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基质Lewis酸性调控及其催化轻烃裂化反应性能
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作者 冯锐 方舟 +4 位作者 周鹏 李天泊 胡晓燕 闫新龙 张忠东 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 2024年第2期218-233,共16页
催化剂分子筛和基质的合理匹配是提高石脑油催化裂化制低碳烯烃产量的最有效路径之一,但是基质表面Lewis酸性对裂化反应的影响尚未明确。本研究通过硼和锌改性γ-Al_(2)O_(3)和锡改性KIT-6介孔氧化硅材料调变表面的Lewis酸,研究基质及其... 催化剂分子筛和基质的合理匹配是提高石脑油催化裂化制低碳烯烃产量的最有效路径之一,但是基质表面Lewis酸性对裂化反应的影响尚未明确。本研究通过硼和锌改性γ-Al_(2)O_(3)和锡改性KIT-6介孔氧化硅材料调变表面的Lewis酸,研究基质及其与ZSM-5分子筛配合使用时催化正庚烷和1-己烯裂化制低碳烯烃的性能。采用XRD、TEM、N2物理吸附-脱附以及NH3-TPD等方法探讨了改性γ-Al_(2)O_(3)和KIT-6的结构性质和表面酸性质。结果表明,B可以降低γ-Al_(2)O_(3)的表面Lewis酸性(酸量和酸强度),而Zn可以增强其表面酸性;此外,Sn可以提高有序介孔KIT-6表面Lewis酸性。催化裂化反应结果表明,当基质单独使用时,随基质表面Lewis酸性增强,轻烃反应活化能降低且转化率升高;当基质与ZSM-5配合使用时,基质在上分子筛在下的双床层排布方式对应的转化率最高,且随基质Lewis酸性增强,轻烃转化率升高,但Lewis酸性过强会加速氢转移反应,降低低碳烯烃的选择性。 展开更多
关键词 路易斯酸 基质 催化裂化 低碳烯烃
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大尺寸铟金属电极电催化还原二氧化碳制甲酸的实验研究
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作者 李佳蓉 王强 +1 位作者 刘艺 周朝晖 《应用化工》 CAS CSCD 2024年第3期565-568,共4页
通过扩大H型反应器,利用面积超过100 cm 2的铟金属片和锡金属片电极电催化还原二氧化碳制甲酸。从二氧化碳还原反应产物的选择性、电解能力等方面进行了研究,得到了大尺寸金属电极反应器电催化制甲酸的优化方法。结果表明,进气流量40 mL... 通过扩大H型反应器,利用面积超过100 cm 2的铟金属片和锡金属片电极电催化还原二氧化碳制甲酸。从二氧化碳还原反应产物的选择性、电解能力等方面进行了研究,得到了大尺寸金属电极反应器电催化制甲酸的优化方法。结果表明,进气流量40 mL/min和电流密度-3.0~-4.5 mA/cm^(2)区间及中性电解质为反应的最佳条件。 展开更多
关键词 二氧化碳 电催化 甲酸 铟片 锡片
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Al_(2)O_(3)负载Pt基催化剂表面动态变化的谱学研究
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作者 何念秋 郑燕萍 陈明树 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 2024年第1期7-16,I0001,共11页
明确多相催化剂表面在反应过程的动态变化对催化剂的优化、设计有重要意义.我们通过控制Pt的不同负载量制备了一系列Al_(2)O_(3)负载的Pt/Al_(2)O_(3)催化剂,利用X-射线衍射、X-光电子能谱、球差扫描电镜、CO-探针的红外光谱、低能离子... 明确多相催化剂表面在反应过程的动态变化对催化剂的优化、设计有重要意义.我们通过控制Pt的不同负载量制备了一系列Al_(2)O_(3)负载的Pt/Al_(2)O_(3)催化剂,利用X-射线衍射、X-光电子能谱、球差扫描电镜、CO-探针的红外光谱、低能离子散射谱、程序升温氧化和拉曼光谱等研究Pt/Al_(2)O_(3)的表面结构和反应过程中的变化,以丙烷直接脱氢(PDH)反应为探针,考察反应过程存在“诱导”期的表面动态变化,特别是表面积碳、表面形貌、活性位点等的演化.进而与其催化反应性能关联,发现Pt纳米粒子(NP)和团簇上丙烷易深度脱氢或断裂C-C键生成CH_(4)的同时形成积碳、随后失去活性;而孤立的Pt单原子位点(SAC)上不易生成积碳、是丙烯生成的关键活性位. 展开更多
