Cu(I)Y分子筛表面酸性对其吸附脱硫性能的影响 被引量：32

1

作者 王旺银 潘明雪 +2 位作者 秦玉才 王凌涛 宋丽娟 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第5期1176-1180,共5页

用固相离子交换(SSIE)和液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Cu(I)Y分子筛,采用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征了分子筛的表面酸性,并用固定床吸附穿透实验评价了分子筛的吸附脱硫性能.结果表明,不同的离子交换法改性后,Cu(I)Y分... 用固相离子交换(SSIE)和液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Cu(I)Y分子筛,采用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征了分子筛的表面酸性,并用固定床吸附穿透实验评价了分子筛的吸附脱硫性能.结果表明,不同的离子交换法改性后,Cu(I)Y分子筛仍然保持了完整的Y型分子筛结构.Cu+的交换量和表面酸性的分布显著地影响分子筛的吸附脱硫性能,固相离子交换后随离子交换度的增加,分子筛表面Brnsted(B)酸逐渐转化为Lewis(L)酸,吸附性能增强.对不同离子交换法制备的Cu(I)Y分子筛吸附脱硫性能与表面酸性关联后,发现分子筛表面B酸量减少,提高了分子筛的吸附脱硫活性. 展开更多

关键词 Cu(I)Y分子筛 吸附脱硫 表面酸性 固相离子交换 吡啶吸附红外光谱

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光系统Ⅱ光驱动CO_(2)同化的光合作用 被引量：3

2

作者 李跃辉 司端惠 +7 位作者 王旺银 薛松 商文喆 迟占有 李灿 郝策 Govindjee Govindjee 史彦涛 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第1期117-126,共10页

光合作用作为地球上最重要的化学反应,是一切生命活动赖以生存的基础.光合作用分为光反应和暗反应两个阶段.通常认为,光反应阶段产生O2,暗反应阶段CO_(2)被还原(也称“CO_(2)同化”).尽管这一观点已被公众所熟知,但也存在诸多疑点,一些... 光合作用作为地球上最重要的化学反应,是一切生命活动赖以生存的基础.光合作用分为光反应和暗反应两个阶段.通常认为,光反应阶段产生O2,暗反应阶段CO_(2)被还原(也称“CO_(2)同化”).尽管这一观点已被公众所熟知,但也存在诸多疑点,一些科学家(包括1931年的诺贝尔生理学或医学奖得主OttoWarburg)认为,CO_(2)也可能在光反应阶段作为反应底物参与了产氧并被还原.然而,该观点至今没有在实验上获得充足的证据支持.那么,在光反应阶段是否能够进行CO_(2)同化?如果能够发生,产物和机理是什么?毫无疑问,这些科学问题具有十分重要的研究价值,对这些问题的探索能帮助我们更加充分认识光合作用机制.然而,自上世纪十年代以来,相关研究已陷入停滞状态.为了解开光合作用领域的这个重要科学谜团,即在光合作用中CO_(2)是否能通过光反应被还原,本文选取三类不同层次的光合作用体系(小球藻、叶绿体、PSII中心复合体)为研究对象,结合原位质谱、气相色谱和同位素标记等手段,设计了一系列实验,排除了呼吸作用和其它因素干扰,实验发现在光反应阶段PSII中心复合体不但产生O2,还能产生C1化合物CH_(3)OH.^(13)CO_(2)和C^(18)O2标记实验结果表明,CH_(3)OH来源于CO_(2)光还原,排除了CH_(3)OH来自于光呼吸或细胞壁果胶脱甲基分解的可能.说明光合作用光反应阶段能够进行CO_(2)还原,反应场所是PSII中心复合体,这与CO_(2)的同化只能发生在暗反应阶段的传统观点相矛盾.因此,除了非光依赖性CO_(2)同化这一已知路径外,还有一条未知的光驱动CO_(2)同化路径.进一步推测,这种CO_(2)光还原路径可能与暗反应下的CO_(2)同化同时进行.目前,对这种光驱动下CO_(2)同化机制仍需进一步深入研究.综上,本文丰富了人们对光合作用机理以及CO_(2)同化路径的认知,并为长期以来存在争议的CH_(3)OH来源问题提供了新解释. 展开更多

关键词 光合作用 PSII中心复合体 光反应 CO_(2)同化 甲醇

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NiB/C催化剂用于硝基苯加氢制备对氨基苯酚的研究 被引量：6

3

作者 宋威 王旺银 +3 位作者 张宇 殷光松 张翻 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2011年第1期12-17,共6页

