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甜玉米芯多糖铁配合物的工艺优化及体外活性
1
作者 王鑫 杨梦媛 +3 位作者 修伟业 遇世友 王景阳 马永强 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期2280-2289,共10页
甜玉米芯多糖(SCP80)与三氯化铁共热合成了甜玉米芯多糖铁配合物(SCP),在单因素实验基础上,采用响应面法优化了SCP制备工艺。通过SEM、XRD、TG、纳米粒度及Zeta电位分析仪、UV-Vis和FTIR对SCP进行了形貌和结构表征,并测定了其体外抗氧... 甜玉米芯多糖(SCP80)与三氯化铁共热合成了甜玉米芯多糖铁配合物(SCP),在单因素实验基础上,采用响应面法优化了SCP制备工艺。通过SEM、XRD、TG、纳米粒度及Zeta电位分析仪、UV-Vis和FTIR对SCP进行了形貌和结构表征,并测定了其体外抗氧化及降糖活性。结果表明,50 mL质量浓度为1 g/L的SCP80水溶液合成SCP的最佳合成工艺为:反应温度75℃、反应时间64.6 min、pH=8.5、m(SCP80)∶m(柠檬酸三钠)=3.64∶1。在该条件下制备的SCP中铁质量分数为27.89%±0.35%。与SCP80相比,SCP表面更光滑,粒径从43.8 nm(SCP80)增至164.0 nm,具有更好的热稳定性,更好的清除羟基自由基能力和还原能力,质量浓度为4.0 g/L的SCP对羟基自由基的清除率为57.51%;SCP对α-淀粉酶半抑制浓度(IC_(50))为(1.20±0.11) g/L,对α-葡萄糖苷酶的IC_(50)为(0.92±0.07) g/L,其体外降糖活性明显优于SCP80。 展开更多
关键词 甜玉米芯多糖铁配合物 工艺优化 结构表征 体外抗氧化性 体外降糖 食品化学品
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KOH/NaOH两种碱性体系下合成纳米片层分子筛
2
作者 邵秀丽 王政 +2 位作者 张宇 田海洲 王文军 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1507-1515,共9页
以小分子阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,在KOH和NaOH 2种碱性体系下水热合成纳米片层分子筛,并分析K^(+)、Na^(+)和Silicalite-1晶种溶胶对合成样品的物相和形貌的影响。结果表明:以KOH为碱源,在添加Silicali... 以小分子阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,在KOH和NaOH 2种碱性体系下水热合成纳米片层分子筛,并分析K^(+)、Na^(+)和Silicalite-1晶种溶胶对合成样品的物相和形貌的影响。结果表明:以KOH为碱源,在添加Silicalite-1晶种溶胶的条件下,水热晶化96 h即可合成高结晶度、纳米薄片沿b轴方向有序堆积多层和随机堆积单层的混合形貌ZSM-5分子筛;以NaOH为碱源,在不添加Silicalite-1晶种溶胶的条件下,水热晶化48 h即可合成高结晶度、由纳米薄片和纳米棒紧密堆积而成的纺锤状聚集体形貌MOR分子筛。研究结果可为进一步优化合成MOR和ZSM-5分子筛纳米片提供思路。 展开更多
关键词 分子筛 纳米片 碱金属离子 晶种 十六烷基三甲基溴化铵
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镧系配位聚合物在食品风险因子检测中的研究进展
3
作者 黄现青 付雅娜 +3 位作者 郭倚成 李一波 李天歌 王田林 《食品与发酵工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期316-322,共7页
镧系配位聚合物是由镧系金属离子与有机桥联配体组装形成具有尺寸可调、多孔网络结构的纳米材料。镧系金属自身独有的[Xe]4f n电子构型和类似梯形能态,使其拥有发射带窄、斯托克斯位移大、激发态寿命长及量子产率高等优异的光学特性。因... 镧系配位聚合物是由镧系金属离子与有机桥联配体组装形成具有尺寸可调、多孔网络结构的纳米材料。镧系金属自身独有的[Xe]4f n电子构型和类似梯形能态,使其拥有发射带窄、斯托克斯位移大、激发态寿命长及量子产率高等优异的光学特性。因此,以镧系配位聚合物为基础的荧光探针在分析传感领域占据了举足轻重的地位。该文主要综述了基于镧系配位聚合物荧光探针的荧光特性及检测性能,进一步归纳了其在食品风险因子检测中的应用研究进展,提出了未来镧系配位聚合物在食品安全检测中的应用需求并对其发展趋势进行了展望,为高性能镧系配位聚合物荧光探针的开发与应用提供了参考。 展开更多
