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催化剂对煤热解焦油品质的调控及其表面积炭行为的分析
1
作者 鲍卫仁 王倩 +5 位作者 李挺 田茜 王旎晨 闫伦靖 王美君 常丽萍 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期1067-1082,共16页
以催化剂为核心和焦油提质为目的的低阶煤热解技术是保障国家能源安全和实现“双碳”目标的煤炭清洁高效转化技术。鉴于煤焦油品质调控和催化剂表面积炭行为的复杂性,阐述了金属、金属氧化物、天然矿物质、分子筛和炭基催化剂对煤和热... 以催化剂为核心和焦油提质为目的的低阶煤热解技术是保障国家能源安全和实现“双碳”目标的煤炭清洁高效转化技术。鉴于煤焦油品质调控和催化剂表面积炭行为的复杂性,阐述了金属、金属氧化物、天然矿物质、分子筛和炭基催化剂对煤和热解挥发物的催化作用及其对热解产物分布和组成的影响,并对比分析了各类催化剂的优缺点。探讨不同催化剂物理化学性质的区别及其与催化性能之间的关系,结合煤及热解挥发物中C—C、C—H、C=C、—OH、C=O、C—O和—COOH等化学键的断键行为,揭示了不同催化剂的作用机制。在此基础上,针对催化过程中存在的焦油产率低及提质效果差的问题,提出了利用金属尤其是过渡金属改性催化剂活化热解体系中的内部小分子氢供体和外部固体/气体氢供体对重质组分裂解碎片原位供氢的方法,实现焦油产率的提高及焦油品质的改善。同时,针对催化剂易积炭失活问题,分析了积炭的物理化学性质和组成以及积炭形成的原因。从催化剂设计及热解反应体系出发,分析了多种有效抑制积炭的途径,如多级孔与金属活性位点的组合效应、双金属改性调控Brønsted和Lewis酸性位点的比例、酸碱双功能催化剂的开发以及引入H_(2)O、CH_(4)、C_(2)H_(6)和CH_(3)OH等富氢小分子调控挥发物组成等,以期为低阶煤催化热解技术的发展提供理论基础。 展开更多
关键词 低阶煤 热解 挥发物 催化裂解 焦油提质
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炼焦煤热解过程中膨胀压力的形成机制及对焦炭质量的影响
2
作者 王帅 周文艳 +3 位作者 高亚芳 申岩峰 王美君 常丽萍 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期30-43,共14页
在工业室式炼焦过程中,膨胀压力过高会造成焦炉炉墙损坏及推焦困难,膨胀压力过低会影响焦炭产品质量。现行焦化工艺通过调节入炉煤挥发分控制膨胀压力,缺乏对炼焦煤膨胀压力形成机制的本质认识,可能导致焦炉运行不稳定、焦炭质量波动大... 在工业室式炼焦过程中,膨胀压力过高会造成焦炉炉墙损坏及推焦困难,膨胀压力过低会影响焦炭产品质量。现行焦化工艺通过调节入炉煤挥发分控制膨胀压力,缺乏对炼焦煤膨胀压力形成机制的本质认识,可能导致焦炉运行不稳定、焦炭质量波动大等问题。基于此,通过分析炼焦煤结构特性,从分子水平探究了膨胀压力的形成及演变,并揭示了炼焦煤膨胀性与焦炭质量的本质联系。利用核磁共振碳谱(^(13)C NMR)分析了五种不同煤阶的炼焦煤(Q1,JA1,F1,J1和S1)的化学结构。通过热重分析(TGA)、小型热解实验等方法以及基式流动度测定仪、奥亚膨胀仪、透气性在线检测装置及膨胀压力和膨胀位移检测装置等仪器探究了单种煤热解过程中煤基体分解行为、流动特性和膨胀特性的演化机制。结果表明:热解气体CO,CO_(2),CH4的释放和低透气性带的形成影响了膨胀压力的产生,适宜的膨胀压力可提高焦炭质量;300℃~450℃是煤产生膨胀压力的温区,与煤中f_(al)^(O1),f_(al)^(O2)和f_(al)^(1)~f_(al)^(5)结构的分解有关;膨胀压力过高(120 kPa~180 kPa)的煤,形成的焦炭孔隙多、真密度小,质量差;膨胀压力适中(90 kPa~120 kPa)的煤,形成的焦炭质量较好。 展开更多
关键词 煤化学结构 流动特性 膨胀特性 演化机制 焦炭质量
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单一应力下义马原煤热解产物演变规律及动力学模拟
3
作者 邓奇根 刘朝思 +1 位作者 姚萌萌 李帅 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期19-27,共9页
