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介孔分子筛Cs_xH_(3-x)PW_(12)O_(40)SBA-15催化合成丙烯酸正丁酯 被引量:4
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作者 杨晓勇 袁兴东 +6 位作者 亓玉台 杨丽娜 沈健 张艳维 王月梅 赵起龙 张德华 《工业催化》 CAS 2004年第10期26-29,共4页
采用溶胶 凝胶方法,以P123为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,合成出含有杂多酸铯盐的介孔分子筛CsxH3 xPW12O40 SBA 15。XRD表征结果表明,改性后的催化剂具有纯硅SBA 15分子筛晶体结构。将该催化剂用于合成丙烯酸正丁酯,并考察了不同Cs/P物... 采用溶胶 凝胶方法,以P123为模板剂、正硅酸乙酯为硅源,合成出含有杂多酸铯盐的介孔分子筛CsxH3 xPW12O40 SBA 15。XRD表征结果表明,改性后的催化剂具有纯硅SBA 15分子筛晶体结构。将该催化剂用于合成丙烯酸正丁酯,并考察了不同Cs/P物质的量的比对反应活性的影响,其中Cs2.5H0.5PW12O40 SBA 15的催化活性最好。采用正交设计方法确定出各因素对反应结果的影响顺序为反应时间>反应温度>原料组成>催化剂用量,确定最佳操作条件为反应温度130℃,酸醇物质的量的比1∶1.2,反应时间5h,催化剂用量为总原料质量的5%(每克的物料催化剂用量为0.05g)。重复试验表明Cs2.5H0.5PW12O40 SBA 15具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 丙烯酸 正丁醇 丙烯酸正丁酯 CsxH3-xPW12O40-sba-15 介孔分子筛
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12-Tungstophosphates Immobilized on Chemically Modified Mesoporous Silica SBA-15 被引量:1
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作者 ZHUJing YOUWan-sheng ZHUZai-ming SUNZhen-gang ZHANGLan-cui GUYuan-peng 《Chemical Research in Chinese Universities》 SCIE CAS CSCD 2005年第3期264-267,共4页
A functionalized material, PW/SBA-15m, was prepared successfully in diluted H_2SO_4 aqueous solutions by immobilizing 12-tungstophosphates on chemically modified mesoporous silica SBA-15 and characterized by elemental... A functionalized material, PW/SBA-15m, was prepared successfully in diluted H_2SO_4 aqueous solutions by immobilizing 12-tungstophosphates on chemically modified mesoporous silica SBA-15 and characterized by elemental analysis, FTIR, ~ ~31 P MAS NMR, XRD and TEM. The results indicate that the framework of SBA-15 and the Keggin structure of PW_~12 O^3- _~40 were retained, and that 23%-33%(mass fraction) of ~PW_~12 O^3- _~40 was immobilized; the PW_~12 O^3- _~40 anions were finely dispersed on the pore wall of SBA-15. Having been leached in ethanol at 60 ℃ for 7 h, the loss of PW_~12 O^3- _~40 anions was not found. 展开更多
关键词 POLYOXOMETALATES 12-Tungstophosphates sba-15 Mesoporous materials
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原位法制备磷钨酸/SBA-15催化剂及其催化性能 被引量:4
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作者 刘士荣 郭红起 +2 位作者 毛明富 倪忠斌 陈明清 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第9期1031-1035,1060,共6页
