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合成气定向转化制取液体燃料研究进展
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作者 何若南 秦绍东 +3 位作者 李加波 颜丙峰 龙俊英 段雪成 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期54-58,共5页
目前合成气主要经过费托合成与双功能催化2条路线合成液体燃料。针对费托合成路线,可通过调控催化剂晶粒尺寸、晶相结构、金属表面暴露位点等改变产物分布;双功能催化路线则在费托催化剂上引入酸催化功能或将C—O键高效活化与C—C键精准... 目前合成气主要经过费托合成与双功能催化2条路线合成液体燃料。针对费托合成路线,可通过调控催化剂晶粒尺寸、晶相结构、金属表面暴露位点等改变产物分布;双功能催化路线则在费托催化剂上引入酸催化功能或将C—O键高效活化与C—C键精准偶联结合,实现高选择性制备液体燃料。今后合成气的定向转化一方面可借鉴纳米合成领域新方法,使产物分布打破经典ASF限制,最大限度地提高目标产物选择性;另一方面可通过对两步反应的活性中心精细设计,实现对产物选择性的精确调控。 展开更多
关键词 合成气转化 液体燃料 高选择性 双功能催化剂
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负载型非晶态Co-B催化剂在1-辛烯氢甲酰化中的应用 被引量:3
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作者 龙俊英 马兰 贺德华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第10期2719-2725,共7页
以醇凝胶-氮气热处理方法制备的ZrO2、碳纳米管(CNTs)及介孔分子筛SBA-15作为载体,采用化学还原法制备了负载型非晶态Co-B催化剂,利用粉末X射线衍射(XRD)、氮气吸附等温线、透射电子显微镜(TEM)、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES... 以醇凝胶-氮气热处理方法制备的ZrO2、碳纳米管(CNTs)及介孔分子筛SBA-15作为载体,采用化学还原法制备了负载型非晶态Co-B催化剂,利用粉末X射线衍射(XRD)、氮气吸附等温线、透射电子显微镜(TEM)、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)以及X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征.以1-辛烯的氢甲酰化为目标反应,考察了负载型非晶态Co-B催化剂在氢甲酰化反应中的性能及循环使用效果.表征结果显示,以NaBH4为还原剂制备的负载型Co-B催化剂上的Co-B为非晶态,负载Co-B组分对载体的晶相结构没有影响.反应结果表明,在1-辛烯的氢甲酰化反应中,负载型非晶态Co-B催化剂都显示较高的初始活性.随着循环次数的增加,三种催化剂的活性下降,但下降幅度有所不同,Co-B/CNTs和Co-B/SBA-15的循环使用稳定性高于Co-B/ZrO2. 展开更多
关键词 Co-B非晶态催化剂 负载 氢甲酰化 催化性能
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Mo基耐硫甲烷化催化剂本征动力学 被引量:1
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作者 龙俊英 赵香龙 +3 位作者 秦绍东 杨霞 孙守理 孙琦 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期31-36,共6页
对高温活性好、耐硫强、热稳定性好、机械强度高和寿命长的NIC6高温耐硫甲烷化催化剂进行了本征动力学研究。以鲁奇炉出口气体组分为参照,采用等温积分反应器,在460~560℃、2.0~3.5MPa、φ(H2S)=0.4%、气体流量1.05~1.4mol/h条件下,... 对高温活性好、耐硫强、热稳定性好、机械强度高和寿命长的NIC6高温耐硫甲烷化催化剂进行了本征动力学研究。以鲁奇炉出口气体组分为参照,采用等温积分反应器,在460~560℃、2.0~3.5MPa、φ(H2S)=0.4%、气体流量1.05~1.4mol/h条件下,通过气相色谱测定反应器出口各组分的浓度。得到幂函数动力学模型及活化能和指前因子。该函数模型的检验表明结果是合理的,参数回归显著,残差分布均匀。 展开更多
关键词 甲烷化催化剂 本征动力学 耐硫 幂函数模型
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非Mo基高温耐硫甲烷化催化剂研究
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作者 龙俊英 秦绍东 +1 位作者 孙守理 孙琦 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 2017年第2期9-14,共6页
