位点能量分布理论及其在土壤和沉积物对污染物吸附研究中的应用 被引量：7

1

作者 黄丽敏 靳强 +1 位作者 杨斌 朱学远 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2017年第11期2424-2433,共10页

位点能量分布理论(Site energy distribution theory,SEDT)是一种从能量的角度去研究吸附机理的理论方法,它可以提供吸附剂表面位点的吸附能量以及对应的分布函数.因此SEDT在吸附能不均匀的吸附剂表面上的应用有着独特的优势.该理论在... 位点能量分布理论(Site energy distribution theory,SEDT)是一种从能量的角度去研究吸附机理的理论方法,它可以提供吸附剂表面位点的吸附能量以及对应的分布函数.因此SEDT在吸附能不均匀的吸附剂表面上的应用有着独特的优势.该理论在化学化工领域的吸附剂材料上有着广泛的应用,尤其是在碳材料上有着较为深入的研究.土壤和沉积物是环境中重要的天然吸附剂,有着比碳材料表面更复杂的特性,因此已有研究将SEDT用于土壤和沉积物对污染物的吸附过程中.然而现有的研究在污染物对象的选取以及该理论的应用方式上存在一定的局限性.鉴于SEDT在土壤和沉积物上的应用潜能及重要意义,本文详细地介绍了SEDT的主要内容,并综述了SEDT在国内外吸附领域的应用研究进展,旨在将化学化工领域已有的SEDT应用与讨论方式迁移到环境领域中,最后对SEDT在土壤和沉积物上更深入的应用以及SEDT自身的发展提出了展望. 展开更多

关键词 位点能量分布理论 土壤 沉积物 吸附 不均匀性

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介孔形貌的LDH吸附磷酸盐的位点能量研究

2

作者 史鸿钰 吕晴 +2 位作者 张力巾 李清欣 秦军 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期38-46,共9页

水体磷污染是一个亟待解决的环境问题,威胁生物健康并破坏生态平衡。通过水热法制备了分别具有CO_(3)^(2-)型堆积片层状、CH_(2)CHCOO^(-)型插层岩石状和CH_(2)CHCOO^(-)型重组漏斗孔型岩石状的水滑石。使用密度泛函理论研究了不同层间... 水体磷污染是一个亟待解决的环境问题,威胁生物健康并破坏生态平衡。通过水热法制备了分别具有CO_(3)^(2-)型堆积片层状、CH_(2)CHCOO^(-)型插层岩石状和CH_(2)CHCOO^(-)型重组漏斗孔型岩石状的水滑石。使用密度泛函理论研究了不同层间离子与水滑石片层的作用关系。通过等温吸附实验,并采用基于Toth模型和DA模型的位点能量分布理论分析了不同形貌结构的水滑石对磷酸盐的吸附特性。结果表明:漏斗孔型水滑石的吸附位点分布在高能量区,其余两种水滑石的位点分布在低能量区;随温度升高,3种水滑石的位点分布向高能量区偏移,平均位点能量增加了12.04%~14.26%。通过丙烯酸调控得到的漏斗孔型水滑石具有更多的高能吸附位点数量、更大的比表面积和更强的配体交换作用,同时随着温度和浓度增加,漏斗孔型水滑石位点能量分布变化最为显著,表明漏斗孔型水滑石在磷酸盐吸附中具有优势。该研究对水滑石的调控及通过位点能量分布理论研究水滑石为磷酸盐的吸附机制提供了理论依据。 展开更多

关键词 水滑石 形貌结构 吸附 磷酸盐 位点能量分布

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基于位点能量分布理论对苯酚和双酚A在沉积物中的竞争吸附研究 被引量：7

3

作者 王雪平 陈爱侠 +2 位作者 陈贝 孟建昊 胡卫星 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期1220-1225,共6页

