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供体-受体型卟啉基金属有机框架实现有效电荷分离高效光催化析氢
1
作者 阎菲 张由子 +3 位作者 刘思碧 邹睿卿 Jahan B Ghasemi 李炫华 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期124-134,共11页
利用光催化的方法将太阳能转化为氢能,是生产可持续燃料的有效途径之一.金属有机框架(MOFs)作为一类新兴的有机-无机杂化材料引起了研究者的广泛关注.由于MOFs材料的结构可调性,在框架中引入具有良好光吸收性能的基元,可以使MOFs在分子... 利用光催化的方法将太阳能转化为氢能,是生产可持续燃料的有效途径之一.金属有机框架(MOFs)作为一类新兴的有机-无机杂化材料引起了研究者的广泛关注.由于MOFs材料的结构可调性,在框架中引入具有良好光吸收性能的基元,可以使MOFs在分子尺度有序排列的同时实现光催化析氢.单组分MOFs由于结构的相对有限性,存在电荷分离效率低的问题,而供体-受体(D-A)型双组分MOFs能够有效地促进电荷转移,同时电荷转移相互作用可以扩大光谱吸收范围,这些优良性能使之成为极具潜力的光催化剂.因此,寻找能够形成D-A结构的MOFs材料,实现高效光催化析氢仍然是一项亟需解决的科学问题.本文采用简单的溶剂热法将供体卟啉与受体二苯并噻吩砜(BTDO)相结合,构筑了一种卟啉基(TCPP)的D-A型MOF(TCPP-Zn-BTDO),其中, TCPP供体分子和BTDO受体分子通过Zn2+离子配位连接.红外吸收光谱中砜基的特征吸收峰以及电感耦合等离子体质谱表明有硫元素存在,说明成功引入了电子受体BTDO.TCPP-Zn-BTDO的光催化析氢效率较好,为1.48 mmolg^(-1)h^(-1),是单组分MOF(TCPP-Zn)的3.14倍.此外, TCPP-Zn-BTDO具有较好的光催化稳定性,连续40 h实验后,光催化活性没有显著降低.紫外可见吸收光谱和光电流测试结果表明, TCPP-Zn-BTDO具有更高的光吸收效率和更强的光电流响应,说明TCPP-Zn-BTDO可以产生更多的光生载流子,从而有利于光催化析氢反应.同时, BTDO的加入增大了分子偶极子,有效增强了内建电场.表面电荷密度以及开路电压等表明, TCPP-Zn-BTDO的内建电场强度是单组分MOF的1.44倍.通过莫特肖特基曲线与禁带宽度计算出TCPP-Zn-BTDO具有更负的导带位置,因而具有较强的热力学驱动力和电子还原能力,从而促进光催化析氢.综上,本文设计了一种简单的方法来构筑高活性的D-A型MOF, D与A之间的电荷转移相互作用能有效促进光生载流子分离,为光催化析氢材料的设计提供参考. 展开更多
关键词 光催化 电荷分离 卟啉 金属有机框架 供体-受体
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Sol-Gel法合成锌铝尖晶石的影响因素研究 被引量：1
2
作者 高云琴 张由子 马爱琼 《硅酸盐通报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第12期4149-4153,共5页
以Zn（NO3）2·6H2O,Al（NO3）3·9H2O为原料,柠檬酸为络合剂,采用sol-gel法制备了尖晶石型Zn Al2O4粉体。得到干凝胶后在不同温度下（600~800℃）进行热处理。探究p H值对凝胶的影响以及煅烧温度对粉体相组成和显微结构的影响... 以Zn（NO3）2·6H2O,Al（NO3）3·9H2O为原料,柠檬酸为络合剂,采用sol-gel法制备了尖晶石型Zn Al2O4粉体。得到干凝胶后在不同温度下（600~800℃）进行热处理。探究p H值对凝胶的影响以及煅烧温度对粉体相组成和显微结构的影响。用热分析,X射线衍射分析（XRD）,扫描电镜（SEM）等手段对制备的锌铝尖晶石粉体进行了表征。结果表明：当煅烧温度为600℃时,Zn Al2O4开始生成,随着煅烧温度的提高,Zn Al2O4晶粒逐渐长大、发育完整,其他物相含量减少,粉体趋于单一尖晶石晶体结构;随着溶液p H值的增加,Zn O含量增加,Zn Al2O4含量减少,当p H值为3时,得到纯度较高的Zn Al2O4粉体。 展开更多
关键词 SOL-GEL法 P H值 煅烧温度 锌铝尖晶石
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氮化碳-铁氧体尖晶石光催化材料的研究进展 被引量：3
3
作者 张由子 马爱琼 《兵器材料科学与工程》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期121-126,共6页
半导体光催化技术可以将太阳能转换为化学能,在染料降解方面具有广阔的应用前景。g-C3N4具有独特的电子能带结构、良好的热稳定性和化学稳定性,铁氧体尖晶石是一种新型的非均相光fenton试剂,两种材料展示染料降解方面的应用前景。然而... 半导体光催化技术可以将太阳能转换为化学能,在染料降解方面具有广阔的应用前景。g-C3N4具有独特的电子能带结构、良好的热稳定性和化学稳定性,铁氧体尖晶石是一种新型的非均相光fenton试剂,两种材料展示染料降解方面的应用前景。然而比表面积较小、光生电子和空穴易复合等缺点严重限制其光催化活性。从光催化机理出发,介绍近年来国内外关于g-C3N4和铁氧体尖晶石方面的研究,简要叙述g-C3N4的结构和制备过程,以及g-C3N4复合铁氧体尖晶石后的光催化性能和磁控分离循环使用性能的变化,并对其未来的发展趋势进行展望。 展开更多
关键词 g-C3N4 铁氧体尖晶石 光催化
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纳米片层状类石墨氮化碳的制备及其光催化性能 被引量：5
4
作者 马爱琼 张电 +1 位作者 张由子 高云琴 《硅酸盐学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期44-52,共9页
以三聚氰胺为原料,采用热缩聚合成法,结合酸、热刻蚀协同改性工艺,制备了二维纳米片层状类石墨氮化碳(g-C3N4)。通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、红外光谱、X射线光电子能谱、Raman光谱对试样进行了物相组成、显微形貌与分子结构表... 以三聚氰胺为原料,采用热缩聚合成法,结合酸、热刻蚀协同改性工艺,制备了二维纳米片层状类石墨氮化碳(g-C3N4)。通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、红外光谱、X射线光电子能谱、Raman光谱对试样进行了物相组成、显微形貌与分子结构表征。采用BET法分析了试样的比表面积,采用紫外–可见漫反射光谱、Mott–Schottky曲线分析了试样的可见光吸收性能与能带结构。通过可见光降解罗丹明B染料与盐酸四环素溶液,评估了试样的可见光催化性能。结果表明:采用热刻蚀改性剥离时,当三聚氰胺与NH4Cl的摩尔比为5:4时,所制备的纳米片层状g-C3N4厚度为47 nm,比表面积为22 m^2/g,可见光催化降解性能提高显著,相比未经过改性处理的g-C3N4,其降解效率提高了3.4倍;4 h内对盐酸四环素溶液的降解率达到83.2%。 展开更多
关键词 类石墨氮化碳 二维纳米层 可见光 刻蚀 光催化剂
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