密度泛函理论在光催化中的普遍应用

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作者 杜仕文 章福祥 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期1-36,共36页

在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升... 在低碳发展的背景下,开发利用清洁无污染的太阳能对满足未来日益增长的能源需求至关重要.半导体光催化技术可将太阳能转化为化学能,为可再生能源的发展提供了重要支持.因此,深入理解光催化剂与光催化活性之间的内在关联,对于优化和提升光催化效率至关重要.尽管科研人员在设计开发用于光催化反应的新材料方面付出了巨大努力,但对半导体的内在性质、表面活性位点和催化反应机理之间的深层次联系,仍缺乏充分的理解和认识.基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算是揭示材料内禀电子结构性质和反应过程能量变化的重要工具,正逐渐获得研究者的广泛关注.并且,随着计算方法的不断优化,该领域也取得了显著的进步.本文通过系统梳理国内外代表性研究工作,深入探讨了DFT计算在光催化领域中的广泛应用.首先,总结了DFT计算在光催化领域中的六大优势:(1)预测光催化材料的电子结构,如能带结构、能带间隙和能级;(2)预测表面反应的吸附位点、吸附能等变化;(3)在原子水平上揭示电荷转移过程,包括电子和空穴的运动;(4)阐明光催化剂与底物之间的相互作用;(5)预测光催化材料中空位、间隙和掺杂等缺陷的形成及其影响;(6)阐明光催化反应的机理细节,包括中间物种、过渡态和反应途径等.接着,简要概述了常用于第一性原理计算的软件和计算方法,并特别关注了如何利用不同策略来纠正传统DFT方法对半导体电子结构特性的不适当估计.随后,分析了基于DFT计算的半导体电子和能量特性的典型研究案例,如能带结构、态密度、电荷分布、功函数、形成能和吸附自由能等.此外,还详细阐述了半导体催化剂在多种太阳能驱动反应中的基本应用,包括析氢反应、析氧反应、氧还原反应、CO_(2)还原反应和氮还原反应等.最后,指出了DFT计算在光催化研究中的机遇与挑战,并展望了未来可能的发展方向.综上,本文系统综述了DFT计算在光催化领域中的广泛应用,旨在深入理解光催化反应中“组成-结构-功能”之间的关系,并为未来开发设计用于太阳能到化学能催化转化的高效稳定催化剂提供参考. 展开更多

关键词 光催化 密度泛函理论 第一性原理计算 电子结构 能量性质

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Ag/TiO_2复合纳米催化剂的制备和表征及其光催化活性 被引量：31

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作者 章福祥 张秀 +4 位作者 陈继新 刘智广 高文亮 金瑞彩 关乃佳 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第11期877-880,共4页

采用光还原沉积贵金属法 ,制备了Ag/TiO2 复合纳米催化剂 .通过调节溶液的pH值控制TiO2 表面负载银的形貌 ,利用AAS ,XRD ,TEM和XPS等手段对样品进行了表征 .以苯胺氧化为模型反应 ,考察了Ag/TiO2 复合纳米催化剂样品的光催化活性以及... 采用光还原沉积贵金属法 ,制备了Ag/TiO2 复合纳米催化剂 .通过调节溶液的pH值控制TiO2 表面负载银的形貌 ,利用AAS ,XRD ,TEM和XPS等手段对样品进行了表征 .以苯胺氧化为模型反应 ,考察了Ag/TiO2 复合纳米催化剂样品的光催化活性以及银沉积量和沉积形貌对催化剂活性的影响 .结果表明 ,通过调控光还原沉积条件 ,可在平均粒径为 2 4nm左右的TiO2 颗粒上获得 3nm左右均匀分散的银粒子 ;在TiO2 上沉积适量的具有较高分散度的金属Ag ,能有效提高TiO2 展开更多

关键词 银 二氧化钛 复合纳米催化剂 形貌 光还原法 苯胺 光催化氧化

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ZrO_(2)修饰均匀氮掺杂氧化物MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)以提升其光催化分解水性能

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作者 王宁宁 王硕 +4 位作者 李灿 李晨阳 刘春江 陈闪山 章福祥 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第11期220-228,共9页