关键词 表面动态过程 原位表征 丙烷脱氢 Pt基催化剂 单原子催化剂
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AgNi双金属改性多面体钒酸铋的制备及光催化性能
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作者 李军 李会鹏 +1 位作者 赵华 刘钦龙 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 2024年第3期601-612,共12页
采用简单的水热法制备了多面体钒酸铋(BVO)材料,又通过化学还原法首次在BVO上原位合成了一种小尺寸的AgNi双金属助催化剂并研究了其光催化性能。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-... 采用简单的水热法制备了多面体钒酸铋(BVO)材料,又通过化学还原法首次在BVO上原位合成了一种小尺寸的AgNi双金属助催化剂并研究了其光催化性能。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光(PL)光谱、N2吸附-脱附等手段对制备的AgNi/BVO材料的理化性能进行了表征。结果表明,AgNi双金属广泛负载在这种特殊形貌的BVO多面体表面,大大增加了金属的附着位点,同时AgNi负载也提高了BVO的结晶性。银表面等离子体谐振效应与镍的共格界面效应增强了BVO催化剂对可见光的吸收,增强了光生电子的分离,提高了光催化活性。光催化降解MB (亚甲基蓝)实验表明,当Ag、Ni的质量比为3∶1时,AgNi/BVO的催化活性最高,在可见光照射下其反应速率常数是BVO的5.4倍,该光催化剂在4次循环后仍能保持良好的光催化活性。 展开更多
关键词 钒酸铋 双金属 催化剂 光催化
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CoO_(x)引入Pd/HAC催化剂增强乙炔双羰化反应活性
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作者 郭贤哲 王东伟 +3 位作者 张晓慧 马占伟 苟发荣 胡斌 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 2024年第1期1-6,I0001,共7页
使用[Pd_(2)(μ-CO)_(2)Cl_(4)]_(2)−原位生成Pd纳米粒子和等体积浸渍法,制备了一系列CoO_(x)-Pd/HAC催化剂,并考察了其在乙炔二羰基化反应中的反应活性.结果表明,3%Co-Pd/HAC催化剂在乙炔二羰基化反应中具有最佳活性(乙炔转化率75.4%,... 使用[Pd_(2)(μ-CO)_(2)Cl_(4)]_(2)−原位生成Pd纳米粒子和等体积浸渍法,制备了一系列CoO_(x)-Pd/HAC催化剂,并考察了其在乙炔二羰基化反应中的反应活性.结果表明,3%Co-Pd/HAC催化剂在乙炔二羰基化反应中具有最佳活性(乙炔转化率75.4%,马来酸二甲酯选择性86.2%).采用X射线衍射(XRD)、氢温度程序还原(H2-TPR)、透射电镜(TEM)等手段对催化剂进行了表征.适量金属钴氧化物的加入可以驱动钯纳米颗粒表面的电子迁移,产生更多的高价钯物种,增强CO的吸附能力,驱动羰基化反应步骤Pd^(δ+)↔Pd^(0)循环过程,从而提高乙炔双羰基化反应活性.经过7个循环实验,Co-Pd/HAC催化剂有微弱失活现象,但对丁烯二酸二甲酯的选择性没有显著影响. 展开更多
关键词 乙炔双羰化 多相催化 钯碳 马来酸二甲酯
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黏结剂对甲醇制烯烃中单颗粒催化剂内部反应过程的影响
