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固态氧化物电解池中碳-分子电化学转化为可再生燃料
1
作者
吕希蒙
陈锰寰
+3 位作者
谢朝龙
钱林平
张丽娟
郑耿锋
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022年第1期92-103,共12页
近年来,随着社会环保意识的迅速提高以及对可再生能源利用能力的大幅增强,以燃料电池和电解池为代表的电化学技术已经逐渐在能源的存储、转化和利用方面发挥着不可或缺的独特作用.其中,固态氧化物电解池经过多年的发展,在装置成本和工...
近年来,随着社会环保意识的迅速提高以及对可再生能源利用能力的大幅增强,以燃料电池和电解池为代表的电化学技术已经逐渐在能源的存储、转化和利用方面发挥着不可或缺的独特作用.其中,固态氧化物电解池经过多年的发展,在装置成本和工作效率上取得了长足的进步,在储能转化方面具有重要的潜力.与此同时,伴随着《巴黎协定》签订以来各国的“碳中和”路线图逐渐出台,利用相对廉价易得的可再生电能,将二氧化碳(CO_(2))和甲烷(CH_(4))等碳-(C1)分子电解转化为高附加值的可再生燃料(如水煤气、乙烯等),对于碳中和目标的实现具有重要的意义.因此,C1分子电化学转化的研究成为了当下重点关注的研究领域,许多重要的研究成果和技术进步在过去几年中不断涌现.固态氧化物电解池作为一种代表性的C1分子电解和转化平台,也日渐引起相关领域研究人员的关注和兴趣.与传统的C1分子催化转化方法相比,基于固态氧化物电解池的电解转化技术具有两个重要优点:高能量转换效率与体系抗中毒能力.这两个特性作为体系稳健性的基石,保障了C1分子转化为可再生燃料的反应过程的长期可持续性.本文首先简要回顾了固态氧化物电解池的前沿技术与发展,并从电解池系统分类、反应体系的特征和反应体系发展的前景与挑战这三个方面,简要介绍了近年来基于固态氧化物电解池体系的C1分子电化学转化的代表性工作.CO_(2)与CH_(4)作为廉价易得的C1分子的代表,其转化因其反应分子惰性及反应过程不可控性而广受研究者关注,本文重点关注了在固态氧化物电解池中CO_(2),CO_(2)/H_(2)O和CH_(4)三个体系的电化学反应过程和近期研究进展,希望可为相关研究人员未来设计更合适的催化剂和构建更优的电解池结构提供有益的参考.本文还针对目前固态氧化物电解池体系在C1分子转化领域所面临的挑战,提出了未来的一些可能的研究方向,以期助力研究者在不远的将来实现C1分子电解生产可再生燃料的实用化.
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关键词
固态氧化物电解池
碳一分子
电解
甲烷转化
二氧化碳转化
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职称材料
分光光度法测定铁吸收图谱的分析
被引量:
1
2
作者
张茜
吕希蒙
+1 位作者
沈建中
钱林平
《大学化学》
CAS
2013年第6期33-34,45,共3页
本文对分光光度法测铁实验的原理及绘制吸收曲线中出现的吸收平台进行分析,结合可见吸收光谱原理说明吸收曲线中产生平台的可能原因:极性溶剂的负效应作用使得吸收谱带发生蓝移。
关键词
分光光度法
邻二氮菲测铁
可见吸收光谱
电子跃迁
吸收平台
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职称材料
类空气浓度的二氧化碳的高效电还原
3
作者
陈杨屾
阚淼
+7 位作者
燕帅
张俊波
刘坤豪
严雅琴
关安翔
吕希蒙
钱林平
郑耿锋
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022年第7期1703-1709,共7页
近十年来,电化学转化二氧化碳受到越来越多的关注和研究,其最终目标是利用可再生能源得到电能来实现碳中和,以及经济和能源效益.为实现这一目标,电还原二氧化碳不仅需要较高的选择性和转化率,也需要考虑其大规模应用的成本和经济价值....
