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低浓度甲烷热氧化流向变换反应器的动态行为及余热回收研究
1
作者 李志凯 吴志伟 +3 位作者 秦张峰 董梅 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期595-606,共12页
废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向... 废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向变换反应器中热氧化的动力学行为是开发工业级反应器的基础。为此,采用数值模拟的方法分析了低含量甲烷热氧化流向变换反应器的自热操作边界,深入研究了热空气导出量对流向变换反应器行为的影响。结果显示,甲烷体积分数超过0.2%即可实现自热操作;甲烷体积分数从0.5%提升至3.0%,最高床温仍维持在1200℃左右。当甲烷体积分数超过0.5%,可以回收部分热量;相同甲烷含量条件下,最高床温随着热气抽出量的增加而增加;随着甲烷体积分数从0.5%提升到3.0%,允许导出的热空气从12.5%几乎线性地增加到32%。进一步研究发现,以30-50 s的时间间隔反向流动可以确保甲烷的完全转化和床温稳定。上述结果表明,甲烷体积分数在1%-3%时,采用热氧化处理可以实现余热回收;此外,通过调整换向时间和热空气导出量可以实现床层温度控制。 展开更多
关键词 低含量甲烷 热氧化 流向变换反应器 余热回收 热空气导出
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尖端Pt负载纳米Au棒的制备及其催化还原4-硝基苯酚
2
作者 付云芝 陈笑霖 姚帅琪 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期176-181,共6页
采用种子生长法制备了长径比约为4的金纳米棒(AuNRs),并将铂负载其两端制备出尖端Pt负载的纳米Au棒(Pt-AuNRs)。采用紫外-可见分光光度计、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等一系列常规表征手段对AuNRs和Pt-AuNRs的物化性质进行表征及... 采用种子生长法制备了长径比约为4的金纳米棒(AuNRs),并将铂负载其两端制备出尖端Pt负载的纳米Au棒(Pt-AuNRs)。采用紫外-可见分光光度计、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等一系列常规表征手段对AuNRs和Pt-AuNRs的物化性质进行表征及分析。研究AuNRs和Pt-AuNRs作为催化剂在NaBH4存在下催化还原4-硝基苯酚(4-NP)的性能。首次提出Pt-AuNRs催化还原4-NP机制。结果表明:500-Pt-AuNRs催化剂表现出最好的催化性能,速率常数Kapp=0.383 6 min^(-1),是AuNRs催化剂的4.7倍;Pt-AuNRs特殊的异质结构以及高表面活性和稳定性,有助于BH-4在其表面的高效吸附和电子转移。 展开更多
关键词 AuNRs Pt-AuNRs 4-硝基苯酚 催化还原
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Fe基催化剂的酸性调控及其对加氢脱硫反应路径选择性的影响
3
作者 李国省 李昆鸿 +6 位作者 李晓涵 尹馨蕊 邵嘉欣 郭荣 任申勇 郭巧霞 申宝剑 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期234-248,共15页
以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(... 以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和吡啶红外(Py-IR)等表征方法对改性前后Fe基催化剂的形貌、孔结构、分散性、还原性、电子缺陷结构以及酸性等变化进行了研究,并使用固定床反应器对Fe基催化剂的HDS性能进行了评价。结果表明,Y型分子筛的引入提供了Bronsted(B)酸中心,使得Fe基催化剂的脱硫率提高了10.7%-34.1%。同时,B酸中心提高了催化剂的直接脱硫(DDS)反应路径的选择性。此外,B酸中心在促进DDS反应路径选择性增加的同时,抑制了预加氢脱硫(HYD)反应路径中四氢二苯并噻吩(THDBT)和六氢二苯并噻吩(HHDBT)更进一步的深度加氢,从而在保证脱硫率提升的同时又降低了氢耗。其根本原因可能是Y型分子筛的引入增强了催化剂的酸性,特别是B酸中心和活性金属之间的相互作用促进了电子转移,从而调节了Fe物种的电子缺陷结构,进而提升了催化剂的HDS性能。 展开更多