6
作者 田宇 高铭滨 +1 位作者 徐庶亮 叶茂 《中国粉体技术》 CSCD 2024年第1期66-78,共13页
【目的】以甲醇制烯烃(methanol to olefins, MTO)为代表的非均相催化反应在现代化学工业中占据着重要的地位,研究MTO过程中单颗粒催化剂的反应、传质与传热过程,有助于系统理解催化反应机理、优化催化剂设计,实现工艺升级。【方法】建... 【目的】以甲醇制烯烃(methanol to olefins, MTO)为代表的非均相催化反应在现代化学工业中占据着重要的地位,研究MTO过程中单颗粒催化剂的反应、传质与传热过程,有助于系统理解催化反应机理、优化催化剂设计,实现工艺升级。【方法】建立单颗粒催化剂颗粒模型、反应动力学模型以及传质与传热模型;采用COMSOL Multiphysics 6.0软件模拟MTO反应过程,分别由二氧化硅、氧化铝和高岭土作为黏结剂,建立3种SAPO-34分子筛催化剂颗粒模拟模型;分析3种催化剂颗粒内甲醇扩散和温度传导过程,分析黏结剂对酸性位点、多甲基苯和多甲基萘的浓度分布的影响,将催化剂颗粒内部的传热、传质过程与化学反应进行耦合。【结果】甲醇分子向催化剂颗粒内部的扩散过程中,在t=100 s时甲醇浓度分布基本稳定,从颗粒边缘处向中部、核心处甲醇浓度依次减小;以二氧化硅为黏结剂的颗粒在中心处、边缘处的热力学温度分别为656、 627 K,颗粒内部的甲醇扩散速度最快;在MTO反应过程中,3种颗粒内部的热力学温度均为由中心向边缘处递减;随着MTO反应时间的增加,3种催化剂颗粒的酸性位点浓度平均值逐渐减小,多甲基苯、多甲基萘的浓度平均值逐渐增大;以二氧化硅为黏结剂的颗粒边缘处的的酸性位点浓度降幅最大,然后依次是颗粒的中部和核心处,颗粒内多甲基萘的分布更均匀。【结论】以二氧化硅为黏结剂的催化剂颗粒内部温度最高、温升最快,有效促进了MTO反应的进行,有利于颗粒内分子筛的充分利用和多甲基苯和多甲基萘的均匀分布。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 黏结剂 单颗粒催化剂 反应动力学 传质 传热
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不同形貌Co_(3)O_(4)的控制合成及其催化氧化甲苯性能
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作者 张雪葳 张婉璐 +1 位作者 牛晓宇 朱宇君 《黑龙江大学自然科学学报》 CAS 2024年第1期48-55,共8页
采用溶剂热方法控制合成了一系列具有球状、蝴蝶结状和块状的Co_(3)O_(4)催化剂,并评价其催化氧化消除甲苯的性能。通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscopy,SEM)、H2程序升温还原(H2-tempe... 采用溶剂热方法控制合成了一系列具有球状、蝴蝶结状和块状的Co_(3)O_(4)催化剂,并评价其催化氧化消除甲苯的性能。通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscopy,SEM)、H2程序升温还原(H2-temperature programmed reduction,H2-TPR)和X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等方法表征了这些催化剂的结构和表面性质,探讨其形貌结构与活性的关系。研究结果表明,在质量体积空速为40000 mL·g^(-1)·h^(-1)的条件下,所制备的具有不同形貌的三种催化剂中,球状Co_(3)O_(4)催化剂活性最佳,可以在246℃时使甲苯达到90%的转化(T_(90)),而蝴蝶结状和块状催化剂催化甲苯转化的T_(90)分别为250和263℃。而且球状Co_(3)O_(4)催化剂在250℃时,甲苯转化率可以在12 h内保持稳定。表征结果表明,在三种同为尖晶石相的Co_(3)O_(4)催化剂中,球状样品表面的Co3+和晶格氧含量最高,且其氧化能力最强,这可能是该样品具有优异催化氧化甲苯活性的原因。 展开更多