以义马原煤为研究对象,构造晶胞,在ReaxFF力场中施加5×10^(9)s^(-1)的应变率,模拟1000K,1500K,2000K,2500K,3000K终温下义马原煤热解演化过程,分析单一应力对褐煤热解的作用效果。结果表明:不同模拟终温下,不同方向上的应力是上下... 以义马原煤为研究对象,构造晶胞,在ReaxFF力场中施加5×10^(9)s^(-1)的应变率,模拟1000K,1500K,2000K,2500K,3000K终温下义马原煤热解演化过程,分析单一应力对褐煤热解的作用效果。结果表明:不同模拟终温下,不同方向上的应力是上下波动的,在允许一定误差下,应力范围保持在±70GPa之间,即此应力对褐煤热解的作用受温度的影响较弱。模拟过程中,在26ps~33ps之间分子数出现极小值点而种类数出现极大值点,义马原煤热解模拟起始温度点不变,但缩聚反应的温度区间前移,表明反应前期单一应力作用效果优于温度作用效果,应力促进了整体的反应进程。受缩聚反应的影响,CO,CH_(4),H_(2)O和NH_(3)含量先升后降,符合热解一般规律,说明应力没有改变反应的最终趋势。H_(2)和·H的数量随反应进行持续上升,说明缩聚反应过程中,此应力作用促进焦油裂解生成的·H的数量大于缩聚反应消耗的·H的数量;同时,·H和H_(2)含量升高,促进·SH与·H结合,提高了H_(2)S的产率。 展开更多
关键词 分子模拟 晶胞 应力 ReaxFF力场 热解产物
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高碱煤热转化过程中钠的释出特性实验研究
4
作者 廖伟辉 饶勇 +7 位作者 吕兴城 阮志龙 傅勇强 李华鸿 陈端 马帅 姚斌 赵永椿 《热力发电》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期82-90,共9页
为研究高碱煤热转化过程中钠的释出特性,采用原煤和水萃取煤分别进行燃烧实验和热解实验来对比分析高碱煤和低碱煤中钠的释出特性,探究不同煤质的煤样在燃烧时煤样中不同赋存形态钠的释出特性变化以及气氛变化对钠释出的影响。结果表明... 为研究高碱煤热转化过程中钠的释出特性,采用原煤和水萃取煤分别进行燃烧实验和热解实验来对比分析高碱煤和低碱煤中钠的释出特性,探究不同煤质的煤样在燃烧时煤样中不同赋存形态钠的释出特性变化以及气氛变化对钠释出的影响。结果表明:在进行燃烧实验时,高碱煤在300~500℃时钠的释出量增加缓慢,在500~1100℃时钠的释出量增加较快,低碱煤在300~500℃时钠的释出量增加较快,在500~1100℃时钠的释出量增加缓慢,由此可知煤质是影响钠释出的主要原因之一,钠的释出特性会因煤质中成分差异而受到较大影响;燃烧和热解2种不同气氛下钠释出特性相似,热解过程中钠释出率变化平缓,且热解过程中钠释出率会比燃烧过程低7.0%左右;有机钠和水溶性钠2种不同赋存形态钠因释出途径不同而导致释出特性有所差异。 展开更多
关键词 高碱煤 钠释出 赋存形态 燃烧 热解
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淖毛湖煤加氢热解产物特性及半焦气化反应性
5
作者 郭二光 王贵金 +2 位作者 陈佳奇 靳立军 胡浩权 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期196-204,共9页
在加压固定床反应器中进行淖毛湖煤在常压和1.5 MPa氢气和氮气中的热解试验,利用多种表征方法对比研究了氢气和氮气下的热解产物产率和组成及半焦结构的变化,并利用热重分析研究热解半焦的CO_(2)气化反应性。结果表明:与常压N_(2)中热... 在加压固定床反应器中进行淖毛湖煤在常压和1.5 MPa氢气和氮气中的热解试验,利用多种表征方法对比研究了氢气和氮气下的热解产物产率和组成及半焦结构的变化,并利用热重分析研究热解半焦的CO_(2)气化反应性。结果表明:与常压N_(2)中热解相比,煤在加压的H_(2)中热解可有效提高热解气体中CH_(4)和C_(2)~C_(3)的产率,在800℃热解CH_(4)和C_(2)~C_(3)的体积产率分别由53.5和16.6 mL/g增至345.6和20.8 mL/g。焦油和轻质焦油产率也有效提升,在600℃下,与常压N_(2)中热解相比,1.5 MPa H_(2)中煤热解的焦油产率由19.3%升至22.8%,焦油中脂肪烃含量由35.5%降至14.8%,单环芳烃含量由8.3%增至28.9%,轻质焦油质量分数和产率分别升至95.0%和21.8%。半焦的N_(2)吸附和拉曼光谱分析结果表明,煤在加压H 2中热解得到半焦的比表面积和孔体积由常压氮气下的40 m^(2)/g和0.05 cm^(3)/g增至289 m^(2)/g和0.16 cm^(3)/g,孔结构显著发展,有利于半焦的CO_(2)气化反应进行;而半焦的石墨化程度及大芳香环比例增加,不利于半焦气化反应;但由热重分析得到的加压加氢热解半焦的CO_(2)气化反应性明显提高,表明孔结构对半焦CO_(2)气化反应性起主要作用。 展开更多