光催化分解水被认为是非常有前景的制氢技术之一,该技术不依赖传统化石燃料,且避免了温室气体CO_(2)的排放.提升太阳能光催化分解水效率的一个重要前提是开发高效的窄带隙半导体光催化材料.近年来,多种窄带隙半导体,如掺杂氧化物、氮(氧... 光催化分解水被认为是非常有前景的制氢技术之一,该技术不依赖传统化石燃料,且避免了温室气体CO_(2)的排放.提升太阳能光催化分解水效率的一个重要前提是开发高效的窄带隙半导体光催化材料.近年来,多种窄带隙半导体,如掺杂氧化物、氮(氧)化物、硫(氧)化物、卤氧化物和卤氮化物等,被开发并应用于可见光光催化分解水反应体系.其中,均匀氮掺杂氧化物是一类典型的窄带隙半导体,主要包含氮掺杂层状或者隧道状氧化物.前期本课题组开发了一系列均匀氮掺杂氧化物并用于可见光光催化分解水体系.通过将MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)和TaON构筑异质结后,最终组装出的Z机制全分解水体系的表观量子效率可达12.3%(420 nm).与异质结相比,氮掺杂氧化物本身仍存在电荷分离较差的问题,如何改善该类材料的电荷分离是当前面临的重要挑战之一.表面修饰被认为是一种可以通过减少表面复合中心从而提升电荷分离效率的策略.例如,通过在TaON和Ta3N5半导体表面分别修饰ZrO_(2)和和MgO可以显著减少材料本身的表面缺陷从而提高光催化分解水性能.考虑到氮掺杂氧化物和氮(氧)化物具有相似的组成和性质,本文以氮掺杂隧道状氧化物MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)为模型材料,验证了ZrO_(2)修饰策略也可有效改善均匀氮掺杂氧化物类半导体材料的电荷分离,提升光催化分解水性能.首先,对MgTa2O6进行表面修饰,得到ZrO_(2)/MgTa2O6前驱体,再经过掺氮处理后制得ZrO_(2)/MgTa_(2)O_(6-x)N_(x).结果表明,Zr物种以粒径为20nm左右的ZrO_(2)纳米颗粒形式存在,对MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)晶体结构和形貌等几乎无影响.紫外可见漫反射光谱和X射线光电子能谱结果表明,ZrO_(2)修饰能在一定程度上抑制MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)材料在氮掺杂过程中低价钽物种的生成.将系列样品分别担载产氢或产氧助催化剂后,ZrO_(2)/MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)样品的光催化水还原或水氧化活性均比MgTaO6-xNx样品有明显提升.其中,Pt-ZrO_(2)/MgTa_(2)O_(6-x)N(x(Zr/Ta=0.10))光催化剂的产氢活性约是Pt-MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)活性的4.5倍,相应的表观量子效率高于大多数已报道的其它均匀氮掺杂光催化剂的结果,证明了ZrO_(2)修饰策略在改善电荷分离和提高光催化分解水性能方面的有效性.这可能是因为,ZrO_(2)修饰后MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)表面会产生Zr-OTa键,在一定程度上抑制了低价钽物种(光生载流子复合中心)的生成,进而提升了MgTa_(2)O_(6-x)N_(x)电荷分离效率.综上,本文拓展了ZrO_(2)修饰策略在宽光谱响应的均匀氮掺杂氧化物类材料方面的应用范围,为开发高效太阳能光催化转化体系提供了一种新思路. 展开更多

关键词 MgTa_(2)O_(6-x)N_(x) 氮掺杂 光催化剂 水分解 ZrO_(2)修饰

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水热法合成可见光响应的B掺杂TiO_2及其光催化活性 被引量：19

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作者 于爱敏 武光军 +4 位作者 严晶晶 郑春明 章福祥 杨雅莉 关乃佳 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2009年第2期137-141,共5页