关键词 镧系配位聚合物 光学特性 食品安全 食品风险因子 荧光探针
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光诱导苄位C—H键官能团化
4
作者 张艳敏 郭国哲 《化学世界》 CAS 2024年第5期284-289,共6页
光诱导苄位C—H键官能团化反应是有机合成化学的研究热点之一。该领域具有广阔的应用前景和发展潜力,可应用于中间体的合成、医药和农药等领域。综述了光诱导苄位C—H键官能团化反应的研究进展。
关键词 光 苄位 官能团化
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过渡金属参与切断苄位C—H键构建C—C键
5
作者 张艳敏 郭国哲 《化学世界》 2024年第1期7-13,共7页
过渡金属参与切断苄位C—H键构建C—C键是有机合成化学的研究热点之一。该领域具有广阔的应用前景和发展潜力,可应用于中间体的合成、医药和农药等领域。综述了过渡金属参与切断苄位C—H键构建C—C键的研究进展。
关键词 过渡金属 切断 苄位 C—C键
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为我国能源安全保驾护航的催化化学
6
作者 贺鹤勇 《化学世界》 2024年第1期1-6,共6页
为了保证我国的能源安全,需要致力于石油的深度转化、煤炭的清洁转化和天然气的转化,在逐步降低化石能源占比的同时,加强可再生的生物质能及太阳能、风能、氢能等多类型能源的开发。这些技术的发展,均与催化化学和新型催化材料密切相关... 为了保证我国的能源安全,需要致力于石油的深度转化、煤炭的清洁转化和天然气的转化,在逐步降低化石能源占比的同时,加强可再生的生物质能及太阳能、风能、氢能等多类型能源的开发。这些技术的发展,均与催化化学和新型催化材料密切相关。催化化学将为我国能源安全起到重要作用。 展开更多
关键词 石油深度转化 煤炭清洁转化 天然气转化 生物质资源的利用 催化
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卟啉基金属有机框架在光疗领域的应用 被引量：1
7
作者 徐赟浩 邓文博 +1 位作者 冯亚青 张宝 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1221-1229,1291,共10页
卟啉基金属有机框架是金属或金属团簇与卟啉配体或其家族化合物配位自组装形成的晶体结构,结合了卟啉类分子良好的光物理特性和生物相容性,具有周期性和可调控的结构,在光化学领域和生物医药领域具有应用潜力;尤其是能够充分发挥卟啉类... 卟啉基金属有机框架是金属或金属团簇与卟啉配体或其家族化合物配位自组装形成的晶体结构,结合了卟啉类分子良好的光物理特性和生物相容性,具有周期性和可调控的结构,在光化学领域和生物医药领域具有应用潜力;尤其是能够充分发挥卟啉类分子的优越性能,可通过光动、光热等光辅助治疗方法实现杀伤有害细胞的效果。该文介绍了卟啉基金属有机框架的结构,综述了卟啉基金属有机框架在光辅助治疗领域的最新研究进展,主要包括其在光疗抗肿瘤及抗菌领域的应用研究现状,重点介绍了近几年卟啉基金属有机框架在光敏剂基础上的改进以及衍生出的多样化的功能;最后,对其未来发展前景进行了展望。 展开更多
关键词 卟啉 金属有机框架 光辅助治疗 抗肿瘤 抗菌性能
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萘二膦酸锰配位聚合物:合成、晶体结构和磁性质 被引量：1
8
作者 高文康 徐艳 +2 位作者 李艳 王慧玟 常嘉汶 《化学试剂》 CAS 2024年第2期61-66,共6页
