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金纳米团簇所发射荧光的稳定性及其表面的光催化氧化还原
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作者 Johar Zeb 郭慧君 +1 位作者 袁群惠 干为 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期429-438,I0099,I0100,I0105,共13页
金纳米团簇的荧光和光催化活性是其重要性质.本文合成了水溶性的卡托普利(Capt)和谷胱甘肽(GSH)覆盖的Au_(25)(Capt)_(18)和Au_(15)(GSH)_(13)纳米团簇,并研究了与其表面光氧化还原过程相关的荧光稳定性。发现Au_(25)(Capt)_(18)在氧气... 金纳米团簇的荧光和光催化活性是其重要性质.本文合成了水溶性的卡托普利(Capt)和谷胱甘肽(GSH)覆盖的Au_(25)(Capt)_(18)和Au_(15)(GSH)_(13)纳米团簇,并研究了与其表面光氧化还原过程相关的荧光稳定性。发现Au_(25)(Capt)_(18)在氧气环境和近红外飞秒激光(810nm,300mW)照射下,出现了因表面氧化导致的双光子荧光效率衰减。而Au_(15)(GSH)_(13)的双光子荧光效率在相同的激发下保持稳定.两种金纳米团簇荧光稳定性不同的原因被归因于其不同的带隙,并使用光子能量高于两种金纳米团簇带隙的单光子激发证实了这一解释。通过添加不同试剂进行对比实验,对Au_(25)(Capt)_(18)表面金原子的光催化氧化还原活性进行了调控和理解. 展开更多
关键词 金纳米团簇 带隙 双光子荧光 光催化氧化还原
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铜锡改性纳米二氧化钛光催化氧化还原性能的研究 被引量:6
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作者 吴树新 尹燕华 +1 位作者 马智 秦永宁 《感光科学与光化学》 EI CSCD 2006年第5期366-376,共11页
在复合半导体基础上,采用超声浸渍法对催化剂表面作进一步铜改性,制备了铜锡改性的纳米二氧化钛光催化剂CuOx-SnO2/TiO2,考察了表面铜改性、二氧化锡复合对催化剂光催化氧化还原性能的影响.结果表明,表面铜改性和复合都有利于提高催化... 在复合半导体基础上,采用超声浸渍法对催化剂表面作进一步铜改性,制备了铜锡改性的纳米二氧化钛光催化剂CuOx-SnO2/TiO2,考察了表面铜改性、二氧化锡复合对催化剂光催化氧化还原性能的影响.结果表明,表面铜改性和复合都有利于提高催化剂光催化氧化还原能力,二者间表现出相互增强的作用.结合XRD、XPS、TEM等催化剂表征结果,对铜锡改性纳米二氧化钛光激发机制进行了讨论,提出了二氧化碳光催化还原的可能机制. 展开更多
关键词 复合半导体 光催化氧化还原 铜表面改性 甲醛 乙酸 氧化
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MXenes基光催化剂的进展、挑战和展望
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作者 蔡宇珊 肖方兴 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第8期8-17,共10页
随着科学技术的不断进步,传统的能源资源如石油和煤炭正面临大规模耗竭的问题,同时也释放出大量的温室气体,导致能源短缺和极端气候变化,这已成为威胁人类生存和发展的紧迫挑战。在这一背景下,光催化技术备受关注,因为它可以将太阳能有... 随着科学技术的不断进步,传统的能源资源如石油和煤炭正面临大规模耗竭的问题,同时也释放出大量的温室气体,导致能源短缺和极端气候变化,这已成为威胁人类生存和发展的紧迫挑战。在这一背景下,光催化技术备受关注,因为它可以将太阳能有效地转化为化学能,被认为是解决能源和环境问题的新兴途径。要实现高效的光催化反应,选择合适的催化剂至关重要。然而,常用的光催化剂,如二氧化钛(TiO_(2))、硫化镉(CdS)、氮化碳(g-C_(3)N_(4))等存在着一系列问题,包括光生电荷复合率高、光能利用效率低、稳定性差、电荷转移速度慢等,这些缺陷限制了光催化效率的提高。为应对这些挑战,二维(2D)材料MXenes备受关注。MXenes具有独特的结构柔韧性、多样性的元素组成、优越的导电性、卓越的载流子迁移性能以及丰富的催化活性位点,这些特性有助于加速界面电荷转移并抑制光生电荷复合,因此被广泛应用于光催化反应中,充当了催化剂的角色。本文综合总结了制备高质量MXenes的各种方法,包括水溶液刻蚀、无水刻蚀以及其他物理辅助方法。同时,还讨论了构建MXenes复合光催化体系的多种策略,例如原位生长合成、原位氧化合成和静电自组装等。此外,文中还回顾了MXene与其他材料如TiO_(2)、CdS、g-C_(3)N_(4)、WO_(3)、BiOBr等在光催化制氢、二氧化碳还原、环境修复、氮固定、杀菌等领域的研究进展。最后,鉴于MXene本身存在的局限性以及产业化需求,文章还展望了MXene基复合材料在光催化领域的未来发展前景和面临的挑战。总的来说,本文为MXenes在光催化太阳能转化中的应用提供了详实而丰富的信息。 展开更多
关键词 MXenes 二维材料 电荷转移 光催化氧化还原 界面结构
