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化工过程中的电子传递、质子传递和分子传递
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作者 李诗浩 吴振华 +4 位作者 赵展烽 吴洪 杨冬 石家福 姜忠义 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第3期1052-1064,共13页
随着“绿色化学”和“可持续发展”概念以及“碳达峰、碳中和”(双碳)目标的相继提出与推进,化学工业逐步进入绿色化、高端化、智能化发展新阶段。对于包含反应的化工过程有非常经典的“三传一反”理论,以反应动力学为核心,以动量传递... 随着“绿色化学”和“可持续发展”概念以及“碳达峰、碳中和”(双碳)目标的相继提出与推进,化学工业逐步进入绿色化、高端化、智能化发展新阶段。对于包含反应的化工过程有非常经典的“三传一反”理论,以反应动力学为核心,以动量传递、热量传递与质量传递为基础,揭示了物质、能量传递与化学反应的协同强化规律,对化工领域的发展具有重要和深远意义。近年来,由于光能、电能等清洁能源以及绿色生物制造、光电化学工程等新学科引入化工反应过程中,以电子传递、质子传递和分子传递为代表的三类传递现象得到了广泛关注和大量研究,为“三传一反”理论注入了新的活力。在此背景下,尝试将电子传递、质子传递和分子传递三类现象进行分析和介绍,针对不同化学反应的特点,初步总结了通过电子传递、质子传递和分子传递过程的单独或协同强化,以实现传递过程与化学反应过程的高度匹配,进而实现化学反应效率的显著提升。 展开更多
关键词 电子传递 质子传递 分子传递 化工过程 化学反应 生物催化 太阳能
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酶-光偶联催化系统中分子-电子-质子传递过程与机制 被引量:2
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作者 李诗浩 石家福 +6 位作者 刘书松 李文萍 陈裕 单慧婷 程雨晴 吴洪 姜忠义 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第1期96-110,共15页
酶-光偶联催化系统(EPCS)集成了半导体的光吸收能力和酶的高活性/特异性,可模拟自然界光合作用实现太阳能驱动的有用化学品合成.作为EPCS中的“能量货币”,辅因子(如NAD(P)+和NAD(P)H)参与了约80%的酶促氧化还原反应,且在酶-光间充当物... 酶-光偶联催化系统(EPCS)集成了半导体的光吸收能力和酶的高活性/特异性,可模拟自然界光合作用实现太阳能驱动的有用化学品合成.作为EPCS中的“能量货币”,辅因子(如NAD(P)+和NAD(P)H)参与了约80%的酶促氧化还原反应,且在酶-光间充当物质/能量交换的枢纽.然而,EPCS涉及光催化和酶催化反应,涉及分子、电子和质子传递过程,属于典型的复杂多相反应,导致其光-化学转化效率与理论值差距较大.本文从微观尺度对EPCS中分子-电子-质子传递过程进行了理解和剖析,系统介绍了自然界光合作用和EPCS中的“新三传”现象.此外,与传统化工领域通过强化宏观尺度上“三传”(即质量传递、热量传递和动量传递)提升单元操作过程效率的方法类似,本文总结并提出了通过协调优化“新三传”(即分子传递、电子传递和质子传递)来强化EPCS中物质-能量耦合关系,进而提升光-化学转化效率的新策略.其中,分子传递主要包括电子供体分子从反应液向催化剂传递以及辅因子分子在光催化模块和酶催化模块间穿梭;电子传递主要包括光生电子从其生成位点到光催化剂表面进而到电子媒介的传递;质子传递主要包括质子从溶液或催化剂表面向电子媒介的传递.期望通过“新三传”强化EPCS效率的理念,打破自然界光合作用的局限,实现温和条件下多种功能分子的高效合成,为人工光合与绿色生物制造领域提供新思路. 展开更多
关键词 酶-光偶联催化系统 分子-电子-质子传递 NAD(P)H再生 酶催化 光催化
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Conjugated microporous polymers-scaffolded enzyme cascade systems with enhanced catalytic activity
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作者 Zhenhua Wu Jiafu Shi +6 位作者 Boyu Zhang Yushuai Jiao Xiangxuan Meng Ziyi Chu Yu Chen Yiran Cheng Zhongyi Jiang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第8期213-223,共11页
