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SnCl_(2)促进的Pt1/PS-PPh_(2)催化剂高选择性催化高碳烯烃氢甲酰化反应
1
作者
虞周楠
张磊磊
+7 位作者
谈源龙
井日峥
曹宏晨
楼才溢
格日乐
王军虎
王爱琴
张涛
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024年第5期316-326,共11页
氢甲酰化作为工业上制备醛、醇等含氧化合物的重要反应,广泛应用于制备洗涤剂、增塑剂、表面活性剂和香料等.目前,氢甲酰化反应主要使用HCo(CO)_(4),HCo(CO)_(3)(PR_(3))和HRh(CO)(PPh_(3))_(2)等配合物作为催化剂.尽管Co基催化剂可以...
氢甲酰化作为工业上制备醛、醇等含氧化合物的重要反应,广泛应用于制备洗涤剂、增塑剂、表面活性剂和香料等.目前,氢甲酰化反应主要使用HCo(CO)_(4),HCo(CO)_(3)(PR_(3))和HRh(CO)(PPh_(3))_(2)等配合物作为催化剂.尽管Co基催化剂可以将高碳烯烃、内烯烃以及支链烯烃高选择性地转化为直链醛,但其反应条件(5-30 MPa,140-200℃)较苛刻,且容易发生烯烃加氢等副反应.相比之下,Rh催化剂的活性比Co基催化剂高1-2个数量级,且反应条件较为温和.但Rh储量稀少,价格昂贵,而且对于高碳烯烃氢甲酰化反应,Rh催化剂难以分离和循环使用.因此,研究者开展了其他金属催化剂的研究,其中Pt-Sn催化剂因其出色的区域选择性而备受关注.但目前Pt-Sn催化剂多局限于均相催化体系,而且Sn助剂的作用尚不明确.本文采用商业化三苯基膦嫁接的聚苯乙烯小球为载体,通过浸渍法制备了SnCl_(2)-Pt_(1)/PS-PPh_(2)单原子催化剂,考察了其在长链-烯烃氢甲酰化反应中的催化性能,并研究了Sn的促进作用.首先,以1-己烯氢甲酰化为探针反应,对催化剂的组成以及反应条件进行了优化.当Pt/P/Sn=1/2/5时,催化剂表现出最高的催化活性,在90-120℃和4-6 MPa合成气条件下,催化剂转化频率(TOF)为40 h^(-1),产物醛的正异比>42.随后,考察了催化剂的底物适用性.结果表明,C6-C12的高碳烯烃均可被高选择性地转化为相应的醛(正异比>20).然而,在循环使用实验中,由于SnCl_(2)不能稳定锚定在载体上,第二次循环时催化活性降低.但通过补加SnCl_(2),催化活性可以完全恢复.高压热过滤实验及元素检测结果表明,反应过程中Pt没有流失.X射线吸收光谱(XAFS)表征结果表明,反应后Pt仍以单原子形式存在,说明Pt1/PS-PPh_(2)具有良好的稳定性.通过准原位X-射线吸收谱、Mössbauer谱和红外光谱表征对反应过程中Pt和Sn的电子性质和配位结构进行了研究.结果表明,SnCl_(2)在反应过程中逐渐转化为Sn(dioxane)Cl3-物种(1,4-二氧六环为反应溶剂),并与Pt原子形成Pt-Sn键.当反应体系中没有Sn时,Pt(II)会被合成气过度还原并发生团聚.当没有膦配体时,Pt原子也会发生聚集,而且SnCl_(2)会在Pt(II)的催化作用下发生水解生成SnO.因此Sn(dioxane)Cl3-与膦配体共同抑制了Pt(I)在反应过程中的还原与聚集.最后,通过XAFS表征深入研究了反应机理.分析结果表明,CO在催化剂上具有较强的吸附作用,而H_(2)则可能以异裂的方式在催化剂上被活化.据此提出可能的反应机理:首先,H_(2)在催化剂上活化先形成Pt-H物种;随后,烯烃插入Pt-H,形成Pt-烷基物种;接着,CO迁移并插入,生成Pt-酰基物种;最后,经过还原消除步骤,得到最终的产物醛.综上,本文制备了一种对高碳烯烃氢甲酰化反应具有良好催化性能的SnCl_(2)-Pt1/PS-PPh_(2)单原子催化剂,为低成本非Rh基催化剂的开发提供借鉴.同时,揭示了催化体系中Sn的促进作用,为通过Lewis酸来调控催化剂的性能提供了参考.