河流水体和沉积物中酚类EDCs因其广泛存在和危害持久受到广泛关注,为研究自然条件下河流沉积物上多种酚类EDCs共存的吸附行为,本文以苯酚(phenol)和双酚A(bisphenol A,BPA)为目标污染物,灞河表层沉积物为吸附剂,通过静态吸附实验研究二... 河流水体和沉积物中酚类EDCs因其广泛存在和危害持久受到广泛关注,为研究自然条件下河流沉积物上多种酚类EDCs共存的吸附行为,本文以苯酚(phenol)和双酚A(bisphenol A,BPA)为目标污染物,灞河表层沉积物为吸附剂,通过静态吸附实验研究二者在单溶质和双溶质体系下的吸附等温特性,在此基础上,采用位点能量分布理论分析污染物之间的竞争吸附机理.结果表明,相同浓度(1～50 mg·L^(-1))条件下,单溶质体系的苯酚吸附位点主要集中于高能量位;双酚A吸附位点主要分布于低能量区.双溶质体系下,相同浓度的两种物质位点分布函数均随着位点能量的增大而呈指数降低,苯酚下降趋势较为平缓,吸附位点分布更均匀.两种体系相比较,双溶质体系下苯酚平均位点能量和位点能量非均质性分别降低0.867%和3.473%,吸附位点数量降低1.230%;双酚A平均位点能量和位点能量非均质分别增大了6.074%和14.992%,吸附位点数量增大6.389%.即双溶质体系下,二者之间存在一定的竞争吸附,双酚A处于竞争优势. 展开更多

关键词 竞争吸附 位点能量分布 苯酚 双酚A 沉积物

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铁/炭凝胶颗粒高效吸磷以及位点能量分析

4

作者 蒋佰果 李惠平 +1 位作者 周佰勤 庞维海 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期168-179,共12页

以有机废弃物制备生物炭吸附水体中磷,同步实现了固废的高价值利用以及水体富营养化的抑制,然而缺乏表面修饰的生物炭对磷的吸附能力有限。该文以磁性Fe_(3)O_(4)作为生物炭表面修饰剂,并以壳聚糖为固化剂制备了高效的除磷凝胶颗粒。利... 以有机废弃物制备生物炭吸附水体中磷,同步实现了固废的高价值利用以及水体富营养化的抑制,然而缺乏表面修饰的生物炭对磷的吸附能力有限。该文以磁性Fe_(3)O_(4)作为生物炭表面修饰剂,并以壳聚糖为固化剂制备了高效的除磷凝胶颗粒。利用多种表征技术以及近似位点能量分布理论对磷的吸附机理进行了探讨,分析了吸附性能提升的关键原因。结果表明Fe_(3)O_(4)的加入极大地促进了磷的吸附,在293 K下,生物炭对磷的饱和吸附量由13.76 mg/g增加到87.79 mg/g。该凝胶颗粒对磷的吸附是一个吸热过程,准二级动力学模型以及Langmuir模型能够更好地描述磷在凝胶颗粒上的吸附行为。通过表征技术发现Fe与磷之间形成的沉淀是磷吸附的重要机制,孔隙填充、氢键结合和静电吸引同样是B-Fe-C吸附磷的机制。整体而言,化学吸附是主要的吸附机制。此外,对表面近似位点能量分布的分析发现,促进磷与吸附剂表面之间的亲和力以及增加表面高能吸附位点的密集分布是促进磷吸附的一种重要手段。研发的凝胶颗粒对于天然水体中的各种离子具有一定的抗干扰能力,在天然水体中仍能保持对磷的高效吸附,且易于再生。该研究为开发高效除磷吸附剂从设计机理上提供了重要的借鉴。 展开更多

关键词 生物炭 磷 吸附 凝胶小球 近似位点能量分布 实际应用

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Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在人造沸石上竞争吸附位点的研究

