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光电催化脱氟-氧化过程实现氟芳烃污染物的高效矿化
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作者 池海波 王旺银 +4 位作者 马江平 段睿智 丁春梅 宋睿 李灿 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期171-181,共11页
氟芳烃类化合物因其独特的理化性质,被广泛应用于含氟医药、农药、液晶材料制备等领域.然而,在其生产和使用过程中会造成水污染,目前在全球多个地区的环境水体中均检测出氟芳烃类化合物的残留.因此,对废水中典型的氟芳烃类化合物如氟苯... 氟芳烃类化合物因其独特的理化性质,被广泛应用于含氟医药、农药、液晶材料制备等领域.然而,在其生产和使用过程中会造成水污染,目前在全球多个地区的环境水体中均检测出氟芳烃类化合物的残留.因此,对废水中典型的氟芳烃类化合物如氟苯酚、氟苯甲酸以及氟喹诺酮类分子的有效降解备受关注.氟芳烃类化合物的生物毒性及环境持久性来源于分子结构中氟原子的强电负性、C-F键的高解离能以及芳环结构的强稳定性,而常规的降解方法存在应用条件苛刻、有毒含氟中间体残留以及有机碳矿化不完全等问题.因此,针对氟芳烃分子的结构特点,设计一种可以同时促进脱氟和有机碳矿化的降解策略对降低氟芳烃废水的环境危害至关重要.本文报道了一种基于光电催化的脱氟-氧化过程,通过紫外光实现氟芳烃分子的自活化,并与·OH自由基的原位产生过程进行耦合.利用紫外光光解脱氟的高选择性和·OH自由基的强氧化性,实现4-氟苯酚在温和条件下完全脱氟以及矿化.研究结果表明,苯环结构的4-氟苯酚分子可以吸收λ<320 nm的紫外光,且受到光激发后,其自发光解过程可实现C-F键断裂,该过程具有较高的选择性,但是形成的脱氟中间体无法通过紫外光解进一步降解.通过构建光电催化体系,TiO2纳米柱光阳极可原位产生·OH自由基(λ>320 nm),从而实现脱氟中间体的完全矿化.利用全光谱氙灯光照下的光电催化体系可以耦合紫外光解和·OH自由基氧化过程,对于20 ppm浓度的4-氟苯酚溶液,其表观降解速率可达14.4 gh^(-1)m^(-2),并实现4-氟苯酚完全脱氟及有机碳矿化.此外,该体系在不同溶液pH值(0-2)、外加偏压(0.5-1.5 VRHE)以及照射光源(氙灯、汞灯和LED灯)条件下均具有良好的降解效果和稳定性,并可拓展至其他常见的氟芳烃类化合物如诺氟沙星等含氟医药分子的降解.进一步构建了实验室小试装置,实现了流动条件下氟芳烃废水的完全矿化(工业光源,50 cm2的光阳极,5000 mL的20 ppm4-氟苯酚,500 mL min^(-1)循环处理12 h),证明基于光电催化的脱氟-氧化过程具有潜在的应用前景.综上所述,本文利用氟芳烃分子的结构特点,设计了合理的降解路径,构建了基于光电催化的高效脱氟-氧化过程并进行了部分应用评估,为废水中含氟有机污染物的高效无害化处理提供参考. 展开更多
关键词 废水处理 氟芳烃 光电催化降解 脱氟 总有机碳移除
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TiO_(2)/TiN纳米管异质结用于光电催化CO_(2)还原:氮辅助活性氢机制
2
作者 魏艳 段睿智 +8 位作者 张巧兰 曹有智 王金圆 王冰 万雯瑞 刘春燕 陈加藏 高红 景欢旺 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第4期243-253,共11页
利用太阳能将CO_(2)转换为高附加值的化学品是解决化石燃料消耗过快与CO_(2)排放过度问题的可行性方案.光电催化CO_(2)还原可以模拟自然光合作用将CO_(2)还原为多碳产物(C^(2+)).然而,光电催化剂的带隙与太阳辐射光谱不匹配以及载流子... 利用太阳能将CO_(2)转换为高附加值的化学品是解决化石燃料消耗过快与CO_(2)排放过度问题的可行性方案.光电催化CO_(2)还原可以模拟自然光合作用将CO_(2)还原为多碳产物(C^(2+)).然而,光电催化剂的带隙与太阳辐射光谱不匹配以及载流子的快速复合是限制人工光合作用效率的关键因素.前期研究表明,缺陷工程可有效地增加催化剂活性位点,减小半导体的带隙并增强对光子的捕获能力;而异质结的构筑则可有效提升载流子的分离效率.因此,构建具有较好可见光响应的高效半导体异质结催化剂有望实现催化材料对CO_(2)还原能力和产物选择性的提升.本文通过对金属钛板进行电化学阳极氧化,氨气气氛煅烧得到TiN,然后原位进行部分氧化构筑出结构新颖的TiO_(2)/TiN纳米管异质结材料,再进行配体和钯量子点修饰,得到更加高效的催化电极材料Pd/R-TiO_(2)/TiN,并在三电极系统中研究了其光电催化CO_(2)还原的性能.通过扫描隧道电子显微镜、透射电子显微镜、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、电子顺磁共振谱、X射线吸收近边结构光谱及莫特肖特基曲线等系统考察了催化剂的结构与光电催化性能,证明了n-n同型异质结的成功构筑,且纳米管状的异质结含有丰富的Ti^(3+)和氧空位,具有较好的太阳光捕获能力,保留了间隙金属材料TiN良好的电荷传输能力,提高了光生载流子的分离效率.光电催化CO_(2)还原结果表明,纳米管状Pd/R-TiO_(2)/TiN异质结材料具有较好的CO_(2)还原能力.