从1,4-萘二膦酸配体出发,采用水热法合成了一例萘二膦酸锰配位聚合物:[Mn(1,4-ndpaH_(2))(4,4-bpy)(H_(2)O)_(2)]·3H_(2)O(1,4-ndpaH 4=1,4-萘二膦酸,4,4′-bpy=4,4′-联吡啶),通过单晶X-射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X-射... 从1,4-萘二膦酸配体出发,采用水热法合成了一例萘二膦酸锰配位聚合物:[Mn(1,4-ndpaH_(2))(4,4-bpy)(H_(2)O)_(2)]·3H_(2)O(1,4-ndpaH 4=1,4-萘二膦酸,4,4′-bpy=4,4′-联吡啶),通过单晶X-射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X-射线衍射及热重分析表征了聚合物的结构和热稳定性。单晶结构分析表明,目标聚合物中金属MnⅡ离子呈六配位畸变的八面体几何构型,相邻的金属Mn^(Ⅱ)离子通过辅助配体4,4′-bpy连接成一维链,这些一维链再进一步通过萘膦酸配体连接成二维层状结构,结晶水分子填充在层间空隙内,通过氢键和范德华作用力固定于骨架结构中。目标聚合物的磁学性质研究表明,MnⅡ离子之间存在反铁磁相互作用。 展开更多
关键词 萘二膦酸 锰配合物 晶体结构 磁性质
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NHC-Ag修饰的钐配合物催化CO_(2)与端炔的羧化反应
9
作者 李金融 王文玉 +3 位作者 王晓娟 由立新 熊刚 孙亚光 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期865-871,共7页
将1,3-二(4-羧基苯甲基)-苯并咪唑氯化物(H_(2)BCBI)与Sm(NO_(3))3•6H_(2)O在水热条件下进行反应,得到了二维配位聚合物[Sm(BCBI)(NO_(3))2•H_(2)O]n(Sm-BCBI),将其与乙酸银(AgOAc)作用引入氮杂环卡宾(NHC)-Ag(Ⅰ)催化位点,制备了氮杂... 将1,3-二(4-羧基苯甲基)-苯并咪唑氯化物(H_(2)BCBI)与Sm(NO_(3))3•6H_(2)O在水热条件下进行反应,得到了二维配位聚合物[Sm(BCBI)(NO_(3))2•H_(2)O]n(Sm-BCBI),将其与乙酸银(AgOAc)作用引入氮杂环卡宾(NHC)-Ag(Ⅰ)催化位点,制备了氮杂环卡宾-银功能化的钐配合物[NHC-Ag(Ⅰ)@Sm-BCBI]。通过单晶X射线衍射仪、PXRD、TGA、XPS、电感耦合等离子发射光谱仪、SEM和EDS对Sm-BCBI和NHC-Ag(Ⅰ)@Sm-BCBI进行了表征,考察了NHC-Ag(Ⅰ)@Sm-BCBI催化CO_(2)(0.1MPa)与苯乙炔(1.0mmol)羧化反应的最佳条件,考察了底物的拓展性。结果表明,Sm-BCBI为二维层状结构;NHC-Ag(Ⅰ)@Sm-BCBI具有良好的热稳定性,且其中的银以+1价形式存在。在反应温度为50℃、以Cs2CO_(3)(1.5 mmol)为碱、N,N-二甲基甲酰胺为溶剂,NHC-Ag(Ⅰ)@Sm-BCB用量70 mg、反应时间为16h的最佳条件下,苯丙炔酸分离产率可达80%。催化剂易回收,循环使用5次后,苯丙炔酸分离产率仍能达到57%。 展开更多
关键词 氮杂环卡宾-银 催化 CO_(2) 端炔 羧化反应
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一例吡嗪基联吡啶镍配合物的合成、晶体结构及性质研究
10
作者 周云龙 宋娟 +2 位作者 吴苗 任传清 靳玲侠 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2024年第6期1026-1033,共8页
本文以多氮类化合物2,6-双(2-吡嗪基)-3,4′-联吡啶(dpyb)和Ni(NO_(3))_(3)·6H_(2)O为原料,采用溶剂热合成法得到了一例新的镍配合物[Ni(dpyb)_(2)](NO_(3))_(2)·(H_(2)O)_(3),通过X射线单晶衍射、红外和拉曼光谱对配合物的... 本文以多氮类化合物2,6-双(2-吡嗪基)-3,4′-联吡啶(dpyb)和Ni(NO_(3))_(3)·6H_(2)O为原料,采用溶剂热合成法得到了一例新的镍配合物[Ni(dpyb)_(2)](NO_(3))_(2)·(H_(2)O)_(3),通过X射线单晶衍射、红外和拉曼光谱对配合物的结构进行了表征。结果表明,此配合物为单核结构,单核单元通过分子间氢键的连接作用形成双核结构。通过Crystal Explorer 21程序对该配合物进行了Hirshfeld表面分析,结果表明配合物中存在较强的氢键作用。采用Gaussian 09W和Gauss View 5.0软件,运用B3LYP/6-311G(d,p)法计算了配体和配合物的前线分子轨道及能带间隙,计算结果证明此配合物具有较高的稳定性。此外还对自由配体及配合物[Ni(dpyb)_(2)](NO_(3))^(2)·(H_(2)O)_(3)的荧光性质进行了研究,研究结果发现,自由配体和金属Ni(Ⅱ)离子的配位,导致配合物的荧光强度减弱。 展开更多
