期刊文献+
任意字段
题名或关键词
题名
关键词
文摘
作者
第一作者
机构
刊名
分类号
参考文献
作者简介
基金资助
栏目信息
共找到23,862篇文章
< 1 2 … 250 >
每页显示 20 50 100
已选择0条
导出题录 引用分析
参考文献
引证文献
 统计分析
检索结果
已选文献
显示方式：
无有机模板法制备Cu-ZSM-5催化剂及其选择性催化氧化苯乙烯 被引量：1
1
作者 刘献锋 张晨芳 +2 位作者 张方 张东平 孔岩 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期93-102,共10页
不使用任何有机模板剂,硝酸铜和正硅酸四乙酯(TEOS)经过酸性水解、碱性陈化和水热晶化,制备得到四配位铜修饰ZSM-5沸石(Cu-ZSM-5)。考察凝胶的Si/Al摩尔比、pH值、晶化温度和晶化时间对Cu-ZSM-5的晶型和相对结晶度的影响。采用X射线衍射... 不使用任何有机模板剂,硝酸铜和正硅酸四乙酯(TEOS)经过酸性水解、碱性陈化和水热晶化,制备得到四配位铜修饰ZSM-5沸石(Cu-ZSM-5)。考察凝胶的Si/Al摩尔比、pH值、晶化温度和晶化时间对Cu-ZSM-5的晶型和相对结晶度的影响。采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射谱和X-射线光电子能谱等手段对Cu-ZSM-5进行分析表征。结果表明:Cu-ZSM-5沸石具有MFI结构,结晶度高,无其他杂晶;铜原子以四配位为主。四配位铜是催化氧化苯乙烯的活性位点;在m(Cu-ZSM-5-50)=0.1 g、n(TBHP)/n(Styrene)=1.5、T=60℃、t=5 h条件下,苯乙烯转化率和苯甲醛选择性分别为76.5%和69.4%,表明Cu-ZSM-5-50具有较高的催化活性和较好的重复利用性。该制备方法不使用有机模板剂,无需高温焙烧,Cu-ZSM-5催化剂的制备成本大大降低。 展开更多
关键词 ZSM-5 无有机模板 催化氧化 苯乙烯 苯甲醛
下载PDF
育人为本在结构化学教学中的探索与实践
2
作者 李英奇 张晓明 王松柏 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期445-451,共7页
结构化学是化学专业的专业基础必修课,从微观角度探讨原子、分子和晶体结构,建立微观结构与宏观性能之间的关系,其教学内容较抽象、学生较难理解,且教学时数较少,因此有必要对教学内容进行合理的调整与整合、适当增减知识点、结合多种... 结构化学是化学专业的专业基础必修课,从微观角度探讨原子、分子和晶体结构,建立微观结构与宏观性能之间的关系,其教学内容较抽象、学生较难理解,且教学时数较少,因此有必要对教学内容进行合理的调整与整合、适当增减知识点、结合多种教学手段并注重教研相长,以期培养学生学习结构化学的兴趣,并激发创新能力。此外,在传授结构化学专业知识的同时将思政元素融入课堂,培养学生家国情怀、创新意识和社会责任感。这些教学措施充分体现了育人为本在结构化学教学中的探索与实践,从而实现立德树人、知识传授和能力培养融为一体,促进科学教育和人文教育的有效融合。 展开更多
关键词 结构化学 育人为本 合理调整与整合 多种教学手段相结合 教研相长 思政元素
下载PDF
自牺牲法合成氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结及其广谱光固氮性能
3
作者 梁红玉 王斌 +1 位作者 陆光 商丽艳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第16期62-67,共6页
本研究采用原位自牺牲法合成了N空位掺杂的g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu)异质结催化剂,该催化剂体现出优异的可见-近红外宽光谱驱动性。实验结果表明,g-C_(3)N_(4)与Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)之间的电荷迁移遵循“Z”型机制。... 本研究采用原位自牺牲法合成了N空位掺杂的g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu)异质结催化剂,该催化剂体现出优异的可见-近红外宽光谱驱动性。