典型笼状含能材料晶体早期冲击反应的从头算分子动力学模拟 被引量：1

1

作者 宋清官 张蕾 莫则尧 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期286-294,共9页

笼状骨架赋予含能分子额外的应变能和结构稳定性,有望优化含能材料高能量密度和低感度之间的问题。但笼状含能晶体在冲击波刺激下的化学反应机理尚不清晰,亟需从笼状骨架调控、单分子分解、晶体集体响应3个层次开展系统研究。为此,研究... 笼状骨架赋予含能分子额外的应变能和结构稳定性,有望优化含能材料高能量密度和低感度之间的问题。但笼状含能晶体在冲击波刺激下的化学反应机理尚不清晰,亟需从笼状骨架调控、单分子分解、晶体集体响应3个层次开展系统研究。为此,研究以具有平面分子结构的三氨基三硝基苯(TATB)作为参考体系,对比了具有笼状结构的八硝基立方烷(ONC)、六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)和4,10-二硝基-2,6,8,12-四氧杂-4,10-二氮杂四环十二烷(TEX)体系,开展了ONC、CL-20、TEX晶体结构在8~11 km∙s^(-1)冲击波作用下的演化并进行了从头算分子动力学模拟。模拟结果表明,含能晶体的冲击感度排序为ONC>CL-20>TEX>TATB,通过与冲击波/撞击感度的文献试验数据对比进行了验证。反应机理表明:(i)异伍兹烷骨架中的富电子氧/氮促进了离域效应,适中的空间自由度赋予其弹性变形能力,加强了笼状骨架的结构稳定性,延缓了冲击反应进程;(ii)基于异伍兹烷的笼状分子分解时,硝基的脱落先于笼状分子的坍塌发生,游离的硝基与其他中间产物的排斥作用阻碍了分子间的团聚,进一步延缓了反应进程;(iii)分子间氢键在冲击压缩时发生高塑性变形,将冲击波能量转化为分子间排斥势而储能,从而提升材料吸收冲击波能量的阈值,延迟反应发生时间,降低冲击感度。研究提出,电子离域效应增强,空间自由度适中的异构笼状骨架及丰富的分子间氢键均有望降低冲击波感度,为新型高能钝感含能材料的设计提供理论参考。 展开更多

关键词 笼状含能材料 从头算分子动力学 冲击波感度 早期反应机理

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Ti2AlN(0001)/Al固液界面从头算分子动力学研究

2

作者 俞彪 韩延峰 +4 位作者 李东 胡光敏 东青 张佼 孙宝德 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第11期3709-3721,共13页

通过从头算分子动力学模拟计算,系统研究不同终止面Ti2AlN(0001)/Al固液界面在铝熔点附近的的界面结构、界面能以及电子结构。计算结果表明:Ti2AlN(0001)的4类终止界面均能诱导Al熔体按照FCC-Al{111}密排面“A-B-C”次序堆垛成准固相区... 通过从头算分子动力学模拟计算,系统研究不同终止面Ti2AlN(0001)/Al固液界面在铝熔点附近的的界面结构、界面能以及电子结构。计算结果表明:Ti2AlN(0001)的4类终止界面均能诱导Al熔体按照FCC-Al{111}密排面“A-B-C”次序堆垛成准固相区,准固相区外延扩展能力由大到小依次为N终止界面、Al终止界面、Ti(N)终止界面、Ti(Al)终止界面;Ti2AlN(0001)的4类终止界面诱导Al熔体形核强弱的原因在于界面处Ti2AlN表层原子与第1层Al原子不同强度的结合引起后续Al原子层间结合强弱,这为Ti2AlN作为铝合金新型异质形核基底以及作为铝基复合材料增强相的界面结构设计提供了理论依据。 展开更多

关键词 Ti2AlN 固液界面 从头算分子动力学 界面能 电子结构

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BTATz晶体及其共晶的热分解及释放氮气机理:从头算分子动力学模拟

3

作者 王德孚 冀金成 朱卫华 《火炸药学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期502-509,I0002,共9页