关键词 多氮类化合物 溶剂热法 镍配合物 晶体结构 表面分析 前线分子轨道
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稀土金属有机骨架吸附CO_(2)研究进展
11
作者 李明扬 王延铭 +1 位作者 杨启山 于戈文 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期270-273,279,共5页
近年来,稀土金属有机骨架(Ln-MOFs)因具有捕获CO_(2)的优势而备受关注。Ln-MOFs因自身镧系离子存在特殊的电子排布而具有一些独特的功能,在气体吸附方面有一定潜能。综述了Ln-MOFs材料吸附CO_(2)的研究进展,介绍了配体选择及吸附结果,... 近年来,稀土金属有机骨架(Ln-MOFs)因具有捕获CO_(2)的优势而备受关注。Ln-MOFs因自身镧系离子存在特殊的电子排布而具有一些独特的功能,在气体吸附方面有一定潜能。综述了Ln-MOFs材料吸附CO_(2)的研究进展,介绍了配体选择及吸附结果,总结了提高CO_(2)捕获能力的方法,同时分析了Ln-MOFs材料使用中存在的问题,并对Ln-MOFs未来的发展前景进行了展望。 展开更多
关键词 稀土金属有机骨架 稀土 CO_(2)吸附 配体 捕获
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磺化纤维素吸附剂的制备及其对咪唑离子液体的吸附性能研究
12
作者 姚睿 谭磊 +4 位作者 郝燕 杨卉 杨慧敏 赛华征 马力通 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期167-170,共4页
为了开发低成本、环境友好的离子液体吸附材料,在均相体系中,以微晶纤维素为基材,过硫酸铵为引发剂,甲基丙烯酸甲酯为单体,制备了纤维素接枝共聚物,再通过磺化作用制备了磺化纤维素(CMS)吸附剂。通过傅里叶变换红外光谱仪表征了CMS的结... 为了开发低成本、环境友好的离子液体吸附材料,在均相体系中,以微晶纤维素为基材,过硫酸铵为引发剂,甲基丙烯酸甲酯为单体,制备了纤维素接枝共聚物,再通过磺化作用制备了磺化纤维素(CMS)吸附剂。通过傅里叶变换红外光谱仪表征了CMS的结构,研究了反应温度、单体用量对接枝率的影响以及吸附时间、pH、吸附剂用量对1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)的吸附性能。结果表明:在吸附时间为45min、吸附剂用量为20mg、溶液pH=6.8条件下,CMS对[Bmim]Cl的吸附效果较好。 展开更多
关键词 微晶纤维素 甲基丙烯酸甲酯 均相接枝改性 吸附 离子液体
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钯催化N-磺酰基吲哚衍生物碳氢键芳基化反应
13
作者 谭晶 孙美娇 +2 位作者 吴文倩 彭进松 陈春霞 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期147-158,232,共13页
以碘代芳烃为芳基化试剂,探讨了N-对甲苯磺酰基吲哚通过磺酰基团导向的钯催化C—H键选择性芳基化反应过程。结果表明,以醋酸钯为催化剂、三苯基膦为配体、碳酸钠为碱、碳酸银为添加剂的条件下,N-对甲苯磺酰基吲哚在1,4-二氧六环溶剂中于... 以碘代芳烃为芳基化试剂,探讨了N-对甲苯磺酰基吲哚通过磺酰基团导向的钯催化C—H键选择性芳基化反应过程。结果表明,以醋酸钯为催化剂、三苯基膦为配体、碳酸钠为碱、碳酸银为添加剂的条件下,N-对甲苯磺酰基吲哚在1,4-二氧六环溶剂中于120℃下反应24 h可获得2位和2,7位芳基化的产物,反应总产率可达93%。在该条件下,通过改变底物和碘代芳烃的结构测试了该法的适用范围与局限性,共制备得到28种芳基化吲哚衍生物,总产率为22%~93%,产物经~1HNMR、^(13)CNMR和HRMS表征确定了其化学结构。 展开更多
关键词 钯催化 吲哚骨架 C—H官能化 芳基化 导向基团 催化技术
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新型吡啶甲酸类铱磷光材料的合成、晶体结构及性能
14