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关键词
氢甲酰化反应
铂-锡催化剂
高碳烯烃
区域选择性
单原子催化剂
下载PDF
职称材料
石墨烯在金属防腐蚀领域中的应用研究
被引量:
6
2
作者
王元元
刘修芮
+4 位作者
张敏
井日峥
殷佳苗
曾宪容
赵思睿
《齐鲁工业大学学报》
2019年第1期1-7,共7页
石墨烯独特的二维平面结构使其具有优异的抗渗透性、化学稳定性及热力学稳定性,在金属防腐蚀领域得到广泛应用。本文结合金属防腐蚀领域的最新研究进展,介绍了石墨烯的制备方法,并讨论了石墨烯及石墨烯复合材料对金属基体的防护作用。
关键词
石墨烯
石墨烯复合材料
制备
金属防腐
下载PDF
职称材料
题名
SnCl_(2)促进的Pt1/PS-PPh_(2)催化剂高选择性催化高碳烯烃氢甲酰化反应
1
作者
虞周楠
张磊磊
谈源龙
井日峥
曹宏晨
楼才溢
格日乐
王军虎
王爱琴
张涛
机构
中国科学院大连化学物理研究所
中国科学院大学
中国科学院大连化学物理研究所
中国科学院大连化学物理研究所
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024年第5期316-326,共11页
基金
国家重点研发计划(2023YFA1506603)
国家自然科学基金(22132006,22172159)
+2 种基金
国家自然科学基金基础科学中心项目(22388102)
中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划(YSBR-022)
中国科学院青年创新促进会(2022185).
文摘
氢甲酰化作为工业上制备醛、醇等含氧化合物的重要反应,广泛应用于制备洗涤剂、增塑剂、表面活性剂和香料等.目前,氢甲酰化反应主要使用HCo(CO)_(4),HCo(CO)_(3)(PR_(3))和HRh(CO)(PPh_(3))_(2)等配合物作为催化剂.尽管Co基催化剂可以将高碳烯烃、内烯烃以及支链烯烃高选择性地转化为直链醛,但其反应条件(5-30 MPa,140-200℃)较苛刻,且容易发生烯烃加氢等副反应.相比之下,Rh催化剂的活性比Co基催化剂高1-2个数量级,且反应条件较为温和.但Rh储量稀少,价格昂贵,而且对于高碳烯烃氢甲酰化反应,Rh催化剂难以分离和循环使用.因此,研究者开展了其他金属催化剂的研究,其中Pt-Sn催化剂因其出色的区域选择性而备受关注.但目前Pt-Sn催化剂多局限于均相催化体系,而且Sn助剂的作用尚不明确.本文采用商业化三苯基膦嫁接的聚苯乙烯小球为载体,通过浸渍法制备了SnCl_(2)-Pt_(1)/PS-PPh_(2)单原子催化剂,考察了其在长链-烯烃氢甲酰化反应中的催化性能,并研究了Sn的促进作用.首先,以1-己烯氢甲酰化为探针反应,对催化剂的组成以及反应条件进行了优化.当Pt/P/Sn=1/2/5时,催化剂表现出最高的催化活性,在90-120℃和4-6 MPa合成气条件下,催化剂转化频率(TOF)为40 h^(-1),产物醛的正异比>42.随后,考察了催化剂的底物适用性.结果表明,C6-C12的高碳烯烃均可被高选择性地转化为相应的醛(正异比>20).然而,在循环使用实验中,由于SnCl_(2)不能稳定锚定在载体上,第二次循环时催化活性降低.但通过补加SnCl_(2),催化活性可以完全恢复.高压热过滤实验及元素检测结果表明,反应过程中Pt没有流失.X射线吸收光谱(XAFS)表征结果表明,反应后Pt仍以单原子形式存在,说明Pt1/PS-PPh_(2)具有良好的稳定性.