为了分析BTATz与pyrazine分子形成共晶后高温热分解机理的变化,采用从头算分子动力学(AIMD)方法,对BTATz晶体及其共晶BTATz/pyrazine的热分解过程进行了模拟。结果表明,在BTATz晶体中,BTATz分子的初始分解路径包括四唑环上N—H键断裂、... 为了分析BTATz与pyrazine分子形成共晶后高温热分解机理的变化,采用从头算分子动力学(AIMD)方法,对BTATz晶体及其共晶BTATz/pyrazine的热分解过程进行了模拟。结果表明,在BTATz晶体中,BTATz分子的初始分解路径包括四唑环上N—H键断裂、四唑环上N—N键断裂和H自由基与四嗪环相连生成N—H键;在BTATz/pyrazine共晶中,BTATz分子的分解路径与在BTATz晶体中的情况有所不同。在这两种晶体中,N_(2)的生成速率不同,但是最终生成的N_(2)数量是相同的。在这两种晶体中N_(2)的生成机理相似,都是由四嗪环或四唑环反应得到的,仅仅是N_(2)产生的时间不同。这表明pyrazine分子的存在影响BTATz分子的初始分解过程,但不会影响产物的生成机理和最终数量。 展开更多

关键词 物理化学 从头算分子动力学 AIMD模拟 共晶 BTATz晶体 pyrazine分子 N_(2)生成机理

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从头算分子动力学研究H_(2)在缺陷石墨烯负载的Cu_(19)团簇上解离吸附

4

作者 刘乃贵 高得鲁 王敦友 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期747-754,I0057,共9页

本文运用从头算分子动力学方法研究了H_(2)在Cu_(19)团簇和缺陷石墨烯负载Cu_(19)团簇上的解离吸附.分子水平上的动力学轨迹表明,氢气在Cu_(19)上解离吸附的最佳位点是桥位-空位,两个氢原子吸附在Cu原子两边的桥位和空位上,吸附能为-0.7... 本文运用从头算分子动力学方法研究了H_(2)在Cu_(19)团簇和缺陷石墨烯负载Cu_(19)团簇上的解离吸附.分子水平上的动力学轨迹表明,氢气在Cu_(19)上解离吸附的最佳位点是桥位-空位,两个氢原子吸附在Cu原子两边的桥位和空位上,吸附能为-0.74 eV.在缺陷石墨烯负载的Cu_(19)团簇上,两个氢原子的最佳吸附位置是吸附在两个空位上,吸附能为-1.27 eV.总的来说,缺陷石墨烯负载Cu_(19)团簇上的平均吸附能为-1.07 eV,比Cu_(19)团簇上的-0.58 eV多约84%,这表明缺陷石墨烯负载Cu_(19)簇上对于氢气的解离吸附能力大大增强.d带中心向费米能级靠近解释了为什么缺陷石墨烯负载Cu_(19)团簇吸附能力更强.积分晶体轨道哈密顿布居分析表明,与Cu_(19)团簇相比,在缺陷石墨烯支持的Cu_(19)簇上,氢原子与其键合的Cu原子之间更强的键相互作用导致了更大的吸附能. 展开更多

关键词 氢气的解离吸附 从头算分子动力学 吸附能 密度泛函理论

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基于从头算分子动力学的金属/氧化物-水界面能带排列

5

作者 庄永斌 程俊 《电化学》 CAS 北大核心 2023年第7期21-29,共9页

金属/氧化物的界面能带排列对于理解电化学界面有至关重要的作用。本文介绍了如何基于从头算分子动力学模拟得到金属/氧化物-水界面的能带排列。计算能带排列可与实验能带排列直接进行比较,以获得该电位下分子层面上的理解。金属界面的... 金属/氧化物的界面能带排列对于理解电化学界面有至关重要的作用。本文介绍了如何基于从头算分子动力学模拟得到金属/氧化物-水界面的能带排列。计算能带排列可与实验能带排列直接进行比较,以获得该电位下分子层面上的理解。金属界面的能带排列可与实验测定的零电荷电位对比,半导体氧化物界面的能带排列可与实验上零电荷点下测定的平带电势相比较。 展开更多

关键词 能带排列 金属-水界面 氧化物-水界面 从头算分子动力学

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均四嗪热分解机理的从头算分子动力学模拟及密度泛涵理论研究 被引量：6

