活性金属Ni d电荷密度对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂菲加氢性能的影响 被引量：1

1

作者 荆洁颖 李泽 +1 位作者 赵泽敏 张雨 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期102-113,共12页

高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢... 高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢饱和过程的速控步骤,其吸附活化困难不易解决,催化剂活性难以满足加氢需求。根据稠环芳烃与过渡金属间π络合吸附机理,在反应物吸附活化过程中,稠环芳烃分子和活性金属分别充当电子供体和电子受体,故Ni基催化剂中活性金属Ni处于缺电子状态时利于生成全氢菲,但关于Ni缺电子量及其电子结构如何影响催化剂菲、对称八氢菲加氢性能的原因需进一步探究。此外,基于负载型Ni_(2)P催化剂稳定性高、耐硫、耐氮性强等优势,采用次磷酸盐歧化法通过调变P/Ni物质的量比制备具有不同Ni d电荷密度的Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂,考察Ni d电荷密度对菲、对称八氢菲吸附和反应性能的影响规律。结果表明,在320℃、5 MPa、空速1 309 h-1反应条件下,Ni-2.5P/Al_(2)O_(3)催化剂转换频率fTO最高(44.64×10^(-3)s^(-1))。通过吸附活化熵描述菲、对称八氢菲与催化剂表面间相互作用强度,发现菲、对称八氢菲在不同Ni-xP/Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附强度不同。通过定量计算Ni d电荷密度,明确了Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂用于菲加氢反应时适宜Ni d电荷密度约-0.24 e,对称八氢菲加氢反应适宜的Ni d电荷密度约-0.05 e。 展开更多

关键词 菲 加氢饱和 Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂 d电荷密度 全氢菲

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吸附强化水气变换制氢复合催化剂研究进展

2

作者 张金鹏 屈婷 +1 位作者 荆洁颖 李文英 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2629-2644,共16页

吸附强化水气变换反应(SEWGS)是实现高纯氢制备及二氧化碳(CO_(2))减排的关键反应之一。SEWGS借助复合催化剂将水气变换反应(制氢)和原位移除CO_(2)反应(脱碳)耦合,打破热力学限制使反应平衡向制氢侧移动。SEWGS具有一步制取高纯氢气的... 吸附强化水气变换反应(SEWGS)是实现高纯氢制备及二氧化碳(CO_(2))减排的关键反应之一。SEWGS借助复合催化剂将水气变换反应(制氢)和原位移除CO_(2)反应(脱碳)耦合,打破热力学限制使反应平衡向制氢侧移动。SEWGS具有一步制取高纯氢气的特点,但复合催化剂在连续操作过程中由于烧结和CO_(2)扩散受阻存在循环稳定性下降的问题,进而影响制氢效率。本文阐述了高温Ni/CaO基复合催化剂吸附强化制氢的研究现状,简述了Fe/CaO基复合催化剂SEWGS制氢面临的主要问题,回顾了中温Cu/MgO基和Cu/类水滑石基复合催化剂的SEWGS制氢现状及现阶段的核心问题。从复合催化剂的催化组分和吸附组分角度,分析了SEWGS制氢过程中复合催化剂循环稳定性降低的原因,简述了现阶段最有效的改性手段。进一步从增强CO_(2)扩散和改善烧结角度入手,围绕复合催化剂设计、操作条件和床层装填方式等方面探讨提高复合催化剂循环稳定性的策略。指出设计开发组成简单、易制备、兼具高活性和高稳定性的复合催化剂实现制氢和脱碳耦合是今后SEWGS制氢的研究方向。 展开更多

关键词 制氢 复合催化剂 水气变换反应 吸附强化 CO_(2)扩散 烧结 稳定性

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光致热催化还原CO_(2)制含碳化合物研究进展

3

作者 张芳源 高慧敏 +1 位作者 荆洁颖 李文英 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2024年第5期797-814,共18页