用原位合成法制备了不同固载量的磷钨酸催化剂HPW/SBA-15,通过FTIR、TEM、XRD、31PNMR及N2-吸附脱附等方法对催化剂进行表征。结果表明,在低固载量时,原位法制备的催化剂保持了SBA-15材料的长程有序结构,并且随着固载量的提高,孔径、比... 用原位合成法制备了不同固载量的磷钨酸催化剂HPW/SBA-15,通过FTIR、TEM、XRD、31PNMR及N2-吸附脱附等方法对催化剂进行表征。结果表明,在低固载量时,原位法制备的催化剂保持了SBA-15材料的长程有序结构,并且随着固载量的提高,孔径、比表面积等均有所下降;固载量达到33.3%时,SBA-15材料的长程有序结构遭到一定的破坏;在载体孔壁中高度分散的磷钨酸仍然保持了Keggin特征结构,且与SBA-15材料的表面羟基存在一定的化学相互作用。对苹果酯合成的催化性能研究表明,乙酰乙酸乙酯的转化率可以达到87%以上,催化剂使用6次后,催化活性仍保持在85%。 展开更多
关键词 sba-15 磷钨酸 固载催化剂 苹果酯
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PW/SBA-15负载型催化剂的性能研究 被引量:41
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作者 张雪峥 乐英红 高滋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第7期1169-1172,共4页
合成、表征了一系列 SBA-1 5负载 H3PW12 O4 0 ( PW)催化剂 .负载量高达 60 %以上时 ,XRD仍未检测到催化剂上有 PW晶相峰 .负载后 PW保持其 Keggin结构 ,但与载体之间存在较强的相互作用 .通过改变PW负载量可调变催化剂的酸性 。
关键词 sba-14分子筛 磷钨杂多酸 酸性 催化活性 负载型催化剂 制备 热稳定性
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SBA-15负载型磷钨杂多酸催化剂的结构表征 被引量:6
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作者 黎东维 李洁 +2 位作者 杨亚辉 李文章 田紫薇 《中国钨业》 CAS 2012年第3期30-32,47,共4页
以介孔二氧化硅(SBA-15)为载体,通过浸渍法制备了负载量为40%(质量分数)的磷钨酸催化剂(简记为HPW/SBA-15),对催化剂HPW/SBA-15的结构和热稳定性进行了表征。结果表明,HPW/SBA-15具有介孔特性,比表面积达475.7 m2/g。HPW分子与SBA-15表... 以介孔二氧化硅(SBA-15)为载体,通过浸渍法制备了负载量为40%(质量分数)的磷钨酸催化剂(简记为HPW/SBA-15),对催化剂HPW/SBA-15的结构和热稳定性进行了表征。结果表明,HPW/SBA-15具有介孔特性,比表面积达475.7 m2/g。HPW分子与SBA-15表面之间存在强烈的相互作用,负载到载体SBA-15上后,HPW结构没有发生变化;负载后,HPW热稳定性大大提高,在N2保护下加热至700℃时其结晶水并未完全失去。 展开更多
关键词 sba-15 12-磷钨酸 结构性质 热稳定性
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SBA-15负载杂多化合物在苹果酯合成中的催化性能 被引量:11
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作者 张富民 袁超树 王军 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期1022-1026,共5页
用浸渍法制备了一系列中孔二氧化硅分子筛SBA-15负载的磷钨酸(PW)及其铯盐和钾盐催化剂,考察了其在乙酰乙酸乙酯与乙二醇缩合制苹果酯反应中的催化性能,并以N2吸附,Hammett指示剂和FT-IR等手段表征了催化剂的物化性质,在水处理试验中考... 用浸渍法制备了一系列中孔二氧化硅分子筛SBA-15负载的磷钨酸(PW)及其铯盐和钾盐催化剂,考察了其在乙酰乙酸乙酯与乙二醇缩合制苹果酯反应中的催化性能,并以N2吸附,Hammett指示剂和FT-IR等手段表征了催化剂的物化性质,在水处理试验中考察了催化剂的稳定性,溶脱到水中的杂多化合物浓度用紫外可见分光光度仪测定。结果表明,在合成苹果酯的反应中,当PW的负载量低于30%,杂多酸盐负载量低于20%时,固体催化剂无活性;催化剂在反复使用过程中活性下降的量与活性组分在极性体系中的溶脱量成对应关系,说明催化剂活性下降的主要原因是杂多酸(盐)活性组分的流失造成的,而负载磷钨酸铯盐良好的催化稳定性来源于磷钨酸铯盐的难溶脱性。 展开更多
关键词 杂多酸 磷钨酸 缩合 sba-15 乙酰乙酸乙酯
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离子液体功能化有序介孔SBA-15孔壁定域化磷钨酸催化活性中心构建及其催化性能 被引量:5
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作者 刘成 谭蓉 +1 位作者 孙文庆 银董红 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1032-1040,共9页