作者 陈祝安 张柯 +3 位作者 黄光英 晏彩先 钱昱霏 常桥稳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期516-521,共6页
铱磷光材料由于发光效率高、热稳定性好、发光颜色易调控等优点,成为目前综合性能最优异的有机电致发光材料。Ir(C^N)2(L^X)型铱磷光配合物是最为重要的一类铱磷光发光材料,通过调控配体的化学结构,如引入供/吸电子基团、增大共轭程度... 铱磷光材料由于发光效率高、热稳定性好、发光颜色易调控等优点,成为目前综合性能最优异的有机电致发光材料。Ir(C^N)2(L^X)型铱磷光配合物是最为重要的一类铱磷光发光材料,通过调控配体的化学结构,如引入供/吸电子基团、增大共轭程度等来达到改变发光颜色、发射波长和性能等目的。本工作从辅助配体着手,选用N^O型的吡啶甲酸衍生物为辅助配体,通过不同性质的基团对其结构进行调控;分别以3-三氟甲基-2-吡啶甲酸(Tricid)和异喹啉-1-甲酸(Qicid)为辅助配体,以2-(2,4-二氟苯基)-5-甲基吡啶(Medfppy)为主配体,设计合成出两种吡啶甲酸类铱磷光材料Ir1和Ir2。通过核磁共振谱、质谱和单晶X射线衍射等测试手段表征了它们的组成和化学结构,并确定了Ir1和Ir2的晶体结构,Ir1为单斜晶系,P2_(1)/c空间群;Ir2为三斜晶系,P-1空间群,均呈现出稍微扭曲的八面体构型;通过热重分析测试了材料的热稳定性,Ir1和Ir2的热分解温度分别为319℃和364℃;通过紫外-可见光谱和光致发光光谱研究了材料的光物理性能,Ir1和Ir2在二氯甲烷溶液中的最大发射波长分别为582 nm和607 nm;通过循环伏安法测试了材料的电化学性质,并计算得到材料的HOMO-LUMO能级。研究结果表明:与吡啶甲酸(Pic)上引入吸电子基团(-CF_(3))相比,增大共轭程度对铱磷光材料的发射波长作用程度较大;增大共轭程度不仅使配合物的最大发射波长产生了红移,还提高了材料的热稳定性,对设计新型的铱磷光材料具有一定的借鉴意义。 展开更多
关键词 铱磷光材料 辅助配体 吡啶甲酸衍生物 结构修饰 光物理性能
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U(Ⅵ)与二烷基二硫代膦酸配位化学研究
15
作者 隋俏蕊 夏田田 +3 位作者 邓琴 兰友世 杨素亮 田国新 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期279-288,共10页
二烷基二硫代膦酸类萃取剂有优良的三价锕系离子选择性,研究其与锕系离子的配位能够加深对该类萃取剂配位特性的理解。本文通过配合物单晶培养及结构分析、斜率法、拉曼光谱等手段研究了二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸(纯化Cyanex_(3)0... 二烷基二硫代膦酸类萃取剂有优良的三价锕系离子选择性,研究其与锕系离子的配位能够加深对该类萃取剂配位特性的理解。本文通过配合物单晶培养及结构分析、斜率法、拉曼光谱等手段研究了二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸(纯化Cyanex_(3)01,HA)及二(2-甲基丙基)二硫代膦酸(HL)与U(Ⅵ)的配位化学。采用缓慢挥发法,成功获得了UO_(2)L_(2)·H_(2)O和UO_(2)L_(3)·(CH_(3))_(2)NH_(2)·H_(2)O两种新的配合物单晶,并测定了其结构及拉曼光谱。在以HA-二甲苯溶液为有机相、1.0 mol/L NaNO_(3)溶液为水相的萃取体系中,萃取U(Ⅵ)分配比与平衡有机相萃取剂浓度及水相酸度的关系表明,尽管萃取过程为阳离子交换,但可能生成两种不同比例的U(Ⅵ)与萃取剂萃合物;负载U(Ⅵ)有机相的拉曼光谱分析结果显示,在U(Ⅵ)浓度相对较低且自由萃取剂浓度较高的平衡有机相中,不含水萃合物占比较高,反之则容易生成水分子与U(Ⅵ)比例为1∶1的萃合物。关联负载U(Ⅵ)有机相、配合物晶体的拉曼光谱以及两种晶体的结构,推测两种萃合物分别为UO_(2)A_(2)·HA和UO_(2)A_(2)·H_(2)O。 展开更多
关键词 U(Ⅵ) 配位化学 二(2 4 4-三甲基戊基)二硫代膦酸 二(2-甲基丙基)二硫代膦酸 晶体结构
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一种含两个噻吩环的不对称有机双膦配体的合成与表征
16