【目的】捕集二氧化碳并将其资源化利用是缓解温室效应和应对能源危机的一种途径。为了在更加温和的条件下促进反应的进行,借助光催化和热催化的优势,可以采用光热催化对CO_(2)进行还原,热能由光热材料(自热)或外部热源辅助加热产生。... 【目的】捕集二氧化碳并将其资源化利用是缓解温室效应和应对能源危机的一种途径。为了在更加温和的条件下促进反应的进行,借助光催化和热催化的优势,可以采用光热催化对CO_(2)进行还原,热能由光热材料(自热)或外部热源辅助加热产生。【方法】重点介绍了基于光热效应(自热)的光致热催化。【结果】目前,光致热催化还原CO_(2)制含碳化合物的主要问题在于CO_(2)的吸附、活化较为困难、产物选择性差、光热效应差等。概括了光致热催化的定义、原理、优势,重点从反应热力学、反应路径、影响光热效应的因素、催化剂改性方面对提升光致热催化还原CO_(2)反应性能的策略进行了分析总结。详细总结了影响光热效应的因素,包括催化剂的光响应范围、光照强度、催化剂的储热能力以及金属的等离子体共振效应。【结论】在未来的研究当中,应该重点关注利用光致热的热效应提升CO_(2)转化率以及产物选择性等方面的策略,通过调控催化剂的形貌以及反应路径来提高光热转化效率和产物选择性,进而实现光致热催化工业化应用。 展开更多

关键词 光致热催化 CO_(2)还原 含碳化合物 热力学分析 反应路径 光热催化剂

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MgO基CO_(2)吸附剂成型技术研究进展

4

作者 宋锦博 屈婷 +1 位作者 荆洁颖 李文英 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第7期1-12,共12页

碳捕集、利用与封存(CCUS)技术是缓解温室效应的有效途径。使用固体吸附剂捕集CO_(2)是减少CO_(2)排放的可靠途径之一。在各种固体吸附剂中,MgO基吸附剂由于具有来源广泛、再生温度低以及理论吸附容量高的特点备受关注。但成型后的MgO... 碳捕集、利用与封存(CCUS)技术是缓解温室效应的有效途径。使用固体吸附剂捕集CO_(2)是减少CO_(2)排放的可靠途径之一。在各种固体吸附剂中,MgO基吸附剂由于具有来源广泛、再生温度低以及理论吸附容量高的特点备受关注。但成型后的MgO基吸附剂颗粒面临着机械强度低、稳定性差和极易逸出反应器等问题,难以在工业中被广泛应用。重点总结了不同成型方法以及成型工艺条件对MgO基吸附剂的CO_(2)吸附性能的影响。在MgO基吸附剂成型时,颗粒尺寸较小的吸附剂的碳酸化速率较快,磨耗率较低。添加适量成型助剂和蒸汽可以改善吸附剂颗粒的化学性能和机械强度,但较高的煅烧温度会加剧吸附剂颗粒的烧结和磨损。今后,MgO基CO_(2)吸附剂成型技术的研究重点应以简单的工艺、低成本和良好的循环稳定性为立足点,制备既具有良好CO_(2)吸附性能,又具有良好机械性能的吸附剂颗粒应用于工业化CO_(2)捕集。 展开更多

关键词 MgO基吸附剂 CO_(2)捕集 成型方法 成型技术

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CO_(2)原位捕集强化水气变换制氢研究进展 被引量：3

5

作者 荆洁颖 屈婷 +1 位作者 陶威 李文英 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期986-995,共10页

氢能为实现零碳排放的能源利用提供了重要解决方案。然而,受制氢技术限制,现阶段我国主要以化石燃料为原料通过气化或重整得到CO,再通过水气变换制氢。虽然使用化石燃料制氢拥有80%的能量转换效率,但其制氢生命周期的平均CO_(2)排放量近... 氢能为实现零碳排放的能源利用提供了重要解决方案。然而,受制氢技术限制,现阶段我国主要以化石燃料为原料通过气化或重整得到CO,再通过水气变换制氢。虽然使用化石燃料制氢拥有80%的能量转换效率,但其制氢生命周期的平均CO_(2)排放量近14 kg/kg(CO_(2)/H_(2)),不利于实现“双碳目标”。因此,在化石燃料经水气变换制氢过程中,如何分离去除CO_(2)是影响H_(2)纯度和减少能耗的关键步骤。相比于常用的醇胺溶液法高能耗,CO_(2)原位捕集强化水气变换制氢利用固体吸附剂原位捕集产气中CO_(2),可实现一步制取高纯度H_(2)且富集回收纯CO_(2)。因CO_(2)的移除量和移除速率直接决定水气变换反应的强化程度,关系到H_(2)的产率和纯度,其运行稳定性与生产成本相关。因此,该工艺的高效运行依赖于高活性水气变换催化剂和CO_(2)吸附剂。为此,针对CO_(2)原位捕集强化水气变换制氢的原理及优势进行详述,总结了水气变换催化剂、MgO基CO_(2)吸附剂和双功能复合催化剂在使用过程中存在的问题和相应的改进措施,阐述了CO_(2)原位捕集强化水气变换制氢要实现工业化需重点攻关的问题,并提出未来研究应综合考虑反应器选择与复合催化剂设计,通过工艺优化,实现系统物质转化、能量利用和经济性能的最优耦合,揭示CO_(2)原位捕集对制氢能耗降低的内在本质。 展开更多