以负载型非晶态合金NiB/C为催化剂、硫酸锌溶液为酸性介质进行硝基苯催化加氢制备对氨基苯酚的反应。考察了反应温度、反应压力、反应时间、NiB/C催化剂加入质量和硫酸锌加入质量对反应的影响,得到了对氨基苯酚取得较高选择性的反应条... 以负载型非晶态合金NiB/C为催化剂、硫酸锌溶液为酸性介质进行硝基苯催化加氢制备对氨基苯酚的反应。考察了反应温度、反应压力、反应时间、NiB/C催化剂加入质量和硫酸锌加入质量对反应的影响,得到了对氨基苯酚取得较高选择性的反应条件。通过建立的五因素四水平的正交实验,确定了较佳实验方案:反应温度为120℃,反应压力为0.1MPa,反应时间为3h,催化剂加入质量为3g,硫酸锌加入质量为4g。分析结果显示,硝基苯的转化率达86.78%,对氨基苯酚和苯胺的选择性分别为15.62%和76.02%。 展开更多

关键词 对氨基苯酚 硝基苯 NiB/C催化剂 硫酸锌

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NiB/C催化剂的制备及其在合成对氨基苯酚中的应用 被引量：3

4

作者 王利 宋威 +3 位作者 张宇 秦玉才 王旺银 宋丽娟 《石油化工高等学校学报》 CAS 2012年第4期10-13,共4页

采用化学还原法制备了NiB/C催化剂,利用电感耦合等离子直读光谱(ICP)、X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和差示扫描量热分析(DSC)等表征手段对其组成、结构、形貌及最高晶化温度进行了分析,对硫酸锌水溶液中硝基苯催化加氢制备对氨基苯酚... 采用化学还原法制备了NiB/C催化剂,利用电感耦合等离子直读光谱(ICP)、X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和差示扫描量热分析(DSC)等表征手段对其组成、结构、形貌及最高晶化温度进行了分析,对硫酸锌水溶液中硝基苯催化加氢制备对氨基苯酚(PAP)的反应及其催化性能进行了研究。表征结果显示,NiB/C催化剂中非晶态NiB合金的组成为Ni79.4B20.6,最高晶化温度为643K,合金颗粒粒度约为30nm。实验结果表明,硫酸锌溶液中硝基苯催化加氢反应硝基苯转化率为80.23%,对氨基苯酚选择性为11.21%,NiB/C催化剂具有较高的催化加氢活性。 展开更多

关键词 NiB/C催化剂 硝基苯 催化加氢 对氨基苯酚 硫酸锌

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光电催化脱氟-氧化过程实现氟芳烃污染物的高效矿化

5

作者 池海波 王旺银 +4 位作者 马江平 段睿智 丁春梅 宋睿 李灿 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期171-181,共11页

氟芳烃类化合物因其独特的理化性质,被广泛应用于含氟医药、农药、液晶材料制备等领域.然而,在其生产和使用过程中会造成水污染,目前在全球多个地区的环境水体中均检测出氟芳烃类化合物的残留.因此,对废水中典型的氟芳烃类化合物如氟苯... 氟芳烃类化合物因其独特的理化性质,被广泛应用于含氟医药、农药、液晶材料制备等领域.然而,在其生产和使用过程中会造成水污染,目前在全球多个地区的环境水体中均检测出氟芳烃类化合物的残留.因此,对废水中典型的氟芳烃类化合物如氟苯酚、氟苯甲酸以及氟喹诺酮类分子的有效降解备受关注.氟芳烃类化合物的生物毒性及环境持久性来源于分子结构中氟原子的强电负性、C-F键的高解离能以及芳环结构的强稳定性,而常规的降解方法存在应用条件苛刻、有毒含氟中间体残留以及有机碳矿化不完全等问题.因此,针对氟芳烃分子的结构特点,设计一种可以同时促进脱氟和有机碳矿化的降解策略对降低氟芳烃废水的环境危害至关重要.本文报道了一种基于光电催化的脱氟-氧化过程,通过紫外光实现氟芳烃分子的自活化,并与·OH自由基的原位产生过程进行耦合.利用紫外光光解脱氟的高选择性和·OH自由基的强氧化性,实现4-氟苯酚在温和条件下完全脱氟以及矿化.研究结果表明,苯环结构的4-氟苯酚分子可以吸收λ<320 nm的紫外光,且受到光激发后,其自发光解过程可实现C-F键断裂,该过程具有较高的选择性,但是形成的脱氟中间体无法通过紫外光解进一步降解.通过构建光电催化体系,TiO2纳米柱光阳极可原位产生·OH自由基(λ>320 nm),从而实现脱氟中间体的完全矿化.利用全光谱氙灯光照下的光电催化体系可以耦合紫外光解和·OH自由基氧化过程,对于20 ppm浓度的4-氟苯酚溶液,其表观降解速率可达14.4 gh^(-1)m^(-2),并实现4-氟苯酚完全脱氟及有机碳矿化.此外,该体系在不同溶液pH值(0-2)、外加偏压(0.5-1.5 VRHE)以及照射光源(氙灯、汞灯和LED灯)条件下均具有良好的降解效果和稳定性,并可拓展至其他常见的氟芳烃类化合物如诺氟沙星等含氟医药分子的降解.进一步构建了实验室小试装置,实现了流动条件下氟芳烃废水的完全矿化(工业光源,50 cm2的光阳极,5000 mL的20 ppm4-氟苯酚,500 mL min^(-1)循环处理12 h),证明基于光电催化的脱氟-氧化过程具有潜在的应用前景.综上所述,本文利用氟芳烃分子的结构特点,设计了合理的降解路径,构建了基于光电催化的高效脱氟-氧化过程并进行了部分应用评估,为废水中含氟有机污染物的高效无害化处理提供参考. 展开更多

