三维H+H_2(v,j)→H_2(v′,j′)+H反应中复合态生成及产物转动态分布的量子散射理论研究 被引量：1

1

作者 吕文彩 蔡政亭 邓从豪 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第6期553-556,共4页

用排列通道线性组合-散射波函数(LCAC-SW,linear combination of arrangement channels-scattering wavefunction)量子反应散射方法计算了H+H_2(v,j)→H_2(v’.j’)+H三维态-态反应几率,分析了反应体系的复合态生成(或能量共振结构),并... 用排列通道线性组合-散射波函数(LCAC-SW,linear combination of arrangement channels-scattering wavefunction)量子反应散射方法计算了H+H_2(v,j)→H_2(v’.j’)+H三维态-态反应几率,分析了反应体系的复合态生成(或能量共振结构),并由产物的转动态分布解释了能量共振的起源来自于平动态-内态之间的干涉效应. 展开更多

关键词 氢分子 氢原子 态-态反应 复合态 结构 能量共振

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LCAC-SW方法中阻尼函数的研究

2

作者 吕文彩 丁世良 邓从豪 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 1998年第2期138-140,共3页

研究了在排列通道线性组合散射波方法（ＬＣＡＣ－ＳＷ）中阻尼函数的衰减形式，通过计算表明，在三维Ｈ＋Ｈ２交换反应中，阻尼函数应以快于１－ｅｘｐ（－βＲ）的形式，如ｆ（Ｒ）＝１－ｅｘｐ（－αＲ６），在经典回转点处衰减为０... 研究了在排列通道线性组合散射波方法（ＬＣＡＣ－ＳＷ）中阻尼函数的衰减形式，通过计算表明，在三维Ｈ＋Ｈ２交换反应中，阻尼函数应以快于１－ｅｘｐ（－βＲ）的形式，如ｆ（Ｒ）＝１－ｅｘｐ（－αＲ６），在经典回转点处衰减为０，同时提出闭通道函数应分布在准经典近似不适用的区域（０～Ｒω）。 展开更多

关键词 LCAC-SW方法 阻尼函数 量子散射 量子反应散射

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用LCAC-SW法计算H+H_2(0)→H_2+H一维共线反应几率

3

作者 吕文彩 邓从豪 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 1996年第6期498-501,共4页

用排列通道线性组合散射波方法(LCAC—SW法)计算了一维共线反应H—H(O)→H—H的反应几率.在采用较小基组(振动能级数目n上=10.分布高斯基函数数目n(?)=10的情况下,得到了与精确量子计算数值相吻合的结果,算得H—H(O)交换反应的阈能大约... 用排列通道线性组合散射波方法(LCAC—SW法)计算了一维共线反应H—H(O)→H—H的反应几率.在采用较小基组(振动能级数目n上=10.分布高斯基函数数目n(?)=10的情况下,得到了与精确量子计算数值相吻合的结果,算得H—H(O)交换反应的阈能大约在E=0.45eV附近,并且得出基态→基态的反应几率P^R_(cc)在E=1.27eV附近有尖峰存在. 展开更多

关键词 LCAC-SW法 反应散射理论 反应几率 氢

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亚胺膦R3PNH（R=CH,Cl）的极性及P—N键性质的理论研究

4

作者 吕文彩 《Chinese Journal of Structural Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2000年第6期444-444,共1页

用从头算方法在Ｂ３ＬＹＰ／６－３１Ｇ＊＊水平上对亚胺膦Ｒ３ＰＮＨ（Ｒ＝ＣＨ３，Ｃｌ）进行了理论计算研究。结果表明这两种亚胺膦的极性，Ｐ－Ｎ键性质及分子轨道存在明显差异，亚胺膦（ＣＨ３）３Ｐ＝ＮＨ及其Ｐ－Ｎ键的极性很强... 用从头算方法在Ｂ３ＬＹＰ／６－３１Ｇ＊＊水平上对亚胺膦Ｒ３ＰＮＨ（Ｒ＝ＣＨ３，Ｃｌ）进行了理论计算研究。结果表明这两种亚胺膦的极性，Ｐ－Ｎ键性质及分子轨道存在明显差异，亚胺膦（ＣＨ３）３Ｐ＝ＮＨ及其Ｐ－Ｎ键的极性很强，而Ｃｌ３Ｐ＝ＮＨ的极性则较弱。与Ｃｌ３Ｐ＝ＮＨ相比（ＣＨ３）３Ｐ＝ＮＨ可能是较好的类Ｗｉｔｔｉｎｇ反应试剂。 展开更多

