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污泥燃烧过程中Pb迁移特性研究及机理
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作者 史一林 王彦霖 +4 位作者 乔晓磊 贾里 李艳红 张欢 金燕 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期3993-4005,共13页
污泥在燃烧过程中Pb污染排放问题一直受到人们广泛关注。通过试验研究和模拟计算相结合的方法,借助电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和X射线衍射(XRD)等试验测试方法分析了污泥燃烧过程中Pb的迁移转化特性,探... 污泥在燃烧过程中Pb污染排放问题一直受到人们广泛关注。通过试验研究和模拟计算相结合的方法,借助电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和X射线衍射(XRD)等试验测试方法分析了污泥燃烧过程中Pb的迁移转化特性,探讨了添加CaO、水分和酸性气体等因素对Pb挥发和固相富集的影响,结合密度泛函理论揭示了PbCl_(2)分子在不同表面吸附的活性强弱。试验结果表明,污泥在900℃燃烧后,Pb残留率增加到61.37%,主要是受熔融作用的影响。在燃烧温度为700~900℃时,添加4%CaO后不利于Pb在固相产物中的富集,而在1000℃高温下,添加4%CaO后Pb在固相产物中的残留率提高了7.82%。当污泥含水率为20%时,Pb残留率与燃烧干污泥相比减少了28.43%;酸性气体的存在有利于Pb的固定,但其促进作用随体积分数的变化不一致。CO_(2)对Pb的固定有明显的促进作用,体积分数越大越有利于Pb的富集,当模拟烟气中通入30%CO_(2)后,Pb的残留率提高了23.37%;而SO_(2)对Pb的固定有微弱的促进作用,且随着SO_(2)体积分数的增大,Pb的残留率先增大后减小,在通有0.15%SO_(2)的燃烧工况中,Pb残留率增大程度最佳,仅为4.82%。负载4%CaO的污泥分别在20%H_(2)O/20O_(2)/80N_(2)、20CO_(2)/20O_(2)/60N_(2)和0.15CO_(2)/20O_(2)/79.85N_(2)的工况下燃烧后Pb的残留率分别增大了−3.61%、8.77%和7.65%。模拟计算表明,PbCl_(2)分子在洁净CaO(001)表面吸附后,Pb原子和O_(surf)原子发生轨道杂化作用,而在预吸附有CO_(2)、SO_(2)和H_(2)O的CaO(001)表面上,PbCl_(2)分子的Pb原子会和O_(H)、O_(C)和O_(S)原子发生轨道杂化,这使得在预吸附有CO_(2)、SO_(2)和H_(2)O的CaO(001)表面上PbCl_(2)分子的吸附能较洁净表面相比分别增大了90.069、−13.458和−55.836 kJ/mol。综上所述,控制燃烧温度和添加适量的CaO可以有效提高Pb的残留率,水分存在会抑制Pb的固定,而CO_(2)和SO_(2)气氛有利于Pb在固相产物中的富集。 展开更多
关键词 污泥 含水率 酸性气体 PB CAO DFT PbCl_(2)
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Cu-ZSM-5催化分解NO的机理
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作者 张欢 刘梁 +2 位作者 史一林 乔晓磊 金燕 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期831-838,共8页
Cu-ZSM-5催化分解NO具有潜在的应用前景。为揭示NO在Cu-ZSM-5催化剂的催化分解机理,基于密度泛函模拟了NO在Cu-ZSM-5催化剂中短距离Cu+对上的吸附,并提出副产物N_(2)O、NO_(2)辅助催化分解NO的反应路径。计算结果表明,双核铜氧物种是Cu... Cu-ZSM-5催化分解NO具有潜在的应用前景。为揭示NO在Cu-ZSM-5催化剂的催化分解机理,基于密度泛函模拟了NO在Cu-ZSM-5催化剂中短距离Cu+对上的吸附,并提出副产物N_(2)O、NO_(2)辅助催化分解NO的反应路径。计算结果表明,双核铜氧物种是Cu基催化剂的重要活性中心。催化分解NO过程中,副产物NO_(2)在双核铜氧物种上的分解需要的活化能最高(为171.39 kJ/mol),N_(2)O分解需要86.92 kJ/mol的活化能垒,表明NO_(2)在活性位的分解难于N_(2)O的分解。N_(2)、O_(2)的解析分别吸收28.43、100.78 kJ/mol的热量,限速步骤为O_(2)的脱附。NO既作为反应物,同时又是催化过程中CuZSM-5催化剂活性中心实现氧化还原循环的关键还原剂。 展开更多
关键词 CU-ZSM-5 催化分解 双核铜氧物种 氧化还原循环
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As_(2)O_(3)与Cu-ZSM-5催化剂的相互作用机理
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作者 张欢 史一林 +4 位作者 刘梁 王晨星 孙瑞彬 贾里 金燕 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期2003-2010,共8页