关键词 催化氧化 尖晶石Co_(3)O_(4)催化剂 形貌调控 甲苯消除
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基于硼氢化钠原位还原的纳米金杂化酶的制备及催化阿魏酸甘油酯合成
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作者 尹一 孙立瑞 +1 位作者 刘青云 辛嘉英 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 2024年第1期26-34,I0001,I0002,共11页
建立了一种基于硼氢化钠原位还原法制备纳米金杂化酶用以合成阿魏酸甘油酯的方法,使杂化酶的催化活性、稳定性及结构的刚性皆有所提高.利用硼氢化钠原位还原法制备了NaBH_(4)@AuNPs-CRL杂化酶,通过单因素实验得到了最优的杂化条件,并利... 建立了一种基于硼氢化钠原位还原法制备纳米金杂化酶用以合成阿魏酸甘油酯的方法,使杂化酶的催化活性、稳定性及结构的刚性皆有所提高.利用硼氢化钠原位还原法制备了NaBH_(4)@AuNPs-CRL杂化酶,通过单因素实验得到了最优的杂化条件,并利用荧光光谱、红外光谱、X-射线电子能谱、透射电镜等方法探究了杂化前后酶结构的变化.研究表明制备的NaBH_(4)@AuNPs-CRL杂化酶蛋白二级结构中α-螺旋含量减少、β-折叠含量增加,杂化酶比活性为4.91±0.12 U∙mg^(-1),与游离酶相比提高了66.44%,最佳条件下催化合成阿魏酸甘油酯的转化率为98.39%±3.65%,批式操作稳定性实验表明杂化酶的稳定性有较大提升. 展开更多
关键词 脂肪酶 纳米金 硼氢化钠 杂化酶 阿魏酸甘油酯
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氮掺杂碳纳米管负载Co_(3)O_(4)氧还原电催化剂的制备与性能
9
作者 贾海浪 李红城 +2 位作者 吉鹏程 滕洋 关明云 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期693-700,共8页
以碳纳米管(CNT)为原料,通过负载维生素B12,简单热解得到了一种氮掺杂碳纳米管(N/CNT)负载低含量Co_(3)O_(4)纳米颗粒的氧还原电催化剂(Co_(3)O_(4)@N/CNT)。得益于均匀分散的Co_(3)O_(4)纳米颗粒以及氮掺杂,Co_(3)O_(4)@N/CNT表现出了... 以碳纳米管(CNT)为原料,通过负载维生素B12,简单热解得到了一种氮掺杂碳纳米管(N/CNT)负载低含量Co_(3)O_(4)纳米颗粒的氧还原电催化剂(Co_(3)O_(4)@N/CNT)。得益于均匀分散的Co_(3)O_(4)纳米颗粒以及氮掺杂,Co_(3)O_(4)@N/CNT表现出了优异的氧还原催化性能,其半波电位达到了0.844 V(vs RHE),超越了商业Pt/C(0.820 V(vs RHE))。与Pt/C相比,基于Co_(3)O_(4)@N/CNT组装的锌-空气电池表现出了更优的放电性能和循环稳定性。 展开更多
关键词 氧还原反应 碳纳米管 氮掺杂 Co_(3)O_(4)
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Na盐修饰的Cu/SiO_(2)催化丙烯环氧化反应研究
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作者 马应圆 魏新煜 +1 位作者 高晶晶 苏暐光 《现代化工》 CAS CSCD 2024年第4期140-145,共6页