以硼酸和钛酸丁酯为原料,采用水热法一步合成了B掺杂的纳米TiO2.采用X射线衍射、紫外-可见光谱、透射电镜以及X射线光电子能谱对所得样品进行了表征.结果表明,该方法制备的B-TiO2具有明显的可见光吸收,并且少量B的掺杂不会对TiO2的晶型... 以硼酸和钛酸丁酯为原料,采用水热法一步合成了B掺杂的纳米TiO2.采用X射线衍射、紫外-可见光谱、透射电镜以及X射线光电子能谱对所得样品进行了表征.结果表明,该方法制备的B-TiO2具有明显的可见光吸收,并且少量B的掺杂不会对TiO2的晶型和粒径造成很大影响.掺杂的B以B-O-Ti的形式存在,有利于可见光活性的提高.苯酚的光催化降解反应实验表明,水热法合成的B-TiO2在可见光下具有较好的光催化活性,反应5h后苯酚降解率可达100%. 展开更多

关键词 二氧化钛 硼 掺杂 水热法 可见光 苯酚 降解

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金属-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上稀燃汽车尾气的净化 被引量：17

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作者 李兰冬 章福祥 +2 位作者 关乃佳 冯洪庆 刘德新 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期41-44,共4页

在原位合成的ZSM5/堇青石整体式样品基础上制备了几种金属(Cu,In或Ag)改性的ZSM5/堇青石催化剂,并将其应用于稀燃发动机尾气的净化.结果表明,CuZSM5/堇青石催化性能最好,尾气中的三种主要污染物NOx,CO和HC可以同时得到净化.用微量(0.02%... 在原位合成的ZSM5/堇青石整体式样品基础上制备了几种金属(Cu,In或Ag)改性的ZSM5/堇青石催化剂,并将其应用于稀燃发动机尾气的净化.结果表明,CuZSM5/堇青石催化性能最好,尾气中的三种主要污染物NOx,CO和HC可以同时得到净化.用微量(0.02%)贵金属(Pd,Rh或Ir)对CuZSM5/堇青石进一步改性,所得催化剂对CO的净化能力大大增强,保持高NOx转化率的温度窗口也大大加宽,因而该催化剂在稀燃汽车尾气净化方面具有潜在的应用前景.微量贵金属对CuZSM5/堇青石催化剂的改性作用也在文中进行了讨论. 展开更多

关键词 铜 ZSM-5 堇青石 稀燃 汽车尾气 贵金属

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Pt/SAPO-34在低温H_2选择催化还原NO反应中的催化活性 被引量：11

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作者 武鹏 刘运霞 +3 位作者 章福祥 武光军 吕宝成 关乃佳 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第2期191-196,共6页

考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响.结果表明,0.5%Pt/SAPO-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5,其在高空速(... 考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响.结果表明,0.5%Pt/SAPO-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5,其在高空速(80000h-1)时的最高NO转化率可达78.8%,N2选择性为75.2%,而在空速降低到10000h-1时,其NO转化率可达到100%.通过原外漫反射红外光谱初步研究了H2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是-NO3-. 展开更多

关键词 铂 SAPO-34分子筛 负载型催化剂 氢气 选择催化还原 一氧化氮 贫燃 低温

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含N微孔SAPO-34分子筛的制备、表征及催化性能 被引量：14

7

作者 关新新 武光军 +2 位作者 刘克成 章福祥 关乃佳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第1期15-19,共5页

采用高温下NH3氮化的方法制备了含N微孔SAPO-34分子筛,采用XRD、BET、NH3-TPD和CO2-TPD等手段对SAPO-34分子筛氮化后的结构和酸碱性进行了表征。结果表明,SAPO-34分子筛经高温氮化后,仍具有良好的结晶度、晶体结构和高比表面积,表面酸... 采用高温下NH3氮化的方法制备了含N微孔SAPO-34分子筛,采用XRD、BET、NH3-TPD和CO2-TPD等手段对SAPO-34分子筛氮化后的结构和酸碱性进行了表征。结果表明,SAPO-34分子筛经高温氮化后,仍具有良好的结晶度、晶体结构和高比表面积,表面酸中心强度和数目都有所降低,并产生了新的碱性中心。首次将含N的SAPO-34分子筛用于甲醇制烯烃(MTO)反应,与未氮化的SAPO-34分子筛相比,低碳烯烃的选择性明显提高,乙烯选择性从11.6%提高到39.7%。 展开更多