基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活... 基于密度泛函理论计算了NO和As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的吸附性能.通过确立As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5表面的最佳吸附位点,对As3+在其活性位点吸附的反应路径进行研究,计算As在催化剂上的吸附反应活化能垒和决速步骤,揭示As_(2)O_(3)与活性位点Cu-O-Cu的成键机制和相互作用机理.结果表明,NO和As_(2)O_(3)都以非氧端吸附在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧位,吸附能分别为-218.515kJ/mol和-206.422kJ/mol,吸附过程中有电荷转移且发生了强烈的相互作用.As_(2)O_(3)在Cu-ZSM-5活性位点Cu-O-Cu的晶格氧上的氧化过程分两步进行,As^(3+)作为Lewis碱与Lewis酸中心的Cu-O-Cu发生非均相氧化反应,第一阶段的氧化产物As_(2)O_(4)在相邻的活性位点上发生二次氧化反应,生成的As_(2)O_(5)成为As^(3+)吸附后的主要存在形式.其中,生成As_(2)O_(4)的反应阶段需要跨越242.75kJ/mol的能垒,成为整个氧化进程的决速步骤. 展开更多
关键词 CU-ZSM-5 As_(2)O_(3) 吸附 氧化反应 能垒
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上颌中切牙即刻种植术后骨量变化的影响因素探讨
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作者 杨虎 史芮雯 +3 位作者 刘月 史一林 张圣锛 兰晶 《华西口腔医学杂志》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期660-666,共7页
目的 探讨单颗上颌中切牙即刻种植的临床效果及术后种植体周骨量的影响因素。方法 选取接受单颗上颌中切牙即刻种植治疗的100例患者(100枚种植体)为研究对象,收集患者临床资料及术前、术后当天和术后6个月影像学资料。测量术后即刻和术... 目的 探讨单颗上颌中切牙即刻种植的临床效果及术后种植体周骨量的影响因素。方法 选取接受单颗上颌中切牙即刻种植治疗的100例患者(100枚种植体)为研究对象,收集患者临床资料及术前、术后当天和术后6个月影像学资料。测量术后即刻和术后6个月的种植体唇腭侧颈部、中部和根部的骨板厚度,观察骨量变化的规律,并通过回归分析模型评估唇腭侧骨板厚度的预测因素。结果 术后6个月,种植体颈部、中部和根部唇侧骨厚度分别为2.35、2.29和3.28 mm,腭侧分别为0.00、2.40和6.05 mm;颈部骨吸收率最高,唇侧和腭侧分别为32.87%和62.20%;回归分析模型显示,种植体颈部唇侧骨厚度的影响因素为种植体颈部唇侧初始骨厚度、横断面上种植体中心与两邻牙中心连线夹角、种植体直径和愈合方式(P<0.05),而种植体腭侧初始骨厚度为种植体腭侧骨厚度的唯一预测因素(P<0.05)。结论 单颗上颌中切牙即刻种植临床效果良好,种植体周新生骨厚度受多种因素共同影响,在制定即刻种植方案时,需综合考虑这些因素以达到最佳治疗效果。 展开更多
关键词 即刻种植 上颌中切牙 锥体束CT 回归分析
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污泥燃烧中H_(2)O、SO_(2)和CO_(2)对PbO在CaO表面吸附的影响 被引量：3
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作者 史一林 何学富 +3 位作者 王彦霖 乔晓磊 贾里 金燕 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期1240-1249,共10页
采用密度泛函理论研究了污泥燃烧过程中烟气组分对PbO在CaO(001)表面吸附的影响。计算结果表明,CaO(001)表面的O顶位是PbO、H_(2)O、SO_(2)和CO_(2)分子吸附的活性位点。H_(2)O、SO_(2)和CO_(2)分子的存在分别使PbO分子在CaO(001)表面... 采用密度泛函理论研究了污泥燃烧过程中烟气组分对PbO在CaO(001)表面吸附的影响。计算结果表明,CaO(001)表面的O顶位是PbO、H_(2)O、SO_(2)和CO_(2)分子吸附的活性位点。H_(2)O、SO_(2)和CO_(2)分子的存在分别使PbO分子在CaO(001)表面的吸附能较洁净表面增大了71.42、19.589和46.431 kJ/mol。H_(2)O分子在吸附过程中形成的OH基团和局部Ca(OH)_(2)表面结构有利于PbO分子的吸附。SO_(2)分子中的O_(S)原子和CaO(001)表面的O_(surf)原子的态密度轨道均与Pb原子轨道产生重叠,使得PbO分子在表面的吸附更加稳定。CO_(2)分子预吸附在CaO(001)表面形成的CO_(3)基团对PbO分子存在强吸附作用,使得PbO分子更稳定的吸附在CaO(001)表面。 展开更多
关键词 DFT 烟气组分 PBO CAO 吸附
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大型汽轮机转子的结构,运行经验及其发展前景
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作者 史一林 李广和 《东方汽轮机》 1990年第1期7-11,共5页
关键词 汽轮机 转子 结构 运行 经验
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