关键词 煤 加氢热解 焦油 半焦结构 气化反应性
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低阶煤与聚丙烯共热解协同效应分析
6
作者 王雪婷 钟梅 +3 位作者 代正华 靳立军 周琦 杨潇 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期187-195,共9页
新疆地区煤炭储量丰富,低阶煤占比较高。其中,哈密地区的煤炭普遍具有挥发分高的特点,适宜通过热解提取其中的油气组分。然而热解焦油存在重质组分含量高、黏度大、易带尘等问题,因此如何降低焦油中重质组分含量,提升焦油品质是实现其... 新疆地区煤炭储量丰富,低阶煤占比较高。其中,哈密地区的煤炭普遍具有挥发分高的特点,适宜通过热解提取其中的油气组分。然而热解焦油存在重质组分含量高、黏度大、易带尘等问题,因此如何降低焦油中重质组分含量,提升焦油品质是实现其高值化利用的关键。塑料与煤具有相似的热解温区,且塑料的H/C原子比远高于煤,其在热解过程中产生的富氢组分可促进煤的一次热解反应或抑制煤热解过程中的交联现象。煤与塑料共热解过程中,挥发物之间存在相互作用,其机制与二者接触方式密切相关。通过TG、TG-MS和TG-FTIR-GC/MS探究聚丙烯(PP)和淖毛湖煤(NMH)共热解过程中相互作用。TG-MS结果显示二者快速分解阶段主要热解温度区间基本重合,PP热解过程生成·CH_(3)。PP置于NMH上方时,二者质量比显著影响NMH热失重行为和挥发物释出规律,当NMH、PP_(exp)质量比为8:2时,正协同效应最明显。TG-FTIR-GC/MS结果显示,8NMH-2PP_(exp)热解过程中,PP热解自由基促进NMH化学键断裂,形成的相互作用改变氧的释放形式,CO和H_(2)O增加,CO_(2)减少。烯烃及醇类物质相对含量分别比理论计算值高30.58%和16.18%,CO_(2)和烷烃类分别低8.89%和14.43%。Flynne-Walle-Ozawa计算结果表明,共热解平均活化能比理论计算值低6.8 kJ/mol,与PP促进NMH挥发物的释放印证。 展开更多
关键词 淖毛湖煤与聚丙烯 共热解 协同效应 活化能
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量子化学计算在煤炭清洁高效转化微观机制的应用
7
作者 马雪璐 张子涵 解强 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期36-47,共12页
为推进实现碳达峰、碳中和的目标,煤炭作为我国能源结构的基础原料,其利用的清洁化、高效化需要持续深化内涵。量子化学作为解释微观结构及作用机制的重要理论,目前已被广泛应用于煤化学领域,为煤炭研究提供更多微观信息,以促进煤炭清... 为推进实现碳达峰、碳中和的目标,煤炭作为我国能源结构的基础原料,其利用的清洁化、高效化需要持续深化内涵。量子化学作为解释微观结构及作用机制的重要理论,目前已被广泛应用于煤化学领域,为煤炭研究提供更多微观信息,以促进煤炭清洁高效利用技术的发展。基于此,概述了量子化学计算在优化煤炭模型分子结构、探讨煤炭清洁高效转化反应机理和明确反应影响因素作用机制3方面的应用,重点对煤热解、燃烧、气化及液化过程中存在的微观问题进行分析、梳理,涉及煤的热解和燃烧过程中的氮元素迁移转化机理、煤基特征官能团与CO_(2)的气化特性、煤液化微观机理中的氢转移反应,以及气氛和催化剂等因素的作用机制等,最后就匹配煤炭变质程度的演变模型、煤炭反应过程中的多因素作用影响机制、完整转化机理、催化剂优化、创新集成工艺等问题,对量子化学在煤炭清洁高效转化领域中有待深入挖掘的科学问题进行了总结与展望,力图为煤炭清洁转化利用技术的研究和应用提供启示。 展开更多
关键词 量子化学 煤热解 煤燃烧 煤气化 煤液化 密度泛函理论
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DMO经两种反应路径加氢制乙醇催化剂研究进展
8