实验结果表明,g-C_(3)N_(4)与Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)之间的电荷迁移遵循“Z”型机制。氮空位的存在抑制了电荷载流子的重组,降低了界面电荷转移的能量屏障,对N 2和O_(2)的吸附和活化激发了固氮还原反应的进行,并提供了更多的反应活性位点。体系中甲醇作为空穴清除剂时O_(2)的添加对制备的催化剂的光固氮性能有显著的促进作用,在50%O_(2)和50%N_(2)混合气氛下VCN/Cu异质结催化剂的铵离子产率高达14.52 mg·L^(-1)·h^(-1)·g^(-1),是纯N 2气氛下的2.7倍,且按照“三线”光固氮机理运行。本研究为低耗、绿色环保固氮工艺提供了一条新途径。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 碱式碳酸铜 光催化固氮 氮空位 自牺牲法
下载PDF
新型氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结的构建及广谱光催化降解有机染料的性能
4
作者 梁红玉 王斌 陆光 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第19期16-21,共6页
本研究设计了一款不含贵金属、宽光谱响应的氮空位异质结催化剂g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu),并考察了其对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能。采用扫描电镜/透镜(SEM/TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、荧光光谱(... 本研究设计了一款不含贵金属、宽光谱响应的氮空位异质结催化剂g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu),并考察了其对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能。采用扫描电镜/透镜(SEM/TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、荧光光谱(PL)等分析手段对产物形貌、结构、元素能态等性质进行了表征。结果表明,VCN/Cu异质结催化剂对250~1800 nm的光均有较强吸收。VCN/Cu光催化降解RhB最大反应速率常数达到0.052 min^(-1),分别是Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)和g-C_(3)N_(4)的12.7倍和5.8倍,且具有优异的光催化稳定性。Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)一方面作为红外光吸收材料,提高了对太阳光全光谱的利用率;另一方面与VCN构成异质结,提高了光生电子-空穴的分离效率,同时VCN上的氮空位强化了对光生电子的捕获、对氧的吸附及还原作用。此外,本研究还考察了VCN/Cu异质结催化剂光催化降解RhB的机理。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 碱式碳酸铜 有机染料 氮空位 光催化
下载PDF
锗溴混合掺杂调控钙钛矿太阳电池光电特性的第一性原理研究
5
作者 郭茶秀 韦智豪 +2 位作者 周俊杰 余银生 田禾青 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期475-480,共6页
采用第一性原理方法对锗溴混合掺杂下甲胺基钙钛矿(MAPbI3)材料的能带结构、态密度、介电函数和吸收光谱进行研究。构建MAPbI_(3)、MAPb_(0.75)Ge_(0.25)I_(3)、MAPbI_(2.5)Br_(0.5)、MAPb_(0.75)Ge_(0.25)I_(2.5)Br_(0.5)这4种钙钛矿... 采用第一性原理方法对锗溴混合掺杂下甲胺基钙钛矿(MAPbI3)材料的能带结构、态密度、介电函数和吸收光谱进行研究。构建MAPbI_(3)、MAPb_(0.75)Ge_(0.25)I_(3)、MAPbI_(2.5)Br_(0.5)、MAPb_(0.75)Ge_(0.25)I_(2.5)Br_(0.5)这4种钙钛矿结构模型并优化其结构,得出光电特性。研究结果表明,锗溴混合掺杂可改变价带顶与导带底位置及斜率,调控带隙值大小,同时混合掺杂也会改变价带顶与导带底的斜率,4种钙钛矿模型中锗溴混合掺杂时价带顶与导带底的斜率最小,有利于电子跃迁,提升光电转换效率;掺杂锗可提高钙钛矿在可见光区的吸收性能,掺杂溴对钙钛矿光学特性影响不大。 展开更多