关键词 亚胺膦 极性 分子轨道 P-N键性质 从头算

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H＋H2（ν＝0）→H2（ν＝0）＋H共线交换反应中的复合态能级

5

作者 吕文彩 《青岛大学学报（自然科学版）》 CAS 1996年第3期48-50,共3页

在本文中，我们通过用ＬＣＡＣ－ＳＷ（ＬｉｎｅａｒＣｏｍｂｉｎａｔｉｏｎｏｆＡｒｒａｎｇｅｍｅｎｔＣｈａｎｎｅｌｓ－ＳｃａｔｅｒｉｎｇＷａｖｅｆｕｎｃｔｉｏｎｓ）法计算Ｈ＋Ｈ２（ν＝０）→Ｈ２（ν＝０）＋Ｈ共线反应几率... 在本文中，我们通过用ＬＣＡＣ－ＳＷ（ＬｉｎｅａｒＣｏｍｂｉｎａｔｉｏｎｏｆＡｒｒａｎｇｅｍｅｎｔＣｈａｎｎｅｌｓ－ＳｃａｔｅｒｉｎｇＷａｖｅｆｕｎｃｔｉｏｎｓ）法计算Ｈ＋Ｈ２（ν＝０）→Ｈ２（ν＝０）＋Ｈ共线反应几率，得出了在０．０ｅｖ－１．７０ｅｖ能量区间里的四个复合态能级，它们分别位于Ｅ１＝０．５９ｅｖ，Ｅ２＝０．９５ｅｖ，Ｅ３＝１．２７ｅｖ和Ｅ４＝１．５９ｅｖ附近，同时。 展开更多

关键词 LCAC-SW 化学反应 共线反应 复合态 能级

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5,10-CH^+-THF向邻苯二胺转移一碳单元反应的理论研究 被引量：3

6

作者 戚传松 冯大诚 +2 位作者 吕文彩 康从民 蔡政亭 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第6期1156-1159,共4页

叶酸辅酶在酶催化的一碳单元转移过程中具有重要的作用 ,已有大量的实验及实验模拟对其生物学功能进行了研究分析 .本文用 PM3半经验方法对 5 ,1 0 -CH+ -THF向邻苯二胺转移一碳单元的反应进行了理论研究 .结果表明 ,5 ,1 0 -CH+ -THF... 叶酸辅酶在酶催化的一碳单元转移过程中具有重要的作用 ,已有大量的实验及实验模拟对其生物学功能进行了研究分析 .本文用 PM3半经验方法对 5 ,1 0 -CH+ -THF向邻苯二胺转移一碳单元的反应进行了理论研究 .结果表明 ,5 ,1 0 -CH+ -THF中的咪唑啉环有两种开环方式 ,从而使得该反应可以通过两种途径实现 ,每一种途径都经历了 6个反应步骤 ,其中包括限制速度的两次质子转移步骤 .优化计算了每个步骤所有可能的中间体和过渡态的结构和能量 ,并通过比较分析得到了各反应阶段的最优中间体和过渡态结构 . 展开更多

关键词 5 10-CH^+-THF 一碳单元转移 邻苯二爱 PM3方法 理论研究 反应机理 量子化学 叶酸辅酶 酶催化

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2,3-二甲基-1-对氯苯磺酰基咪唑啉盐与邻氨基苯酚反应的量子化学研究 被引量：1

