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探究Mg掺杂对Al_(2)O_(3)质子导体电化学性能的影响

Effect of Mg doping on the electrochemical performance ofAl_(2)O_(3)proton conductor
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摘要 为了进一步系统研究Al_(2)O_(3)基质子导体的电化学性能,通过传统高温固相法在1873 K烧结10 h成功制备Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)系列固体氧化物电解质试样。XRD和SEM测试结果表明,Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)系列电解质均已成功制备,同时该电解质晶粒尺寸均一,相对致密度均高于97%。在1173~1373 K富氢气大气环境中,Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)总电导率为3.1×10^(-5)~7.5×10^(-2)S·cm^(-1),导电活化能最低为0.49 eV。在1173~1323 K的温度范围内H/D同位素效应测试结果表明,质子作为主要载流子参与导电过程。同时在这一温度范围内,电动势测试结果表明,其质子转移数均高于97%。当温度高于1323 K且在富氧气大气环境中时,电子也将变为主要导电载流子参与导电过程。另外,在1173~1373 K范围内,Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)的化学扩散系数为3.4×10^(-7)~9.7×10^(-6)cm^(2)s^(-1)。因此,Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)系列电解质可以作为氢传感器电解质的代替材料应用于高温电化学装置中。 In order to further systematically study the electrochemical properties of Al_(2)O_(3)-based proton conductors,Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)was successfully prepared by the traditional high-temperature solid-state method at 1873 K for 10 h.XRD and SEM test results show that Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)electrolytes have been successfully prepared.The grain size of all electrolytes is very uniform,and the relative density is higher than 97%.In a hydrogen-rich atmosphere of 1173~1373 K,the conductivity and minimum conductivity activation energy of Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)are 3.1×10^(-5)-7.5×10^(-2)S/cm and 0.49 eV,respectively.In the hydrogen rich environment of 1173-1323 K,the H/D isotope effect test results show that protons participate in the conduction process as the main carriers.At the same time,the electromotive force test results show that the proton transfer number is higher than 97%in this temperature range.When the temperature is higher than 1323 K,the electron will become the main conductive carrier to participate in the conductive process in the oxygen-rich atmosphere.In addition,,the chemical diffusion coefficient of Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)is 3.4×10^(-7)-9.7×10^(-6)cm^(2)/s in the range of 1173-1373 K.Therefore,Al_(2-x)Mg_(x)O_(3-δ)electrolyte can be used as a substitute for hydrogen sensor electrolyte in high-temperature electrochemical devices.
作者 张凤龙 武茹明 阮飞 包金小 马雨威 李阳 ZHANG Fenglong;WU Ruming;RUAN Fei;BAO Jinxiao;MA Yuwei;LI Yang(Inner Mongolia Key Laboratory of Advanced Ceramics and Device,Inner Mongolia University ofScience and Technology,School of Materials and Metallurgy,Baotou 014010,China)
出处 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2023年第9期9113-9122,共10页 Journal of Functional Materials
基金 国家自然科学基金项目(51864038) 内蒙古自然科学基金项目(2022JQ09、2021MS02022和2022MS05009) 内蒙古自治区高等教育科研基金项目(NJZY21381) 内蒙古自治区高校创新研究团队计划项目(NMGIRT2215) 内蒙古科技大学创新基金项目(2017YQL01) 内蒙古科技大学青年科技人才计划项目(NJYT-19dA20) 内蒙古科技大学科研立项基金项目(0303052206) 内蒙古自治区高校基础科研业务基金项目(0406082224)。
关键词 Al_(2)O_(3) 质子导体 氢传感器 电化学 Al_(2)O_(3) proton conductor hydrogen sensor electrochemistry
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