作者 靳珲青 石晓丹 +3 位作者 靳刘艳 艾培培 王晓东 黄伟 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第1期42-51,共10页
煤基合成气经草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇(EtOH)是合成气间接制EtOH的一条重要路径。在DMO加氢反应过程中,同时存在经乙二醇(EG)中间体加氢制EtOH和经乙酸甲酯(MA)中间体加氢制EtOH两种不同的反应路径。分析了两种不同反应路径的特点,并... 煤基合成气经草酸二甲酯(DMO)加氢制乙醇(EtOH)是合成气间接制EtOH的一条重要路径。在DMO加氢反应过程中,同时存在经乙二醇(EG)中间体加氢制EtOH和经乙酸甲酯(MA)中间体加氢制EtOH两种不同的反应路径。分析了两种不同反应路径的特点,并总结了DMO加氢制EtOH两种不同反应路径所用催化剂及其影响EtOH选择性的关键因素。DMO经EG中间体加氢制EtOH的反应路径通常需要较高的反应温度和多活性位点协同催化,可从载体结构、制备方法以及添加助剂3个方面对常用的Cu基催化剂的催化活性进行调控。DMO经MA中间体加氢制EtOH的反应温度相对较低,常用催化剂以过渡金属碳化物(Mo基和Fe基)为主,但仍存在催化剂加氢能力不足的问题。所总结内容有助于加深对DMO加氢制EtOH两条路径的系统认识,并为未来合理设计和制备高稳定、低成本的DMO加氢制EtOH的催化剂提供参考。 展开更多
关键词 草酸二甲酯 加氢 乙醇 反应路径 合成气 催化剂
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原料组成结构对热解挥发物反应及析炭形成过程影响机制的研究
9
作者 刘倩 王倩 +5 位作者 李晓荣 田茜 李挺 王美君 常丽萍 闫伦靖 《河南师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2024年第1期124-134,共11页
以生物质、污泥和煤3种结构差异较大的物质为原料,研究其组成结构特性对挥发物反应及析炭形成过程的影响.结果表明,煤结构中芳香碳含量高,更有利于半焦的形成;生物质结构中脂肪环醚的含量高,有利于焦油的产生;污泥结构中羧基和羰基碳含... 以生物质、污泥和煤3种结构差异较大的物质为原料,研究其组成结构特性对挥发物反应及析炭形成过程的影响.结果表明,煤结构中芳香碳含量高,更有利于半焦的形成;生物质结构中脂肪环醚的含量高,有利于焦油的产生;污泥结构中羧基和羰基碳含量高,更有利于小分子气体生成.生物质和煤中芳香碳较多,其沉积在反应器管壁的析炭(Coke-D)产率更高,分别为0.3%(质量分数)和1.4%(质量分数);而污泥中芳香碳占比少,生成的析炭分子量较小,主要悬浮在焦油中(Coke-S).添加高铝球改变反应程度后,由于生物质和污泥挥发物中含O、N原子的化合物含量高,挥发物更易断裂,小分子物质缩聚明显,造成Coke-S产率均明显增加,其中生物质中Coke-S增加率高达70%.而煤热解挥发物中重质组分含量高,形成的析炭芳香结构更加致密,易沉积在反应器(Coke-D)和高铝球表面(Coke-A),生成了更多的Coke-D(1.5%,质量分数)和Coke-A(0.2%,质量分数).焦油气析炭过程因原料结构的差异而有所不同. 展开更多
关键词 原料结构 挥发物组成 挥发物反应 析炭形成
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低阶煤转化机理及计算化学方法在探究中的应用
10
作者 白蛟宣 鲁婷 李光跃 《煤炭与化工》 CAS 2024年第2期143-148,156,共7页
褐煤等储量丰富的低阶煤可以通过热解、气化、液化等低阶煤提质转化技术来制备高附加值化学品和优质能源。计算化学方法在低阶煤转化技术的机理探究及工艺优化方面至关重要。对低阶煤转化机理的研究现状进行归纳,综述了计算化学如分子... 褐煤等储量丰富的低阶煤可以通过热解、气化、液化等低阶煤提质转化技术来制备高附加值化学品和优质能源。计算化学方法在低阶煤转化技术的机理探究及工艺优化方面至关重要。对低阶煤转化机理的研究现状进行归纳,综述了计算化学如分子动力学模拟和密度泛函理论在低阶煤转化机理研究中的应用,并提出了计算化学方法在低阶煤转化机理探究中可行的优化方向。 展开更多
关键词 低阶煤 提质 计算化学 反应力场分子动力学模拟 密度泛函理论
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山西地区1/3焦煤显微组分的热解特性研究