关键词 废水处理 氟芳烃 光电催化降解 脱氟 总有机碳移除

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从液态阳光人工光合成淀粉 被引量：1

6

作者 王旺银 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第4期895-897,共3页

人工光合成是利用太阳能等可再生能源通过连续催化反应将水和二氧化碳转化为液态燃料的过程,是减少二氧化碳排放、实现绿色低碳发展的一种重要方法.人工光合成的目标产物不仅包括二氧化碳转化与利用得到的能源小分子,还包括淀粉和蛋白... 人工光合成是利用太阳能等可再生能源通过连续催化反应将水和二氧化碳转化为液态燃料的过程,是减少二氧化碳排放、实现绿色低碳发展的一种重要方法.人工光合成的目标产物不仅包括二氧化碳转化与利用得到的能源小分子,还包括淀粉和蛋白质等生物基大分子.在自然光合作用中,高等植物、绿藻和蓝细菌首先利用太阳能将水氧化放出氧气并产生还原型辅酶Ⅱ(NADPH)和腺苷三磷酸(ATP),随后NADPH和ATP通过Calvin循环把二氧化碳转化为三碳糖(3-磷酸甘油醛),进而合成能量储存分子—淀粉.那么科学家是否可以道法自然,耦合人工和生物材料催化体系发展出一条高效的人工光合成淀粉的途径呢?2021年,中国科学院天津工业生物技术研究所马延和研究团队在人工合成淀粉方面取得重大突破性进展,通过化学能源催化与生物酶催化相结合的方式,构筑了一条高效二氧化碳合成淀粉新途径,国际上首次在实验室实现了二氧化碳到淀粉的从头合成.本文从人工光合成和自然光合作用的角度,阐述了从二氧化碳合成淀粉新途径的优势,即以甲醇分子为纽带有效地匹配了CO_(2)的人工光合成转化和淀粉的生物催化合成.一方面是能量的人工催化转化,由于从二氧化碳合成大分子淀粉是热力学上的爬坡反应,所以太阳能转化为化学能并存储在高能量密度碳氢化合物载体中,解决了能量有效的输入,对后续的生物大分子合成极为重要.另一方面是淀粉的生物催化合成,通过合成生物学方法,理性设计和发展高效的酶催化途径,解决了酶催化动力学方面的限制因素,以高能C1化合物甲醇出发经过多步酶催化反应可控合成支链和直链淀粉.因此,正如自然光合作用的基本框架一样,该人工光合成淀粉途径可分为光反应和暗反应两步:(1)光反应,从太阳能—电能—氢能—“液态阳光”-甲醇;(2)暗反应,以甲醇为原料通过C1—C3—C6—Cn的策略多步酶催化合成淀粉.此外,本文还对该体系中需要优化和解决的问题进行了简要分析.总之,人工光合成淀粉被认为“典型的从0到1原创性突破”,对粮食生产将产生革命性的影响. 展开更多

关键词 人工光合成 淀粉 液态阳光 甲醇 二氧化碳

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光系统Ⅱ杂化Z型水分解体系中产氢助催化剂上逆反应的抑制（英文） 被引量：1

7

作者 李真 祁育 +6 位作者 王旺银 李登 李政 肖亚男 韩广业 沈建仁 李灿 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期486-494,M0001,共10页