关键词 CO_(2)捕集 水气变换反应 制氢 复合催化剂 MgO吸附剂

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多孔材料捕集烟道气中二氧化碳研究进展 被引量：3

6

作者 赵泽敏 高慧敏 +2 位作者 屈婷 荆洁颖 李文英 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期1715-1726,共12页

化石燃料燃烧引起的CO_(2)排放是全球气候变暖、极端天气频发的重要原因之一。目前中国一次能源以化石能源为主,CO_(2)排放仍居高位。使用低成本、低能耗的CO_(2)捕集方法是缓解上述情况发生的一种有效手段。与醇胺溶液吸收法相比,吸附... 化石燃料燃烧引起的CO_(2)排放是全球气候变暖、极端天气频发的重要原因之一。目前中国一次能源以化石能源为主,CO_(2)排放仍居高位。使用低成本、低能耗的CO_(2)捕集方法是缓解上述情况发生的一种有效手段。与醇胺溶液吸收法相比,吸附法具有能耗低、对设备损害小、循环稳定性良好等优点,但同时它也存在吸附材料制备过程繁杂、成本高的缺陷。因此,亟待寻找一种成本低廉、CO_(2)吸附性能优异的吸附材料实现对CO_(2)的高效捕集。以多孔材料为出发点介绍了理想吸附材料应具有的性能,重点论述了烟气中水蒸气、SO_(2)等成分对于多孔材料CO_(2)吸附性能的影响以及多孔材料CO_(2)吸附性能的改进方式。多孔材料具有比表面积大、孔径可调等优势,其中硅基介孔材料和活性炭材料价格低廉,MOFs材料功能多样,这些特征使得多孔材料被广泛应用于CO_(2)捕集领域。值得注意的是,分子筛和硅基介孔材料对水蒸气敏感程度大,MOFs材料虽受水蒸气影响较分子筛小,但其在低压下吸附容量低,制备成本也比较高,活性炭材料同样也存在吸附容量低等缺点。因此,各种多孔材料还需不断改性以提高其吸附性能,目前大部分多孔材料的改性方式集中在孔隙结构调控和表面改性。未来研究还需深入探究多孔材料吸附CO_(2)的内在机制以及表面改性与孔隙结构的协同调控等。 展开更多

关键词 二氧化碳 多孔材料 烟气 吸附性能

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光热催化CO_(2)还原制甲酸研究进展

7

作者 高慧敏 荆洁颖 李文英 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期2760-2772,共13页

CO_(2)资源化利用是实现“碳达峰碳中和”目标不可或缺的环节。将CO_(2)催化转化为甲酸是一种有效且最为原子经济的路径,但因CO_(2)热力学性质稳定,导致其不易活化,反应转化率低。为了在温和条件下得到更高的甲酸产率,将光催化与热催化... CO_(2)资源化利用是实现“碳达峰碳中和”目标不可或缺的环节。将CO_(2)催化转化为甲酸是一种有效且最为原子经济的路径,但因CO_(2)热力学性质稳定,导致其不易活化,反应转化率低。为了在温和条件下得到更高的甲酸产率,将光催化与热催化结合。光热催化主要体现在光活化上,通过激发载流子,调控电子注入位置和吸附位点有效活化CO_(2),热能则增强反应物CO_(2)的吸附、电荷转移和反应速率,激活热活性位点,结合光催化的低能耗、反应条件温和与热催化高效率的优势提高甲酸产率及选择性。目前,光热催化CO_(2)还原制甲酸的主要挑战在于CO_(2)固有的化学稳定性使得CO_(2)转化率低、产物不可控、选择性差等。基于目前对光热催化CO_(2)转化技术的需求,分别介绍了光催化、热催化、光热催化的原理、优势及存在的问题,重点从催化剂改性、反应条件、反应器选择方面综述了光热催化CO_(2)还原制甲酸过程中提高CO_(2)转化率和甲酸选择性的策略,其中重点探讨对于催化剂的改性,包括提高电子-空穴分离程度、调控暴露面比例以及提高CO_(2)的吸附,并阐述了光热催化CO_(2)还原制甲酸需重点攻克的问题。未来研究应综合考虑反应器选择与催化剂设计,通过反应条件的优化,实现高产率甲酸的生产以及光热催化大规模工业应用。 展开更多