5

作者 刘富平 刘宏芳 +3 位作者 刘润龙 李江东 李欣 王瑞 《太原科技大学学报》 2024年第2期182-186,192,共6页

Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)是水中常见的重金属离子,其超标排放对人体健康和水体环境有较大危害,因此,水中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的去除尤为重要。首先采用机械球磨法制备人造沸石材料,然后研究了Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在该材料上的吸附特性。研究结果表明:人造... Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)是水中常见的重金属离子,其超标排放对人体健康和水体环境有较大危害,因此,水中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的去除尤为重要。首先采用机械球磨法制备人造沸石材料,然后研究了Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)在该材料上的吸附特性。研究结果表明:人造沸石去除Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的过程符合Langmuir模型,单一吸附时:Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附量分别为503.97和460.23 mg/g,竞争体系下,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的初始浓度比为1∶1、2∶1和1∶2时,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附量分别为468.41、474.71、419.01 mg/g和437.13、365.39、420.31 mg/g.竞争体系下:Pb(Ⅱ)的选择系数为0.3668-83.3897,远大于Cd(Ⅱ)的选择系数,Pb(Ⅱ)为二元吸附体系的优势离子。由点位能量分布可知,Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的初始浓度和吸附量与位点能量成负相关。单一体系时:Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的E_(m)分别为45.50和47.58 kJ/mol竞争体系下,不同浓度比时:Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的平均位点能量E_(m)和位点分布的均匀性不同,与具体的吸附体系相关。 展开更多

关键词 人造沸石 吸附模型 位点能量分布 竞争吸附

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BPA和EE2在PA微塑料上竞争吸附的位点能量 被引量：4

6

作者 蒋晖 刘秀丽 +5 位作者 孙姣霞 胡莺 周金山 刘欣 陈松 蔡文全 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期5736-5746,共11页

为研究微塑料上雌激素共存的吸附行为,以17α-乙炔基雌二醇(EE2)和双酚A(BPA)为目标污染物,微塑料聚酰胺(PA)为吸附剂,通过等温吸附实验研究二者在单溶质和双溶质体系下的吸附性能,基于位点能量分布理论进一步剖析二者在PA微塑料上的的... 为研究微塑料上雌激素共存的吸附行为,以17α-乙炔基雌二醇(EE2)和双酚A(BPA)为目标污染物,微塑料聚酰胺(PA)为吸附剂,通过等温吸附实验研究二者在单溶质和双溶质体系下的吸附性能,基于位点能量分布理论进一步剖析二者在PA微塑料上的的吸附特性.同时,采用X射线光谱(XPS)以及傅里叶变换红外光谱(FTIR)对吸附前后的PA微塑料进行表征,探究其可能存在的吸附机理.等温吸附拟合结果及XPS、FTIR的表征结果表明BPA和EE2及二者混合溶液在PA上的吸附属于非均质吸附,疏水分配及氢键作用为主要的吸附机制.位点能量分布分析结果表明,相同浓度(1~4mg/L)条件下,BPA吸附位点主要分布于高能量区;单溶质体系的EE2吸附位点主要集中于低能量区.双溶质体系下,相同浓度的两种物质位点分布函数均随着位点能量的增大而呈指数降低,BPA下降趋势较为平缓,吸附位点分布更集中.两种体系相比较,BPA平均位点能量和位点能量非均质性分别增加了0.749%和2.483%,吸附位点数量减少了10.852%;双溶质体系下EE2平均位点能量降低0.813%,位点能量非均质性增加1.870%,吸附位点数量增加42.429%.双酚A和EE2在PA微塑料上的竞争吸附中,EE2占优势. 展开更多

关键词 吸附特征 位点能量分布 EE2 双酚A 微塑料

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酸性条件下D311树脂对Cu(Ⅱ)的吸附机制 被引量：2

7

作者 李海斌 谢发之 +5 位作者 张克华 李国莲 陈庆典 董伟伟 程成 刘群 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期39-47,54,共10页

为探究D311树脂在酸性条件下对重金属Cu(Ⅱ)的去除性能,通过吸附动力学模型(准一级动力学模型、准二级动力学模型、Elovich模型和颗粒内扩散模型)、吸附等温模型(Langmuir,Freundlich,Temkin,Redlich-Peterson和Koble-Corrigan)、吸附... 为探究D311树脂在酸性条件下对重金属Cu(Ⅱ)的去除性能,通过吸附动力学模型(准一级动力学模型、准二级动力学模型、Elovich模型和颗粒内扩散模型)、吸附等温模型(Langmuir,Freundlich,Temkin,Redlich-Peterson和Koble-Corrigan)、吸附热力学模型和位点能量分布理论分析了D311树脂吸附Cu(Ⅱ)的机理。研究结果表明,D311树脂对Cu(Ⅱ)的吸附在6 h内基本达到平衡,该吸附过程更为符合Elovich模型和Freundlich模型。在318 K时的最大Cu(Ⅱ)吸附量为74.98 mg/g,且热力学参数显示该吸附过程为吸热反应。从位点能量分布角度考察,在固定吸附能的条件下,位点分布函数大小顺序为318 K>308 K>298 K,也揭示了D311树脂吸附Cu(Ⅱ)为吸热过程。基于X射线光电子能谱和红外光谱数据分析,D311树脂对Cu(Ⅱ)的吸附机制主要是化学沉淀和内层络合作用。 展开更多