6

作者 熊鹰 舒远杰 +2 位作者 周歌 王新锋 田安民 《含能材料》 EI CAS CSCD 2006年第6期421-424,共4页

运用从头算分子动力学(AIMD)方法对均四嗪分子的热分解轨迹进行了模拟,用密度泛涵理论在B3LYP/6-311G(d,p)水平下计算了极小点和过渡态的几何结构和能量性质。然后在多种理论水平下(包括B3LYP/6-311+G(2df,2p)、G3MP2B3、G3B3、CCSD(T)/... 运用从头算分子动力学(AIMD)方法对均四嗪分子的热分解轨迹进行了模拟,用密度泛涵理论在B3LYP/6-311G(d,p)水平下计算了极小点和过渡态的几何结构和能量性质。然后在多种理论水平下(包括B3LYP/6-311+G(2df,2p)、G3MP2B3、G3B3、CCSD(T)/6-311G(d,p)、CCSD(T)/6-311+G(2df,2p))计算了反应物、产物和过渡态的单点能,并运用微正则变分过渡态理论(μVT)计算了均四嗪的热分解反应速率常数,得到较为准确可靠的反应信息。研究结果表明:均四嗪分子的热分解机理为协同的三键断裂,生成1个N2和2个HCN,此机理与均四嗪的光分解机理一致。 展开更多

关键词 物理化学 均四嗪 密度泛函理论(DFT) 从头算分子动力学(AIMD) 热分解机理

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从头算分子动力学模拟Pd团簇负载UiO-66材料结构及稳定性 被引量：4

7

作者 陈德利 杨鹏勇 +2 位作者 武胜男 何思慧 王芳芳 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1210-1215,共6页

采用从头算分子动力学模拟与密度泛函理论相结合的方法,计算模拟了不同尺寸的Pdn(n=1~32)金属团簇在UiO-66孔道中的稳定构型,并对金属团簇与材料骨架之间的作用方式、结合能及骨架形变能等进行了讨论.采用Bader电荷分析方法对该体系的... 采用从头算分子动力学模拟与密度泛函理论相结合的方法,计算模拟了不同尺寸的Pdn(n=1~32)金属团簇在UiO-66孔道中的稳定构型,并对金属团簇与材料骨架之间的作用方式、结合能及骨架形变能等进行了讨论.采用Bader电荷分析方法对该体系的电荷转移情况进行了计算分析.结果表明,Pdn团簇稳定负载于UiO-66材料的四面体笼中,且均呈堆积型构型.当Pd原子个数为28时体系的热力学稳定性最好,这与金属团簇和有机配体的成键方式相关,是金属团簇内部结合能和骨架形变能综合作用的结果. 展开更多

关键词 UiO-66 钯金属团簇 从头算分子动力学 密度泛函理论 电荷转移

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几种钙钛矿型晶体极化性能的从头算分子动力学研究 被引量：3

8

作者 肖正泉 缪强 罗豪甦 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第12期1209-1212,共4页

对具有钙钛矿结构的钛酸钡(BT)、钛酸铅(PT)、锆酸铅(PZ)、三种钛/锆比例的锆钛酸铅(PZT)和镁铌酸铅(PMN)的部分构型建立了复晶胞模型,并运用从头算分子动力学方法CPMD对其极化性能进行了模拟.计算结果表明自发极化强度与B格点原子类型... 对具有钙钛矿结构的钛酸钡(BT)、钛酸铅(PT)、锆酸铅(PZ)、三种钛/锆比例的锆钛酸铅(PZT)和镁铌酸铅(PMN)的部分构型建立了复晶胞模型,并运用从头算分子动力学方法CPMD对其极化性能进行了模拟.计算结果表明自发极化强度与B格点原子类型和其偏离所处氧笼中心距离有关;d33/χe最大值:25%/75%(Ti/Zr)的PZT的出现在(111)方向,其它晶体均出现在(001)方向;PZ,PZT,PMN的d33/χe值较高;g33×χe最大值出现在(001)或(110)方向;PT和PZT的g33×χe值较大. 展开更多

关键词 极化 压电性能 从头算分子动力学 铁电材料

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真空下Al-Zn合金结构随温度变化的从头算分子动力学模拟(英文) 被引量：1