通过准原位X-射线吸收谱、Mössbauer谱和红外光谱表征对反应过程中Pt和Sn的电子性质和配位结构进行了研究.结果表明,SnCl_(2)在反应过程中逐渐转化为Sn(dioxane)Cl3-物种(1,4-二氧六环为反应溶剂),并与Pt原子形成Pt-Sn键.当反应体系中没有Sn时,Pt(II)会被合成气过度还原并发生团聚.当没有膦配体时,Pt原子也会发生聚集,而且SnCl_(2)会在Pt(II)的催化作用下发生水解生成SnO.因此Sn(dioxane)Cl3-与膦配体共同抑制了Pt(I)在反应过程中的还原与聚集.最后,通过XAFS表征深入研究了反应机理.分析结果表明,CO在催化剂上具有较强的吸附作用,而H_(2)则可能以异裂的方式在催化剂上被活化.据此提出可能的反应机理:首先,H_(2)在催化剂上活化先形成Pt-H物种;随后,烯烃插入Pt-H,形成Pt-烷基物种;接着,CO迁移并插入,生成Pt-酰基物种;最后,经过还原消除步骤,得到最终的产物醛.综上,本文制备了一种对高碳烯烃氢甲酰化反应具有良好催化性能的SnCl_(2)-Pt1/PS-PPh_(2)单原子催化剂,为低成本非Rh基催化剂的开发提供借鉴.同时,揭示了催化体系中Sn的促进作用,为通过Lewis酸来调控催化剂的性能提供了参考.
关键词
氢甲酰化反应
铂-锡催化剂
高碳烯烃
区域选择性
单原子催化剂
Keywords
Hydroformylation reaction
Platinum-tin catalyst
Higher alkenes
Regio-selectivity
Single-atom catalyst
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
TQ116.2 [化学工程—无机化工]
下载PDF
职称材料
题名
石墨烯在金属防腐蚀领域中的应用研究
被引量:
6
2
作者
王元元
刘修芮
张敏
井日峥
殷佳苗
曾宪容
赵思睿
机构
华东理工大学化学与分子工程学院
出处
《齐鲁工业大学学报》
2019年第1期1-7,共7页
基金
国家自然科学基金(21878090)
文摘
石墨烯独特的二维平面结构使其具有优异的抗渗透性、化学稳定性及热力学稳定性,在金属防腐蚀领域得到广泛应用。本文结合金属防腐蚀领域的最新研究进展,介绍了石墨烯的制备方法,并讨论了石墨烯及石墨烯复合材料对金属基体的防护作用。
关键词
石墨烯
石墨烯复合材料
制备
金属防腐
Keywords
graphene
graphene composites
preparation
metal anti-corrosion
分类号
O613.7 [理学—无机化学]
下载PDF
职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
SnCl_(2)促进的Pt1/PS-PPh_(2)催化剂高选择性催化高碳烯烃氢甲酰化反应
虞周楠
张磊磊
谈源龙
井日峥
曹宏晨
楼才溢
格日乐
王军虎
王爱琴
张涛
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024
0
下载PDF
职称材料
2
石墨烯在金属防腐蚀领域中的应用研究
王元元
刘修芮
张敏
井日峥
殷佳苗
曾宪容
赵思睿
《齐鲁工业大学学报》
2019
6
下载PDF
职称材料
已选择
0
条
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引用分析
参考文献
引证文献
统计分析
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