铜基氧化物表面的氧化物种可以增强CO_(2)吸附,降低含氧中间体的结合能,从而提高电还原CO_(2)的一步还原产物的产率.鉴于此,在还原过程中,Cu_(2)O上的残留氧通过Sn^(2+)稳定,并且残留氧的保留通过原位拉曼光谱(Cu–O_(ads))得到了证实....铜基氧化物表面的氧化物种可以增强CO_(2)吸附,降低含氧中间体的结合能,从而提高电还原CO_(2)的一步还原产物的产率.鉴于此,在还原过程中,Cu_(2)O上的残留氧通过Sn^(2+)稳定,并且残留氧的保留通过原位拉曼光谱(Cu–O_(ads))得到了证实.同时,原位拉曼光谱和密度泛函理论计算结果证明,由于残留氧的存在,一氧化碳中间体在SnO/Cu_(2)O催化剂的吸附能比Cu_(2)O催化剂明显降低.这使得其在-0.8 V (相对于可逆氢电极)的电位下获得高达97.5%的法拉第效率.铜基氧化物催化剂的氧稳定策略对设计高性能电还原CO_(2)催化剂具有指导意义.展开更多
基金supported by Shenzhen Science and Technology Foundation of Nanshan (K20799112)the Basic Research Project of the Science and Technology Innovation Commission of Shenzhen (JCYJ20200109141640095)+4 种基金the National Natural Science Foundation of China (21875097)Shenzhen Key Laboratory of Interfacial Science and Engineering of Materials (ZDSYS20200421111401738)supported by the National Supercomputer Center in Guangzhouthe National Supercomputing Center in Shenzhen (Shenzhen Cloud Computing Center)the Center for Computational Science and Engineering at SUSTech。
文摘铜基氧化物表面的氧化物种可以增强CO_(2)吸附,降低含氧中间体的结合能,从而提高电还原CO_(2)的一步还原产物的产率.鉴于此,在还原过程中,Cu_(2)O上的残留氧通过Sn^(2+)稳定,并且残留氧的保留通过原位拉曼光谱(Cu–O_(ads))得到了证实.同时,原位拉曼光谱和密度泛函理论计算结果证明,由于残留氧的存在,一氧化碳中间体在SnO/Cu_(2)O催化剂的吸附能比Cu_(2)O催化剂明显降低.这使得其在-0.8 V (相对于可逆氢电极)的电位下获得高达97.5%的法拉第效率.铜基氧化物催化剂的氧稳定策略对设计高性能电还原CO_(2)催化剂具有指导意义.