关键词 Fe基催化剂 酸性 Y型分子筛 电子缺陷结构 加氢脱硫 二苯并噻吩
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3-羟基丙酸甲酯加氢合成1,3-丙二醇反应中La对Cu/SiO_(2)催化剂的修饰作用
4
作者 林丽娜 康金灿 +4 位作者 张传明 李伟杰 李昌鑫 赖恩义 朱红平 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期63-72,共10页
[目的] 3-羟基丙酸酯加氢制备1,3-丙二醇(1,3-PDO)过程中存在β-羟基脱除等副反应,导致1,3-PDO的选择性和收率不高,其中高效催化剂的开发是解决该问题的关键.[方法]采用蒸氨法制备了不同添加量La修饰的20Cu/SiO_(2)催化剂,对其进行催化... [目的] 3-羟基丙酸酯加氢制备1,3-丙二醇(1,3-PDO)过程中存在β-羟基脱除等副反应,导致1,3-PDO的选择性和收率不高,其中高效催化剂的开发是解决该问题的关键.[方法]采用蒸氨法制备了不同添加量La修饰的20Cu/SiO_(2)催化剂,对其进行催化性能评价,并通过H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和N_(2)物理吸附-脱附对其进行表征.[结果] 20Cu-0.50La/SiO_(2)的催化性能最佳,它显著地提高了3-羟基丙酸甲酯(3-HMP)加氢制1,3-PDO的催化活性和稳定性,其中3-HMP转化率为91.8%,1,3-PDO的选择性和收率分别为85.2%和78.2%.这是在高液时空速(LHSV=0.10 h^(-1))的条件下取得的最佳结果.[结论] La的加入与Cu产生了强相互作用,增强了催化剂中Cu的分散性,同时提高了Cu^(+)物种表面浓度,使活性Cu的比表面积增加,从而提高了加氢反应的活性和稳定性. 展开更多
关键词 3-羟基丙酸甲酯 加氢 1 3-丙二醇 蒸氨法 CU催化剂 La助剂
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锆改性Cu/SiO_(2)催化剂催化3-羟基丙酸甲酯选择性加氢
5
作者 李伟杰 康金灿 +3 位作者 张传明 林丽娜 李昌鑫 朱红平 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1328-1341,共14页
采用蒸氨法制备了锆(Zr)改性的Cu/SiO_(2)催化剂,用于3-羟基丙酸甲酯(3-HMP)气相加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)。采用比表面积及孔分布测试、XRD、ICP-OES、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD、FTIR、TGDTG、HRTEM、XPS和AES等手段对催化... 采用蒸氨法制备了锆(Zr)改性的Cu/SiO_(2)催化剂,用于3-羟基丙酸甲酯(3-HMP)气相加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)。采用比表面积及孔分布测试、XRD、ICP-OES、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD、FTIR、TGDTG、HRTEM、XPS和AES等手段对催化剂进行了详细表征,发现Zr物种的加入使得Cu和Zr物种之间发生了强相互作用,产生了较多的层状硅酸铜,在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,促进铜物种的分散,且在电子调控方面提高了Cu^(+)的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,在相同反应条件下,Zr掺杂量为0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出更高的催化性能,获得3-羟基丙酸甲酯转化率为96.0%和1,3-丙二醇选择性为84.3%,1,3-PDO的总收率达80.9%。这是目前在高液时空速0.10h^(-1)的条件下取得的最佳结果。 展开更多