关键词 钙钛矿 太阳电池 光电特性 混合掺杂 第一性原理
原文传递
基于5-氨基烟酸的锰金属有机框架的合成、结构及荧光传感性质
6
作者 江涛 梁晓彤 +4 位作者 廖思燕 刘小慧 余嘉俊 邹霖 邱燕璇 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2024年第2期307-314,321,共9页
室温下,通过溶液法将5-氨基烟酸(5-Hana)与MnCl_(2)反应,成功合成了一例新的三维Mn(II)金属有机框架[Mn_(2)(5-ana)_(4)(H_(2)O)]n(命名为Mn-MOF)。通过X射线单晶衍射、X射线粉末衍射、元素分析、红外光谱、热重分析、紫外-可见光谱和... 室温下,通过溶液法将5-氨基烟酸(5-Hana)与MnCl_(2)反应,成功合成了一例新的三维Mn(II)金属有机框架[Mn_(2)(5-ana)_(4)(H_(2)O)]n(命名为Mn-MOF)。通过X射线单晶衍射、X射线粉末衍射、元素分析、红外光谱、热重分析、紫外-可见光谱和荧光光谱法对配合物的结构和性质进行表征。结构分析表明,配合物属单斜晶系,具有双节点(2,8)-c配位网络结构,其中[Mn_(2)(CO_(2))_(2)(H_(2)O)]二聚单元作为8-连接节点,5-ana-配体作为2-连接节点。分子范德瓦耳斯表面静电势(ESP)分析表明,5-ana-配体的第一反应位点在羧基氧原子附近,ESP最小值为-143.37 kcal·mol^(-1),第二和第三反应位点分别位于吡啶环和氨基氮原子附近。Mn-MOF常温下具有良好的热稳定性。荧光光谱测试显示配合物在256 nm光激发下的最大发射波长为402 nm。更重要的是,Mn-MOF可以通过荧光猝灭实现对Fe^(3+)的选择性识别,且猝灭效率达到98.71%,可作为潜在的荧光探针分析水溶液中的Fe^(3+)。 展开更多
关键词 5-氨基烟酸 Mn(Ⅱ) 晶体结构 金属有机框架 荧光传感器 铁离子
下载PDF
Mo-g-C_(3)N_(4)制备与可见光催化性能
7
作者 艾兵 蒋泓城 +1 位作者 何海南 李德刚 《山东理工大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第4期66-70,78,共6页
以三聚氰胺和四水合钼酸铵为前驱体,利用一锅法制备了不同钼掺杂浓度的石墨型氮化碳光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、荧光光谱(PL)、扫描电子显微镜(SEM)等测试技术对合成催化剂进行了表征,结果发现:钼掺杂的氮化碳光... 以三聚氰胺和四水合钼酸铵为前驱体,利用一锅法制备了不同钼掺杂浓度的石墨型氮化碳光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、荧光光谱(PL)、扫描电子显微镜(SEM)等测试技术对合成催化剂进行了表征,结果发现:钼掺杂的氮化碳光催化剂具有石墨型结构,Mo的引入扩展了氮化碳的光谱响应范围,降低了光生电子和空穴的复合速率。亚甲基蓝的可见光降解测试表明,钼掺杂的氮化碳光催化剂比纯氮化碳展现出更高的光催化活性,掺杂浓度0.7%光催化剂的反应速率常数为纯氮化碳的1.4倍;同时,研究了Mo掺杂g-C_(3)N_(4)光催化降解性能的影响因素。 展开更多
关键词 石墨型氮化碳 钼掺杂 光催化剂 降解
下载PDF
三维配位聚合物[Cu_(1.5)(opda)(tib)(Ac)]的合成及其电化学传感嘧霉胺
8
作者 刘晓莉 李苗苗 +2 位作者 亢硕硕 马雅菲 张美丽 《延安大学学报（自然科学版）》 2024年第3期19-25,共7页