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光催化氧化还原体系中硝酮与芳香叔胺的自由基偶联反应 被引量:8
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作者 刘玉成 郑啸 黄培强 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第9期850-855,共6页
通过氮α-位碳自由基构造氮α-位碳-碳键是合成含氮有机化合物的重要方法.近期,利用可见光催化氧化芳香叔胺—氮α-位去质子化形成氮α-位碳自由基的原理发展了一系列新颖的自由基加成(偶联)反应,成为氮α-位碳自由基化学发展的重要方向... 通过氮α-位碳自由基构造氮α-位碳-碳键是合成含氮有机化合物的重要方法.近期,利用可见光催化氧化芳香叔胺—氮α-位去质子化形成氮α-位碳自由基的原理发展了一系列新颖的自由基加成(偶联)反应,成为氮α-位碳自由基化学发展的重要方向.本文应用Ir-催化剂,实现了光催化氧化还原体系中硝酮与芳香叔胺的自由基偶联反应,高效地合成β-氨基羟胺化合物.该反应条件温和、操作简单,具有较高的原子经济性,且对于各种链状、环状以及手性硝酮都具有良好的适用性,产物可方便地转化为重要的邻二胺化合物. 展开更多
关键词 氮α-位碳自由基 光催化氧化还原 偶联反应 芳香叔胺 硝酮
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Ag-TiO2光催化还原水体中硝酸盐同步氧化有机物的试验 被引量:2
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作者 林超 吴磊 +2 位作者 郑天怡 付东王 杜智军 《净水技术》 CAS 2020年第7期52-58,共7页
光催化反应体系中同时存在着起氧化作用的空穴与还原作用的光生电子,使得同步处理水体中的有机物与硝酸盐成为可能,同时,可避免空穴与光生电子复合而降低光催化反应效率。农业径流中无机氮主要以硝酸盐形式存在,且含有一定量的有机物。... 光催化反应体系中同时存在着起氧化作用的空穴与还原作用的光生电子,使得同步处理水体中的有机物与硝酸盐成为可能,同时,可避免空穴与光生电子复合而降低光催化反应效率。农业径流中无机氮主要以硝酸盐形式存在,且含有一定量的有机物。因此,选择光催化还原硝酸盐效率高与氮气选择性好的Ag-TiO2为催化剂,以葡萄糖和硝酸钾代表目标污染物,模拟农业径流,建立了共降解反应试验装置,探讨了pH、银掺杂量、Ag-TiO2投加量、反应时间等因素对有机物与硝酸盐去除效率的影响。结果表明,在pH值=4.5、Ag实际负载量为0.53 wt%,投加量为1 mg/L时,反应120 min,NO-3-N的去除率可达95.3%,气体转化率为76.3%,NO-3-N降解过程符合伪二级动力学方程,同时,有机物去除率达到了69.5%。 展开更多
关键词 载银二氧化 硝态氮 有机物 共降解 光催化氧化还原
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活性位点电子密度变化对光催化CO_(2)活化和选择转化的影响 被引量:1
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作者 曹玥晗 郭瑞 +2 位作者 马敏智 黄泽皑 周莹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期1-2,共2页
光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化... 光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战:(1)CO_(2)分子吸附和活化过程困难;(2)(高附加值)碳产物选择性低;(3)产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约,目前的反应效率较低,难以满足工业化应用。由于光催化CO_(2)向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应,因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而,光催化CO_(2)还原过程涉及众多基元步骤,每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰,这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO_(2)分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO_(2)分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律,并总结了调控活性位点上电子密度的方法,旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。 展开更多
关键词 光催化氧化还原 高附加值化学品 电子密度调控 活性位点 产物选择性
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单活性位TS-1分子筛光催化还原二氧化碳合成甲烷研究