制备非Mo基的CeO_2-ZrO_2催化剂,在固定床反应器于650℃,3MPa,GHSV=5000h^(-1),V(H_2)/V(CO)=1.0且含有体积分数为0.6%的H_2S的合成气中考察催化剂制备方法、成分比例和热稳定添加剂(La、Mg、Y)对其高温耐硫甲烷化性能的影响。采用N_2... 制备非Mo基的CeO_2-ZrO_2催化剂,在固定床反应器于650℃,3MPa,GHSV=5000h^(-1),V(H_2)/V(CO)=1.0且含有体积分数为0.6%的H_2S的合成气中考察催化剂制备方法、成分比例和热稳定添加剂(La、Mg、Y)对其高温耐硫甲烷化性能的影响。采用N_2物理吸附、H_2程序升温还原、X射线衍射对催化剂进行了表征。结果表明,共沉淀法制备的催化剂(CeO_2-ZrO_2)比浸渍法制备的催化剂(CeO_2/ZrO_2)的高温甲烷化活性高,稳定性好。XRD表征发现,共沉淀法制备的CeO_2-ZrO_2催化剂能形成类合金。共沉淀过程中添加La助剂有利于提高催化剂的热稳定性。 展开更多
关键词 甲烷化 非钼基催化剂 高温 耐硫 二氧化铈 二氧化锆
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新型耐硫直接甲烷化过程及催化剂开发 被引量:8
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作者 孙琦 孙守理 +4 位作者 秦绍东 田大勇 杨霞 龙俊英 次东辉 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第S1期226-228,共3页
煤制天然气作为一种清洁高效的煤化工技术近年来逐渐成为工业和学术界研究的热点。本文通过对比新型耐硫直接甲烷化工艺与传统甲烷化工艺,阐述耐硫直接甲烷化工艺在经济和技术上的优势和可行性。同时,介绍北京低碳清洁能源研究所耐硫直... 煤制天然气作为一种清洁高效的煤化工技术近年来逐渐成为工业和学术界研究的热点。本文通过对比新型耐硫直接甲烷化工艺与传统甲烷化工艺,阐述耐硫直接甲烷化工艺在经济和技术上的优势和可行性。同时,介绍北京低碳清洁能源研究所耐硫直接甲烷化催化剂的研究进展。 展开更多
关键词 耐硫 直接甲烷化 催化剂 过程 煤制天然气
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不同载体负载的Mo基甲烷化催化剂 被引量:7
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作者 秦绍东 龙俊英 +4 位作者 田大勇 汪国高 杨霞 孙守理 孙琦 《工业催化》 CAS 2014年第10期770-774,共5页
研究γ-Al2O3、CeO2和ZrO2负载的Mo基催化剂性质及其甲烷化性能。采用N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射和透射电镜对催化剂进行表征,使用固定床,在550℃、3 MPa、5 000 h-1、V(H2)∶V(CO)=1.0且含有H2S的合成气中对催化剂甲烷化... 研究γ-Al2O3、CeO2和ZrO2负载的Mo基催化剂性质及其甲烷化性能。采用N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射和透射电镜对催化剂进行表征,使用固定床,在550℃、3 MPa、5 000 h-1、V(H2)∶V(CO)=1.0且含有H2S的合成气中对催化剂甲烷化性能进行测试。结果表明,3种载体中,Mo在ZrO2载体上分散度最高,甲烷化反应中Mo/ZrO2催化剂活性最高;CeO2负载的Mo相抗烧结能力最强,甲烷化反应中Mo/CeO2催化剂稳定性最好。 展开更多
关键词 催化化学 甲烷化 钼基催化剂 载体
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乙酸选择性加氢制乙醇反应性能研究 被引量:1
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作者 田树勋 程继红 +7 位作者 狄伟 陈强 龙俊英 罗熙 胡云剑 孟祥堃 孙守理 孙琦 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第7期862-869,共8页
在固定床反应器上考察了反应温度、反应压力、乙酸(HAC)液体进料空速、H_2/HAC(总气体空速GHSV或H_2流量)对乙酸选择性加氢制乙醇反应的影响,研究了乙酸转化率、产物选择性、乙醇时空收率的变化规律,验证了自主开发催化剂的稳定性。结... 在固定床反应器上考察了反应温度、反应压力、乙酸(HAC)液体进料空速、H_2/HAC(总气体空速GHSV或H_2流量)对乙酸选择性加氢制乙醇反应的影响,研究了乙酸转化率、产物选择性、乙醇时空收率的变化规律,验证了自主开发催化剂的稳定性。结果表明,副产物的选择性受反应条件的影响,选择合适的反应条件可以抑制乙酸乙酯和丙酮的生成。原料与催化剂床层接触时间小于5s时,可以避免发生乙酸加氢分解脱羰反应生成甲烷气相产物,也避免了乙醇的进一步反应生成乙烷。在反应温度为280℃,反应压力为2.5 MPa,乙酸进料液时空速为0.72 h^(-1),H_2/HAC(mol ratio)为16的条件下,乙酸乙酯选择性为6%。900 h长周期实验表明,自主开发催化剂具有较好的工业应用前景。 展开更多