关键词 3-羟基丙酸甲酯 加氢 1 3-丙二醇 铜/二氧化硅 Zr改性
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镧改性Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯高效加氢催化性能研究
6
作者 张传明 李伟杰 +5 位作者 康金灿 林丽娜 李昌鑫 李林才 邹昊宇 朱红平 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期131-139,共9页
采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)... 采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、高分辨透射电镜(HRTEM)、光电子能谱(XPS)和原子发射光谱仪(AES)等手段对催化剂进行了的表征,发现La物种的加入产生了较多的层状硅酸铜,增强了Cu和La物种之间的相互作用。La物种的加入在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,提高了铜物种的分散度;在电子还原调控方面提高了Cu+的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,镧改性后Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯加氢性能得到大幅提升;其中La掺杂量0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出最佳的催化性能,乙酸甲酯转化率达98.5%,乙醇的总收率为97.0%。 展开更多
关键词 乙酸甲酯 加氢 乙醇 Cu/SiO_(2) La改性
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MOF衍生Co-C/FeOx复合材料的制备及其催化CO_(2)还原性能探究
7
作者 蔡静宇 张春妮 +1 位作者 肖龙强 赵玉来 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期153-158,共6页
以MOFs为模板,通过水热合成､高温煅烧制备得到Co-C/FeO_(x)复合材料,在300℃､0.2 MPa条件下探究了其对CO_(2)的催化还原性能。通过调控Co-C和FeO_(x)的质量比探究CO_(2)还原产物的分布,结果表明,当Co-C和FeO_(x)质量比为1∶4时,CO_(2)... 以MOFs为模板,通过水热合成､高温煅烧制备得到Co-C/FeO_(x)复合材料,在300℃､0.2 MPa条件下探究了其对CO_(2)的催化还原性能。通过调控Co-C和FeO_(x)的质量比探究CO_(2)还原产物的分布,结果表明,当Co-C和FeO_(x)质量比为1∶4时,CO_(2)转化率为28.8%,C2H6和C_(3)H_(8)的选择性提高至28.6%。FeO_(x)的引入促进了中间体CO的生成,Co-C和FeO_(x)两者的结合使CO_(2)还原兼顾了CO_(2)转化率与C^(2+)产物的选择性。该研究不仅为CO_(2)选择性还原为多碳产物提供了一种有效策略,还展示了以MOFs为前驱体合成的碳负载金属/金属氧化物复合材料在催化中的应用潜力。 展开更多
关键词 二氧化碳 选择催化还原 碳氢化合物 MOF衍生物 双金属
原文传递
负载型金属催化剂在卤代硝基苯选择性加氢中的研究进展
8
作者 崔耀森 钱利刚 +7 位作者 帅昌辉 潘骏 聂京 王昌盛 史明 俞卫祥 万东闯 卢春山 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第3期449-457,共9页
本文综述了近年来卤代硝基苯催化加氢制备卤代苯胺反应中,负载型金属催化剂的研究现状与进展。提高负载型金属催化剂的选择性和稳定性的主要方式包含调控金属粒子尺寸、制备双金属活性中心、改性催化剂载体、调变金属与载体之间的相互... 本文综述了近年来卤代硝基苯催化加氢制备卤代苯胺反应中,负载型金属催化剂的研究现状与进展。提高负载型金属催化剂的选择性和稳定性的主要方式包含调控金属粒子尺寸、制备双金属活性中心、改性催化剂载体、调变金属与载体之间的相互作用、反应溶剂的选择以及添加脱卤抑制等,但催化剂的稳定性仍然是工业应用面临的最大难题之一。如何提高负载型金属催化剂的加氢稳定性和实现工业化应用是今后的研究方向。 展开更多