7

作者 康从民 冯大诚 +3 位作者 戚传松 吕文彩 赵伟安 蔡政亭 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第9期624-630,共7页

用量子化学方法对叶酸辅酶模型化合物 2 ,3 二甲基 1 对氯苯磺酰基咪唑啉盐与邻氨基苯酚的反应进行了理论研究 .结果表明 ,咪唑啉环有两种开环方式 ,反应可以通过两种途径实现 ,得到较稳定的中间体或者实现一碳单元的完全转移 .通过优... 用量子化学方法对叶酸辅酶模型化合物 2 ,3 二甲基 1 对氯苯磺酰基咪唑啉盐与邻氨基苯酚的反应进行了理论研究 .结果表明 ,咪唑啉环有两种开环方式 ,反应可以通过两种途径实现 ,得到较稳定的中间体或者实现一碳单元的完全转移 .通过优化计算所有步骤的中间体和过渡态的结构可知 ,各个中间体和过渡态具有不同的构型、构象 ,有些过程的构象变化是进行下一步反应所必需的 ,在所有过程中质子转移步骤过渡态的能量最高 。 展开更多

关键词 2 3-二甲基-1-对氯苯磺酰基咪唑啉盐 邻氨基苯酚 量子化学 叶酸辅酶模型 一碳单元转移 反应机理 化学反应

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甲烷与HO_2反应的微观动力学研究 被引量：2

8

作者 崔草香 吕文彩 +1 位作者 李泽生 孙家锺 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期872-875,共4页

应用从头算方法和变分过渡态理论,在B3LYP/6-311+G方法下和300～2000K温度范围内研究甲烷与HO_2反应的微观动力学特性,得到由过渡态向反应物方向、向产物方向的能垒分别是11.83和102.90kJ/mol,理论计算正向反应速率常数与实验值之比为1... 应用从头算方法和变分过渡态理论,在B3LYP/6-311+G方法下和300～2000K温度范围内研究甲烷与HO_2反应的微观动力学特性,得到由过渡态向反应物方向、向产物方向的能垒分别是11.83和102.90kJ/mol,理论计算正向反应速率常数与实验值之比为1.08～2.85,用此方法还可以预测没有实验数据的温度点反应的速率常数。 展开更多

关键词 甲烷 微观动力学 速率常数 水 从头算 变分过渡态理论

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Ti,Na与O2反应机理的理论研究

9

作者 赵丽珍 吕文彩 +1 位作者 李晓平 秦薇 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第12期2440-2447,共8页

基于MP2/6-311+G(d)水平,分别对过渡金属Ti和碱金属Na与O2的反应机理进行了研究.比较了Ti和Na分别以垂直O—O键和沿着O—O键的方向逼近O2,以及中性体系Ti/Na+O2和带1个负电荷的体系(Ti/Na+O2)-的情况.详细分析了不同反应路径的结合能和... 基于MP2/6-311+G(d)水平,分别对过渡金属Ti和碱金属Na与O2的反应机理进行了研究.比较了Ti和Na分别以垂直O—O键和沿着O—O键的方向逼近O2,以及中性体系Ti/Na+O2和带1个负电荷的体系(Ti/Na+O2)-的情况.详细分析了不同反应路径的结合能和电荷变化的曲线,预测了最佳反应方式.结果表明,垂直接近方式要比水平接近方式更具有优势;体系带一个负电荷(Ti/Na+O2)-有利于金属与O2的结合.同时,计算结果表明在Ti+O2和(Ti+O2)-体系中Ti容易与单态的O2结合;在中性体系中Na也容易与单态O2结合,而在(Na+O2)-体系中Na与三态O2的结合更稳定.在CCSD(T)/6-311++G(3df)//MP2/6-311+G(d)水平下,计算了Ti+O2和(Ti+O2)-的反应势能面. 展开更多