关键词 SAPO-34分子筛 氮化 表征 甲醇制烯(MTO)反应 低碳烯烃选择性

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Pt/Si-MCM-41介孔结构对低温NO+H_2+O_2反应的影响(英文) 被引量：7

8

作者 武鹏 刘运霞 +3 位作者 章福祥 李兰冬 杨雅莉 关乃佳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第3期369-374,共6页

将Pt/Si-MCM-41用于H2选择催化还原(H2-SCR)消除NO的反应.X射线衍射分析、N2吸附/脱附、氢吸附和透射电镜等分析结果表明,介孔Si-MCM-41具有大的比表面积和孔体积有利于活性组分Pt的分散,Pt/Si-MCM-41催化剂在富氧和80000h-1空速的条件... 将Pt/Si-MCM-41用于H2选择催化还原(H2-SCR)消除NO的反应.X射线衍射分析、N2吸附/脱附、氢吸附和透射电镜等分析结果表明,介孔Si-MCM-41具有大的比表面积和孔体积有利于活性组分Pt的分散,Pt/Si-MCM-41催化剂在富氧和80000h-1空速的条件下,其H2-SCR低温活性在100℃达到60.1%,优于Pt/Si-ZSM-5和Pt/SiO2催化剂,其选择性在120℃可达70%.当Si-MCM-41的介孔结构被破坏时,H2-SCR反应活性明显下降,最大活性在120℃仅为15%.漫反射红外光谱(DRIFTS)测试表明,—NO3物种是Pt/Si-MCM-41催化剂在H2-SCR反应中的主要中间物种. 展开更多

关键词 H2-SCR NO 富氧 Si-MCM-41 低温 DRIFTS

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HZSM-5的氮化及其在乙苯与乙醇烷基化反应中的应用(英文) 被引量：7

9

作者 关新新 李娜 +3 位作者 武光军 章福祥 陈继新 关乃佳 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第8期634-636,共3页

高温下经氨气处理得到的氮化HZSM5能够保持原有分子筛良好的晶体结构和较高的比表面积.吡啶吸附红外光谱测试结果表明,氮化后的分子筛表面酸性有一定的改变.将此分子筛应用于乙苯烷基化反应中,发现对二乙苯的选择性有明显的提高,同时能... 高温下经氨气处理得到的氮化HZSM5能够保持原有分子筛良好的晶体结构和较高的比表面积.吡啶吸附红外光谱测试结果表明,氮化后的分子筛表面酸性有一定的改变.将此分子筛应用于乙苯烷基化反应中,发现对二乙苯的选择性有明显的提高,同时能够保持稳定的反应活性. 展开更多

关键词 ZSM-5分子筛 氮化 改性 乙苯 烷基化 对二乙苯

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固体碱催化剂在催化反应中的应用进展 被引量：30

10

作者 蒋绍亮 章福祥 关乃佳 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期1-10,共10页

概述了固体碱催化剂在催化反应中应用的最新进展,总结了近年来固体碱催化剂在(1)双键异构化反应;(2)氧化反应;(3)还原反应;(4)酯交换反应;(5)A ldol缩合、M ichael加成、Knoevenagel缩合、甲苯的甲醇侧链烷基化等C—C键的形成反应;(6)C... 概述了固体碱催化剂在催化反应中应用的最新进展,总结了近年来固体碱催化剂在(1)双键异构化反应;(2)氧化反应;(3)还原反应;(4)酯交换反应;(5)A ldol缩合、M ichael加成、Knoevenagel缩合、甲苯的甲醇侧链烷基化等C—C键的形成反应;(6)C—S i,C—O,C—P等碳杂键的形成等催化反应中的最新应用进展,并指出了目前固体碱催化剂应用中存在的问题。 展开更多

关键词 固体碱 催化剂 催化反应 进展

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硼、镁改性HZSM-5分子筛用于甲苯甲醇烷基化反应 被引量：8

11

作者 孙青 武光军 +2 位作者 杨雅莉 章福祥 关乃佳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第B10期68-71,共4页