通过浸渍法制备了6种Na盐修饰的Cu/SiO_(2)催化剂,利用XRD、TEM和XPS对其晶相结构、粒径大小和Cu物种价态进行了分析,考察了Na盐促进剂种类和摩尔分数对Cu/SiO_(2)催化剂上丙烯氧气环氧化反应性能的影响。结果表明,6种Na盐可以不同程度... 通过浸渍法制备了6种Na盐修饰的Cu/SiO_(2)催化剂,利用XRD、TEM和XPS对其晶相结构、粒径大小和Cu物种价态进行了分析,考察了Na盐促进剂种类和摩尔分数对Cu/SiO_(2)催化剂上丙烯氧气环氧化反应性能的影响。结果表明,6种Na盐可以不同程度地还原Cu^(2+)物种,生成不同含量的Cu^(0)或Cu^(+)物种。6种Na盐都可以提高Cu/SiO_(2)的丙烯环氧化活性,而且Na_(2)CO_(3)最有利于环氧丙烷的生成。适量的Na_(2)CO_(3)可以促进Cu^(+)物种的形成,有利于丙烯环氧化反应的进行,但过量的Na_(2)CO_(3)会导致Cu~0物种的产生以及Cu物种的聚集,反而不利于环氧丙烷的生成。Cu^(+)物种摩尔分数越高,Cu/SiO_(2)的丙烯环氧化活性和环氧丙烷的形成速率也越大。小粒径的Cu^(+)物种具有最高的丙烯环氧化活性,是丙烯氧气环氧化反应的活性中心。 展开更多
关键词 丙烯环氧化 Cu/SiO_(2) Cu^(+)物种 Na_(2)CO_(3) Na盐促进剂
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梯度孔结构空心ZSM-5分子筛构筑与催化裂解性能
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作者 韩蕾 沙宇辰 +3 位作者 周翔 向彦娟 宋海涛 王鹏 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 2024年第2期296-304,共9页
合成内部富硅表面富铝的母体ZSM-5分子筛,采用不同浓度的氢氧化钠溶液处理制备了晶体壳层厚度分别为80、40、20和10 nm的空心介孔ZSM-5分子筛;通过X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射光谱(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、氨气程序... 合成内部富硅表面富铝的母体ZSM-5分子筛,采用不同浓度的氢氧化钠溶液处理制备了晶体壳层厚度分别为80、40、20和10 nm的空心介孔ZSM-5分子筛;通过X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射光谱(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶红外吸附(Py-FTIR)、N_(2)吸附-脱附曲线等对ZSM-5分子筛样品进行物化表征;并以正辛烷和十氢萘作为模型化合物,在反应温度550和600℃、进料速率0.8 g/min、进料时间150 s、剂/油质量比0.25条件下考察不同分子筛催化烃类裂解反应性能的差异。结果表明,催化裂解反应中,壳层厚度为20 nm的空心介孔分子筛(HZ5-AT3)具有更高原料转化率和低碳烯烃收率,这归因于微孔-介孔-大孔梯度孔分布的空心介孔分子筛可同时提供丰富的酸中心和多方位的扩散路径,提高了分子筛活性中心的可接近性,进而促进了大分子烃类的裂解反应。 展开更多
关键词 空心ZSM-5 梯度孔结构 后处理 正辛烷 十氢萘 催化裂解 低碳烯烃
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废生物质衍生碳修饰多孔石墨氮化碳异质结用于海水中氧四环素的高效光降解
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作者 王闻达 麻金库 +1 位作者 魏玉珠 马帅帅 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期809-822,共14页
以香蕉皮(BP)和尿素为原料,采用单步热处理工艺合成了一种无金属光催化剂。生物质衍生碳(BC)与多孔石墨相氮化碳(pg-C_(3)N_(4))间的紧密界面效应显著增加了复合材料(pg-C_(3)N_(4)/BC)的比表面积,扩大了光响应范围,并提升了光诱导电子... 以香蕉皮(BP)和尿素为原料,采用单步热处理工艺合成了一种无金属光催化剂。生物质衍生碳(BC)与多孔石墨相氮化碳(pg-C_(3)N_(4))间的紧密界面效应显著增加了复合材料(pg-C_(3)N_(4)/BC)的比表面积,扩大了光响应范围,并提升了光诱导电子的迁移速率及光催化剂的稳定性。在可见光照射70 min后,pg-C_(3)N_(4)/BC降解人工海水中氧四环素(OTC)的反应速率常数为pg-C_(3)N_(4)的9.4倍。另外,由于光生电荷分离和转移的促进作用,pg-C_(3)N_(4)/BC在连续流反应过程中对OTC也具有更优异的光催化降解效果。此外,提出了一种潜在的光催化机制,以解释pg-C_(3)N_(4)/BC复合材料性能增强的原因。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) 生物质碳 海水 光催化 抗生素