光催化Z型水分解反应有望发展成为一种生产太阳氢能的有效方法.将具有优异水氧化性能的自然光系统Ⅱ与人工半导体产氢材料进行耦合,以构建生物-人工杂化光催化Z型水分解反应体系,对于深入理解自然光合作用原理和促进人工太阳能转化具有... 光催化Z型水分解反应有望发展成为一种生产太阳氢能的有效方法.将具有优异水氧化性能的自然光系统Ⅱ与人工半导体产氢材料进行耦合,以构建生物-人工杂化光催化Z型水分解反应体系,对于深入理解自然光合作用原理和促进人工太阳能转化具有重要意义.由于Fe(CN)_6^(3-)可从光系统Ⅱ接受电子,因此氧化还原电对Fe(CN)_6^(3-/4-)成为研究光系统Ⅱ基杂化Z型水分解体系时常用的电子体递.然而,在该Z型水分解反应中,正向的产氢反应经常受到由Fe(CN)_6^(3-)引起的逆反应的阻碍,致使水分解过程中产氢产氧失衡,不能实现有效的全分解水反应.本文通过在光系统Ⅱ杂化Z型水分解体系中的人工光催化剂ZrO_2/TaON上沉积产氢助催化剂PtCrOx,有效抑制了逆反应的发生,从而使体系实现了全分解水反应.实验发现,在光催化剂ZrO_2/TaON上沉积金属Pt作为产氢助催化剂时,以Fe(CN)_6^(4-)为电子供体的光催化产氢半反应基本没有产氢活性,而当沉积氧化物PtCrO_x作为产氢助催化剂时,产氢半反应活性可提高至～35μmolh–1.进一步研究发现,这种产氢活性的差异主要是由于两种不同助催化剂对于Fe(CN)_6^(3-)引起的氢气氧化逆反应的催化行为不同.金属Pt表面对于氢气具有吸附和活化作用,光催化反应中产生的氢气和Fe(CN)_6^(3-)在Pt-ZrO_2/TaON催化作用下发生快速的氧化还原逆反应;而由于PtCrO_x表面对氢气的吸附和活化作用较弱,上述氢气氧化的逆反应在PtCrO_x-ZrO_2/TaON存在时不发生.此外,在产氢过程中,光生电子虽然迁移到助催化剂PtCrO_x上,但PtCrO_x中高氧化态的Pt~Ⅱ和Pt~Ⅳ并未被还原,因此使PtCrO_x-ZrO_2/TaON具有稳定的光催化产氢反应活性.基于PtCrO_x-ZrO_2/TaON在Fe(CN)_6^(4-)作为电子供体时有效的产氢半反应,我们以Fe(CN)_6^(3-/4–)作为电子递体,将光系统Ⅱ与PtCrOx-ZrO_2/TaON耦合构建了生物-人工杂化Z型全分解水体系,通过调节Fe(CN)_6^(3-)/4–的初始浓度,最终实现了杂化体系的全分解水反应,产氢和产氧活性分别为～20μmol H_2 h^(–1)和～10μmol O_2 h^(–1).这为理解和抑制以Fe(CN)_6^(3-)/4–作为电子递体的光系统Ⅱ-人工杂化Z型水分解体系中的逆反应提供了新的思路. 展开更多