关键词 Cu(Ⅱ) D311树脂 吸附 动力学 热力学 位点能量分布

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碳酸氢钠改性生物炭的制备及其吸附水中卡马西平的机理分析

8

作者 张继欢 张晋玮 +3 位作者 武文龙 林嗣强 李燕 丁磊 《过程工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1106-1119,共14页

本研究以农业废弃物丝瓜络为原材料,采用碳酸氢钠为活化剂,通过浸渍-热解法制备出了可高效吸附水中卡马西平(CBZ)的碳酸氢钠改性生物炭(SBC),并通过表征手段分析了其表面形貌、孔径分布、官能团、石墨化程度等物理化学特征。通过批量实... 本研究以农业废弃物丝瓜络为原材料,采用碳酸氢钠为活化剂,通过浸渍-热解法制备出了可高效吸附水中卡马西平(CBZ)的碳酸氢钠改性生物炭(SBC),并通过表征手段分析了其表面形貌、孔径分布、官能团、石墨化程度等物理化学特征。通过批量实验研究了温度、投加量、p H等因素对SBC吸附水中CBZ的影响。结果显示,相比原始生物炭(BC),SBC有着更高的比表面积531.43 m^(2)/g和更丰富的孔径结构。CBZ的去除效率随着SBC投加量的增加而增加。溶液pH对CBZ去除的影响不明显。Sips模型可以更好地描述SBC对CBZ的吸附平衡规律,在298 K时的吸附容量可达125.52 mg/g。热力学分析表明SBC对CBZ吸附为自发吸热过程,且以物理吸附过程为主。通过对SBC的位点能量分布分析和密度泛函理论分析进一步探究了SBC对CBZ的增强吸附机理。结果显示氢键、π-π电子受体-供体和孔填充作用参与了SBC吸附CBZ的过程。甲醇可有效再生吸附饱和的SBC,经过四次吸附脱附循环后,SBC对CBZ的吸附量仍保持在68.132 mg/g。本工作以农林废弃物丝瓜络为炭源制备生物炭去除水中污染物,为同时实现农业废弃物资源化和消减环境污染提供了一条可行途径。 展开更多

关键词 生物炭 碳酸氢钠 吸附 卡马西平 位点能量分布 密度泛函理论

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壳聚糖和FeS改性生物炭吸附四环素:吸附机制与位能分布 被引量：13

9

作者 张宏 朱振亚 +1 位作者 姜英宇 岳铭强 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2020年第12期4306-4317,共12页

实验以市政污泥为生物质炭原料,并以硫化亚铁和壳聚糖对其改性,制得一种新型环保的吸附材料(SB-FeS).以四环素(TC)为目标污染物,通过批次实验、大量表征分析、数学模型分析对SB-FeS吸附TC的机制进行了详述.实验结果表明, SB-FeS对TC的... 实验以市政污泥为生物质炭原料,并以硫化亚铁和壳聚糖对其改性,制得一种新型环保的吸附材料(SB-FeS).以四环素(TC)为目标污染物,通过批次实验、大量表征分析、数学模型分析对SB-FeS吸附TC的机制进行了详述.实验结果表明, SB-FeS对TC的最大吸附量为183.01 mg·g^-1;SB-FeS对TC的吸附为物理吸附和化学吸附共同作用. SB-FeS对TC的吸附机制主要为静电吸引、孔隙填充、螯合、离子交换、硅酸盐键结合和氢键结合.此外,位点能量分布的研究表明,TC会优先占据高能吸附位点,随后逐渐占据低能位点;且溶液温度升高, SB-FeS表面会愈发不均匀.实验证明SB-FeS对TC吸附是有效的,并且对于吸附机理的探讨可以为后续研究提供帮助. 展开更多