其中Pd/R-TiO_(2)/TiN-30电极的碳基化合物的产率高达115.9μmolL^(–1)h^(-1)cm^(-2),是纳米颗粒状Pd/R-TiO_(2)/TiN-30异质结材料的2.2倍,且具有最高的C_(2)选择性(65.7%),说明纳米管状结构为反应提供的有限空间有利于C–C耦联.另外,光电联合催化的产率是纯光催化的3.4倍,纯电催化的3.3倍,说明光电协同催化的重要作用.此外,该电极获得的总电池效率(Φ’)为6.0%,远超过植物细胞光合作用的0.4%,并通过^(13)CO_(2)同位素标记实验证实了所有产物均来自CO_(2)气体.原位实况傅里叶变换红外光谱分析结果表明,*COOH和*CHO活性物种是主要中间体.需要强调的是,在氩气饱和(无CO_(2)参与)的条件下检测到了Ti–H振动吸收谱带,且与密度泛函理论计算结果一致.实验和计算相互印证表明,高活性氢原子可以附着在异质结表面与Ti^(3+)位点形成Ti–H物种.此外,计算结果还表明,氮掺杂对催化剂的影响很大,当N物种在晶格中存在可促使晶格氧发生迁移,形成新的氧空位,氧空位有利于CO_(2)分子和中间体的吸附,两者结合从而促进了中间体的生成,加之纳米管的有限空间结构,有助于C–C耦联反应的发生.相反,无N掺杂的纯TiO_(2)锐钛矿不能促进最终Ti–H物种的形成,其反应机理有利于生成CO.结合中间体检测、理论计算结果以及H_(2)^(18)O同位素标记实验,提出了一种氮辅助活性氢反应机理.综上,本研究为理解CO_(2)还原机理提供了有益的参考,也为设计高活性和高C_(2+)选择性的CO_(2)还原光电催化剂提供了思路. 展开更多
关键词 光电催化 CO_(2)还原 异质结 氮化钛 原位红外
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光子晶体光纤长周期光栅栅区塌陷程度的理论研究 被引量：1
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作者 段睿智 赵春柳 +1 位作者 周雨萌 龚华平 《光子学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第8期56-60,共5页
采用局域耦合模理论对一种光子晶体光纤长周期光栅的耦合机理和特性进行了研究.建立了栅区模型,用局域耦合模理论和传统的耦合模理论模拟出LP01和LP02、LP01和LP11耦合的透射谱,并进行比较.从理论上分析局域耦合模理论对光子晶体光纤长... 采用局域耦合模理论对一种光子晶体光纤长周期光栅的耦合机理和特性进行了研究.建立了栅区模型,用局域耦合模理论和传统的耦合模理论模拟出LP01和LP02、LP01和LP11耦合的透射谱,并进行比较.从理论上分析局域耦合模理论对光子晶体光纤长周期光栅的适用性,研究了栅格个数、栅格周期和光栅栅区对透射谱的影响.模拟结果表明:随着栅格周期的增大,谐振波长向短波方向移动;随着栅格个数的增加,透射峰深度增加;随着栅区塌陷深度的增加,谐振波长向长波方向移动. 展开更多
关键词 局域耦合模理论 光子晶体光纤 长周期光纤光栅 耦合模理论 有效折射率 塌陷程度
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供电系统电气工程施工常见技术问题及解决对策
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作者 段睿智 《中文科技期刊数据库（文摘版）工程技术》 2021年第12期0080-0081,102,共3页
我国社会经济迅猛发展下,科技文化也在进步,随着大量新型电气设备的出现,在推动电气智能化发展中,施工人员也面临更大挑战。电气施工中,其施工质量与技术水平直接关系着供电系统质量,是电气工程施工中的重要内容。电气项目安全关系着人... 我国社会经济迅猛发展下,科技文化也在进步,随着大量新型电气设备的出现,在推动电气智能化发展中,施工人员也面临更大挑战。电气施工中,其施工质量与技术水平直接关系着供电系统质量,是电气工程施工中的重要内容。电气项目安全关系着人们生命财产安全,以及社会经济发展。电气工程本身比较复杂,其中包含了众多项目与环节,虽然当前技术更加先进,但仍然不可避免会存在一些人为失误。文章分析了供电系统电气工程施工中常见技术问题,了解了其相关技术的应用,并在此基础上采取合理措施加强施工技术控制与质量管理,保障工程施工水平。 展开更多
关键词 供电系统 电气工程 常见技术问题 技术应用 解决对策
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罗丹明类化合物作为分析试剂的应用进展
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作者 刘志文 段睿智 李喜乐 《才智》 2013年第29期281-281,共1页
罗丹明类化合物是以氧杂蒽为母体的碱性咕吨染料,它们具有摩尔吸光系数高、荧光量子产量高和激发波长长等特点。在它的分子结构中存在醌式结构以及刚性的平面结构,其中醌式结构的氧化会导致溶液颜色的变化,这为以罗丹明类化合物作为染... 罗丹明类化合物是以氧杂蒽为母体的碱性咕吨染料,它们具有摩尔吸光系数高、荧光量子产量高和激发波长长等特点。在它的分子结构中存在醌式结构以及刚性的平面结构,其中醌式结构的氧化会导致溶液颜色的变化,这为以罗丹明类化合物作为染料的光度分析法提供了理论基础。如今以罗丹明类化合物为荧光发色团的荧光探针已被广泛应用于金属离子检测、生物分子检测以及生物体系的研究等领域。 展开更多
关键词 罗丹明 荧光探针 检测
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