关键词 卤代硝基苯 催化加氢 负载型金属催化剂 稳定性
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氢源对甲苯歧化催化剂性能与装置效益的影响
9
作者 周忠桂 石张平 李经球 《石油化工技术与经济》 CAS 2024年第1期27-30,共4页
甲苯歧化与烷基转移技术对劣质资源的利用及芳烃资源结构调整起着重要的作用,文章考察了氢源类型对HAT-199新型甲苯歧化与烷基转移催化剂反应性能及经济效益的影响。研究结果表明:将甲苯歧化与烷基转移单元的补充氢由管网氢更换至成乙烯... 甲苯歧化与烷基转移技术对劣质资源的利用及芳烃资源结构调整起着重要的作用,文章考察了氢源类型对HAT-199新型甲苯歧化与烷基转移催化剂反应性能及经济效益的影响。研究结果表明:将甲苯歧化与烷基转移单元的补充氢由管网氢更换至成乙烯氢,能有效提高催化剂反应性能,不仅能指导歧化装置性能和效益的调整,还可以为歧化催化剂使用过程中杂质的控制提供借鉴思路,同时可为装置带来明显的经济效益。 展开更多
关键词 甲苯歧化 烷基转移 重整氢 乙烯氢 加氢脱烷基 酸催化
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Ni-Ce/N-rGO催化剂的表征及其催化苯酚加氢制备环己酮的性能 被引量：2
10
作者 徐海升 薛媚月 +2 位作者 黄国强 郜鹏程 范峥 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期120-126,共7页
以鳞片石墨、尿素为原料,采用水热法制备了氮掺杂还原氧化石墨烯(N-rGO)载体,然后采用浸渍法制备了不同碱性组分改性的Ni/N-rGO催化剂,将其用于苯酚选择性加氢制备环己酮的反应。并通过N_(2)吸附-脱附、XRD、FT-IR、SEM和EDS等手段对Ni/... 以鳞片石墨、尿素为原料,采用水热法制备了氮掺杂还原氧化石墨烯(N-rGO)载体,然后采用浸渍法制备了不同碱性组分改性的Ni/N-rGO催化剂,将其用于苯酚选择性加氢制备环己酮的反应。并通过N_(2)吸附-脱附、XRD、FT-IR、SEM和EDS等手段对Ni/N-rGO催化剂进行表征。结果表明:与添加Cu、Fe、Na组分相比,添加组分Ce后Ni/N-rGO催化剂的比表面积和孔径均显著增大,可有效促进金属Ni在载体表面均匀分散,提高催化剂的活性;组分Ce的添加减弱了石墨烯表面含氧官能团的酸性质,有利于提高环己酮的选择性;在反应温度150℃、反应压力0.4 MPa、反应时间2.0 h、催化剂用量0.2 g的条件下,Ce/Ni摩尔比0.2时制备的Ni-Ce/N-rGO催化剂作用下,苯酚转化率为95.2%,环己酮选择性为72.6%。 展开更多
关键词 苯酚 Ni-Ce/N-rGO催化剂 石墨烯 环己酮 环己烯醇
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生物质糖一步氢解制备二元醇的研究进展
11
作者 杨晓瑞 孙姚瑶 +3 位作者 金爽 黎晓彤 梁金花 朱建良 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2023年第3期489-499,共11页
以生物质糖为原料一步氢解制备二元醇的工艺路线不仅可以替代石油等不可再生资源实现可再生资源的合理有效利用,而且符合中国“碳减排、碳中和”的战略目标,是一条新型的绿色可持续发展路线。本文综述了生物质糖一步氢解制备二元醇工艺... 以生物质糖为原料一步氢解制备二元醇的工艺路线不仅可以替代石油等不可再生资源实现可再生资源的合理有效利用,而且符合中国“碳减排、碳中和”的战略目标,是一条新型的绿色可持续发展路线。本文综述了生物质糖一步氢解制备二元醇工艺的催化剂设计研发、催化机理、氢解反应路径以及供氢方式和供氢体的选择等,提出了目前该工艺中亟待解决的问题和面临的挑战,展望了该工艺路线的发展方向。 展开更多
关键词 生物质糖 二元醇 催化剂 反应路径 供氢体
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碳烟催化氧化热重分析及活化能计算
12
作者 郭丽红 杨喜平 +2 位作者 白红娟 卢明霞 刘建平 《山西化工》 CAS 2023年第11期68-69,81,共3页