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含苝环有机半导体的光催化分解水研究进展
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作者 于卉 卢金荣 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 2024年第1期81-92,I0004,共13页
光催化分解水是太阳能向化学能转换的一种重要方式,其中高效稳定光催化剂的研制至关重要.具有平面共轭结构的苝类有机小分子是一类富含π电子的n-型半导体,具有结构易修饰、可见光吸收强以及光热稳定性高等优点,近年来在光催化领域研究... 光催化分解水是太阳能向化学能转换的一种重要方式,其中高效稳定光催化剂的研制至关重要.具有平面共轭结构的苝类有机小分子是一类富含π电子的n-型半导体,具有结构易修饰、可见光吸收强以及光热稳定性高等优点,近年来在光催化领域研究广泛.我们总结了4类含有苝环结构的有机小分子苝四甲酸二酐、苝二酰亚胺、苝单酰亚胺以及苝四酸的特点.此外,从分子结构修饰、构筑聚合物、金属辅助、与其它材料复合及改变组装条件这几种方式对材料在光催化分解水方面的研究进展进行了综述,并对含有苝环结构的有机半导体材料在光催化分解水方面存在的问题和前景进行了分析和展望. 展开更多
关键词 苝四甲酸二酐 苝二酰亚胺 苝单酰亚胺 苝四酸 光催化水分解
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铁掺杂硫化铋光芬顿降解有机污染物
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作者 陈顺通 王欢 崔文权 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 2024年第1期17-25,I0001,共10页
采用微波法制备了Fe掺杂Bi_(2)S_(3)复合光催化剂(Fe-Bi2S3),用于光芬顿法降解污染物的研究.对Fe-Bi_(2)S_(3)进行了结构、形貌、元素组成、光电化学性能等表征测试,结果表明:Fe-Bi_(2)S_(3)材料呈无定形结构,光响应性能良好,Fe掺杂后... 采用微波法制备了Fe掺杂Bi_(2)S_(3)复合光催化剂(Fe-Bi2S3),用于光芬顿法降解污染物的研究.对Fe-Bi_(2)S_(3)进行了结构、形貌、元素组成、光电化学性能等表征测试,结果表明:Fe-Bi_(2)S_(3)材料呈无定形结构,光响应性能良好,Fe掺杂后的复合物光生载流子分离能力得到明显改善.最优掺杂比的Fe-Bi2S3复合物在30 min内对亚甲基蓝的光芬顿降解效率高达99%,且具有良好的稳定性.最后,提出了Fe-Bi_(2)S_(3)可能的降解机理. 展开更多
关键词 硫化铋 铁掺杂 光芬顿协同 降解 污染物
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镍钴双原子团簇催化甲烷干重整反应机理及其动力学研究
15
作者 张建辉 何启容 +3 位作者 慕红梅 刘佳 李文雅 冷艳丽 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 2024年第2期150-158,共9页