9

作者 孙淑红 陈秀敏 +3 位作者 魏钦帅 张凤霞 李一夫 杨斌 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期168-173,267,共7页

Al-Zn合金的广泛使用导致大量合金废料的产生。真空蒸馏法可以有效分离合金中的杂质元素。但是,分离效果取决于杂质元素的性能。为了从Al-Zn合金废料中有效分离出杂质元素Zn,本文利用从头算分子动力学方法成功地模拟了Al-10%Zn合金真空... Al-Zn合金的广泛使用导致大量合金废料的产生。真空蒸馏法可以有效分离合金中的杂质元素。但是,分离效果取决于杂质元素的性能。为了从Al-Zn合金废料中有效分离出杂质元素Zn,本文利用从头算分子动力学方法成功地模拟了Al-10%Zn合金真空下的结构和性能随温度的变化情况。模拟得到了合金在不同温度下的径向分布函数(RDF),配位数(CN),均方位移(MSD),扩散系数(DC)和分波态密度(PDOS)。模拟结果表明:随温度升高,Al-10%Zn合金结构有三个相变过程;当合金熔化以后,真空条件下金属锌可以很容易地从液相蒸发到气相;随温度的升高,锌原子的扩散系数和平均电荷具有相同的发展趋势。 展开更多

关键词 从头算分子动力学模拟 AL-ZN合金 扩散系数 分波态密度 配位数 真空蒸馏

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氢催化的二硝酰胺铵热分解的从头算分子动力学研究（英文）

10

作者 谈玲华 徐建华 +3 位作者 石磊 徐旭冉 王桂香 姜炜 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 2018年第2期184-190,245,共8页

本文采用从头算分子动力学方法研宄了一种著名的高能氧化剂二硝酰胺铵（ADN）在高温下（2000和3000K）的热分解行为．在ADN的单分子分解中，发现了与温度有关的两种不同的引发分解机理，即分子内氢转移和N—NO2键断裂．这两种机理在2000... 本文采用从头算分子动力学方法研宄了一种著名的高能氧化剂二硝酰胺铵（ADN）在高温下（2000和3000K）的热分解行为．在ADN的单分子分解中，发现了与温度有关的两种不同的引发分解机理，即分子内氢转移和N—NO2键断裂．这两种机理在2000K时存在竞争关系，但是在3000K时后者是主要的分解机理．而在ADN的多分子分解中，观察到了四种受温度控制的引发分解反应．除了上述两种外，还有分子间氢转移和N-H键直接断裂．在2000K时，N—NO2键断裂发生的概率与其它3种相当，但是在3000K时N-H键断裂是主要的分解通道．在引发分解发生后，发现升温可以加快反应速率，但是不会改变重要的反应特征．在氢的催化下，ADN通过简单、快速和直接的化学断裂分解为小分子，这个过程中并没有形成任何可能阻碍分解的较大中间体．在2000和3000K时的主要分解产物相同，分别是NHa、NO2、NO、N2O、N2、H2O和HNO2． 展开更多

关键词 二硝酰胺铵 高温 从头算分子动力学 氢转移

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三类炸药晶体冲击引发分解机理的从头算分子动力学研究

11

作者 朱卫华 黄辉 +1 位作者 黄亨建 肖鹤鸣 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期557-562,共6页

运用从头算分子动力学和多尺度冲击相结合的方法,对三类典型炸药晶体奥克托今(HMX)、1,3,5-三氨基2,4,6-三硝基苯(TATB)和太安(PETN)实施冲击加载下的模拟研究。结果表明,HMX中的N—O键、TATB中的N—O键以及PETN中的C—O键优先断裂。随... 运用从头算分子动力学和多尺度冲击相结合的方法,对三类典型炸药晶体奥克托今(HMX)、1,3,5-三氨基2,4,6-三硝基苯(TATB)和太安(PETN)实施冲击加载下的模拟研究。结果表明,HMX中的N—O键、TATB中的N—O键以及PETN中的C—O键优先断裂。随着时间推移,他们体系中电子离域性增加;价带和导带间的带隙逐渐减小;接着开始出现金属态并不断变多。在冲击加载下,TATB、HMX和PETN晶体引发断裂化学键所需时间依次减小的顺序,恰与它们冲击波感度依次增大的实验顺序相一致。这表明,它们的结构和引发分解机理与冲击波感度之间有规律性联系。 展开更多