关键词 光热催化 CO_(2)还原 甲酸 反应条件 光热催化剂 光热反应器

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Co掺杂对Ni/NiAlO_(x)催化剂结构和菲加氢饱和性能的影响

8

作者 陈羽 李泽 +1 位作者 荆洁颖 李文英 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1413-1424,共12页

煤焦油中富含稠环芳烃菲,菲加氢饱和后的产物全氢菲因具有高能量、高密度、高稳定性等优势是高能量密度燃料的理想组分。高效加氢催化剂是菲加氢至全氢菲的关键因素之一。贵金属催化剂加氢能力强,但价格昂贵,传统镍钼硫催化剂加氢能力较... 煤焦油中富含稠环芳烃菲,菲加氢饱和后的产物全氢菲因具有高能量、高密度、高稳定性等优势是高能量密度燃料的理想组分。高效加氢催化剂是菲加氢至全氢菲的关键因素之一。贵金属催化剂加氢能力强,但价格昂贵,传统镍钼硫催化剂加氢能力较弱,镍基催化剂成本较低且加氢能力强被广泛应用于稠环芳烃加氢饱和领域。课题组前期利用活性金属镍与载体镍铝尖晶石之间强相互作用合成了Ni/NiAlO_(x)催化剂,活性组分镍处于“缺电子”状态,有利于芳烃的吸附与活化,使得该催化剂具有较高的初始全氢菲选择性,但随着反应进行全氢菲选择性逐渐下降,主要是在反应过程中活性组分镍电子结构发生变化导致。考虑到钴与镍具有相似结构,容易溶到镍晶格中直接调控镍电子结构这一性质,采用先溶胶凝胶法再浸渍法制备出不同钴掺杂量的催化剂,考察了钴掺杂量对Ni/NiAlO_(x)催化剂结构以及菲加氢饱和性能的影响。当反应温度300℃、压力为5.0 MPa、反应原料1%菲/十氢萘溶剂、进料速率为6 mL/h、氢气流量为60 mL/min、重时空速为52 h-1时,钴掺杂量为2%的催化剂在反应第6小时全氢菲选择性为53.6%,高出Ni/NiAlO_(x)催化剂第6小时全氢菲选择性43%。对催化剂结构进行表征分析,发现适量钴掺杂可以促进活性金属的还原,减小催化剂粒径,稳定活性组分镍“缺电子”程度,促进芳烃吸附,最终提升催化剂稳定性。 展开更多

关键词 钴掺杂 加氢饱和 镍钴合金 全氢菲 电子结构

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Ca/Al物质的量比对Ni/CaO-Al_2O_3结构及其催化重整性能的影响 被引量：5

9

作者 荆洁颖 王世东 +2 位作者 张学伟 李清 李文英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第8期956-962,共7页

合成兼具催化、吸附性能的复合催化剂是实现CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢过程的关键。研究采用共沉淀法制备了一系列具有类水滑石结构前驱体的Ni/Ca O-Al_2O_3复合催化剂,考察了制备过程中Ca/Al物质的量比对复合催化剂结构及性能的影... 合成兼具催化、吸附性能的复合催化剂是实现CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢过程的关键。研究采用共沉淀法制备了一系列具有类水滑石结构前驱体的Ni/Ca O-Al_2O_3复合催化剂,考察了制备过程中Ca/Al物质的量比对复合催化剂结构及性能的影响。结果表明,Ca/Al物质的量比可调控活性组分Ni与载体之间的相互作用力,进而调变复合催化剂的比表面积和活性组分Ni的分散度。当Ca/Al物质的量比为3时,Ni与载体之间相互作用力适宜,复合催化剂具有最大的比表面积(12.9 m^2/g)和最高的Ni分散度(1.07%);该复合催化剂在CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢过程中可得到95%的H_2浓度和88%的CH_4转化率,循环10次后,H2浓度仍能保持在93%以上。 展开更多

关键词 制氢 复合催化剂 类水滑石结构 CO2吸附强化

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焙烧温度对Ni/CaO-Al_2O_3结构及其催化重整性能的影响 被引量：6

10

作者 荆洁颖 张子毅 +1 位作者 王世东 李文英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期673-679,共7页