11
作者 范文生 党帅 +2 位作者 韩新杰 田国亮 侯瑞芳 《燃料与化工》 CAS 2024年第1期5-8,共4页
利用密度梯度离心法对山西3种1/3焦煤显微组分进行分离富集,同时研究其各显微组分热解特征。结果表明:随着热解温度的升高,显微组分在350~600℃均出现明显的失重现象。热重(TG)和微商热重(DTG)曲线表明,惰质组与镜质组相比,有较高的剧... 利用密度梯度离心法对山西3种1/3焦煤显微组分进行分离富集,同时研究其各显微组分热解特征。结果表明:随着热解温度的升高,显微组分在350~600℃均出现明显的失重现象。热重(TG)和微商热重(DTG)曲线表明,惰质组与镜质组相比,有较高的剧烈热解开始温度、最大热解速率峰温和最大热解速率,原煤的热解参数介于镜质组与惰质组之间。热解过程中镜质组的质量损失最大,其次是原煤,惰质组的质量损失最小。 展开更多
关键词 1/3焦煤 显微组分 热重 失重率
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玉米芯对新疆皮里青次烟煤灰熔融特性的调控
12
作者 郭宪厚 郑成功 +3 位作者 徐美玲 李风海 樊红莉 左康会 《山东化工》 CAS 2024年第5期16-19,共4页
生活中会产生许多生物质废弃物,为了使这些废弃生物质得到充分利用,该研究将生物质灰与新疆皮里青次烟煤(PSBC)灰混合后研究煤气化特性。加入玉米芯灰后测定PSBC的灰熔融温度,用不同比例的煤制备混合灰分样品,借助HR-4A型微机灰熔点测定... 生活中会产生许多生物质废弃物,为了使这些废弃生物质得到充分利用,该研究将生物质灰与新疆皮里青次烟煤(PSBC)灰混合后研究煤气化特性。加入玉米芯灰后测定PSBC的灰熔融温度,用不同比例的煤制备混合灰分样品,借助HR-4A型微机灰熔点测定仪,测定生物质灰对PSBC灰熔融特性的影响。结果表明:添加不同比例的玉米芯,都可以降低PSBC的灰熔融温度,但结果呈现出不同的趋势。由Factsage7.2软件分析生物质与煤混合后生成了低熔点的镁硅钙石、碳酸钾和高熔点的氧化钙等各种矿物质,根据混合后矿物质变化分析出PSBC的灰熔融温度变化原因。 展开更多
关键词 生物质 皮里青次烟煤 灰熔融特性
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低阶煤热解含尘焦油气品质调控及除尘分析
13
作者 王倩 李挺 +5 位作者 刘倩 申岩峰 王美君 闫伦靖 鲍卫仁 常丽萍 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期3542-3553,共12页
“双碳”背景下,以热解技术为核心的低阶煤分级分质转化利用对煤炭加工产业绿色低碳发展具有重要意义。针对低阶煤转化过程中存在的含尘热解焦油气高温除尘及品质调控等瓶颈问题,从煤热解和挥发物反应机理出发,阐述了含尘焦油气组成及... “双碳”背景下,以热解技术为核心的低阶煤分级分质转化利用对煤炭加工产业绿色低碳发展具有重要意义。针对低阶煤转化过程中存在的含尘热解焦油气高温除尘及品质调控等瓶颈问题,从煤热解和挥发物反应机理出发,阐述了含尘焦油气组成及挥发物反应特性等对焦油品质、析炭行为的影响,提出利用挥发物反应规律,通过煤种特性与工况条件的优化匹配,抑制含氧化合物对析炭形成的诱导作用,并对自由基碎片进行有效供氢,进而提高焦油品质,减少析炭形成,是有效缓解后续焦油气油尘分离压力的可行方法。并基于此,详细分析了热解焦油气除尘技术及焦油原位提质相关研究进展及技术应用情况,指出利用颗粒床除尘技术通过改变过滤材料的物理、化学特性和床层的空间效应调变挥发物反应路径,可实现高温含尘焦油气除尘和原位提质的协同效果。在保证焦油产率前提下开发适用于颗粒床过滤和焦油气原位提质的多功能介质材料尤为重要。多级孔炭基催化剂作为颗粒床过滤材料,在过滤粉尘的同时可实现重质组分裂解以及富氢组分活化的功能,既可减小重质焦油在孔结构中的传质阻力,又可通过活性位和孔隙结构的组合效应实现“同步供氢”,有效提质焦油并抑制析炭,有望为大规模粉煤热解及含尘焦油气高效气固分离技术的发展提供理论指导。 展开更多
关键词 粉煤 热解 含尘焦油气 挥发物反应 除尘技术 焦油提质
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煤直接液化催化剂性能优化
14
作者 王喜武 陈传富 +1 位作者 谢晶 桂何正 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期41-46,共6页