本研究采用密度泛函理论方法对NiCo双原子团簇催化甲烷干法重整反应的体系进行了计算研究。通过计算结果得出甲烷脱氢、二氧化碳活化、C^(*)和CH^(*)的氧化、H2和H2O的生成四个反应过程可能的反应路径。最后,运用能量跨度模型分析循环... 本研究采用密度泛函理论方法对NiCo双原子团簇催化甲烷干法重整反应的体系进行了计算研究。通过计算结果得出甲烷脱氢、二氧化碳活化、C^(*)和CH^(*)的氧化、H2和H2O的生成四个反应过程可能的反应路径。最后,运用能量跨度模型分析循环反应的动力学信息,发现298K时甲烷脱氢过程中不易生成C^(*)。913 K时甲烷脱氢过程决速中间体由IM1-1变成了IM6-1、决速过渡态由TS78-1变成了TS56-1;虽然可以生成C^(*),但能量跨度的减小加快了C^(*)和CH^(*)的消去。本工作可以了解NiCo双原子团簇催化甲烷干法重整的作用机理,为实验研究提供理论基础。 展开更多
关键词 甲烷干重整 镍钴双原子团簇 反应机理 能量跨度模型
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γ-Fe_(2)O_(3)空心球/Fe-N-C宽电位窗口选择性电催化还原CO_(2)为CO的研究
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作者 聂邓根 赵小杰 +1 位作者 胡唯唯 郭振国 《现代化工》 CAS CSCD 2024年第3期124-129,共6页
Fe-N-C材料是一类重要的电催化还原CO_(2)为CO的催化剂,但其只能在较正的电位和较窄的电位窗口实现CO的高选择性,不能满足串联催化中CO被进一步还原的要求。因此,以高纯Fe(phen)_(3)Cl_(2)(phen=1,10-邻菲罗啉)晶体和ZIF-8为前驱体,通... Fe-N-C材料是一类重要的电催化还原CO_(2)为CO的催化剂,但其只能在较正的电位和较窄的电位窗口实现CO的高选择性,不能满足串联催化中CO被进一步还原的要求。因此,以高纯Fe(phen)_(3)Cl_(2)(phen=1,10-邻菲罗啉)晶体和ZIF-8为前驱体,通过热解得到新颖的Fe-N-C担载γ-Fe_(2)O_(3)空心球材料。利用SEM、HR-TEM、XRD、XPS等对催化剂进行表征,并对其电催化还原CO_(2)的性能进行测试。结果表明,该催化剂在-0.5~-1.1 V(相对于可逆氢电极)宽电位窗口表现出优异的CO选择性(CO的法拉第效率大于97%),且在-0.6 V连续电解2 h后电流密度和CO的法拉第效率均基本保持不变,表现出卓越的稳定性。 展开更多
关键词 Fe-N-C 电催化 CO_(2)还原 配合物 电位窗口
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配体调控Cp_(2)TiCl_(2)催化合成单、双取代苯并咪唑衍生物的研究
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作者 王芸芸 陆旭 +1 位作者 李晓月 王涛 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 2024年第1期51-62,I0003,共13页
以邻苯二胺和芳香醛为反应起始物,在50℃,乙醇为溶剂,0.02 mmol L-苯丙氨酸为催化剂条件下,催化合成产物为单取代苯并咪唑类化合物,产率可达到70%;而在50℃,以乙醇为溶剂,0.04 mmol L-苯丙氨酸为Brønsted acid配体,0.02 mmol Cp_(2... 以邻苯二胺和芳香醛为反应起始物,在50℃,乙醇为溶剂,0.02 mmol L-苯丙氨酸为催化剂条件下,催化合成产物为单取代苯并咪唑类化合物,产率可达到70%;而在50℃,以乙醇为溶剂,0.04 mmol L-苯丙氨酸为Brønsted acid配体,0.02 mmol Cp_(2)TiCl_(2)为Lewis acid的条件下,则催化生成1,2-二取代苯并咪唑类化合物,产率可达到97%.底物普适性较好,且后处理简单.同时利用NMR分析对机理进行了初步的研究. 展开更多
关键词 二氯二茂钛 配体调控 苯并咪唑类化合物
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磺酸型树脂催化合成1,2,3,4-丁烷四羧酸四甲酯工艺研究
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作者 王洋洋 田军 +2 位作者 范小鹏 刘荣新 王慧君 《精细石油化工》 CAS 2024年第2期39-42,共4页