采用Py-IR分析研究了硼（B）、镁（Mg）及B-Mg复合改性对HZSM-5分子筛表面酸性和催化性能的影响。结果表明，Mg、B及B-Mg复合改性后的HZSM-5，其B酸中心和L酸中心均降低。B元素的加入有利于对位选择性的提高，但会降低催化剂的稳定性。M... 采用Py-IR分析研究了硼（B）、镁（Mg）及B-Mg复合改性对HZSM-5分子筛表面酸性和催化性能的影响。结果表明，Mg、B及B-Mg复合改性后的HZSM-5，其B酸中心和L酸中心均降低。B元素的加入有利于对位选择性的提高，但会降低催化剂的稳定性。Mg元素的加入减缓了B元素的流失，提高了催化剂的稳定性，从而使得甲苯甲醇烷基化反应中对-二甲苯的收率大大提高。 展开更多

关键词 HZSM-5分子筛 甲苯 甲醇 烷基化 对-二甲苯

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β-环糊精作为超分子壳制备BaTiO_3纳米晶体 被引量：8

12

作者 孙晓红 郑春明 +2 位作者 章福祥 杨雅莉 关乃佳 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第1期93-97,共5页

介绍了一种以环境友好的β-环糊精(β-CD)为超分子壳合成纳米钛酸钡的水热方法。经样品X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)和选区电子衍射(ED)表征证实,合成的钛酸钡为纯立方相的纳米单晶,结晶度好;热重(TG)和红外光谱(IR)研究表明,β-CD在... 介绍了一种以环境友好的β-环糊精(β-CD)为超分子壳合成纳米钛酸钡的水热方法。经样品X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)和选区电子衍射(ED)表征证实,合成的钛酸钡为纯立方相的纳米单晶,结晶度好;热重(TG)和红外光谱(IR)研究表明,β-CD在水热条件下自组装为超分子壳的配位或空间位阻作用,导致了BaTiO3晶体生长过程中的快速均匀成核和慢生长。β-CD的添加能明显抑制钛酸钡的粒径增长和颗粒团聚,窄化其粒径分布(平均粒径:42±5nm)。 展开更多

关键词 环糊精 超分子壳 钛酸钡 纳米晶

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饮用水中硝酸根的催化还原研究进展 被引量：3

13

作者 高文亮 关新新 +5 位作者 金瑞彩 陈继新 雷博 刘智广 章福祥 关乃佳 《环境污染治理技术与设备》 CAS CSCD 北大核心 2004年第5期1-5,共5页

由于化肥的过度使用 ,造成地下水中硝酸盐的污染日益严重。饮用水中高浓度的硝酸盐对人类健康会产生极大的威胁。本文综述了催化还原脱除水中硝酸根的研究进展和现状 ,并对其发展趋势进行了简单的论述。

关键词 饮用水 硝酸根 催化还原技术 血红蛋白 溶解度 清除剂 水处理技术

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高氮含量MCM-41的制备及其对Knoevenagal缩合反应的催化性能 被引量：3

14

作者 蒋绍亮 宋英俊 +2 位作者 章福祥 武光军 关乃佳 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期495-500,共6页

采用二次合成法制备了含氮MCM-41分子筛,系统考察了氨气流速、氮化温度和氮化时间等因素对分子筛氮含量的影响,并通过X射线衍射、N2吸附、透射电镜、X射线光电子能谱和29Si MAS NMR等方法探测了氮化后分子筛的物理化学特性.结果表明,氨... 采用二次合成法制备了含氮MCM-41分子筛,系统考察了氨气流速、氮化温度和氮化时间等因素对分子筛氮含量的影响,并通过X射线衍射、N2吸附、透射电镜、X射线光电子能谱和29Si MAS NMR等方法探测了氮化后分子筛的物理化学特性.结果表明,氨气流速和氮化温度是影响分子筛氮含量的主要因素.氨气流速为400ml/min时,950℃下经12h氮化后的MCM-41分子筛氮含量(质量分数)可达26·0%,并较好地保持了原有分子筛的骨架结构.由于氮化温度相对较低,对分子筛的结构破坏较小,而氮含量高、氮化后的MCM-41分子筛对Knoevenagal缩合反应具有很高的碱催化活性. 展开更多