为提高煤直接液化催化剂性能和氧化反应器运行的稳定性,通过分析影响催化剂性能及氧化反应器运行稳定性的因素,研究催化剂制备过程中的氧化反应温度、反应环境pH、氧化风量、反应器内物料流速、物料浓度等操作条件和氧化反应器塔盘结构... 为提高煤直接液化催化剂性能和氧化反应器运行的稳定性,通过分析影响催化剂性能及氧化反应器运行稳定性的因素,研究催化剂制备过程中的氧化反应温度、反应环境pH、氧化风量、反应器内物料流速、物料浓度等操作条件和氧化反应器塔盘结构优化调整措施。对不同操作条件下制备的催化剂在实验室进行高压釜煤直接液化评价,结果表明:α-FeOOH和γ-FeOOH晶相催化剂的形态为棒状或板条状结构,其比表面积越高煤液化活性越高,γ-FeOOH晶相催化剂较Fe_(3)O_(4)晶相催化剂对煤热解为沥青烯的催化效果最佳。通过调整氧化反应温度、反应环境pH、氧化风量等操作条件,制备出不同的催化剂,通过电镜扫描对比发现在工业装置上控制较低的氧化反应温度、较低的氧化反应环境pH及较高的氧化风量的操作工况下制备的催化剂晶型较好,催化剂可形成α-FeOOH或γ-FeOOH晶相,具有高分散度特性,催化剂性能最佳。针对目前工业化装置制备煤直接液化催化剂存在氧化反应温度高、在线pH计频繁失效、氧化反应器塔盘频繁堵塞等问题,提出了降低氧化反应温度、优化反应环境pH监控的方法以及后续改进措施。同时,通过提高氧化反应器内物料流速和减少塔盘数量减缓反应器塔盘堵塞,延长氧化反应器运行时间、提高运行稳定性。 展开更多
关键词 煤直接液化 催化剂 晶相 PH 氧化反应
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富油煤绿色低碳转化技术研究进展
15
作者 吴志强 杨盼曦 +6 位作者 郭伟 俞尊义 王晶 李红强 李明杰 魏进家 杨伯伦 《绿色矿山》 2023年第1期138-165,共28页
受限于我国相对富煤贫油少气的能源禀赋,拓展非常规油气资源供给途径保障我国能源安全至关重要。富油煤是一类富含易断裂弱键结构且具有较高焦油产率的强资源属性煤种,将其高效清洁转化提取其中潜在的油气资源是极有发展前景的煤炭利用... 受限于我国相对富煤贫油少气的能源禀赋,拓展非常规油气资源供给途径保障我国能源安全至关重要。富油煤是一类富含易断裂弱键结构且具有较高焦油产率的强资源属性煤种,将其高效清洁转化提取其中潜在的油气资源是极有发展前景的煤炭利用方式。聚焦于富油煤地面快速热解提油、地下原位热解提油以及与生物质协同热解等3种典型工艺路线,分别从研究进展及面临的挑战、反应机理及研究方法、工艺过程分析及优化、工艺装置开发及应用方向等4个方面进行详细阐述与总结。富油煤地面快速热解提油具有焦油收率高的优势,但同时也面临焦油品质差、粉尘分离困难的挑战。阐述了富油煤快速热解动力学模型建立及修正、工艺参数调控及优化、相关工艺装置总结及分析等方面进展。地下原位热解提油指富油煤不经开采直接在地下加热、热解,所得油气产物经采出至地面分离加工的新技术,具有占地面积小、开采费用少、排放污染小的优势,但也面临储层非均质、产物输运路径长损失大、地层应力高、孔隙压力大等挑战。从地下原位热解的热力学特性分析、过程强化探究、模拟实验装置开发等方面进行论述。富油煤与生物质协同热解可协调2者各自作为碳基热解原料的局限性,实现“碳氢互补、协同调质”,在进一步提高挥发分收率的同时实现热解规模化生产。协同热解仍面临产物定向调控困难、固相产物结构演变机制不明晰、反应器内物料均匀混合不充分等挑战。综述了富油煤与生物质协同热解中关键有机组分间相互作用机理、固相产物结构影响机制及利用技术、系列化规模装置开发等,并简要介绍了富油煤高效转化的其他分支技术,包括微生物转化,直接制油以及间接制油3种工艺特点及发展现状。富油煤作为储量丰富的油气替代资源,明确其主要转化提油工艺可以为其合理高效低碳利用提供有力的理论指导,为我国未来的能源发展道路提供更多选择。 展开更多
关键词 富油煤 快速热解 地下原位热解 绿色低碳 协同热解
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维多利亚褐煤利用过程中氮转化机理研究进展
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作者 何海军 《煤质技术》 2023年第1期55-64,共10页