关键词 TI NA O2 反应机理 势能面 第一性原理计算

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等离子体束流不稳定性的计算机模拟

10

作者 陈湘仁 石星军 +2 位作者 吕文彩 吴新 李有宜 《核聚变与等离子体物理》 EI CAS CSCD 北大核心 1993年第4期49-54,共6页

本文用数值模拟检验束流不稳定性的增长率随的变化,并与线性理论的曲线进行对比。数值模拟的束流密度与背景电子密度之比为0.125.数值模拟的结果说明,两者相符较好。

关键词 计算机模拟 等离子体 束流 稳定性

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多管藻藻红蛋白生色团的理论计算

11

作者 宋苗苗 吕文彩 +4 位作者 赵丽珍 秦薇 薛旭艳 杨文华 娄椿杰 《青岛大学学报（自然科学版）》 CAS 2013年第2期19-24,共6页

采用密度泛函B3LYP/6-31G(d,p)对多管藻(1LIA)藻红蛋白中的一对(αβ)亚基中的5种生色团进行了固定骨架优化,采用含时密度泛函TD-B3LYP/6-31G(d,p)对优化后的结构进行紫外-可见(UV-Vis)光谱的计算。结果表明,藻红胆素的电子转移均为从... 采用密度泛函B3LYP/6-31G(d,p)对多管藻(1LIA)藻红蛋白中的一对(αβ)亚基中的5种生色团进行了固定骨架优化,采用含时密度泛函TD-B3LYP/6-31G(d,p)对优化后的结构进行紫外-可见(UV-Vis)光谱的计算。结果表明,藻红胆素的电子转移均为从结构的一边流向另一边,而藻尿胆素的电子绝大多数是从结构的两边转移到中间,推测这两种特殊的电子转移方式决定了藻红胆素要比藻尿胆素更容易吸收光。通过对结果的分析,推测出光能的可能传播途径由α亚基传播到β亚基上,具体路径为:α140a(A)→α84(A)→β84(B)β50/β61(E)β155(B) 展开更多

关键词 多管藻 藻红蛋白 生色团 吸收光谱 电子转移

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3∶1Au/Si体系晶体结构的理论研究

12

作者 徐鑫 吕文彩 +2 位作者 薛旭艳 赵丽珍 秦薇 《青岛大学学报（自然科学版）》 CAS 2015年第1期30-34,共5页

采用遗传算法与第一性原理相结合的计算方法对富金的Au3Si体系进行全局结构搜索,最低能量结构是一对称性为Amm2空间群的Au6Si2晶胞,且验证了其稳定性,并将其与Au、Si单相结构的性质进行比较研究。态密度和能带计算结果表明,Au6Si2结构... 采用遗传算法与第一性原理相结合的计算方法对富金的Au3Si体系进行全局结构搜索,最低能量结构是一对称性为Amm2空间群的Au6Si2晶胞,且验证了其稳定性,并将其与Au、Si单相结构的性质进行比较研究。态密度和能带计算结果表明,Au6Si2结构中Si的p轨道电子和Au的d轨道电子发生杂化,导致p轨道电子的能级降低,使得能带结构没有带隙。热力学性质显示该Au6Si2结构的熵大于Au和Si单相晶体结构的熵,有存在的可能性。 展开更多

关键词 3∶1Au/Si晶体 遗传算法(GA) 态密度 能带结构

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等离子体化学气相沉积TiN中参数的研究

13

作者 陈湘仁 吕文彩 姜学军 《核聚变与等离子体物理》 CAS CSCD 北大核心 1992年第3期182-185,189,共5页

一、引言 等离子体化学气相沉积(PCVD)薄膜是广泛应用的新技术。它沉积温度低,可沉积薄膜种类多,包括各种作为功能材料和结构材料的无机非金属薄膜。刘大明等对PCVD的动力学过程进行过研究。PCVD设备及工艺较简单,绕镀能力强。