近十年来,电化学转化二氧化碳受到越来越多的关注和研究,其最终目标是利用可再生能源得到电能来实现碳中和,以及经济和能源效益.为实现这一目标,电还原二氧化碳不仅需要较高的选择性和转化率,也需要考虑其大规模应用的成本和经济价值.尽管近年空气中二氧化碳的浓度达到了历史最高值(415 ppm),但仍仅占了空气气体中较少的一部分.从空气中捕获和浓缩二氧化碳需要耗费大量的能量(~8.65 GJ/t),这不可避免地增加了工业成本和复杂性.另外在更负电位的二氧化碳还原反应下存在氧气(O_(2))还原竞争反应,也为二氧化碳电还原带来更大的挑战.因此,目前几乎所有研究报道的二氧化碳电还原体系都是使用高浓度(通常是纯的)二氧化碳作为反应物,只有少数几篇近期文献研究了低浓度二氧化碳(如~10%二氧化碳浓度的烟道气)的电还原性能.此外,在二氧化碳电还原中,中性或者碱性溶液常被用来作为电解液,而气体扩散电极通常用来提高二氧化碳的传质,但在这样的条件下,一部分二氧化碳不可避免地会与碱性或中性的电解液反应或者被吸收,大大降低还原效率.本文设计了一种气相电化学电解槽,并使用低成本的铜或纳米铜催化剂,实现电还原浓度为0.03%或0.04%的二氧化碳.在此过程中,气相二氧化碳与水蒸气混合并直接传递到铜催化剂表面,在气-固界面上被还原为一氧化碳,且在反应过程中二氧化碳不会被水溶液或碱性电解质吸收或发生反应.通过对催化剂和实验参数的调整,当反应气体为0.03%的二氧化碳,在气体流速为0.5 mL/min的条件下,二氧化碳的转化效率可高达95%.此外,本文还成功实现了直接电还原空气中的二氧化碳(0.04%的二氧化碳),由于铜催化剂的氧气还原活性极差,空气中较高浓度的氧气并不会对二氧化碳还原产生较大影响.因此,在空气流速为0.5 mL/min的条件下,二氧化碳的最佳转化效率可达~79%.综上,本文为直接电还原转化二氧化碳提供了具有较好发展前景的方法.
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关键词
二氧化碳转化
电催化
低浓度二氧化碳
流速
转化效率
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职称材料
题名
固态氧化物电解池中碳-分子电化学转化为可再生燃料
1
作者
吕希蒙
陈锰寰
谢朝龙
钱林平
张丽娟
郑耿锋
机构
复旦大学先进材料实验室
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022年第1期92-103,共12页
基金
国家重点研究和发展项目(2018YFA0209401,2017YFA0206901)
国家科学基金(22025502,21975051,21773036)
+1 种基金
上海市科学技术委员会资助项目(19XD1420400)
上海市教育委员会资助项目(2019-01-07-00-07-E00045).
文摘
近年来,随着社会环保意识的迅速提高以及对可再生能源利用能力的大幅增强,以燃料电池和电解池为代表的电化学技术已经逐渐在能源的存储、转化和利用方面发挥着不可或缺的独特作用.其中,固态氧化物电解池经过多年的发展,在装置成本和工作效率上取得了长足的进步,在储能转化方面具有重要的潜力.与此同时,伴随着《巴黎协定》签订以来各国的“碳中和”路线图逐渐出台,利用相对廉价易得的可再生电能,将二氧化碳(CO_(2))和甲烷(CH_(4))等碳-(C1)分子电解转化为高附加值的可再生燃料(如水煤气、乙烯等),对于碳中和目标的实现具有重要的意义.因此,C1分子电化学转化的研究成为了当下重点关注的研究领域,许多重要的研究成果和技术进步在过去几年中不断涌现.固态氧化物电解池作为一种代表性的C1分子电解和转化平台,也日渐引起相关领域研究人员的关注和兴趣.与传统的C1分子催化转化方法相比,基于固态氧化物电解池的电解转化技术具有两个重要优点:高能量转换效率与体系抗中毒能力.这两个特性作为体系稳健性的基石,保障了C1分子转化为可再生燃料的反应过程的长期可持续性.本文首先简要回顾了固态氧化物电解池的前沿技术与发展,并从电解池系统分类、反应体系的特征和反应体系发展的前景与挑战这三个方面,简要介绍了近年来基于固态氧化物电解池体系的C1分子电化学转化的代表性工作.CO_(2)与CH_(4)作为廉价易得的C1分子的代表,其转化因其反应分子惰性及反应过程不可控性而广受研究者关注,本文重点关注了在固态氧化物电解池中CO_(2),CO_(2)/H_(2)O和CH_(4)三个体系的电化学反应过程和近期研究进展,希望可为相关研究人员未来设计更合适的催化剂和构建更优的电解池结构提供有益的参考.本文还针对目前固态氧化物电解池体系在C1分子转化领域所面临的挑战,提出了未来的一些可能的研究方向,以期助力研究者在不远的将来实现C1分子电解生产可再生燃料的实用化.