褐煤是重要的煤炭资源,褐煤利用过程中氮的转化会生成NOx及其前驱体从而导致环境污染,研究褐煤利用过程中氮的转化机理可为解决由煤中氮可能引起的环境问题提供基础技术支撑。结合维多利亚典型褐煤的基础煤质分析,概述其褐煤中氮的含量... 褐煤是重要的煤炭资源,褐煤利用过程中氮的转化会生成NOx及其前驱体从而导致环境污染,研究褐煤利用过程中氮的转化机理可为解决由煤中氮可能引起的环境问题提供基础技术支撑。结合维多利亚典型褐煤的基础煤质分析,概述其褐煤中氮的含量及存在形式,从热解、燃烧和气化3个方面简述褐煤利用过程中氮的转化机理,并重点从煤中氮向挥发分-N和半焦-N的转化、挥发分-N的热裂解转化、半焦-N的热裂解转化等方面剖析热解过程中氮的转化机理。综合分析褐煤中氮的转化研究可知,煤中氮的主要存在形式为吡咯类氮,其次为吡啶类氮,另外还有少量的季氮和胺类氮;褐煤在较低的热解温度下热解时,氮相对富集在半焦中,N_(2)、焦油-N、HCN和NH_(3)等挥发分-N占煤中总氮的比例低于30%;焦油-N的热解主要含氮产物为HCN,NH_(3)仅占到不足10%的焦油-N;半焦-N热解的主要产物包括HCN、NH_(3)和N_(2);加氢热解时,NH_(3)是主要的含氮气体,主要来自于半焦-N。褐煤在富氧条件下燃烧时,煤中氮主要转化为NO,其次转化为N_(2);褐煤在贫氧条件下燃烧时,煤中氮主要转化为N_(2),其次转化为NO;褐煤与CO_(2)气化时,N_(2)是最主要的含氮气体产物;褐煤与水蒸气气化时,NH_(3)是最主要的含氮气体产物。 展开更多
关键词 褐煤 氮 转化机理 热解 燃烧 气化 NOx前驱体 吡咯类氮
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枣庄褐煤催化热解特性研究 被引量：2
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作者 徐展 梁丽彤 +3 位作者 张乾 刘建伟 唐国瑞 梁中亚 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期19-26,共8页
在格金反应器上对一种枣庄褐煤添加镍基催化剂(Ni(NO3)2·6H2O)进行催化热解,并对其添加催化剂前后热解产物焦油、半焦和气体等通过全二维气相色谱质谱联用仪(GC×GC-MS)、热重分析仪(TGA)、拉曼光谱仪和气相色谱仪(GC)等进行... 在格金反应器上对一种枣庄褐煤添加镍基催化剂(Ni(NO3)2·6H2O)进行催化热解,并对其添加催化剂前后热解产物焦油、半焦和气体等通过全二维气相色谱质谱联用仪(GC×GC-MS)、热重分析仪(TGA)、拉曼光谱仪和气相色谱仪(GC)等进行表征分析。催化热解产物分析结果表明,相较于原煤,添加镍基催化剂后半焦收率降低,焦油收率提高,其中半焦收率由82.72%降低到81.51%,焦油收率由8.21%增加到10.06%。焦油馏分分析结果表明,添加镍基催化剂后焦油品质提高,其中沥青含量由18.29%降低到13.88%,蒽油含量由9.39%增加到12.87%。拉曼光谱分析结果表明,添加镍基催化剂后半焦中3~5个芳环的芳香烃结构含量增加,六元以上芳香烃结构含量降低。综上分析结果推测出镍基催化剂在煤热解过程中促使煤大分子结构上连接稠环芳香结构(3~5个芳环)的脂肪桥键断裂,断键后的稠环芳香结构被CH_(3)·或H·稳定下来生成焦油或半焦。 展开更多
关键词 格金干馏炉 褐煤 镍基催化剂 催化热解 焦油
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神府低阶煤热解脱挥发分行为预测及热解机理研究 被引量：1
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作者 雷甲玺 江国栋 +1 位作者 魏利平 李冬 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1-12,共12页