采用溶胶凝胶法制备钙钛矿催化剂并通过热重法考察其碳烟催化氧化活性,将热分析动力学内容引入碳烟催化氧化反应中,通过Friedman等转化率法计算反应的活化能。该综合实验内容包括催化剂的制备、催化活性的评价和动力学计算,具备较强的... 采用溶胶凝胶法制备钙钛矿催化剂并通过热重法考察其碳烟催化氧化活性,将热分析动力学内容引入碳烟催化氧化反应中,通过Friedman等转化率法计算反应的活化能。该综合实验内容包括催化剂的制备、催化活性的评价和动力学计算,具备较强的系统性和完整性,引领学生接触学科前沿性知识,有助于高年级学生科研素质和创新能力的培养。 展开更多
关键词 碳烟 催化氧化 热重法 活化能
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Pt-WO_(x)系催化剂上甘油氢解制1,3-丙二醇的研究进展
13
作者 陈宇晴 齐随涛 杨伯伦 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6301-6309,共9页
生物柴油的发展对实现碳减排、推进能源替补具有重要科学意义,将生物柴油副产粗甘油进行绿色处理及高值转化,有利于促进生物柴油产业链的延伸发展。甘油氢解制备1,3-丙二醇已成为目前粗甘油高值化利用的研究热点,设计开发高活性、高选... 生物柴油的发展对实现碳减排、推进能源替补具有重要科学意义,将生物柴油副产粗甘油进行绿色处理及高值转化,有利于促进生物柴油产业链的延伸发展。甘油氢解制备1,3-丙二醇已成为目前粗甘油高值化利用的研究热点,设计开发高活性、高选择性的催化剂是该过程的关键。本文首先阐述了Pt-WO_(x)系催化剂上甘油氢解制备1,3-丙二醇的脱水加氢机理、直接氢解机理以及氧化还原机理,明确了Pt-WO_(x)系催化剂中Pt分散度、WO_(x)状态和Pt-WO_(x)界面接触等是影响催化性能的主要因素,并对其进行综述;进一步分析Pt分散度、WO_(x)状态和Pt-WO_(x)界面接触的影响机制。Pt分散度会影响H_(2)的活化及反应中间体的氢化;WO_(x)状态与催化剂Brönsted酸性位点密不可分,还可促进活性金属的分散;Pt-WO_(x)界面则影响催化剂氢溢流以及原位Brönsted酸的生成。最后,提出今后应从这三方面构筑新型Pt-WO_(x)系催化剂;探究各活性组分对甘油氢解反应的影响规律及组分间相互作用的本质特征,完善反应机理;考察加氢方式对甘油选择性氢解的影响机制,以促进甘油选择性氢解制1,3-丙二醇技术路线的规模化发展。 展开更多
关键词 甘油 氢解 1 3-丙二醇 Pt-WO_(x)催化剂 反应机理
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ZnW/β中ZnO含量对其催化四氢萘加氢裂化反应性能的影响
14
作者 王磊 党辉 +1 位作者 张燕挺 陈胜利 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2023年第2期334-344,共11页
Zn的引入不仅可以调控β分子筛的酸性质,而且还会影响催化剂的加氢活性。为了研究Zn的引入对催化剂加氢裂化反应性能的影响,利用浸渍法合成了一系列不同ZnO含量的ZnW/β加氢裂化催化剂,并对其物理化学性能进行了分析表征。研究了ZnO含... Zn的引入不仅可以调控β分子筛的酸性质,而且还会影响催化剂的加氢活性。为了研究Zn的引入对催化剂加氢裂化反应性能的影响,利用浸渍法合成了一系列不同ZnO含量的ZnW/β加氢裂化催化剂,并对其物理化学性能进行了分析表征。研究了ZnO含量对其催化四氢萘加氢裂化制备BTX(苯/甲苯/二甲苯)催化性能的影响。结果表明,最高BTX收率随着ZnO含量的增加先升高(质量分数<1%时)后降低(质量分数>1%时),这是由于随着ZnO含量的增加,ZnW/β催化剂的强酸量和总酸量明显减小,抑制了四氢萘的过度裂化。而当ZnO的负载量达到1%(质量分数)后,ZnO与WO_(3)反应会生成非活性组分ZnWO4晶体,非活性组分ZnWO4晶体的生成量随着ZnO的含量增大而增大,降低了催化剂中加氢活性组分WO_(3)的含量,导致ZnW/β催化剂的加氢中心与酸中心匹配不佳。ZnO负载量为1%的ZnW/β催化剂在反应空时为0.36 h时达到最高的BTX收率(41.57%,质量分数),说明该催化剂的酸量适中且加氢中心与酸中心匹配最佳。因此,催化剂金属中心与酸中心合适的匹配及适中的酸强度是提高BTX收率的关键。 展开更多