采用共沉淀法制备了一系列具有类水滑石结构前驱体的Ni/CaO-Al_2O_3复合催化剂,考察了制备过程中焙烧温度对复合催化剂结构及性能的影响。结果表明,焙烧温度可调控活性组分Ni与载体之间的相互作用力,进而调变复合催化剂的比表面积、活... 采用共沉淀法制备了一系列具有类水滑石结构前驱体的Ni/CaO-Al_2O_3复合催化剂,考察了制备过程中焙烧温度对复合催化剂结构及性能的影响。结果表明,焙烧温度可调控活性组分Ni与载体之间的相互作用力,进而调变复合催化剂的比表面积、活性组分Ni的颗粒粒径。当焙烧温度为700℃时,Ni与载体之间相互作用力适宜,复合催化剂具有最大的比表面积(21.42 m^2/g)和最小的Ni颗粒粒径(19.51 nm);该复合催化剂在CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢过程中可得到98.31%的H_2浓度和94.87%的CH_4转化率,循环10次后,H_2浓度仍能保持在97.35%以上。这是因为大的比表面积为反应提供了更多的活性位点,利于CO_2吸附过程的强化,而小的Ni颗粒粒径提高了复合催化剂的抗烧结能力。 展开更多

关键词 制氢 CO2吸附强化 复合催化剂 焙烧温度 类水滑石结构

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制备方法对Ni2P/SiO2催化剂结构及萘加氢性能的影响 被引量：6

11

作者 荆洁颖 杨志奋 +3 位作者 王九占 刘道诚 冯杰 李文英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期842-851,共10页

采用程序升温还原法和次磷酸盐歧化法制备了Ni2P/SiO2催化剂,结合现代仪器分析表征技术,研究了制备方法对Ni2P/SiO2催化剂结构和萘加氢性能的影响。结果表明,两种方法均可制备出仅含Ni2P活性相的Ni2P/SiO2催化剂,在反应温度340℃、氢气... 采用程序升温还原法和次磷酸盐歧化法制备了Ni2P/SiO2催化剂,结合现代仪器分析表征技术,研究了制备方法对Ni2P/SiO2催化剂结构和萘加氢性能的影响。结果表明,两种方法均可制备出仅含Ni2P活性相的Ni2P/SiO2催化剂,在反应温度340℃、氢气压力4 MPa、空速为20.8 h-1下,程序升温还原法制备的Ni2P/SiO2催化剂表现出更高的萘加氢活性,这主要是因为程序还原法制备的Ni2P/SiO2催化剂中有更多Ni2P物种生成,提供了较多的活性位点(CO吸附量21.6μmol/g);且催化剂表面弱酸位点多,有利于芳烃吸附。当选用程序升温还原法制备Ni2P/SiO2催化剂时,在保证生成纯相Ni2P的前提下,较低的Ni/P比更有利于合成高加氢活性的Ni2P/SiO2催化剂。 展开更多

关键词 萘加氢 Ni2P/SiO2 程序升温还原法 次磷酸盐歧化法

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纳米二氧化钛光催化降解喹啉动力学 被引量：2

12

作者 荆洁颖 冯杰 李文英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第3期380-384,共5页

利用溶胶-凝胶法制备纳米二氧化钛光催化剂,探讨了其光催化降解废水中典型含氮杂环化合物喹啉的动力学行为。实验条件下,TiO2光催化降解喹啉的反应为准一级反应,可用Langmuir-Hinshelwood动力学模型描述,其表达式为r=0.296kct/(1+0.296c... 利用溶胶-凝胶法制备纳米二氧化钛光催化剂,探讨了其光催化降解废水中典型含氮杂环化合物喹啉的动力学行为。实验条件下,TiO2光催化降解喹啉的反应为准一级反应,可用Langmuir-Hinshelwood动力学模型描述,其表达式为r=0.296kct/(1+0.296ct),其中,lnk=-0.411 1lnc0+2.278。 展开更多

关键词 二氧化钛 喹啉 光催化 降解动力学

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SiO_(2)包覆对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂结构和萘加氢性能的影响 被引量：3

13

作者 荆洁颖 李泽 +3 位作者 杨志奋 王九占 刘道诚 李文英 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期1088-1098,共11页