金属-有机骨架(MOFs)作为传感器在电化学检测污染物方面备受关注,为达到灵敏检测嘧霉胺,通过水热法合成了配位聚合物[Cu_(1.5)(opda)(tib)(Ac)](tib=均苯三咪唑,mpda=间苯二乙酸,Ac=醋酸),利用元素分析、红外光谱、热重分析和X-射线单... 金属-有机骨架(MOFs)作为传感器在电化学检测污染物方面备受关注,为达到灵敏检测嘧霉胺,通过水热法合成了配位聚合物[Cu_(1.5)(opda)(tib)(Ac)](tib=均苯三咪唑,mpda=间苯二乙酸,Ac=醋酸),利用元素分析、红外光谱、热重分析和X-射线单晶衍射等进行表征,并研究了其对嘧霉胺的电化学传感响应。结果表明,该配位聚合物属于三斜晶系、Pī空间群,具有3D网络配位结构。该配位聚合物的比表面积为5 m^(2)/g,属于介孔材料,平均孔径为15.8 nm。配位聚合物修饰电极传感器对嘧霉胺的电化学传感响应良好,且具有良好的选择性、重复性和稳定性,检出限为0.09μmol/L(S/N=3)。该配位聚合物可能在电化学传感检测嘧霉胺方面具有较好的应用前景。 展开更多
关键词 邻苯二乙酸 配位聚合物 水热合成 晶体结构 电化学性能 嘧霉胺
下载PDF
水液相下羟自由基与谷氨酸分子反应机理的量子化学研究 被引量：1
9
作者 牛鹤丽 杨应 +5 位作者 徐岩 孙艳雨 郝成欣 王佐成 姜春旭 赵丽红 《复旦学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期143-154,共12页
采用密度泛函理论的M06-2X和MN15方法,结合自洽反应场理论的SMD模型方法,研究了水液相下羟自由基(OH)与谷氨酸分子(Glu)反应的机理。研究发现:Glu的损伤可通过OH抽取其不同位置的H原子、OH加成到羧基和去质子羧基C以及单电子从Glu分子... 采用密度泛函理论的M06-2X和MN15方法,结合自洽反应场理论的SMD模型方法,研究了水液相下羟自由基(OH)与谷氨酸分子(Glu)反应的机理。研究发现:Glu的损伤可通过OH抽取其不同位置的H原子、OH加成到羧基和去质子羧基C以及单电子从Glu分子向OH转移3个途径实现。势能面计算表明:OH加成到羧基和去质子羧基C的反应通道最具优势,反应无势垒;OH抽取质子化氨基H、α-H、β-H、γ-H和羧基H的最低能垒分别是28.7、17.6、8.0、18.3和29.0 kJ/mol;电子从Glu分子向OH转移为劣势通道,反应能垒是255.2 kJ/mol。结果表明,水液相下OH加成和抽H均可诱导Glu分子损伤,损伤的Glu绝大多数难以修复,Glu具有清除羟自由基的能力。 展开更多
关键词 谷氨酸 羟自由基 密度泛函理论 过渡态 电子转移 能垒 损伤
下载PDF
水溶剂环境下Eda酮式异构体消除超氧负离子自由基O^(-)_(2)·的反应机理 被引量：1
10
作者 刘立新 陈静思 +3 位作者 杨应 王佐成 姜春旭 李冰 《江西师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第3期221-232,共12页
该文在M06-2X/SMD/6-311+G(d,p)水平上,研究了在水溶剂环境1 atm压力和310.15 K温度下Eda酮式异构体与超氧负离子自由基O^(-)_(2)·的反应机理.研究发现:Eda酮式异构体与O^(-)_(2)·的反应有抽H、加成以及单电子转移3种方式.反... 该文在M06-2X/SMD/6-311+G(d,p)水平上,研究了在水溶剂环境1 atm压力和310.15 K温度下Eda酮式异构体与超氧负离子自由基O^(-)_(2)·的反应机理.研究发现:Eda酮式异构体与O^(-)_(2)·的反应有抽H、加成以及单电子转移3种方式.反应势能面研究表明:抽H反应的自由能垒为38.0~176.1 kJ·mol^(-1),优势通道是O^(-)_(2)·抽取杂环H,反应能垒为38.0~41.0 kJ·mol^(-1).加成反应的自由能垒为84.2~196.6 kJ·mol^(-1),优势通道是O^(-)_(2)·加成到杂环与甲基相连的C原子上,反应能垒为84.2 kJ·mol^(-1).单电子从Eda酮式异构体向O^(-)_(2)·转移的反应的能垒为409.2 kJ·mol^(-1),该反应不能实现.研究结果表明:在水溶剂环境下Eda酮式异构体可通过提供杂环H以及甲基邻位C与自由基加成2种途径消除O^(-)_(2)·. 展开更多
关键词 依达拉奉酮式异构体 超氧负离子自由基 密度泛函理论 过渡态 马库斯(Marcus)理论 电子转移 能垒
下载PDF
