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SiO_2-Al_2O_3担载的三钌乙烯酮原子簇化合物[PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]的红外研究 被引量：1
1
作者 肖丰收 郭燮贤 +2 位作者 福冈淳 市川胜 Duward F.Shriver 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1992年第4期264-268,共5页
[PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]负载于SiO_2-Al_2O_3表面后其红外光谱显示了2124,2088,2060,2040和2010cm(-1)几个谱带,认为这是由于[Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)同SiO_2-Al_2O_3的Si(OH)Al基团(3620 cm^(-1))反应生成了H_2Ru_3(CO)_9(CCO)
关键词 三钌乙烯酮 担载 二氧化硅 氧化铝
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氧化镁担载的[PPN]_2[Ru_3(CO)_9CCO]作为C_2含氧化合物模型的表面金属有机化学的研究 被引量：1
2
作者 肖丰收 福冈淳 +1 位作者 市川胜 郭燮贤 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1990年第4期311-318,共8页
用原位红外光谱法研究了负载于MgO表面上的〔PPN〕_2〔Ru_3(CO)_9CCO〕簇合物。发现表面物类同MgO的抽空脱水温度有很大关系。在573K以下脱水的氧化镁上〔PPN〕_2〔Ru_3-(CO)_9CCO〕吸附后,其v_(?)=o的红外谱基本保持乙烯酮钌簇合物的... 用原位红外光谱法研究了负载于MgO表面上的〔PPN〕_2〔Ru_3(CO)_9CCO〕簇合物。发现表面物类同MgO的抽空脱水温度有很大关系。在573K以下脱水的氧化镁上〔PPN〕_2〔Ru_3-(CO)_9CCO〕吸附后,其v_(?)=o的红外谱基本保持乙烯酮钌簇合物的原来特征,〔Ru_3(CO)_9-CCO〕^(2-)离子和表面的电荷相互作用只引起线式和桥式CO谱带的轻微位移。抽空脱水温度超过613K时,除了〔Ru_3(CO)_9CCO〕^(2-)的特征光谱外,还出现2068,2030和1999cm^(-1)新谱带,归因于Mg-OH同〔Ru_3(CO)_9CCO〕^(2-)反应部分地形成〔HRu_3(CO)_9CCO〕^-.TPD-IR研究揭示了〔Ru_3(CO)_9CCO〕^(2-)/MgO的热稳定性远大于〔PPN〕_2〔Ru_3(CO)_9CCO〕固体。在CO气氛下,〔Ru_3(CO)_9CCO〕^(2-)同CH_3I很易反应,v_(?)=o谱带的变化说明反应后有乙酰基生成,v_(?)=o谱带出现在1635cm^(-1)。这种含乙酰基的三钌化合物〔Ru_3(CO)_9CC(O)CH_3〕^-对CO+H_2合成C_2含氧物的机理研究,可能有模型化合物的意义。 展开更多
关键词 钉原子簇合物 氧化镁载体 CCO配体
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NaY超笼内[Pt_3(CO)_3(μ_2-CO)_2]_n^(2-)(n=3,4)簇合物的合成、表征及其催化CO+NO的反应性能 被引量：1
3
作者 李光进 郭燮贤 +3 位作者 藤本 俊幸 福冈淳 市川胜 《Chinese Journal of Catalysis》 CSCD 北大核心 1993年第5期367-372,共6页
在NaY分子筛超笼内合成了桔黄色的[Pt_9(CO)_(18)]^(2-)和深绿色的[Pt_(12)(CO)_(24)]^(2-)簇合物。前者给出2056和1798cm^(-1)的线式和桥式羰基特征红外谱带;后者给出2080和1824cm^(-1)谱带。与在THF溶液中结果相比,NaY内合成的羰基簇... 在NaY分子筛超笼内合成了桔黄色的[Pt_9(CO)_(18)]^(2-)和深绿色的[Pt_(12)(CO)_(24)]^(2-)簇合物。前者给出2056和1798cm^(-1)的线式和桥式羰基特征红外谱带;后者给出2080和1824cm^(-1)谱带。与在THF溶液中结果相比,NaY内合成的羰基簇合物的线式v_(CO)向高波数位移,而桥式v_(CO)向低波数位移。EXAFS为Pt羰基簇合物在分子筛内的规整形成提供了证据。NaY内Pt_9和Pt_(12)羰基簇合物在NO+CO反应中显示了较高的催化活性及稳定性。 展开更多
关键词 分子筛 铂 羰基簇合物