煤焦油中萘系烃类化合物通过加氢转化为氢化芳烃或环烷烃可显著增强喷气燃料的热安定性,该加氢过程实现的关键在于如何有效研制高选择性芳烃加氢催化剂。针对商业用金属硫化物催化剂尚不足以控制芳烃加氢选择性的问题,Ni_(2)P催化剂因... 煤焦油中萘系烃类化合物通过加氢转化为氢化芳烃或环烷烃可显著增强喷气燃料的热安定性,该加氢过程实现的关键在于如何有效研制高选择性芳烃加氢催化剂。针对商业用金属硫化物催化剂尚不足以控制芳烃加氢选择性的问题,Ni_(2)P催化剂因其具有特殊的晶体形貌和电子结构表现出很高的本征加氢活性,有望成为新一代高效芳烃加氢催化剂。但由于非负载型Ni_(2)P催化剂存在比表面积小、活性相分散度、机械强度及散热性不佳的问题,研究者大多借助载体的高比表面积分散活性组分,而不同载体对Ni_(2)P的生成、分散度和催化剂的活性都有着重要影响。因此,采用次磷酸盐歧化法制备了不同SiO_(2)包覆量的Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂(Cat-xSi)以期调变前驱体中镍物种、催化剂中Ni_(2)P与载体之间的相互作用,使得在适宜的载体与金属相互作用下生成更多Ni_(2)P物种并实现更高的分散,同时系统考察了SiO_(2)包覆对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂结构和萘加氢性能的影响。结果表明:当反应温度为340℃,氢气压力为4 MPa,氢油比(反应原料中氢气与3%(质量分数)萘/四氢萘的正癸烷溶液的体积比)为600,重时空速为20.8 h-1时,所有SiO_(2)包覆的Cat-xSi催化剂萘转化率(>65%)均高于未包覆SiO_(2)的催化剂(萘转化率56%),其中,Cat-16.0Si催化剂的萘转化率为72%,这是因为Cat-16.0Si催化剂中更小的Ni_(2)P颗粒(4.0 nm)和更多的Ni_(2)P数量使得催化剂中暴露出更多活性位点(CO吸附量为26.8μmol/g),而稳定存在的缺电子程度更高的Niδ+及催化剂表面更多的B酸位点进一步促进了芳烃的吸附。 展开更多

关键词 Ni_(2)P 萘加氢 SiO_(2)包覆 次磷酸盐歧化法

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移动床生物膜反应器污水处理工艺的研究现状及展望 被引量：9

14

作者 荆洁颖 李文英 《煤化工》 CAS 2008年第4期23-27,共5页

简述了移动床生物膜反应器的工艺原理和特点,详细介绍了国内外移动床生物膜反应器在生活污水、工业废水和生物脱氮方面的研究现状。通过比较不同生物膜法对焦化废水的处理效果,指出移动床生物膜反应器是一种经济、高效的焦化废水处理方... 简述了移动床生物膜反应器的工艺原理和特点,详细介绍了国内外移动床生物膜反应器在生活污水、工业废水和生物脱氮方面的研究现状。通过比较不同生物膜法对焦化废水的处理效果,指出移动床生物膜反应器是一种经济、高效的焦化废水处理方法,最后提出移动床生物膜反应器在实际工程应用和理论研究中的发展趋势。 展开更多

关键词 焦化废水 生物脱氮 移动床生物膜反应器 填料

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CO_(2)吸附强化CH_(4)/H_(2)O重整制氢催化剂研究进展 被引量：4

15

作者 刘璐 许凯 +2 位作者 荆洁颖 冯杰 李文英 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2021年第1期73-82,共10页

CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢是提供低成本高纯氢气和实现CO_2减排的方法之一。其中,催化剂和吸附剂是该工艺的重要组成部分,其活性与选择性制约了反应速率和产率,寿命长短关系到生产成本。综述了CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢催化... CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢是提供低成本高纯氢气和实现CO_2减排的方法之一。其中,催化剂和吸附剂是该工艺的重要组成部分,其活性与选择性制约了反应速率和产率,寿命长短关系到生产成本。综述了CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢催化剂和吸附剂的研究现状及存在的问题,机械混合的催化剂与吸附剂在反应过程中存在吸附产物包覆催化活性位点的问题,导致催化剂活性迅速下降。针对该问题,进一步探讨了不同结构双功能复合催化剂的结构特性、研究现状及其在循环-再生过程中存在的问题,核壳型双功能催化剂具有吸附组分与催化剂组分相对独立、催化组分分散分布和比表面积大等优点,在吸附强化制氢中有进一步研究的潜力。利用双功能催化剂的结构特点,实现反复循环再生过程中催化与脱碳反应的匹配,是推动CO_2吸附强化CH_4/H_2O重整制氢技术工业化发展的关键。 展开更多