关键词 四氢萘 加氢裂化 BTX(苯/甲苯/二甲苯) ZnO ZnWO4 Β分子筛
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Al_(2)O_(3)负载Cu基催化剂的制备及其催化乙炔选择性加氢性能
15
作者 汝绪阳 曾傲楠 +4 位作者 王瑶 刘颖雅 孙志超 遇治权 王安杰 《化学反应工程与工艺》 CAS 2023年第1期11-19,共9页
采用等体积浸渍法合成了Cu(OH)_(2)/Al_(2)O_(3)前体,经乙炔处理、氢气还原制备了Al_(2)O_(3)负载的Cu基催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和N2物理吸附对催化剂前体以及催化剂进行了表征,并在固定床反应器中系统考察了氢氧化... 采用等体积浸渍法合成了Cu(OH)_(2)/Al_(2)O_(3)前体,经乙炔处理、氢气还原制备了Al_(2)O_(3)负载的Cu基催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和N2物理吸附对催化剂前体以及催化剂进行了表征,并在固定床反应器中系统考察了氢氧化铜负载量、乙炔处理温度、乙炔处理时间以及氢气还原温度对所制备催化剂催化乙炔选择性加氢性能的影响。研究结果表明:当Cu(OH)_(2)负载量为30%(质量分数),乙炔处理温度为140℃,乙炔处理时间为2 h,氢气还原温度为150℃时,催化剂具有较高的低温乙炔选择性加氢活性。当反应温度为115℃时,乙炔转化率为98.50%,乙烯的选择性为66.15%,乙烷的选择性为15.75%,C_(4)的选择性为18.10%。 展开更多
关键词 氢氧化铜 乙炔 Al_(2)O_(3) 载体 选择性加氢
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原位DRIFTS研究分子筛Bronsted酸和Lewis酸催化戊烯转化的作用机理
16
作者 伊凤娇 陈会民 +1 位作者 杨勇 曹景沛 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期625-634,共10页
本研究基于原位水热合成和气相浸渍的方法分别合成了含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛和只含有Lewis酸的AlCl_(3)@Si-Beta样品,并通过原位漫反射红外技术对比研究了Bronsted酸和Lewis酸催化直链和侧链戊烯同分异构体转化作用机理的差... 本研究基于原位水热合成和气相浸渍的方法分别合成了含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛和只含有Lewis酸的AlCl_(3)@Si-Beta样品,并通过原位漫反射红外技术对比研究了Bronsted酸和Lewis酸催化直链和侧链戊烯同分异构体转化作用机理的差异。结果表明,同时含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛中,Bronsted酸起主要的活化作用,催化戊烯进行异构和叠合反应时均遵循经典的碳正离子机理;而AlCl3@Si-Beta中的Lewis酸不含氢质子或羟基,催化α-戊烯进行双键迁移和2-戊烯的顺反异构反应时遵循AB-AD机理,以类烯丙基物种作为中间体,无法催化戊烯进行骨架异构和叠合反应。 展开更多
关键词 分子筛 Bronsted酸 LEWIS酸 戊烯 作用机理
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ZnO-ZrO_(2)催化剂上CO_(2)辅助乙烷氧化脱氢制乙烯的研究
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作者 廖多华 杨亮 +2 位作者 宋庚哲 马雪冬 李爽 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1421-1431,共11页