关键词
固态氧化物电解池
碳一分子
电解
甲烷转化
二氧化碳转化
Keywords
Solid oxide electrolysis cells
C1 molecules
Electrolysis
Methane conversion
CO_(2)conversion
分类号
TM911.4 [电气工程—电力电子与电力传动]
O646 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
分光光度法测定铁吸收图谱的分析
被引量:
1
2
作者
张茜
吕希蒙
沈建中
钱林平
机构
复旦大学化学系
出处
《大学化学》
CAS
2013年第6期33-34,45,共3页
文摘
本文对分光光度法测铁实验的原理及绘制吸收曲线中出现的吸收平台进行分析,结合可见吸收光谱原理说明吸收曲线中产生平台的可能原因:极性溶剂的负效应作用使得吸收谱带发生蓝移。
关键词
分光光度法
邻二氮菲测铁
可见吸收光谱
电子跃迁
吸收平台
分类号
TQ613.1 [化学工程—精细化工]
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职称材料
题名
类空气浓度的二氧化碳的高效电还原
3
作者
陈杨屾
阚淼
燕帅
张俊波
刘坤豪
严雅琴
关安翔
吕希蒙
钱林平
郑耿锋
机构
复旦大学先进材料实验室
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022年第7期1703-1709,共7页
基金
国家重点研究和发展项目(2018YFA0209401,2017YFA0206901)
国家自然科学基金(22025502,21975051,21773036)
+1 种基金
上海市科学技术委员会资助项目(21DZ1206800,19XD1420400)
上海市教育委员会创新项目(2019-01-07-00-07-E00045).
文摘
近十年来,电化学转化二氧化碳受到越来越多的关注和研究,其最终目标是利用可再生能源得到电能来实现碳中和,以及经济和能源效益.为实现这一目标,电还原二氧化碳不仅需要较高的选择性和转化率,也需要考虑其大规模应用的成本和经济价值.尽管近年空气中二氧化碳的浓度达到了历史最高值(415 ppm),但仍仅占了空气气体中较少的一部分.从空气中捕获和浓缩二氧化碳需要耗费大量的能量(~8.65 GJ/t),这不可避免地增加了工业成本和复杂性.另外在更负电位的二氧化碳还原反应下存在氧气(O_(2))还原竞争反应,也为二氧化碳电还原带来更大的挑战.因此,目前几乎所有研究报道的二氧化碳电还原体系都是使用高浓度(通常是纯的)二氧化碳作为反应物,只有少数几篇近期文献研究了低浓度二氧化碳(如~10%二氧化碳浓度的烟道气)的电还原性能.此外,在二氧化碳电还原中,中性或者碱性溶液常被用来作为电解液,而气体扩散电极通常用来提高二氧化碳的传质,但在这样的条件下,一部分二氧化碳不可避免地会与碱性或中性的电解液反应或者被吸收,大大降低还原效率.本文设计了一种气相电化学电解槽,并使用低成本的铜或纳米铜催化剂,实现电还原浓度为0.03%或0.04%的二氧化碳.在此过程中,气相二氧化碳与水蒸气混合并直接传递到铜催化剂表面,在气-固界面上被还原为一氧化碳,且在反应过程中二氧化碳不会被水溶液或碱性电解质吸收或发生反应.通过对催化剂和实验参数的调整,当反应气体为0.03%的二氧化碳,在气体流速为0.5 mL/min的条件下,二氧化碳的转化效率可高达95%.此外,本文还成功实现了直接电还原空气中的二氧化碳(0.04%的二氧化碳),由于铜催化剂的氧气还原活性极差,空气中较高浓度的氧气并不会对二氧化碳还原产生较大影响.因此,在空气流速为0.5 mL/min的条件下,二氧化碳的最佳转化效率可达~79%.综上,本文为直接电还原转化二氧化碳提供了具有较好发展前景的方法.
关键词
二氧化碳转化
电催化
低浓度二氧化碳
流速
转化效率
Keywords
CO_(2)conversion
Electrocatalysis
Low concentration CO_(2)
Flow rate
Conversion efficiency
分类号
TQ426 [化学工程]
X701 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
固态氧化物电解池中碳-分子电化学转化为可再生燃料
吕希蒙
陈锰寰
谢朝龙
钱林平
张丽娟
郑耿锋
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022
0
下载PDF
职称材料
2
分光光度法测定铁吸收图谱的分析
张茜
吕希蒙
沈建中
钱林平
《大学化学》
CAS
2013
1
下载PDF
职称材料
3
类空气浓度的二氧化碳的高效电还原
陈杨屾
阚淼
燕帅
张俊波
刘坤豪
严雅琴
关安翔
吕希蒙
钱林平
郑耿锋
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2022
0
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