关键词 吸附强化CH_(4)/H_(2)O重整 双功能催化剂 CO_(2)吸附剂 核壳结构 制氢

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移动床生物膜反应器中两种填料氧传质性能的比较 被引量：3

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作者 李文英 花吉锋 +1 位作者 荆洁颖 李静 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2010年第5期487-491,共5页

在移动床生物膜反应器中,填料是废水处理工艺的核心,也是加强传质的基本手段。笔者选用Mutag BiochipTM填料1,WD-F10-4型BioMTM聚乙烯填料2对比研究两种填料的氧传质性能。在相同操作工艺条件下,5%填料1和30%填料2的填充率可保证二者总... 在移动床生物膜反应器中,填料是废水处理工艺的核心,也是加强传质的基本手段。笔者选用Mutag BiochipTM填料1,WD-F10-4型BioMTM聚乙烯填料2对比研究两种填料的氧传质性能。在相同操作工艺条件下,5%填料1和30%填料2的填充率可保证二者总比表面积相同,COD去除率相当;对比分析移动床生物膜反应器中两种填料在有无附着生物膜体系的氧传质性能受进水COD浓度变化的影响,结果显示,填料1体系的氧传质性能稳定并优于填料2体系。 展开更多

关键词 移动床生物膜反应器 填料 氧传质系数 COD 生物膜

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制备方法对NiCo/MgO催化剂结构及其甲烷二氧化碳重整反应性能的影响 被引量：6

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作者 张堉彬 荆洁颖 +2 位作者 李婷玉 霍俊梅 李文英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期846-853,共8页

为进一步提高镍基催化剂的抗积炭能力,增强其甲烷二氧化碳重整反应性能,采用沉积沉淀法(DP)、共沉淀法(CP)和共浸渍法(CI)制备了NiCo/MgO催化剂。结合现代仪器分析表征技术,研究了制备方法对NiCo/MgO催化剂结构和抗积炭能力的影响。结... 为进一步提高镍基催化剂的抗积炭能力,增强其甲烷二氧化碳重整反应性能,采用沉积沉淀法(DP)、共沉淀法(CP)和共浸渍法(CI)制备了NiCo/MgO催化剂。结合现代仪器分析表征技术,研究了制备方法对NiCo/MgO催化剂结构和抗积炭能力的影响。结果表明,与共沉淀法相比,沉积沉淀法制备过程为Ni^(2+)和Co^(2+)的完全水解沉淀提供了碱性环境,粒子的成核和生长速率相对较快,不存局部过饱和现象,所制备的催化剂具有良好的还原性、较小的颗粒粒径(9.7 nm)、良好的Ni/Co分散度(10.4%)和大的比表面积(68.1 m^2/g),从而具有优良的抗积炭性能。对于甲烷二氧化碳重整,DP催化剂上CH_4和CO_2转化率保持在88%和92%,与800℃下的热力学平衡转化率相近;同时,H_2收率比CP和CI催化剂分别高约10%和43%,CO收率比CP和CI催化剂分别高约13%和42%,且稳定性更好。 展开更多

关键词 甲烷二氧化碳重整 制备方法 镍 钴 氧化镁 沉积沉淀 共沉淀 共浸渍

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稠环芳烃加氢饱和催化剂研究进展 被引量：7

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作者 刘道诚 王九占 +3 位作者 荆洁颖 杨志奋 冯杰 李文英 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期835-844,共10页

受共振能、空间位阻和竞争吸附等方面的影响,稠环芳烃末环的吸附活化是其加氢饱和反应的重点和难点之一。本文系统综述了稠环芳烃加氢饱和反应特点及各类稠环芳烃加氢饱和催化剂。分析表明,稠环芳烃吸附活化与其分子自身的属性和催化剂... 受共振能、空间位阻和竞争吸附等方面的影响,稠环芳烃末环的吸附活化是其加氢饱和反应的重点和难点之一。本文系统综述了稠环芳烃加氢饱和反应特点及各类稠环芳烃加氢饱和催化剂。分析表明,稠环芳烃吸附活化与其分子自身的属性和催化剂的性质密切相关,调控催化剂中活性金属的电子状态可有效促进稠环芳烃分子的吸附活化。针对常见稠环芳烃加氢饱和催化剂,本文分类阐述了各类稠环芳烃加氢饱和催化剂的活性相结构、活性位点数量和活性金属电子密度的调控方法。分析指出,提高活性组分的分散度和形成活性金属的缺电子状态能够提升催化剂的加氢活性,可通过调节载体的酸性和添加助剂等方法实现。 展开更多