作者 房家永 陈晨 +3 位作者 陈钢 刘玉玲 陈准 柳利 《湖北大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第3期356-362,共7页
具有刚性结构的双膦配体的高效发光金属配合物应用于有机发光二极管的研究备受关注。噻吩是一种富电子芳香杂环化合物,噻吩衍生物广泛应用于光电材料领域。我们以2,3-二溴噻吩为原料,低温下与正丁基锂、二氯苯基膦反应,合成二(3-溴-2-... 具有刚性结构的双膦配体的高效发光金属配合物应用于有机发光二极管的研究备受关注。噻吩是一种富电子芳香杂环化合物,噻吩衍生物广泛应用于光电材料领域。我们以2,3-二溴噻吩为原料,低温下与正丁基锂、二氯苯基膦反应,合成二(3-溴-2-噻吩基)苯基膦,然后在低温下继续与正丁基锂和二苯基氯化膦反应,生成2-[(3-溴-2-噻吩基)(苯基)膦基]-3-(二苯基膦基)噻吩,最后在低温下再与丁基锂和乙醇反应,生成3-(二苯基膦基)-2-[苯基(2-噻吩基)膦基]噻吩的新型不对称有机双膦配体。通过核磁共振谱、红外吸收光谱、质谱等对配体的结构进行表征,并确定其结构,为后续合成溶解性好、适合溶液法组装OLED(organic light-emitting diode)的高效发光金属配合物提供一个新的配体。据我们所知,该配体至今鲜见报道。该合成方法具有反应时间短、后处理容易,产率高的优点,为合成不对称有机双膦配体提供了一种更高效、简便的途径。 展开更多
关键词 噻吩 不对称有机双膦 合成 表征
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UiO-66衍生物孔结构调控对其质子传导性能的影响
17
作者 路宁悦 张雪莲 +3 位作者 高慧 柴冰倩 白熙 李银涛 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第9期2040-2046,共7页
基于微孔UiO-66-NH_(2)合成体系采用水诱导的方法制备出具有多级孔结构的UiO-66-NH_(2),后经修饰处理制备出含有不同基团的多级孔UiO-66-X衍生物,并对所制材料的质子传导性能进行了研究。采用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射... 基于微孔UiO-66-NH_(2)合成体系采用水诱导的方法制备出具有多级孔结构的UiO-66-NH_(2),后经修饰处理制备出含有不同基团的多级孔UiO-66-X衍生物,并对所制材料的质子传导性能进行了研究。采用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_(2)吸附-脱附及傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对所制材料的物化性质进行详细表征,并揭示了UiO-66-X衍生物的孔结构和基团类型对质子传导性能的影响。结果表明,具有多级孔结构的UiO-66-X衍生物可吸附较多水分子形成氢键网络以促进其质子迁移,同时,含较多质子源和质子跳跃位点数目的基团也可增强质子传导。在温度为60℃、相对湿度为93%的实验条件下,Hier-UiO-66-IM表现出最优的质子传导性能。 展开更多
关键词 UiO-66衍生物 孔结构 质子传导
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U(Ⅵ)与乙酰氧肟酸的配位化学
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作者 姚鼎新 陈少康 +4 位作者 杨琪 柳倩 杨雅婷 杨素亮 田国新 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期213-220,I0002,共9页
乙酰氧肟酸(又名乙异羟肟酸,AHA)是最有希望应用于水法后处理PUREX流程铀纯化循环的配位剂。本工作用pH电位滴定方法和拉曼光谱滴定方法研究了AHA的电离过程及其与U(Ⅵ)在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中的配位化学。酸碱滴定过程中AHA表现... 乙酰氧肟酸(又名乙异羟肟酸,AHA)是最有希望应用于水法后处理PUREX流程铀纯化循环的配位剂。本工作用pH电位滴定方法和拉曼光谱滴定方法研究了AHA的电离过程及其与U(Ⅵ)在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中的配位化学。