关键词 乙酸选择性加氢 反应条件 选择性 酯化反应 脱羧酮化反应 加氢脱羰
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焙烧温度对负载型Mo基催化剂结构与甲烷化性能的影响 被引量:1
8
作者 秦绍东 龙俊英 +3 位作者 田大勇 汪国高 孙守理 孙琦 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第5期12-15,44,共5页
以浸渍法制备得到的CeO2-Al2O3复合氧化物载体于500℃或700℃焙烧处理,浸渍Co和Mo物种后得到Co-Mo/(CeO2-Al2O3)催化剂前驱体,再于500℃或700℃进行焙烧处理得到催化剂。采用N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射及扫描电子显微镜对... 以浸渍法制备得到的CeO2-Al2O3复合氧化物载体于500℃或700℃焙烧处理,浸渍Co和Mo物种后得到Co-Mo/(CeO2-Al2O3)催化剂前驱体,再于500℃或700℃进行焙烧处理得到催化剂。采用N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射及扫描电子显微镜对催化剂进行了表征,在固定床上于550℃,3MPa,5000h-1,n(H2)/n(CO)为1.0且含有H2S的合成气中对催化剂的甲烷化性能进行了测试。结果表明CeO2-Al2O3载体的焙烧温度对催化剂比表面积有较大影响,而催化剂表面Co与Mo物种的分散度主要受催化剂前驱体焙烧温度的影响。当CeO2-Al2O3载体于500℃焙烧催化剂前驱体于700℃焙烧后,Co与Mo物种的分散度最好,催化剂甲烷化活性最高。 展开更多
关键词 甲烷化 钼基催化剂 耐硫 三氧化二铝 二氧化铈 SEM
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MoO_3对Ni/Al_2O_3催化剂CO甲烷化性能的影响
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作者 杨霞 秦绍东 +1 位作者 龙俊英 孙守理 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期72-75,77,共5页
采用共浸渍法制备了NiO-MoO_3/Al_2O_3催化剂,利用N_2物理吸附、XRD、H_2-TPR、H_2-TPD和TG等手段对催化剂的结构和性质进行表征,并考察了其在低H_2/CO摩尔比(约为1)和微量硫(5μg/g)的条件下进行CO甲烷化的催化性能。结果表明,MoO_3的... 采用共浸渍法制备了NiO-MoO_3/Al_2O_3催化剂,利用N_2物理吸附、XRD、H_2-TPR、H_2-TPD和TG等手段对催化剂的结构和性质进行表征,并考察了其在低H_2/CO摩尔比(约为1)和微量硫(5μg/g)的条件下进行CO甲烷化的催化性能。结果表明,MoO_3的引入能减弱Ni物种与载体间的强相互作用,提高催化剂的还原性能,增加Ni活性中心数。随着MoO_3质量分数的增加,催化剂的甲烷化性能先升高后降低,在MoO_3质量分数为3%时甲烷化性能最佳。积碳和硫中毒是催化剂失活的主要原因,适量MoO_3的添加能提高催化剂对H_2的吸附能力,增强催化剂的抗积碳性能,同时还能缓解硫中毒引起的失活,从而明显改善催化剂的稳定性。 展开更多
关键词 甲烷化 氧化钼 抗积碳 抗硫
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原料组成对醋酸加氢制乙醇反应的影响
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作者 陈强 张雪冰 +6 位作者 胡云剑 孟祥堃 田树勋 龙俊英 佟瑞利 孙琦 李永龙 《中国科技论文》 CAS 北大核心 2018年第18期2065-2069,共5页
在固定床微反装置上考察了原料中水、乙酸乙酯和乙醛质量分数对醋酸加氢制乙醇反应性能的影响。反应在温度为285℃、压力为2.5MPa、酯酸空速为0.8mL/(mL·h)和氢酸摩尔比为16的条件下进行。结果表明,随着水质量分数从0增加到10.0%,... 在固定床微反装置上考察了原料中水、乙酸乙酯和乙醛质量分数对醋酸加氢制乙醇反应性能的影响。反应在温度为285℃、压力为2.5MPa、酯酸空速为0.8mL/(mL·h)和氢酸摩尔比为16的条件下进行。结果表明,随着水质量分数从0增加到10.0%,醋酸转化率下降了4.99%,乙醇选择性变化不大。乙酸乙酯质量分数从0增加到10.0%,醋酸转化率下降了3.93%,乙醇选择性增加了9.10%;在乙酸乙酯质量分数为4.4%时反应前后乙酸乙酯的量保持不变。乙醛质量分数从0增加到2.0%,醋酸转化率下降了2.02%,乙醇选择性提高1.31%后变化不大;在乙醛质量分数为0.4%时反应前、后乙醛的量不变。总体而言,醋酸转化率随水、乙酸乙酯和乙醛质量分数的增加而降低;乙醇选择性随乙酸乙酯和乙醛质量分数的增加而升高,水质量分数对选择性影响很小。 展开更多
关键词 应用化学 醋酸加氢 酯化反应 固定床反应器 转化率 选择性
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