关键词 稠环芳烃 加氢 吸附活化 催化剂 分散度 电子状态 载体酸性

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CaO-Ca_(3)Al_(2)O_(6)@Ni-SiO_(2)复合催化剂制备及制氢性能 被引量：3

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作者 许凯 刘璐 +2 位作者 荆洁颖 冯杰 李文英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期1619-1628,共10页

吸附强化CH4/H2O重整制氢技术通过原位移除反应产生的CO_(2)实现一步法制备高浓度H_(2),但该技术常用复合催化剂中的吸附组分CaO在吸脱附CO_(2)时的体积变化会造成复合催化剂结构的坍塌,同时活性组分Ni也被反应生成的CaCO_(3)包埋,造成... 吸附强化CH4/H2O重整制氢技术通过原位移除反应产生的CO_(2)实现一步法制备高浓度H_(2),但该技术常用复合催化剂中的吸附组分CaO在吸脱附CO_(2)时的体积变化会造成复合催化剂结构的坍塌,同时活性组分Ni也被反应生成的CaCO_(3)包埋,造成催化和吸附性能的下降,严重影响制取H_(2)的浓度。本研究利用阳离子表面活性剂辅助刻蚀的机理采用自模板法制备了CaO-Ca_(3)Al_(2)O_(6)@Ni-SiO_(2)复合催化剂。在吸附强化CH_(4)/H_(2)O重整制氢实验中,该复合催化剂制氢浓度达到99.6%,且10次循环后制氢浓度为97.3%,其高活性高稳定性归因于复合催化剂中的吸附组分CaO-Ca_(3)Al_(2)O_(6)在反应-再生循环过程中体积反复膨胀收缩的过程均在SiO_(2)空腔内进行,不会造成复合催化剂结构的坍塌,同时复合催化剂制备过程中采用SiO_(2)包覆活性组分Ni防止了其在脱碳再生过程中团聚失活,但结构表征发现,复合催化剂的催化组分中仅有一部分是以Ni为核、SiO_(2)为壳的核壳结构,还存在部分Ni直接负载在壳层SiO_(2)上,这是导致10次循环反应中CH_(4)转化率从99.5%降至91.8%的原因。 展开更多

关键词 吸附强化 制氢 复合催化剂 CO_(2)吸附 循环稳定性

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MgO对NiMgAlCa复合催化剂结构及吸附强化制氢性能的影响 被引量：2

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作者 许凯 王世东 +3 位作者 荆洁颖 刘璐 冯杰 李文英 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第1期148-154,共7页

CO_(2)吸附强化甲烷水蒸气重整制氢工艺大规模应用的关键技术之一是开发一种具有高催化和吸附能力的复合催化剂。采用共沉淀法制备了系列不同MgO添加量的NiMgAlCa复合催化剂,探究了MgO添加量对NiMgAlCa复合催化剂结构及CO_(2)吸附强化... CO_(2)吸附强化甲烷水蒸气重整制氢工艺大规模应用的关键技术之一是开发一种具有高催化和吸附能力的复合催化剂。采用共沉淀法制备了系列不同MgO添加量的NiMgAlCa复合催化剂,探究了MgO添加量对NiMgAlCa复合催化剂结构及CO_(2)吸附强化甲烷水蒸气重整制氢性能的影响。研究发现,少量MgO的添加可显著提高NiMgAlCa复合催化剂的活性。在CO_(2)吸附强化CH_(4)/H_(2)O重整反应过程中,MgO添加质量分数为1%的复合催化剂可获得高体积分数的H_(2)(98.7%),CH_(4)转化率达96.5%。制氢性能的提高归因于MgO的添加,赋予了NiMgAlCa复合催化剂中活性组分Ni和载体之间适当的相互作用,同时复合催化剂高的比表面积(42.5 m^(2)/g)提供了更多的反应活性位点,增强了复合催化剂对CO_(2)的吸附能力;而小粒径的活性组分Ni(13.2 nm)提升了复合催化剂的抗烧结能力,赋予了复合催化剂优越的稳定性。 展开更多

关键词 制氢 复合催化剂 MGO NiMgAlCa CO_(2)吸附强化

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