以1,2,3,4-丁烷四羧酸和甲醇为原料、磺酸型树脂为催化剂,通过酯化反应合成了1,2,3,4-丁烷四羧酸四甲酯,考察了反应温度、催化剂种类、催化剂添加量、投料摩尔比对酯化反应的影响及催化剂稳定性。结果表明,优化工艺条件为:反应温度70℃... 以1,2,3,4-丁烷四羧酸和甲醇为原料、磺酸型树脂为催化剂,通过酯化反应合成了1,2,3,4-丁烷四羧酸四甲酯,考察了反应温度、催化剂种类、催化剂添加量、投料摩尔比对酯化反应的影响及催化剂稳定性。结果表明,优化工艺条件为:反应温度70℃,醇酸摩尔比为6∶1,催化剂型号为amberlyst35,催化剂添加量15%,反应48 h,产品收率可达到97%以上。 展开更多
关键词 磺酸树脂 1 2 3 4-丁烷四羧酸 1 2 3 4-丁烷四羧酸四甲酯 酯化反应
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戊二酸锌体系催化合成二氧化碳基聚碳酸酯研究进展 被引量:3
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作者 刘振 吴玉龙 +2 位作者 聂迎芳 孙莉 奚桢浩 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期498-511,I0004,共15页
二氧化碳(CO_(2))是一种无毒无害、性质稳定、可再生的C1资源.近年来,以CO_(2)为原料合成的CO_(2)基聚酯受到了广泛关注.其中,戊二酸锌催化CO_(2)和环氧化物共聚生成聚碳酸酯成为CO_(2)高值转化的途径之一(特别是戊二酸锌催化CO_(2)和... 二氧化碳(CO_(2))是一种无毒无害、性质稳定、可再生的C1资源.近年来,以CO_(2)为原料合成的CO_(2)基聚酯受到了广泛关注.其中,戊二酸锌催化CO_(2)和环氧化物共聚生成聚碳酸酯成为CO_(2)高值转化的途径之一(特别是戊二酸锌催化CO_(2)和环氧化物共聚,包括引入酸酐、环酯等三元共聚).我们综述了近年来戊二酸锌催化CO_(2)基聚合反应的研究进展,对催化剂发展、结构、活性和产物性能等进行了系统的总结,分析了戊二酸锌催化剂在聚合反应过程中的优势和不足,最后对戊二酸锌催化剂的发展、挑战等进行了展望分析. 展开更多
关键词 二氧化碳 环氧化物 戊二酸锌 聚合反应 聚碳酸酯
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PBC@δ-MnO_(2)活化过硫酸盐降解孔雀石绿:非自由基机制
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作者 郝慧茹 钟敏 +2 位作者 夏志轩 仇玥 张倩 《水处理技术》 CAS CSCD 2024年第4期71-76,共6页
采用水热法制备了磷酸化黍糠基生物炭负载δ-MnO_(2)(PBC@δ-MnO_(2))纳米复合催化剂,利用SEM对催化剂进行表征,研究了其活化过二硫酸盐(PDS)降解孔雀石绿(MG)的效果及其去除机理。考察了初始pH、PDS浓度、PBC@δ-MnO_(2)投加量等反应... 采用水热法制备了磷酸化黍糠基生物炭负载δ-MnO_(2)(PBC@δ-MnO_(2))纳米复合催化剂,利用SEM对催化剂进行表征,研究了其活化过二硫酸盐(PDS)降解孔雀石绿(MG)的效果及其去除机理。考察了初始pH、PDS浓度、PBC@δ-MnO_(2)投加量等反应条件对MG去除的影响。分析PBC@δ-MnO_(2)/PDS体系中的主要活性物质,推测该反应体系中可能的反应机制。结果表明,在PBC@δ-MnO_(2)/PDS体系中,随着初始pH、PDS浓度、PBC@δ-MnO_(2)投加量的升高,MG去除率也逐渐增大,当PBC@δ-MnO_(2)投加量为0.2 g/L,PDS浓度为0.5 mmol/L,初始pH为5时,MG的去除率可达到92.61%。自由基猝灭试验和EPR分析表明,单线态氧(^(1)O_(2))是PBC@δ-MnO_(2)/PDS体系中的主要活性物种,对MG的去除起主导作用。 展开更多
关键词 二氧化锰 过硫酸盐 孔雀石绿 非自由基
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