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三钌乙烯酮原子簇化合物[PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]在SiO_2上的负载及其催化性能的研究
4
作者 肖丰收 郭燮贤 +2 位作者 福冈淳 市川胜 Duward F.Shriver 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1992年第3期174-180,共7页
[PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]负载于SiO_2表面后,其红外谱图显示2068,2036,2000,1974和1925cm^(-1)谱带,表明[Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)同Si—OH基因反应,形成了[HRu_3(CO)_9-(CCO)]^-/SiO^2。在600～720cm^(-1)区间,出现694cm^(-1)谱带,归属... [PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]负载于SiO_2表面后,其红外谱图显示2068,2036,2000,1974和1925cm^(-1)谱带,表明[Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)同Si—OH基因反应,形成了[HRu_3(CO)_9-(CCO)]^-/SiO^2。在600～720cm^(-1)区间,出现694cm^(-1)谱带,归属于[HRu_3(CO)_9(CCO)^-/SiO_2的VRu_H_Ru(out-of-plane)。通过(13)~CO和CO同位素交换反应,提出1974和1940cm^(-1)谱带分别归属于CCO和C^(13)CO基团的VCO和V13CO。在乙烯甲酰化和CO加氢反应中,由[PPN]_2-[Ru_3(CO)_9(CCO)]制备的催化剂对形成烃和含氧化合物的反应活性远远大于由[PPN]-[HRu_3(CO)_(11)]制备的催化剂,表明CCO是形成产物的活性中间体。 展开更多
关键词 三钌乙烯酮 原子簇合物 催化性能
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SiO_2担载的三钌乙烯酮原子簇化合物[PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]的原位FTIR-TPD-MASS研究
5
作者 肖丰收 郭燮贤 +2 位作者 福冈淳 市川胜 Duward F.Shriver 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1992年第4期269-273,共5页
用原位FTIR-TPD-MASS法研究了SiO_2担载的[PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]。结果表明,随温度的升高,[HRu_3(CO)_9(CCO)]^-/SiO_2的CO不断脱附,在433K时,形成Ru_3CCO。升温到573K时,Ru_3CCO继续脱CO而成三钌碳化物Ru_3C:,后者可以和CO反应重新... 用原位FTIR-TPD-MASS法研究了SiO_2担载的[PPN]_2[Ru_3(CO)_9(CCO)]。结果表明,随温度的升高,[HRu_3(CO)_9(CCO)]^-/SiO_2的CO不断脱附,在433K时,形成Ru_3CCO。升温到573K时,Ru_3CCO继续脱CO而成三钌碳化物Ru_3C:,后者可以和CO反应重新形成Ru_3CCO。在H_2条件下,Ru_3C:可加氢生成CH_x(X=1～3),甚至CH_4。Ru_3C:在473K下氢还原1小时,并在室温下引入CO后,除～1974cm^(-1)峰之外,还出现了一个1708cm(-1)新谱带,它归属于在Ru_3原子簇上的面式吸附。 展开更多
关键词 三钌乙烯酮 二氧化硅担载 原位IR
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从NaY超笼捕捉Rh_6(CO)_(16)得到的Rh_6的IR和EXAFS表征
6
作者 饶凌芬 郭燮资 +1 位作者 福冈淳 市川胜 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1989年第2期143-150,共8页
合成了NaY超笼捕捉六核羰基簇合物Rh_6(CO)_(16)。IR和EXAFS考察结果表明,它的簇骨架Rh_6/NaY在氧化还原处理时具有较好的稳定性。Rh_6/NaY室温吸附CO后,对^(13)CO同位素交换反应的活性明显高于母体Rh_6(CO)_(16)/NaY。这些实验结果说明... 合成了NaY超笼捕捉六核羰基簇合物Rh_6(CO)_(16)。IR和EXAFS考察结果表明,它的簇骨架Rh_6/NaY在氧化还原处理时具有较好的稳定性。Rh_6/NaY室温吸附CO后,对^(13)CO同位素交换反应的活性明显高于母体Rh_6(CO)_(16)/NaY。这些实验结果说明:可以在NaY超笼中合成稳定的Rh_6簇骨架,它在室温吸附CO时能形成与母体Rh_6(CO)_(16)类似的簇合物,可能是Rh_6(CO)_(16)的棱边桥式异构体。Rh_6/NaY对CO和H_2的化学吸附量分别为CO/Rh-2.6,H/Rh=0.8。化学吸咐量之比CO/H=3.3。 展开更多