煤热解反应过程发生复杂的物理和化学变化,仅凭实验方法难以深入理解其热解反应机理和产物释放规律。以陕北神府矿区不同煤层的三种低阶煤为原料,结合元素分析、13C-NMR波谱分析和吡啶抽提实验,使用FLASHCHAIN竞争协调模型模拟预测不同... 煤热解反应过程发生复杂的物理和化学变化,仅凭实验方法难以深入理解其热解反应机理和产物释放规律。以陕北神府矿区不同煤层的三种低阶煤为原料,结合元素分析、13C-NMR波谱分析和吡啶抽提实验,使用FLASHCHAIN竞争协调模型模拟预测不同煤种快速热解的脱挥发分规律,并与升温速率50 K/min,终温1200 K的热解实验进行对比,验证该模型在不同热解条件、对不同煤种的适用性,研究了热解过程中的反应机理和不同结构的变化规律。结果表明:FLASHCHAIN竞争协调模型可以较好地模拟分析低阶煤的快速热解机理。不稳定桥键作为反应的核心,通过其断裂和自发冷凝控制热解产物的释放,并且温度在950 K时不稳定桥键反应速率最大;各碎片在不稳定桥键的作用下控制焦油的逸出,碎片末端的外围基团自发脱除产生非冷凝气体,主要集中在732 K~1050 K进行,而且不受碎片类型的影响;焦油分子的分布受聚合度和温度的影响,轻质焦油分子优先逸出,温度升高导致重质焦油分子的积累。 展开更多
关键词 热解 核磁共振 脱挥发分 预测 FLASHCHAIN模型
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低温煤焦油沥青组分组成与结构分析 被引量：1
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作者 吴玉起 钟梅 亚力昆江·吐尔逊 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期209-217,共9页
以低温煤焦油沥青为原料,依据四组分分析法,将其分为饱和分(Sa)、芳香分(Ar)、胶质(Re)和沥青质(As)。基于X射线光电子能谱(XPS)、核磁共振(NMR)、傅立叶变换红外吸收光谱(FT-IR)、元素分析(EA)、相对分子质量(GPC)及紫外(UV)等分析结果... 以低温煤焦油沥青为原料,依据四组分分析法,将其分为饱和分(Sa)、芳香分(Ar)、胶质(Re)和沥青质(As)。基于X射线光电子能谱(XPS)、核磁共振(NMR)、傅立叶变换红外吸收光谱(FT-IR)、元素分析(EA)、相对分子质量(GPC)及紫外(UV)等分析结果,采用改进的Brown-Ladner法计算各组分的结构参数。结果表明:就分子量而言,As(5008)>Re(1042)>Sa(771)>Ar(602);Sa、Ar、Re和As中C=O的相对含量依次增加,C-O含量变化趋势与之相反,其中Sa以C—OH为主,As则富含C=O;Sa中的N全部以氨-N形式存在,Ar和As的含氮基团则以吡啶-N镶嵌于芳香层中,Re中的N存在3种形态,其中吡咯-N的比例高达55%;Re和As中,S以砜和硫酸酯2种形态为主,质量分数之和高于75%;就芳香取代度而言,As(σ=0.42)>Re(σ=0.35);Ar、Re和As中环烷环数、芳香环数和杂原子含量均依次增加。 展开更多
关键词 低温煤沥青 四组分 结构参数 元素形态
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吐哈盆地褐煤的热解和燃烧特性及动力学分析 被引量：2
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作者 白志豪 陈浩 +4 位作者 韦波 胡永 李鑫 刘洪林 韩文清 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期21-30,共10页
吐哈盆地褐煤的热解和燃烧特性研究利于煤的清洁高效利用及煤炭地下气化的开展,为探究吐哈盆地褐煤煤粉颗粒的热解特性和燃烧特性及动力学特性,通过热重实验、热解特征指数计算、综合燃烧指数计算及动力学软件Kinetics Neo模型拟合法,... 吐哈盆地褐煤的热解和燃烧特性研究利于煤的清洁高效利用及煤炭地下气化的开展,为探究吐哈盆地褐煤煤粉颗粒的热解特性和燃烧特性及动力学特性,通过热重实验、热解特征指数计算、综合燃烧指数计算及动力学软件Kinetics Neo模型拟合法,研究了煤粉在不同升温速率(5℃/min,10℃/min,20℃/min)和不同粒径(大于0.8 mm,0.2 mm~0.6 mm,小于0.1 mm)下分别在氮气气氛中的热解特性和空气气氛中的燃烧特性,获得了不同条件下煤粉颗粒热解和燃烧过程的动力学参数。结果表明:升温速率升高有利于煤粉颗粒热解和燃烧,显著提升了热解和燃烧性能;煤粉颗粒粒径增大有利于煤粉热解,不利于煤粉燃烧;不同粒径煤样热解和燃烧焦产率没有明显区别,粒径增加对于挥发分释放的影响不大;热解与燃烧过程中活化能与指前因子分别在一次热解阶段和干燥挥发阶段较高,说明在这两个阶段反应速率较慢,单位时间内化学反应程度较高。 展开更多
关键词 热解 燃烧 升温速率 粒径 热动力学分析
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