关键词 水分解 助催化剂 逆反应 氢气氧化 光系统Ⅱ

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微藻叶绿体细胞器工厂研究进展 被引量：1

8

作者 朱振 田晶 +2 位作者 江静 王旺银 曹旭鹏 《合成生物学》 CSCD 2022年第6期1218-1234,共17页

微藻是重要的太阳能驱动CO_(2)生物转化的生物,建立微藻叶绿体细胞器工厂是通过合成生物学手段实现“碳中和”的潜在途径之一。这是因为微藻叶绿体是碳同化以及后续碳水化合物、脂肪酸、天然色素、氨基酸等重要合成器官,与高等植物细胞... 微藻是重要的太阳能驱动CO_(2)生物转化的生物,建立微藻叶绿体细胞器工厂是通过合成生物学手段实现“碳中和”的潜在途径之一。这是因为微藻叶绿体是碳同化以及后续碳水化合物、脂肪酸、天然色素、氨基酸等重要合成器官,与高等植物细胞内具备多个相对较小的叶绿体不同,大部分微藻仅拥有一个占细胞体积50%以上的大叶绿体,更有利于获得纯净的株系,有望在食品、水产、医药、化学品、生物燃料等领域占据重要地位。微藻改造及微藻叶绿体细胞器工厂研究尚处于起步阶段,本文系统通过对现有转化、表达技术进展进行汇总和简要分析,对比了叶绿体直接转化和基于叶绿体转运肽的核转化叶绿体表达不同策略的优缺点,为后续发展提供借鉴。其中,靶向叶绿体基因组的直接转化策略应用较广泛,主要集中在莱茵衣藻中,已成功表达了100多种不同的蛋白质,但是叶绿体基因组可插入位点有限和调控手段相对缺乏;通过利用叶绿体转运肽,叶绿体中90%以上的蛋白都是核编码并被可控递送到叶绿体内,因此近年来基于叶绿体转运肽的核转化叶绿体定位表达技术的关注度得到了提升,并且已经在固碳、油脂生产调节方面展示出了一定优势。 展开更多

关键词 碳中和 莱茵衣藻 叶绿体转运肽 叶绿体细胞器工厂 合成生物学

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中科院研究实现太阳能分解水制氢气和氧气

9

作者 张素 王旺银 《广西电业》 2014年第8期86-86,共1页

中国科学院大连化学物理研究所20日发布消息称，该所的人工光合研究项目实现了利用太阳光分解水制氢气和氧气的反应，使“利用人工光合系统生产洁净太阳能燃料”的构想成为可能。 人工光合研究项目的构想源于绿色植物的光合作用。人类... 中国科学院大连化学物理研究所20日发布消息称，该所的人工光合研究项目实现了利用太阳光分解水制氢气和氧气的反应，使“利用人工光合系统生产洁净太阳能燃料”的构想成为可能。 人工光合研究项目的构想源于绿色植物的光合作用。人类赖以生存和发展的氧气、食物、能源来自光合作用，而在化石能源逐渐枯竭、全球生态环境恶化的压力下，科学家寄望于构建出高效的人工光合系统生产洁净的太阳能燃料--氢气。 展开更多

关键词 太阳能 分解水 中国科学院大连化学物理研究所 氧气 氢气 中科院 光合系统 生态环境恶化

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二氧化碳到己糖的人工合成 被引量：1

10

作者 杨建刚 宋皖 +8 位作者 蔡韬 王玉瑶 张学文 王旺银 陈朋 曾艳 李灿 孙媛霞 马延和 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第20期2370-2381,M0005,共13页

土地短缺及环境恶化导致依赖光合作用的糖制造技术面临诸多挑战.当前人工CO_(2)-糖合成技术在立体选择性转化、降低能量消耗、扩展产物谱等方面亟待突破.本文设计了低ATP消耗、路线短且普适性强的CO_(2)-糖路线,能量转化效率高于传统制... 土地短缺及环境恶化导致依赖光合作用的糖制造技术面临诸多挑战.当前人工CO_(2)-糖合成技术在立体选择性转化、降低能量消耗、扩展产物谱等方面亟待突破.本文设计了低ATP消耗、路线短且普适性强的CO_(2)-糖路线,能量转化效率高于传统制糖方法.结合酶工程技术获得了催化性能优异的酶元件,构建了化学-酶转化体系,实现转化CO_(2)合成葡萄糖、阿洛酮糖等己糖分子,具有较高的产物选择性和碳转化率,CO_(2)-糖合成效率为目前报道最高水平.本研究为创制结构多样性糖及其衍生物,解决人类食糖与健康、工业发酵等糖需求提供蓝图和方案. 展开更多

关键词 能量转化效率 酶工程技术 环境恶化 工业发酵 能量消耗 人工合成 合成效率 立体选择性

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自然光合与人工光合杂化体系研究进展

11

作者 王旺银 张亚静 李灿 《科技导报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第23期94-104,共11页

基于人工和自然光合成中的科学问题,概述了光合作用中光能转化以及CO2固定过程,并综述了光合膜蛋白、酶催化和全细胞耦合的自然-人工杂化光合体系的研究进展。提出通过自然与人工光合体系之耦合,认识和学习自然光合作用中太阳能转化的... 基于人工和自然光合成中的科学问题,概述了光合作用中光能转化以及CO2固定过程,并综述了光合膜蛋白、酶催化和全细胞耦合的自然-人工杂化光合体系的研究进展。提出通过自然与人工光合体系之耦合,认识和学习自然光合作用中太阳能转化的基础科学,从结构仿生与功能仿生工方面道法自然,发展高效的人工光合成体系。 展开更多

关键词 光合作用 人工光合成 太阳燃料

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