关键词 物理化学 炸药晶体 冲击加载 引发机理 从头算分子动力学 多尺度冲击方法

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聚二甲基硅氧烷光解离的从头算分子动力学研究

12

作者 陈晓军 黄玮 罗顺忠 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2004年第z1期158-162,共5页

文章采用B3LYP/6 31G(d)方法对含有两个重复结构单元的聚二甲基硅氧烷(PDMS)的周期性边界条件的结构模型进行全构型能量优化,在此基础上,采用从头算分子动力学方法研究其光解离过程。研究结果表明,在化学键解离过程中,PDMS甲基上的H最... 文章采用B3LYP/6 31G(d)方法对含有两个重复结构单元的聚二甲基硅氧烷(PDMS)的周期性边界条件的结构模型进行全构型能量优化,在此基础上,采用从头算分子动力学方法研究其光解离过程。研究结果表明,在化学键解离过程中,PDMS甲基上的H最易且最先脱落,即首先是甲基上的C—H键断裂,生成H自由基和硅甲基自由基,而后,C—Si键断裂,生成甲基自由基和PDMS的主链自由基。计算结果与硅橡胶泡沫的气体辐解产物分析结果基本一致。 展开更多

关键词 聚二甲基硅氧烷 光解离 从头算分子动力学

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液体和非晶态NiAl_3合金结构的从头算分子动力学模拟 被引量：5

13

作者 祝江波 李振华 +1 位作者 乔明华 范康年 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第22期2218-2222,共5页

应用从头算分子动力学方法模拟了液体以及淬冷形成的NiAl3 合金体系 ,得到了它们的对相关函数、结构因子、键对分析信息 .结果分析表明 ,在淬冷条件下得到的体系呈现非晶态性质 ,且非晶态结构类似于液态NiAl3 合金的结构 ,可以用液体结... 应用从头算分子动力学方法模拟了液体以及淬冷形成的NiAl3 合金体系 ,得到了它们的对相关函数、结构因子、键对分析信息 .结果分析表明 ,在淬冷条件下得到的体系呈现非晶态性质 ,且非晶态结构类似于液态NiAl3 合金的结构 ,可以用液体结构近似描述非晶态性质 .还进行了电子结构分析 ,得到液体NiAl3 合金的电子态密度和电荷分布 .在液体镍铝合金中 ,镍为电子受体 ,部分电子由铝向镍转移 ,支持了Candy等人的XPS实验结果 .镍铝间强烈作用 ,形成带有弱共价键性质的金属键 .镍在合金中相当分散 ,这能部分解释由淬冷形成的NiAl3 展开更多

关键词 从头算分子动力学方法 液体镍铝合金 非晶态镍铝合金 结构 态密度 电荷分布 双氧水 催化剂

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砷铁化合物真空热分解的从头算分子动力学模拟 被引量：4

14

作者 段少飞 陈秀敏 +3 位作者 杨斌 刘大春 徐宝强 戴永年 《真空科学与技术学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1128-1134,共7页

为研究砷铁渣中化合物真空下热分解的机理,对砷铁渣中FeAs、FeAs2进行真空条件下热分解的热力学计算,得到它们在1463 K,30 Pa的条件下可能发生的分解反应。采用基于密度泛函理论的平面波赝势法计算得到FeAs和FeAs2的稳定结构。并用从头... 为研究砷铁渣中化合物真空下热分解的机理,对砷铁渣中FeAs、FeAs2进行真空条件下热分解的热力学计算,得到它们在1463 K,30 Pa的条件下可能发生的分解反应。采用基于密度泛函理论的平面波赝势法计算得到FeAs和FeAs2的稳定结构。并用从头算分子动力学的方法模拟了它们在1463 K,30 Pa的条件下的热分解过程。采用B3LYP杂化泛函计算了As2、As3、As4分子的稳定结构,并用二次同步转变的方法计算了气态As分子之间反应的过渡态。计算结果表明,在模拟条件下砷的脱除可能分步进行,并且更倾向于以As2的形式分离出去。 展开更多