关键词 MCM-41分子筛 氮化 碱催化 Knoevenagal缩合

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ZSM-5分子筛氮化的密度泛函理论研究 被引量：2

15

作者 武光军 杨雅莉 +2 位作者 王贵昌 章福祥 关乃佳 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期203-205,共3页

利用量子化学中的密度泛函理论,基于ZSM-5分子筛的8T簇模型,在Gaussian 98程序中采用B3LYP方法和6-311G(d,p)基组计算了ZSM-5分子筛中氮的最佳取代位置.计算结果表明,分子筛骨架中氧原子被氮原子取代的最佳位置为O11和O21位.由于位于B... 利用量子化学中的密度泛函理论,基于ZSM-5分子筛的8T簇模型,在Gaussian 98程序中采用B3LYP方法和6-311G(d,p)基组计算了ZSM-5分子筛中氮的最佳取代位置.计算结果表明,分子筛骨架中氧原子被氮原子取代的最佳位置为O11和O21位.由于位于B酸位上的O11原子是氮原子的最佳取代位置之一,所以氮化可以减弱分子筛表面的B酸强度. 展开更多

关键词 密度泛函理论 ZSM-5分子筛 氮化 取代

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拟薄水铝石-海藻酸铝固定化酵母生产乙醇 被引量：1

16

作者 郑春明 孙晓红 +3 位作者 章福祥 杨雅丽 武光军 关乃佳 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2009年第12期47-50,共4页

在原位合成拟薄水铝石中加入酵母和海藻酸钠,搅拌并冷冻后制备固定化酵母,以甘蔗废糖蜜生产乙醇。通过复合材料固定化酵母增殖机理发现,固定化酵母数达4.1×109个/mL,批式发酵中14h消耗了90.5%的总糖;40d连续流动中,稀释率为0.100h-... 在原位合成拟薄水铝石中加入酵母和海藻酸钠,搅拌并冷冻后制备固定化酵母,以甘蔗废糖蜜生产乙醇。通过复合材料固定化酵母增殖机理发现,固定化酵母数达4.1×109个/mL,批式发酵中14h消耗了90.5%的总糖;40d连续流动中,稀释率为0.100h-1时,最大载体乙醇产率为52.0g/(L.h)。SEM表征表明,该固定化酵母细胞密度高,孔道结构丰富,利于细胞的繁殖生长和物质传送。乙醇发酵过程彻底,速率快,残糖水平低,原料利用率和发酵醪乙醇质量浓度均超过传统工艺。 展开更多

关键词 拟薄水铝石 海藻酸铝 固定化酵母 甘蔗废糖蜜 燃料乙醇 复合载体

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壳聚糖-二氧化硅多孔复合材料用于甘蔗糖浆的脱色净化 被引量：1

17

作者 郑春明 孙晓红 +2 位作者 章福祥 杨雅莉 关乃佳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第B10期252-255,共4页

以冷冻干燥法制备出壳聚糖-二氧化硅多孔复合材料。将所得复合材料进行SEM、N2吸附-脱附分析和TEM表征，并对其进行甘蔗压榨清汁脱色净化的活性测试。结果表明，制备出的复合材料具有多级孔结构，存在由冷冻干燥制备而成的由壳聚糖及二... 以冷冻干燥法制备出壳聚糖-二氧化硅多孔复合材料。将所得复合材料进行SEM、N2吸附-脱附分析和TEM表征，并对其进行甘蔗压榨清汁脱色净化的活性测试。结果表明，制备出的复合材料具有多级孔结构，存在由冷冻干燥制备而成的由壳聚糖及二氧化硅共同组成的孔径在50至150nm的大孔及二氧化硅自身具有的平均孔径为13．5nm的介孔，复合材料比表面积为189．6m2／g；复合材料孔壁由壳聚糖和二氧化硅粒子构成，两相结合紧密。壳聚糖-二氧化硅多孔复合材料对甘蔗压榨清汁的脱色效率达到70％以上。 展开更多