基于密度泛函理论对团簇CrPS_(4)的光谱分析 被引量：3
11
作者 方志刚 刘立娥 +3 位作者 吴庭慧 宋静丽 原琳 魏代霞 《贵州师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第3期1-8,共8页
为快速、高效得到物质的谱图数据,利用计算化学方法,根据拓扑学原理,利用密度泛函理论,对团簇CrPS_(4)10种优化构型的红外光谱、拉曼光谱、偶极矩以及极化率进行了分析,并利用构型2^((4))的理论红外谱图与前人所得实际光谱图进行了对比... 为快速、高效得到物质的谱图数据,利用计算化学方法,根据拓扑学原理,利用密度泛函理论,对团簇CrPS_(4)10种优化构型的红外光谱、拉曼光谱、偶极矩以及极化率进行了分析,并利用构型2^((4))的理论红外谱图与前人所得实际光谱图进行了对比。结果显示:CrPS_(4)红外光谱的波峰大致分布在300~700 cm^(-1)范围内,拉曼光谱的波峰范围主要分布在200~700 cm^(-1)范围内;团簇CrPS_(4)振动形式为伸缩振动时,其对入射光的吸收强度较大;在频率较低的波段,CrPS_(4)更易发生红外吸收,在频率较高的波段,更易发生拉曼散射;总偶极矩的排列顺序为2^((2))>6^((4))>4^((2))>3^((2))>3^((4))>4^((4))>1^((2))>2^((4))>5^((4))>1^((4)),偶极矩越大,红外活性越强;极化率大小关系满足5^((4))<1^((4))<6^((4))<4^((4))<3^((4))<1^((2))<2^((4))<2^((2))<3^((2))<4^((2)),极化率越大,拉曼活性越强;所有构型的3大主轴中,XX轴的极化率均大于YY轴与ZZ轴;构型2^((4))的理论光谱图与实际结果对比发现,两者光谱图波峰频率基本吻合,实验与理论分析互为补充。 展开更多
关键词 光谱 密度泛函理论 红外光谱 拉曼光谱 极化率 偶极矩
下载PDF
气态碘在COF-103上吸附的理论研究 被引量：1
12
作者 童大银 赵耀林 +4 位作者 王禹齐 韩子彤 王杰 张俊 喻晨曦 《高等学校化学学报》 SCIE EI CSCD 北大核心 2024年第1期84-93,共10页
采用第一性原理和巨正则蒙特卡罗方法,模拟研究了气态碘分子(I2)在共价有机框架材料(COF-103)中的吸附行为,并讨论了气态氧化物、氯化物和挥发性有机化合物(VOCs)等杂质气体的竞争吸附影响.结果表明,I2偏向以垂直方式吸附于COF-103苯环... 采用第一性原理和巨正则蒙特卡罗方法,模拟研究了气态碘分子(I2)在共价有机框架材料(COF-103)中的吸附行为,并讨论了气态氧化物、氯化物和挥发性有机化合物(VOCs)等杂质气体的竞争吸附影响.结果表明,I2偏向以垂直方式吸附于COF-103苯环的碳原子位,其中,长程色散相互作用具有重要的贡献,色散能在吸附能中的占比最多可达46%.I2与COF-103之间存在少量电荷转移,且可能形成具有弱共价相互作用的次级键.杂质气体中苯分子(C6H6)的吸附能和等量吸附热最大,与COF-103的亲和性最强,并且可以占据I2的吸附位点,从而引起I2吸附量的显著降低. 展开更多
关键词 气态碘吸附 共价有机框架 第一性原理 巨正则蒙特卡罗
下载PDF
水液相下两性组氨酸分子对映异构的密度泛函理论
13
作者 牛鹤丽 徐岩 +5 位作者 杨应 孙艳雨 郝成欣 姜春旭 王佐成 杨晓翠 《中山大学学报（自然科学版）（中英文）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期168-180,共13页
采用DFT的M06-2X和MN15杂化泛函方法,结合处理溶剂效应的SMD模型方法,对标题反应进行研究。研究发现:His分子可在α-H质子以羧基(质子化的)下面的O为桥迁移;H质子从氨基(质子化的)N迁移到质子化羧基上面的O后,α-H再以N和羧基(质子化的... 采用DFT的M06-2X和MN15杂化泛函方法,结合处理溶剂效应的SMD模型方法,对标题反应进行研究。研究发现:His分子可在α-H质子以羧基(质子化的)下面的O为桥迁移;H质子从氨基(质子化的)N迁移到质子化羧基上面的O后,α-H再以N和羧基(质子化的)下面的O分别为桥迁移;质子从氨基(质子化的)N迁移到咪唑环上的N后,α-H再以氨基(质子化的)N和羧基(质子化的)下面的O分别为桥迁移5个反应通道实现对映异构。势能面计算表明:隐性溶剂效应下5个通道决速步的自由能垒分别是245.6、238.1、297.3、270.9和257.7 kJ/mol;显性溶剂效应下这些能垒分别降到139.9、120.7、161.7、142.7和157.3 kJ/mol。结果表明,水液相下His只能少量的消旋,生命体补充His比较安全。 展开更多