关键词 从头算分子动力学 FeAs FeAs2 晶体结构 热分解 砷分子

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从头算分子动力学研究O-与CH_3F反应的产物通道 被引量：2

15

作者 吴琍霞 于锋 +3 位作者 刘静 戴静华 周晓国 刘世林 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第9期2331-2336,共6页

在B3LYP/6-31+G(d,p)理论水平下采用基于波恩-奥本海默近似的从头算分子动力学方法重新研究了O-与CH3F反应经抽氢生成OH-和生成H2O的两条产物通道.反应轨线从反应初始过渡态开始,采用300K时的热取样确定初始条件,同时为对比不同的初始... 在B3LYP/6-31+G(d,p)理论水平下采用基于波恩-奥本海默近似的从头算分子动力学方法重新研究了O-与CH3F反应经抽氢生成OH-和生成H2O的两条产物通道.反应轨线从反应初始过渡态开始,采用300K时的热取样确定初始条件,同时为对比不同的初始碰撞平动能条件下产物通道的变化,分别限定过渡矢量上的能量为2.1、36.8及62.8kJ·mol-1进行轨线计算,所有轨线计算的结果表明抽氢生成OH-的过程始终为主要的产物通道.我们的计算不仅进一步证实了以往实验的结论,而且描绘了抽氢生成OH-和生成H2O这两个产物通道在反应出口势能面上的动态反应路径,更为深刻地揭示了该反应的微观机理. 展开更多

关键词 从头算分子动力学 氧负离子 氟甲烷 反应机理 过渡态

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液体和非晶态Ni_(64)B_(36)合金结构的从头算分子动力学模拟 被引量：1

16

作者 祝江波 乔明华 +2 位作者 李振华 王文宁 范康年 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第18期1703-1708,共6页

运用从头算分子动力学模拟了液体以及猝冷后形成的非晶态Ni64B36合金体系,得到了它们的对相关函数、结构因子、键对分析方面的结构信息,与实验结果相当一致;结果表明,猝冷得到的合金性质与液体合金性质相似,为非晶态结构.B原子多数以B—... 运用从头算分子动力学模拟了液体以及猝冷后形成的非晶态Ni64B36合金体系,得到了它们的对相关函数、结构因子、键对分析方面的结构信息,与实验结果相当一致;结果表明,猝冷得到的合金性质与液体合金性质相似,为非晶态结构.B原子多数以B—B双原子成键形式分散于Ni原子构成的骨架中.电子态密度分析表明,Ni3d电子最活泼,因此在合金中Ni为活性位.轨道电荷分析从电子结构角度揭示了在NiB催化剂中B作为修饰剂的机理. 展开更多

关键词 从头算分子动力学 液体NiB合金 非晶态NiB合金 猝冷 分子动力学模拟 非晶态结构 合金结构 液体合金 从头算 NIB

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锡砷化合物真空热分解的从头算分子动力学模拟 被引量：1

17

作者 舒凯 卢勇 +6 位作者 陈秀敏 王家驹 李慧 段少飞 杨斌 刘大春 戴永年 《真空科学与技术学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期159-167,共9页

为研究锡砷化合物真空下热分解的机理,对Sn_4As_3和SnAs化合物进行真空条件下热分解的热力学计算,得到它们30 Pa的条件下开始发生反应的温度。采用基于密度泛函理论的平面波赝势法计算得到Sn_4As_3和SnAs的稳定结构,在此基础上用从头算... 为研究锡砷化合物真空下热分解的机理,对Sn_4As_3和SnAs化合物进行真空条件下热分解的热力学计算,得到它们30 Pa的条件下开始发生反应的温度。采用基于密度泛函理论的平面波赝势法计算得到Sn_4As_3和SnAs的稳定结构,在此基础上用从头算分子动力学的方法模拟了它们在1463 K,30 Pa和1373 K,30 Pa条件下的热分解过程,并计算了Sn_4As_3和SnAs(100)面的热分解。过程计算结果表明,在模拟条件下超胞内砷的脱除可能分步进行,并且更倾向于以As_2的形式分解。表面的Sn-As键比晶胞内部更加容易分离。 展开更多