关键词 TIN 等离子体 参数 PCVD 薄膜

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铁二聚体在碳纳米管上的吸附结构和电子性质的理论研究

14

作者 张耀 吕文彩 夏临华 《青岛大学学报（自然科学版）》 CAS 2013年第2期13-18,共6页

应用第一性原理计算了双铁原子链吸附在单臂扶手椅纳米管上所形成的二聚体的结构、总能量和电子性质。由于曲率因素,单个铁原子在纳米管内部和外部具有不同的有效配位数,使铁原子在纳米管内外侧吸附在不同的位置。铁原子吸附在单臂纳米... 应用第一性原理计算了双铁原子链吸附在单臂扶手椅纳米管上所形成的二聚体的结构、总能量和电子性质。由于曲率因素,单个铁原子在纳米管内部和外部具有不同的有效配位数,使铁原子在纳米管内外侧吸附在不同的位置。铁原子吸附在单臂纳米管上的稳定性,能带,费米能量,电子及能态密度分布主要依赖于铁原子在纳米管表面的吸附位置。计算结果显示,纳米管外层更有利于铁原子的吸附,并且两个铁原子分别在两个对立的C—C键中心的位置是最稳定的结构。纳米管的内侧,由于纳米管的管状结构,内侧铁原子可以同更多的碳原子保持相对较短的键长,因此碳原子六元环中心成为更稳定的吸附位置。吸附铁二聚体之后,纳米管的导电性明显增强,但是不同的吸附位置会对纳米管产生不同的影响,对纳米管电子性质的改变也会略有差异。 展开更多

关键词 FE2 C纳米管 态密度 电子性质

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Si在Au(111)面的电子结构和光学性质的第一性原理研究

15

作者 杨怀文 吕文彩 赵丽珍 《青岛大学学报（自然科学版）》 CAS 2012年第2期38-42,共5页

基于第一性原理,对Si原子在Au(111)表面和体内掺杂的电子结构和光学性质进行了比较研究。结果表明,在Au(111)体内掺杂时,Si原子与周围六个Au原子成键,p电子更局域。电荷密度分析表明,掺杂Si后,Au原子周围的电子密度明显减少,而SiAu原子... 基于第一性原理,对Si原子在Au(111)表面和体内掺杂的电子结构和光学性质进行了比较研究。结果表明,在Au(111)体内掺杂时,Si原子与周围六个Au原子成键,p电子更局域。电荷密度分析表明,掺杂Si后,Au原子周围的电子密度明显减少,而SiAu原子之间的电子密度明显增加,电子由Au原子向SiAu原子之间转移。通过计算Mul-liken键级表明,SiAu原子之间形成共价键,表面掺杂时的SiAu键级比体内大。吸收谱的计算表明,在体内掺杂Si原子时的吸收谱明显增强。 展开更多

关键词 Au(111) Si掺杂 电子结构 吸收光谱

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H_3PNH+H_2CO类Wittig反应中四元环中间体的从头算研究

16

作者 吕英文 臧庆军 吕文彩 《青岛大学学报（自然科学版）》 CAS 1999年第2期46-50,共5页

用从头算方法在ＭＰ２／６－３１Ｇ＊＊水平上优化出类Ｗｉｔｉｇ反应Ｈ３ＰＮＨ＋Ｈ２ＣＯ→Ｈ３ＰＯ＋Ｈ２ＣＮＨ中的中间稳定态、过渡态及复合态的几何构型。计算结果表明该反应是一个二步反应，在反应途径上存在一个四元环中间体。

关键词 类Wittig反应 四元环中间体 亚氨基膦 从头算

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Si(111)表面上Ge量子点的理论研究

17

作者 刘晓慧 赵丽珍 吕文彩 《青岛大学学报（自然科学版）》 CAS 2017年第2期20-24,共5页

采用DFTB+计算方法对在Si(111)表面上三种不同形状的Ge量子点结构(六边形岛状量子点、条形岛状量子点以及光栅形量子点)进行结构优化,并采用CASTEP对结构的能量及光学性质进行计算。对这几类Ge量子点表面纳米结构的光学性质(介电函数、... 采用DFTB+计算方法对在Si(111)表面上三种不同形状的Ge量子点结构(六边形岛状量子点、条形岛状量子点以及光栅形量子点)进行结构优化,并采用CASTEP对结构的能量及光学性质进行计算。对这几类Ge量子点表面纳米结构的光学性质(介电函数、光吸收、复折射率、反射率)进行深入分析,经过比较后会发现这三种结构中光吸收能力最好的结构是条形岛状量子点纳米结构。 展开更多