关键词 壳聚糖 二氧化硅 冷冻干燥法 多孔复合材料 甘蔗清汁 脱色

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氮化MCM-22分子筛的程序升温制备 被引量：1

18

作者 武光军 杨雅莉 +3 位作者 王学明 孙青 章福祥 关乃佳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第B10期193-195,共3页

利用程序升温的方法分别在700、800、900℃对除去和未除去模板剂的MCM-22分子筛进行高温氮化。结果表明，以2℃／min的升温速率进行氮化后的分子筛的N含量高于以5℃／min进行氮化的分子筛的N含量，含模板剂的分子筛氮化后的N含量要高于... 利用程序升温的方法分别在700、800、900℃对除去和未除去模板剂的MCM-22分子筛进行高温氮化。结果表明，以2℃／min的升温速率进行氮化后的分子筛的N含量高于以5℃／min进行氮化的分子筛的N含量，含模板剂的分子筛氮化后的N含量要高于不含模板剂的分子筛氮化后的N含量。通过对比氮化前后分子筛的骨架红外谱图，在-1400cm^-1处发现1个随着N含量变化而变化的新峰，将其归属为-NH4特征峰。将氮化后的分子筛用于甲苯甲醇烷基化制对二甲苯的反应，发现甲苯的转化率明显提高。 展开更多

关键词 MCM-22 分子筛 氮化 程序升温 N含量

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Ni-Al_2O_3催化剂上丙烷选择性还原NO 被引量：1

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作者 张淑娟 李兰冬 +2 位作者 章福祥 薛斌 关乃佳 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第10期929-932,共4页

以机械混合法、浸渍法和共沉淀法分别制备了4%Ni-Al2O3催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原、紫外-可见漫反射光谱和N2吸附等方法对催化剂的体相和表面结构进行了表征,系统考察了制备方法及焙烧温度对Ni-Al2O3催化剂催化丙烷选择性还原N... 以机械混合法、浸渍法和共沉淀法分别制备了4%Ni-Al2O3催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原、紫外-可见漫反射光谱和N2吸附等方法对催化剂的体相和表面结构进行了表征,系统考察了制备方法及焙烧温度对Ni-Al2O3催化剂催化丙烷选择性还原NO性能的影响.结果表明,Ni-Al2O3中存在NiO和NiAl2O4两种镍相,前者是丙烷氧化活性中心,后者是NO选择性催化还原的活性中心.共沉淀法制备的催化剂活性最好,550℃焙烧的Ni-Al2O3催化剂在反应温度为450和500℃时NO转化率接近100%. 展开更多

关键词 镍 氧化铝 一氧化氮 选择性催化还原 丙烷

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可见光响应Cr，N-共掺杂钛酸盐纳米管的水热法合成及表征 被引量：1

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作者 于爱敏 沈雯雯 +3 位作者 苗双 孙晓红 章福祥 关乃佳 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第B10期245-248,共4页

以低温溶剂热法合成的Cr，N-共掺杂的TiO2为前驱体，采用水热法合成了可见光响应Cr，N-共掺杂钛酸盐纳米管；采用XRD、TEM、BET等手段对其结构进行了表征，并采用XPS、UV-vis等手段对Cr、N的存在方式和样品的可见光响应进行了测定。结... 以低温溶剂热法合成的Cr，N-共掺杂的TiO2为前驱体，采用水热法合成了可见光响应Cr，N-共掺杂钛酸盐纳米管；采用XRD、TEM、BET等手段对其结构进行了表征，并采用XPS、UV-vis等手段对Cr、N的存在方式和样品的可见光响应进行了测定。结果表明，采用这种方法合成的可见光响应Cr，N-共掺杂钛酸盐纳米管具有6～7nm的均-孔径和较大的比表面积（400m2／g），并且具有钛酸盐的典型结构特征；Cr和N分别以Cr（Ⅲ）和O-Ti—N的状态存在；合成的样品具有比离子交换法和未交换样品更强的可见光响应。 展开更多

关键词 可见光响应 CR N-共掺杂 钛酸盐 纳米管

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