酸碱滴定过程中AHA表现为一元酸,其质子化常数为109.24±0.11(误差由HyperQuad软件拟合计算给出),研究pH范围内未观察到AHA的二级电离。但AHA与U(Ⅵ)形成配合物时可脱去第二个质子,在中性和碱性pH范围内与U(Ⅵ)进一步形成五种以前报道未发现的配合物。配合物中AHA既可以是脱一个质子的离子,也可以脱两个质子的形式存在。拟合得到了七种主要配合物的稳定常数,并发现该类配体在中性以及碱性区与U(Ⅵ)的配位反应能够与水解作用竞争并抑制水解。拉曼光谱滴定实验结果表明,随着配合物中配体数量的增加,配合物中U(Ⅵ)的特征拉曼光谱峰向低波数移动。根据配合物稳定常数计算拉曼光谱滴定过程中配合物物种的分布,结果显示:不同于通常的认知,配比相同的AHA与U(Ⅵ)配合物,其配体是否去质子化对U(Ⅵ)拉曼散射光谱的影响难以分辨,但对其强度产生显著影响。 展开更多
关键词 乙酰氧肟酸 U(Ⅵ) 配位 稳定常数 拉曼光谱
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巯基配位的金属有机框架在高效电催化析氧中的应用
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作者 郑炜琼 刘习奎 +1 位作者 李爽 程冲 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期106-114,共9页
金属有机框架(MOFs)材料已被探索作为析氧反应(OER)的有效电催化剂。然而,在大电流密度下,MOFs结构不稳定的问题严重阻碍了其大规模应用。文中采用硫醇官能化的2,5-二巯基对苯二甲酸(H4DMBD)与FeNi金属离子配合制备了一种具有巯基S配位... 金属有机框架(MOFs)材料已被探索作为析氧反应(OER)的有效电催化剂。然而,在大电流密度下,MOFs结构不稳定的问题严重阻碍了其大规模应用。文中采用硫醇官能化的2,5-二巯基对苯二甲酸(H4DMBD)与FeNi金属离子配合制备了一种具有巯基S配位的双金属MOFs(FeNi-DMBDC)。得益于独特的Fe-S和Ni-S配位结构,FeNi-DSBDC在碱性OER催化中表现出高活性和良好的稳定性,只需要274 mV的过电位就可达到100 mA/cm2的工作电流密度。同时,负载在导电载体碳布(CC)上的FeNi-DSBDC可以实现安培级的工作电流密度,在50mA/cm2和100mA/cm2的电流密度下具有长期稳定性(>200 h)。这不仅拓宽了MOFs材料在高效稳定的OER催化剂中的应用潜力,也为分子设计和配体调控策略在催化剂设计中的作用提供了新见解。 展开更多
关键词 金属有机框架 析氧反应 电催化剂 配位调控
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基于吡嗪羧酸配体的Zn(Ⅱ)配合物的合成、晶体结构及荧光性能研究
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作者 吴苗 宋娟 +1 位作者 周云龙 任传清 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2024年第9期1576-1582,共7页
在水热条件下,以2,6-双(2-吡嗪基)吡啶-4-对苯甲酸(Hbppc)为配体,ZnCl_(2)为金属源,成功合成了一例锌配合物[Zn_2(Hbppc)(bppc)Cl_(3)]·0.5H_(2)O。通过SXRD、PXRD、IR、FT-IR等方式对配合物进行了表征。X射线单晶衍射表明此配合... 在水热条件下,以2,6-双(2-吡嗪基)吡啶-4-对苯甲酸(Hbppc)为配体,ZnCl_(2)为金属源,成功合成了一例锌配合物[Zn_2(Hbppc)(bppc)Cl_(3)]·0.5H_(2)O。通过SXRD、PXRD、IR、FT-IR等方式对配合物进行了表征。X射线单晶衍射表明此配合物结晶属正交晶系Pbca空间群,双核零维结构,双核结构通过氢键进一步连接形成2D超分子网络结构。通过Crystal Explorer 21程序对该配合物进行了Hirshfeld表面分析。此外对配体及配合物进行了荧光分析,结果表明相比于自由配体,配合物的荧光显著增强。通过Gaussianview 5.0和Gaussian 09W计算了有机配体和配合物的前线分子轨道能量,探究了荧光增强的机理。 展开更多
关键词 吡嗪羧酸锌配合物 晶体结构 荧光性质 Hirshfeld表面分析 前线分子轨道
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