关键词 生物炭 吸附剂 吸附机制 四环素 位点能量分布

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氨基改性SiO_(2)气凝胶去除Cu(Ⅱ)的性能与机制 被引量：3

10

作者 翟红侠 赵越 +3 位作者 李超凡 孔维丽 谢发之 李海斌 《复合材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期4613-4624,共12页

为有效去除液相中重金属Cu(Ⅱ),以正硅酸乙酯为原料、3-氨丙基三乙氧基硅烷为氨基化试剂,通过共缩聚法合成氨基改性SiO2气凝胶(NG)。系统考察pH、离子强度、时间、温度等因素对NG去除Cu(Ⅱ)的影响,结合吸附动力学模型、吸附等温模型、... 为有效去除液相中重金属Cu(Ⅱ),以正硅酸乙酯为原料、3-氨丙基三乙氧基硅烷为氨基化试剂,通过共缩聚法合成氨基改性SiO2气凝胶(NG)。系统考察pH、离子强度、时间、温度等因素对NG去除Cu(Ⅱ)的影响,结合吸附动力学模型、吸附等温模型、吸附热力学、位点能量分布理论分析其吸附机制。研究结果表明:p H在3.00~6.00条件下,Cu(Ⅱ)吸附量随pH升高而增大。离子强度由0 mol/L增至0.08 mol/L时,Cu(Ⅱ)吸附量受抑制作用呈逐渐降低趋势,FTIR分析显示NG与Cu(Ⅱ)主要形成外层络合物。NG吸附Cu(Ⅱ)时间在8 h内基本达到平衡,其吸附主要经过边界层扩散、颗粒内扩散与化学吸附等过程,且该吸附过程最符合准二级动力学模型与Freundlich模型。温度升高有利于促进吸附反应发生,Cu(Ⅱ)最大吸附量达到130.45 mg/g,其吸附过程属吸热、熵增加的自发反应。位点能量分布显示随吸附反应进行,Cu(Ⅱ)优先占据NG上高能量吸附位点,再占据低能量吸附位点,NG吸附Cu(Ⅱ)的主要机制是外层络合与静电作用。 展开更多

关键词 气凝胶 吸附 Cu(Ⅱ) 动力学 模型 位点能量分布

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氨基磷酸螯合树脂(D418)高效去除Cu(Ⅱ)的性能与机制 被引量：6

11

作者 李海斌 张克华 +4 位作者 陈庆典 董伟伟 李国莲 杨雨婷 谢发之 《复合材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期1128-1138,共11页

为阐明氨基磷酸螯合树脂(D418)在水体中高效去除Cu(Ⅱ)的作用机制,通过吸附实验系统考察了pH、离子强度、接触时间、温度等因素对D418树脂去除Cu(Ⅱ)的影响,并通过吸附动力学模型、等温吸附模型和位点能量分布理论分析其去除机制。研究... 为阐明氨基磷酸螯合树脂(D418)在水体中高效去除Cu(Ⅱ)的作用机制,通过吸附实验系统考察了pH、离子强度、接触时间、温度等因素对D418树脂去除Cu(Ⅱ)的影响,并通过吸附动力学模型、等温吸附模型和位点能量分布理论分析其去除机制。研究结果表明:Cu(Ⅱ)溶液初始pH=9.00时,Cu(Ⅱ)最大去除率达到97.20%,且Zeta电位变化对Cu(Ⅱ)去除率影响符合Boltzmann模型。离子强度在0~0.10 mol/L增加,有利于促进D418树脂去除Cu(Ⅱ)。根据线性相关系数大小比较,D418树脂吸附Cu(Ⅱ)过程最符合颗粒内扩散模型和Sips模型。以Sips模型计算热力学参数和吸附位点能量分布,D418树脂对Cu(Ⅱ)的去除为自发进行的吸热过程。Cu(Ⅱ)先占据D418树脂高能量位点,再占据低能量位点。基于XPS和FTIR数据分析,D418树脂去除Cu(Ⅱ)的机制主要是静电吸引、化学沉淀和内层络合作用。 展开更多

关键词 Cu(Ⅱ) 螯合树脂 吸附 模型 位点能量分布

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