以焙烧商用氢氧化锆(Zr(OH)_(4))得到的ZrO_(2)为载体,通过沉积-沉淀法制备了ZnO-ZrO_(2)催化剂,并在873 K下对该催化剂上CO_(2)辅助的乙烷氧化脱氢反应(CO_(2)-ODHE)的催化性能进行了评价。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼光... 以焙烧商用氢氧化锆(Zr(OH)_(4))得到的ZrO_(2)为载体,通过沉积-沉淀法制备了ZnO-ZrO_(2)催化剂,并在873 K下对该催化剂上CO_(2)辅助的乙烷氧化脱氢反应(CO_(2)-ODHE)的催化性能进行了评价。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)等技术对ZnO-ZrO_(2)催化剂的表面物理化学性质和形貌进行了表征。结果表明,在5%ZnO-ZrO_(2)催化剂上,ZnO掺入到了ZrO_(2)的表面晶格之中,在催化剂表面产生了高度分散的ZnO物种和氧缺陷区域。5%ZnO-ZrO_(2)催化剂可以选择性地剪裁乙烷C-H键,抑制C-C键的断裂,具备良好的催化性能。210μmol/(g_(cat)·min)的C2H4形成率可以与贵金属和过渡金属碳化物催化剂的报道数据接近。此外,还对ZnO-ZrO_(2)催化剂上CO_(2)-ODHE反应可能的反应机制进行了讨论。 展开更多
关键词 乙烯 乙烷氧化脱氢 CO_(2)辅助 ZnO-ZrO_(2)催化剂
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Pd-MoO_(3)/TiO_(2)催化糠醛氢解制备1,5-戊二醇
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作者 向颖 司玉玺 +2 位作者 黄渊超 姚思宇 成有为 《化学反应工程与工艺》 CAS 2023年第6期481-490,共10页
开发生物基平台化合物糠醛向1,5-戊二醇转化的绿色合成路线是减少人们对化石燃料依赖的有效途径。本工作设计制备了Pd-MoO_(3)/TiO_(2)双功能催化剂,通过N2物理吸脱附,X射线光电子能谱(XPS),透射电镜(TEM)对其进行表征分析。对催化剂活... 开发生物基平台化合物糠醛向1,5-戊二醇转化的绿色合成路线是减少人们对化石燃料依赖的有效途径。本工作设计制备了Pd-MoO_(3)/TiO_(2)双功能催化剂,通过N2物理吸脱附,X射线光电子能谱(XPS),透射电镜(TEM)对其进行表征分析。对催化剂活性组分及载体进行筛选,优选出了Mo/Pd物质的量之比为1.5的催化剂,并对糠醛氢解反应路径进行了探究。实验结果表明,在150℃和H2压力为3 MPa的条件下,糠醛在2h内可以完全转化,1,5-戊二醇的收率可以达到56%,催化剂重复使用5次活性无明显下降,稳定性良好。 展开更多
关键词 糠醛 氢解 Pd-MoO_(3)/TiO_(2) 1 5-戊二醇
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硫化氢光声探针的设计及其构效关系
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作者 董雪梅 朱凝 +1 位作者 王荣晨 赵春常 《化学反应工程与工艺》 CAS 2023年第1期53-61,共9页
分子探针的光谱性质与其本身的化学结构紧密相关,研究分子结构与光谱性能之间的关系对于理性设计性能优异的分子探针具有重要的指导意义。本工作以不对称氯代氟硼二吡咯染料为母体,通过Knoevenagel反应引入了以喹啉盐为母体结构的吸电... 分子探针的光谱性质与其本身的化学结构紧密相关,研究分子结构与光谱性能之间的关系对于理性设计性能优异的分子探针具有重要的指导意义。本工作以不对称氯代氟硼二吡咯染料为母体,通过Knoevenagel反应引入了以喹啉盐为母体结构的吸电子基团,仅改变同一位置的不同取代基,分别设计合成了四个硫化氢分子探针(BOD-NO_(2),BOD-H,BOD-BOC和BOD-NH_(2)),并对取代基变化产生的性能差异进行了系统的探究。结果表明:由于不同喹啉盐取代基电子效应的变化,影响了其吸电子能力,从而引起探针与硫化氢反应性能的变化。这四个探针均能特异性检测硫化氢,而且随着取代基吸电子能力的增强,探针与硫化氢发生亲核取代反应的速率及程度增大,吸收光谱红移量增加,光声成像效果更加优异。通过对探针构效关系的研究,成功筛选出性能优良的光声探针BOD-NO_(2),该探针能与硫化氢特异性响应,且响应速度快,选择性高,具有体内光声成像的应用潜力。本研究为硫化氢光声探针的设计提供了一种思路。 展开更多
关键词 硫化氢 氯代氟硼二吡咯 分子探针 构效关系
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