关键词 组氨酸 对映异构 密度泛函理论 过渡态 吉布斯自由能垒
下载PDF
水液相下Eda酮式异构体与超氧化氢自由基反应的DFT理论计算
14
作者 潘宇 姜春旭 +4 位作者 王颢霖 杨应 董雷刚 王佐成 李冰 《吉林大学学报（理学版）》 CAS 北大核心 2024年第5期1254-1266,共13页
在M06-2X/SMD/6-311+G(d,p)理论水平下,研究水液相1个大气压、 310.15 K温度下依达拉奉(Eda)酮式异构体与超氧化氢自由基(·HO_(2))的反应机理.结果表明:Eda酮式异构体与·HO_(2)的反应有抽H、加成和单电子转移3个过程;抽H反应... 在M06-2X/SMD/6-311+G(d,p)理论水平下,研究水液相1个大气压、 310.15 K温度下依达拉奉(Eda)酮式异构体与超氧化氢自由基(·HO_(2))的反应机理.结果表明:Eda酮式异构体与·HO_(2)的反应有抽H、加成和单电子转移3个过程;抽H反应主要通过·HO_(2)抽取杂环H和甲基H实现,反应的自由能垒为77.1~78.7 kJ/mol;加成反应可通过·HO_(2)加成不饱和C的过程实现,加成自由能垒为48.2~95.0 kJ/mol;加成到杂环上与甲基相连的C原子的放热反应最具优势,自由能垒为48.2 kJ/mol;单电子转移的自由能垒为141.1 kJ/mol,该过程不能实现.可见,水液相下Eda酮式异构体可通过抽H和加成反应消除·HO_(2). 展开更多
关键词 依达拉奉酮式异构体 超氧化氢自由基 密度泛函理论 过渡态 Marcus理论 电子转移 自由能垒
下载PDF
Cu(110)晶面催化还原CO_(2)制备甲酸机理的第一性原理研究
15
作者 张旭昀 汤静 +2 位作者 常庆 王勇 谭秀娟 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期4102-4110,共9页
铜基催化剂是一种高效还原CO_(2)为甲酸的绿色催化剂,明确不同晶面的还原机理对催化剂的设计及开发具有重要指导意义,但Cu(110)晶面的催化机理尚不明确。采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Cu(110)表面的还原机理进行了研究,系统... 铜基催化剂是一种高效还原CO_(2)为甲酸的绿色催化剂,明确不同晶面的还原机理对催化剂的设计及开发具有重要指导意义,但Cu(110)晶面的催化机理尚不明确。采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Cu(110)表面的还原机理进行了研究,系统研究了不同中间产物的吸附相关性质并探讨了相关的吸附机理。吸附能结果表明,CO_(2)在Cu(110)表面无法发生化学吸附,而^(*)COOH、^(*)HCOO、HCOOH分子和H原子的最稳定吸附位点分别为长桥位点、短桥位点、顶位点和HCP位点。布居数结果表明,^(*)HCOO和HCOOH分子在吸附过程中与Cu(110)表面的Cu原子形成离子键,H原子和Cu原子之间存在氢键作用,^(*)COOH分子中的C和Cu原子形成共价键。此外,电子态密度结果表明^(*)HCOO基团和Cu原子之间形成O—Cu键,^(*)COOH基团中的C和Cu原子形成C—Cu键,HCOOH分子中的O和Cu原子形成O—Cu键。相比于^(*)COOH/Cu(110)体系,^(*)HCOO/Cu(110)吸附体系的电荷密度、电荷转移量和成键能力均较强,说明CO_(2)在Cu(110)还原过程中中间体^(*)HCOO更稳定,合成路径属于更加高效的:CO_(2)→^(*)HCOO→HCOOH路径。 展开更多
关键词 电催化 二氧化碳还原 甲酸 第一性原理 铜基催化剂
下载PDF
已选择0条
导出题录 引用分析
参考文献
引证文献
 统计分析
检索结果
已选文献
上一页 1 2 … 250 下一页 到第 页
使用帮助 返回顶部