采用溶胶-凝胶法合成了一种桥键嵌入型双咪唑离子液体功能化介孔硅基材料(Bis-PImBr-PMO-SBA-15),然后离子交换将Keggin型磷钨酸负载于其上,制备了PW-Bis-PImBr-PMO-SBA-15催化剂,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电子显微镜、傅里... 采用溶胶-凝胶法合成了一种桥键嵌入型双咪唑离子液体功能化介孔硅基材料(Bis-PImBr-PMO-SBA-15),然后离子交换将Keggin型磷钨酸负载于其上,制备了PW-Bis-PImBr-PMO-SBA-15催化剂,并运用X射线衍射、N2吸附-脱附、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱和热重分析等手段对其进行表征.结果表明,该催化剂具有SBA-15分子筛的有序六方孔道结构,且负载后的磷钨酸阴离子仍保持其完整的Keggin结构.在以水为溶剂,30%H2O2为氧化剂的苯甲醇氧化反应中,该催化剂表现出比均相的或负载于SBA-15表面的Keggin型HPW更高的催化活性,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性分别可达95%和94%.离子液体的咪唑阳离子可调节磷钨酸阴离子的氧化-还原性能,从而有利于提高催化剂的催化活性.. 展开更多
关键词 Keggin型12-磷钨酸 离子液体 周期性介孔有机硅 sba-15分子筛 苯甲醇 催化氧化 过氧化氢
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新型钴基介孔分子筛催化剂F-T合成性能和烃分布研究 被引量:19
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作者 杨文书 高海燕 +5 位作者 相宏伟 银董红 杨勇 徐元源 钟炳 李永旺 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第9期1748-1752,共5页
采用介孔分子筛 MSU-1 ,SBA-1 2和 HMS为载体 ,制得含钴质量分数为 1 5 %的催化剂 .在原料气V(H2 ) / V(CO) =2 .0 ,T=473~ 5 1 3 K,p =2 .0 MPa,GHSV=5 0 0 h- 1 的 F-T合成条件下 ,反应活性依Co/ HMS,Co/ SBA-1 2 ,Co/ MSU-1顺序降... 采用介孔分子筛 MSU-1 ,SBA-1 2和 HMS为载体 ,制得含钴质量分数为 1 5 %的催化剂 .在原料气V(H2 ) / V(CO) =2 .0 ,T=473~ 5 1 3 K,p =2 .0 MPa,GHSV=5 0 0 h- 1 的 F-T合成条件下 ,反应活性依Co/ HMS,Co/ SBA-1 2 ,Co/ MSU-1顺序降低 ,高碳烃 (C+ 1 9)选择性以 Co/ HMS最低 ;Co/ MSU-1和Co/ SBA-1 2催化剂介孔结构在反应中相对稳定 ,Co/ HMS介孔结构在反应后完全塌陷 . 展开更多
关键词 钴基介孔分子筛催化剂 MSU-1 sba-12 F-T合成 烃分布
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介孔硅负载Keggin型钨磷酸催化环己烯环氧化(英文) 被引量:4
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作者 蔡雯佳 周琰 +2 位作者 包任烈 岳斌 贺鹤勇 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第1期193-199,共7页
采用共合成法制备了一系列不同硅氨基含量的介孔氧化硅SBA-15,在其孔道中引入Keggin型钨磷酸,且其含量随硅氨基含量的增加而增加. 考察了不同处理温度下杂多酸的热稳定性,发现焙烧后钨物种能在SBA-15孔道内高度分散. 以H2O2为氧化剂,研... 采用共合成法制备了一系列不同硅氨基含量的介孔氧化硅SBA-15,在其孔道中引入Keggin型钨磷酸,且其含量随硅氨基含量的增加而增加. 考察了不同处理温度下杂多酸的热稳定性,发现焙烧后钨物种能在SBA-15孔道内高度分散. 以H2O2为氧化剂,研究了该催化剂在环己烯环氧化反应中的催化活性,考察了杂多酸负载量和焙烧温度对催化活性的影响. 结果表明,400 C处理后的钨磷酸催化剂具有高的反应活性和重复使用性能. 展开更多
关键词 12-磷钨酸 硅氨基化 sba-15 环氧化 环己烯
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SBA-15固载磷钨酸催化剂的制备及催化性能 被引量:2
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作者 郭红起 毛明富 +2 位作者 倪中斌 陈明清 刘士荣 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第6期496-502,共7页
以SBA-15和氨基功能改性的SBA-15/NH2为载体,采用浸渍法制备了固载磷钨酸催化剂,通过FT-IR光谱,Raman光谱,XRD衍射分析,N2-吸附脱附实验,TEM和NH3-TPD等手段对催化剂进行表征.结果表明,磷钨酸在两种载体上均保持Keggin结构,载体的介孔... 以SBA-15和氨基功能改性的SBA-15/NH2为载体,采用浸渍法制备了固载磷钨酸催化剂,通过FT-IR光谱,Raman光谱,XRD衍射分析,N2-吸附脱附实验,TEM和NH3-TPD等手段对催化剂进行表征.结果表明,磷钨酸在两种载体上均保持Keggin结构,载体的介孔结构没有明显破坏.在高固载量情况下,磷钨酸在SBA-15载体上发生晶相聚集,介孔孔道发生堵塞使比表面积、孔容和孔径明显减小.在SBA-15/NH2载体上,磷钨酸与载体发生酸碱作用,能够均匀分散于SBA-15/NH2的孔道中,但催化剂酸性有所降低.考察了相同固载量的两种催化剂对苹果酯合成反应的催化活性,结果表明,以SBA-15/NH2为载体的催化剂具有良好的重复使用性能. 展开更多
关键词 sba-15 氨基改性 磷钨酸 固载催化剂 苹果酯
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