Enhancing catalytic activity of multi-enzyme in vitro through substrate channeling effect is promis-ing yet challenging.Herein,conjugated microporous polymers(CMPs)-scaffolded integrated en-zyme cascade systems(I-ECSs... Enhancing catalytic activity of multi-enzyme in vitro through substrate channeling effect is promis-ing yet challenging.Herein,conjugated microporous polymers(CMPs)-scaffolded integrated en-zyme cascade systems(I-ECSs)are constructed through co-entrapping glucose oxidase(GOx)and horseradish peroxidase(HRP),in which hydrogen peroxide(H_(2)O_(2)) is the intermediate product.The interplay of low-resistance mass transfer pathway and appropriate pore wall-H_(2)O_(2) interactions facilitates the directed transfer of H_(2)O_(2),resulting in 2.4-fold and 5.0-fold elevation in catalytic activ-ity compared to free ECSs and separated ECSs,respectively.The substrate channeling effect could be regulated by altering the mass ratio of GOx to HRP.Besides,I-ECSs demonstrate excellent stabili-ties in harsh environments and multiple recycling. 展开更多
关键词 BIOCATALYSIS IMMOBILIZATION Enzyme cascade system Substrate channeling effect Conjugated microporous polymers
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固定化酶/细胞用于功能糖生物制造的研究进展 被引量:1
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作者 张佳旭 储子仪 +1 位作者 吴振华 石家福 《食品研究与开发》 CAS 北大核心 2022年第16期180-189,共10页
功能糖具有热量低、改善肠道菌群、防龋齿、降血糖等特殊功效,在我国消费量占比约24%。因此,发展功能糖绿色制造技术,对人民生命健康和国民经济发展有重要意义。为解决采用生物法合成功能糖过程中酶或细胞难以循环利用、稳定性差的问题... 功能糖具有热量低、改善肠道菌群、防龋齿、降血糖等特殊功效,在我国消费量占比约24%。因此,发展功能糖绿色制造技术,对人民生命健康和国民经济发展有重要意义。为解决采用生物法合成功能糖过程中酶或细胞难以循环利用、稳定性差的问题,诸多固定化技术被开发应用于功能糖生物制造。该文系统介绍用于合成功能糖的固定化酶和固定化细胞技术,以期为绿色生物制造关键技术的研发和推广提供参考。 展开更多
关键词 功能糖 固定化酶 固定化细胞 生物制造 生物合成
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“酶+X”耦合催化CO_(2)资源化转化 被引量:1
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作者 刘书松 张博禹 +2 位作者 吴振华 赵熙瑶 石家福 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第9期87-102,共16页
“碳达峰、碳中和”是我国统筹国内外局势做出的重大战略决策,是着力解决资源环境约束突出问题、构建人类命运共同体的庄严承诺。碳捕集与封存技术(CCS)作为传统的CO_(2)治理方法存在潜在的泄漏风险且会造成巨大的经济负担。近年来,碳... “碳达峰、碳中和”是我国统筹国内外局势做出的重大战略决策,是着力解决资源环境约束突出问题、构建人类命运共同体的庄严承诺。碳捕集与封存技术(CCS)作为传统的CO_(2)治理方法存在潜在的泄漏风险且会造成巨大的经济负担。近年来,碳捕集、利用与封存技术(CCUS)由于可将捕集的CO_(2)转化为附加值产品以实现资源化利用,被认为是CCS的有效替代和补充方案。发展高效的CO_(2)资源化技术是CCUS的关键。酶催化技术作为典型的绿色生物制造技术在CO_(2)资源化利用领域受到广泛关注。构建以酶催化为基础的耦合催化系统为CO_(2)到高值化学品或燃料的资源化转化创造了丰富的路径网络。综述了近年来基于生物酶介导的“酶+X”耦合催化CO_(2)资源化转化系统,包括“酶+酶”耦合催化系统、“酶+化学”耦合催化系统、“酶+光”耦合催化系统和“酶+电”耦合催化系统。对不同耦合催化系统的结构进行解析,明确了系统特点及催化反应过程。在结构解析的基础上讨论了系统模块设计与性能强化的关键。阐述了“酶+X”耦合催化系统应用于CO_(2)资源化转化的优势与不足,并对其未来发展方向提供了建议。