关键词 GE量子点 Si(111)表面 光吸收

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亚氨基膦电子特性及氮原子上取代基效应的理论计算研究

18

作者 吕英文 臧庆军 吕文彩 《曲阜师范大学学报（自然科学版）》 CAS 2000年第4期61-62,共2页

用AM1方法研究了亚氨基膦Ph3 PNH ,Ph3 PNMe和Ph3 PNPh的电子特性 ,讨论了N原子上的取代基效应 .

关键词 亚氨基膦 取代基效应 氮原子

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高压下H_2S结构相变的计算研究

19

作者 王世平 薛旭艳 吕文彩 《青岛大学学报（自然科学版）》 CAS 2018年第2期30-33,41,共5页

采用不同的第一性原理方法计算H_2S在140~160GPa的3个稳定结构P-1,C2/m,Cmca的形成焓,发现这3个结构的形成焓非常接近,平均每个原子的焓差不足2meV,基本具有同样的热力学稳定性,表明硫化氢在这段压强内可能会存在多相共存。在此基础上... 采用不同的第一性原理方法计算H_2S在140~160GPa的3个稳定结构P-1,C2/m,Cmca的形成焓,发现这3个结构的形成焓非常接近,平均每个原子的焓差不足2meV,基本具有同样的热力学稳定性,表明硫化氢在这段压强内可能会存在多相共存。在此基础上研究了P-1结构转变到C2/m结构和C2/m结构转变到Cmca结构的相变结构和相变势垒。发现P-1结构到C2/m结构的相变只是H3原子位置的变化,其相变势垒只有0.02meV,表明H3原子在P-1结构和C2/m结构相变时H3原子可以自由的波动,P-1结构相变到C2/m结构非常容易,可能存在着质子的量子隧穿效应。通过扭曲H4S6单元模拟C2/m结构到Cmca结构的相变过程,其势垒与P-1结构到C2/m结构的势垒相比,C2/m结构通过这种方式转变到Cmca结构所需的相变势垒相对较高,值约为每一个H2S单元250meV。 展开更多

关键词 H2S 结构相变 高压结构 DFT计算

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碰撞能对K(^(2)S)+HF(X^(1)Σ^(+))→KF(X^(1)Σ^(+))+H(^(2)S)反应的影响

20

作者 陈海亮 张志红 吕文彩 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第7期2279-2285,共7页

基于Sayós等构建的基态势能面,运用准经典轨线方法对原子-分子反应K(^(2)S)+HF(X^(1)Σ^(+))→KF(X^(1)Σ^(+))+H(^(2)S)的立体动力学性质进行了研究.计算了该反应的极化微分反应截面、两矢量k⁃j'相关分布函数P(θ_(r))、三矢... 基于Sayós等构建的基态势能面,运用准经典轨线方法对原子-分子反应K(^(2)S)+HF(X^(1)Σ^(+))→KF(X^(1)Σ^(+))+H(^(2)S)的立体动力学性质进行了研究.计算了该反应的极化微分反应截面、两矢量k⁃j'相关分布函数P(θ_(r))、三矢量k⁃k'⁃j'相关分布函数P(ϕ_(r))和空间分布函数P(θ_(r),ϕ_(r)).结果表明,产物KF的转动角动量j'不仅在垂直于反应物相对速度矢量k的方向上有强烈的取向效应,而且还定向于y轴的负方向,转动角动量j'敏感地依赖于碰撞能. 展开更多

关键词 立体动力学 准经典轨线方法 矢量相关 碰撞能效应

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