关键词 从头算分子动力学 Sn_4As_3和SnAs化合物 晶体结构 热分解 砷分子

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真空条件下硫蒸气的从头算分子动力学模拟 被引量：1

18

作者 周岳珍 卢勇 +3 位作者 刘大春 陈秀敏 李玮 董艳奇 《真空科学与技术学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第10期1270-1275,共6页

为研究硫在高温、真空下的结构、稳定性与蒸发性质,对气态硫中S1~8进行了高温、真空条件下反应的热力学计算,得到其在1273~2073 K,10 Pa的条件下可能发生反应的吉布斯自由能变。采用基于密度泛函理论中的广义梯度近似计算得到S2~8的基... 为研究硫在高温、真空下的结构、稳定性与蒸发性质,对气态硫中S1~8进行了高温、真空条件下反应的热力学计算,得到其在1273~2073 K,10 Pa的条件下可能发生反应的吉布斯自由能变。采用基于密度泛函理论中的广义梯度近似计算得到S2~8的基态结构,并采用从头算分子动力学的方法模拟其在高温、真空下经10.0 ps后的结构和稳定性的变化,并计算给出S2分子的蒸发性质。计算结果表明：硫蒸气在高温、真空下主要以S2分子形式存在;且随着温度的升高,较多原子组成的硫分子稳定性降低,更易于生成更少原子组成的硫分子;S2分子在高温、真空下的蒸发性质可近似作为硫蒸气对应蒸发性质实验数据的参考值。 展开更多

关键词 硫分子 热力学 从头算分子动力学 高温 真空

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BeO高压相变的从头算分子动力学模拟

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作者 段刚 王祥见 肖海燕 《材料导报（纳米与新材料专辑）》 EI CAS 2011年第1期264-268,共5页

利用从头算分子动力学方法研究了BeO的高压诱导相变,发现,在360GPa压强下纤锌矿(WZ)结构的BeO平稳地相变为岩盐(RS)结构,且没有经过闪锌矿(ZB)结构。相变机制包含模拟胞的单斜变形、沿[2110]方向的原子膨胀以及沿[0110]和[0001]方向的... 利用从头算分子动力学方法研究了BeO的高压诱导相变,发现,在360GPa压强下纤锌矿(WZ)结构的BeO平稳地相变为岩盐(RS)结构,且没有经过闪锌矿(ZB)结构。相变机制包含模拟胞的单斜变形、沿[2110]方向的原子膨胀以及沿[0110]和[0001]方向的原子收缩。比较研究了闪锌矿(ZB)结构BeO的高压诱导相变。在160 GPa压强下观察到ZB结构的BeO在相变为RS结构之前经过了四角的和单斜的中间相,与其它ZB结构材料在高压下的相变路径一致。 展开更多

关键词 BEO 高压 相变 从头算分子动力学模拟

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运用从头算分子动力学模拟高温耦合爆轰压力条件下α-RDX的分解机理(英文)

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作者 向东 吴琼 朱卫华 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期477-482,共6页

运用从头算分子动力学模拟了α-黑索今(RDX)晶体在高温(3000K)耦合爆轰压力(34.5GPa)下的初始和随后的分解机理。采用两种范德瓦尔斯修的修正方法(PBE-G06和PBE-TS)环境条件下对RDX的晶体结构进行了优化。结果表明,PBE-TS非常合适优化RD... 运用从头算分子动力学模拟了α-黑索今(RDX)晶体在高温(3000K)耦合爆轰压力(34.5GPa)下的初始和随后的分解机理。采用两种范德瓦尔斯修的修正方法(PBE-G06和PBE-TS)环境条件下对RDX的晶体结构进行了优化。结果表明,PBE-TS非常合适优化RDX。RDX分解中,C—H键均裂引发α-RDX分解。态密度的结果也证明了C—H键断键的现象。分解过程中发生了HONO的消去反应。产生NO_2、NO、N_2O、N_2、HONO、N_2O_4、H、O—H、H_2O和CO_2为主要反应,发生在早期阶段。同时,RDX引发后的三种不同的分解途径分别为(1)C—N断键引发该环中其它C—N键断裂;(2)N—NO_2断键并且释放NO_2气体;(3)H自由基和氧原子碰撞形成O—H键后释放O—H自由基。 展开更多

关键词 从头算分子动力学 α-黑索今(RDX) 初始反应 分解

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