“酶+酶”耦合催化系统较单酶催化系统丰富了CO_(2)转化为目标产物的路径可设计性,可通过多步反应促使CO_(2)还原产物向具有更高附加值的方向转化,极大提升CO_(2)资源化转化的经济效益。“酶+化学”耦合催化系统利用化学催化过程对CO_(2)进行预先转化,后续的酶催化过程可直接以C_( 1)化合物作为反应底物,在催化CO_(2)转化为C_(2)/C_(2+)等多碳化合物方面表现出独特优势。“酶+光”耦合催化系统模拟自然光合作用利用光能实现辅酶循环再生,避免了辅酶依赖型酶催化反应对外源性还原当量的消耗。“酶+电”耦合催化系统可通过施加外部偏压直接或间接实现电极与酶活性中心之间的有效电子迁移,继而驱动酶催化CO_(2)加氢转化为载能化合物。“酶+X”耦合催化系统弥补了单一的酶催化系统催化CO_(2)资源化转化驱动力不足的弊端,具有独特的优势和广阔的应用前景。但不同催化系统的耦合增加了体系复杂性,需对耦合系统进行精密构筑,且酶催化剂的蛋白属性也在一定程度上影响了“酶+X”耦合系统催化CO_(2)资源化转化的应用场景。今后一段时间,CO_(2)捕集与封存仍是实现双碳目标的主要策略,但包括“酶+X”耦合催化CO_(2)资源化转化技术在内的CO_(2)利用技术将逐渐成为趋势,有望真正实现碳中和目标。 展开更多
关键词 酶催化 二氧化碳 碳捕集、利用与封存技术(CCUS) 耦合催化
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木棉/ZIF-8整体型吸油材料的可控制备与性能研究
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作者 田雨 赵阳 石家福 《中国科技论文》 CAS 北大核心 2018年第18期2104-2109,共6页
疏水型沸石咪唑类骨架材料[如沸石咪唑酯骨架材料-8(zeolitic imidazolate framework-8,ZIF-8)]的纳米属性使其难以重复利用,这限制了其在含油污水处理领域中的推广。选用廉价木棉为载体,将ZIF-8原位生长于木棉表面,通过调控ZIF-8在形... 疏水型沸石咪唑类骨架材料[如沸石咪唑酯骨架材料-8(zeolitic imidazolate framework-8,ZIF-8)]的纳米属性使其难以重复利用,这限制了其在含油污水处理领域中的推广。选用廉价木棉为载体,将ZIF-8原位生长于木棉表面,通过调控ZIF-8在形成过程中的单体浓度,制备了木棉/ZIF-8整体型吸油材料。利用扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)、能谱仪(energy dispersive spectrometer,EDS)、X射线粉末衍射仪(X-ray Powder diffractometer,XRD)、水接触角(water contact angle,CA)和傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)等手段对该整体型吸油材料的物理结构和化学组成进行了系统的分析与表征,证明了ZIF-8晶体在木棉表层上成功负载。该吸油材料保持了木棉的整体型和多孔属性,同时具备了ZIF-8的疏水特性,其吸油性能明显高于纯ZIF-8。有机溶剂或油品最大吸附量达119.7g/g。此外,该整体型吸油材料还表现出良好的循环稳定性,可循环使用50次以上。 展开更多
关键词 环境科学 金属有机骨架材料 木棉 吸油材料 表面亲疏性
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Pickering interfacial biocatalysis with enhanced diffusion processes for CO_(2) mineralization 被引量:1
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作者 Boyu Zhang Jiafu Shi +5 位作者 Yang Zhao a Han Wang Ziyi Chu Yu Chen Zhenhua Wu Zhongyi Jiang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第4期1184-1191,共8页
Utilization of carbon dioxide(CO_(2))has become a crucial and anticipated solution to address environmental and ecological issues.Enzymes such as carbonic anhydrase(CA)can efficiently convert CO_(2) into various platf... Utilization of carbon dioxide(CO_(2))has become a crucial and anticipated solution to address environmental and ecological issues.Enzymes such as carbonic anhydrase(CA)can efficiently convert CO_(2) into various platform chemicals under ambient conditions,which offers a promising way for CO_(2) utilization.Herein,we