关键词 铑簇合物 催化剂 合成
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担载的Ru-M(M=Co,Fe,Mo,Ni,Rh,Mn,Cr)原子簇催化剂在CO+H_2反应中的催化行为研究
7
作者 肖丰收 徐如人 +5 位作者 市川胜 福冈淳 D.F.Shriver W.Henderson 郭燮贤 辛勤 《中国科学（B辑）》 CSCD 北大核心 1992年第6期568-574,共7页
本文描述了一系列SiO_2担载的Ru和Ru-M(M=Co,Fe,Mo,Ni,Rh,Mn,Cr)双金属原子簇催化剂的制备,并发现在CO+H_2反应中,若和担载的Ru原子簇催化剂相比,Ru-Co/SiO_2,Ru-Fe/SiO_2和Ru-Mo/SiO_2催化剂显示了较高的含氧化合物的生成速率和选择性... 本文描述了一系列SiO_2担载的Ru和Ru-M(M=Co,Fe,Mo,Ni,Rh,Mn,Cr)双金属原子簇催化剂的制备,并发现在CO+H_2反应中,若和担载的Ru原子簇催化剂相比,Ru-Co/SiO_2,Ru-Fe/SiO_2和Ru-Mo/SiO_2催化剂显示了较高的含氧化合物的生成速率和选择性。原位的红外光谱揭示了1584和1555cm^(-1)物种是生成甲醇和高级含氧化合物(C_2以上)的中间体,并在较高温度下1584cm^(-1)物种可以与表面烷基反应形成1555cm^(-1)新物种。通过表面化学反应和同位素标记的红外研究,提出了1584cm^(-1)和1555cm^(-1)分别归属于表面甲酰基和酰基。 展开更多
关键词 双金属原子簇 加氢 一氧化碳 催化
原文传递
表面金属有机化学—表面担载的三钌乙烯酮化合物及其催化性能
8
作者 肖丰收 徐如人 +5 位作者 郭燮贤 福岡淳 市川勝 Henderson W.andshriver D.F. 《分子催化》 EI CAS CSCD 1991年第4期301-307,共7页
本文利用原位红外光谱方法研究了三钌乙烯酮化合物在无机载体SiO_2、SiO_2-Al_2O_3和MgO表面上的负载,发现[Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)分别同SiO_2和SiO_2-Al_2O_3表面上的羟基反应,选择性地定量形成[HRu_3(CO)_9(CCO)]^-/SiO_2和H_2Ru_3(CO... 本文利用原位红外光谱方法研究了三钌乙烯酮化合物在无机载体SiO_2、SiO_2-Al_2O_3和MgO表面上的负载,发现[Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)分别同SiO_2和SiO_2-Al_2O_3表面上的羟基反应,选择性地定量形成[HRu_3(CO)_9(CCO)]^-/SiO_2和H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Ai_2O_3,而在MgO表面上,[Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)保持其结构。对^(13)CO同位素交换,H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Al_2O_3显示了很高活性,而[Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)/MgO则完全不反应。在甲基化反应中,[Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)/MgO对CH_3I显示了很高活性,但对CH_3Li却不反应,对H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Al_2O_3,它与CH_3I不显示活性,但却和CH_3Li较易反应;[HRu_3(CO)_9(CCO)]^-/SiO_2的甲基化的活性顺序处于上述MgO和SiO_2-Al_2O_3担体上的簇合物之间。通过乙烯甲酰化反应可以看到,在(Ru_3(CO)_9(CCO)]^(2-)/MgO上,对于含氧化合物的形成显示了高活性,而对于H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Al_2O_3则有利于形成烃类化合物。 展开更多
关键词 三钌乙烯酮 表面金属 催化
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