constructed a Pickering interfacial biocatalytic system(PIBS)stabilized by CA‐embedded MOFs(ZIF‐8 and ZIF‐L)for CO_(2) mineralization.Through structure engineering of MOFs and incorporation of Pickering emulsion,the internal and external diffusion processes of CO_(2) during the enzymatic mineralization were greatly intensified.When CO_(2) was ventilated at a flow rate of 50 mL min^(–1) for 1 h,the pH value of PIBS dropped from~8.00 to~6.50,while the average pH value of free system only dropped to~7.15,indicating that the initial reaction rate of CO_(2) mineralization of PIBS is nearly twice that of the free system.After the 8^(th) cycle reaction,PIBS can still produce more than 9.8 mg of CaCO_(3) in 5 min,realizing efficient and continuous mineralization of CO_(2). 展开更多
关键词 Carbon dioxide conversion Carbonic anhydrase Pickering emulsion Metal‐organic frameworks Diffusion intensification
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酶光耦合催化系统转化CO_2研究进展 被引量:4
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作者 伍一洲 石家福 +7 位作者 丁菲 赵晶晶 邹晓燕 王曼茹 张少华 佟振伟 张松平 姜忠义 《中国科学:化学》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期315-329,共15页
地球上的能量主要来源于太阳光辐射,绿色植物及微生物通过光合作用吸收光能,经过光电催化过程和多酶催化过程,将CO_2转化为碳水化合物.基于仿生思想,模拟光合作用中酶光协同催化过程,构建酶光耦合系统,利用酶催化过程进行CO_2转化,利用... 地球上的能量主要来源于太阳光辐射,绿色植物及微生物通过光合作用吸收光能,经过光电催化过程和多酶催化过程,将CO_2转化为碳水化合物.基于仿生思想,模拟光合作用中酶光协同催化过程,构建酶光耦合系统,利用酶催化过程进行CO_2转化,利用光催化过程提供能量及电子,协调优化酶催化和光催化过程,实现CO_2高效绿色转化,可有效调节因化石燃料过度使用引起的碳循环失衡.酶光耦合催化系统构建过程简便,催化产物种类可控,为生物催化在化工、能源、环境等领域的应用提供了范例.本文从单酶催化和多酶催化角度分别介绍了两类酶催化系统转化CO_2的研究现状,从电子传递角度介绍了辅酶依赖型和辅酶非依赖型酶光耦合催化系统的研究进展.最后,对本领域发展现状和趋势进行了简要总结和展望. 展开更多
关键词 CO2转化 酶光耦合 酶催化 光催化 电子传递
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农村公路沥青路面养护智能决策系统研究 被引量:4
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作者 柏鲁甬 石家福 +3 位作者 汪海年 张琛 李元乐 刘胜兰 《运输经理世界》 2021年第10期96-98,共3页
现阶段,我国的公路网络建设基本完善,很多沥青路面已经进入养护周期,路面养护工作量剧增,并且我国农村地区广阔,涉及公路较多,这进一步增加了路面养护的压力。基于此,传统的沥青路面养护手段已经无法满足现实需求,养护决策系统必须要逐... 现阶段,我国的公路网络建设基本完善,很多沥青路面已经进入养护周期,路面养护工作量剧增,并且我国农村地区广阔,涉及公路较多,这进一步增加了路面养护的压力。基于此,传统的沥青路面养护手段已经无法满足现实需求,养护决策系统必须要逐步向智能化、信息化以及自动化发展。本文简要阐述养护智能决策系统设计思路,建立系统评价指标体系,并具体研究了农村公路沥青路面养护智能决策系统的构建。 展开更多
关键词 决策系统 沥青路面 农村公路 评价指标 设计思路
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《银良印象》
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作者 石家福 《初中生辅导》 2014年第18期F0004-F0004,共1页
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