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作者 张晓杰 马春玉 +2 位作者 刘改云 王爱菊 孔梓丁 《济源职业技术学院学报》 2021年第4期52-59,共8页
研究了以担载铂的TS-1钛硅分子筛为催化剂,以氢气为电子给体和氢源,光催化还原二氧化碳合成甲烷。系统考察了助催化剂铂、电子给体氢气对催化性能影响。试验表明,适宜的铂担载量质量分数为1%,适宜的氢气和二氧化碳的体积比约为1∶1。基... 研究了以担载铂的TS-1钛硅分子筛为催化剂,以氢气为电子给体和氢源,光催化还原二氧化碳合成甲烷。系统考察了助催化剂铂、电子给体氢气对催化性能影响。试验表明,适宜的铂担载量质量分数为1%,适宜的氢气和二氧化碳的体积比约为1∶1。基于试验结果和文献,推断了光催化还原二氧化碳反应过程和机理。 展开更多
关键词 光催化还原氧化 甲烷 TS-1分子筛
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β-环糊精对TiO2光催化氧化还原效率的作用
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作者 路平 吴峰 《水处理信息报导》 2004年第4期60-61,共2页
关键词 Β-环糊精 TIO2 光催化氧化还原工艺 水处理工艺 染料
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钴(Ⅱ)酞菁全氟化策略用于提升非贵金属体系中光催化还原CO_(2)性能
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作者 李孜孜 王嘉蔚 +1 位作者 黄衍钧 欧阳钢锋 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期160-167,共8页
将CO_(2)还原成含碳能源或化学品,不仅能够缓解温室气体造成的危害,也是实现“双碳”目标的有效途径.为了有效避免竞争性的产氢反应和克服CO_(2)的惰性,需要合适的催化剂提高还原产物CO_(2)的选择性,并促进反应的快速进行.由于以过渡金... 将CO_(2)还原成含碳能源或化学品,不仅能够缓解温室气体造成的危害,也是实现“双碳”目标的有效途径.为了有效避免竞争性的产氢反应和克服CO_(2)的惰性,需要合适的催化剂提高还原产物CO_(2)的选择性,并促进反应的快速进行.由于以过渡金属配合物为主的分子型催化剂具备已知的清晰结构,且具有丰富多变的氧化还原性质,有助于进行结构优化、分离催化中间体和机理分析,分子型CO_(2)还原催化剂目前受到了广泛关注.另一方面,利用地壳储量丰富的非贵金属替代珍贵的4d和5d过渡金属来制备分子催化剂有利于降低制备成本,实现大规模应用.因此,设计和优化非贵金属分子催化剂用于光催化CO_(2)还原是非常有必要的.目前主要的优化方法包括调控电子效应、调控配体共轭程度、设置质子传递中心和设置库仑相互作用等.其中,通过添加给电子/吸电子取代基团来调节配体骨架的电子性质,可以有效调节金属中心的电子密度,从而改善分子催化剂的氧化还原性质.然而,采取该策略可能会导致催化活性和过电位间的此消彼长,限制了催化剂的提升空间.因此,电子效应调控策略在高效CO_(2)光还原分子催化剂上的合理应用仍需系统性的机理研究.本文采用一种全氟化的配体优化策略,发现在原始的酞菁钴(CoPc)结构上修饰多个氟取代基所得的全氟酞菁钴(Co FPc)能够高效光催化CO_(2)还原为CO.相比于Co Pc,CoFPc体系的表观量子产率Φ从19.0%增加到58.2%,最大转换数达到9185,最高选择性接近100%,且优于平行的贵金属光敏剂体系.电化学与理论计算结果表明,氟取代基的吸电子效应降低了驱动催化剂所需的过电位,并降低了Co(Ⅲ)-COOH形成决速步骤的吉布斯自由能.通过光谱电化学与理论计算初步表征了Co(Ⅲ)-COOH中间体,最后结合计算结果以及荧光猝灭实验,初步提出了CuBCP/Co FPc体系的催化机理.综上,本文展示了全氟化策略是一种很有前景的CO_(2)还原催化剂电子效应调控方法,为设计更高性能的CO_(2)还原光催化体系提供思路. 展开更多
关键词 酞菁钴 光催化氧化还原 铜基光敏剂 全氟化 电子调控
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一维g-C_(3)N_(4)/二维Ti_(3)C_(2)Tx界面调制促进光催化CO_(2)还原活性与选择性
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作者 钟蕤羽 梁玉洁 +2 位作者 黄菲 梁诗诺 刘升卫 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第10期109-122,共14页
碳中和是实现绿色可持续发展重要途径之一,以半导体光催化CO_(2)还原.反应(CO_(2)RR)为核心的人工光合成技术极具发展前景.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种二维层状光催化剂,化学性质稳定,且满足CO_(2)RR的热力学要求,但传统的g-C_(... 碳中和是实现绿色可持续发展重要途径之一,以半导体光催化CO_(2)还原.反应(CO_(2)RR)为核心的人工光合成技术极具发展前景.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种二维层状光催化剂,化学性质稳定,且满足CO_(2)RR的热力学要求,但传统的g-C_(3)N_(4)光催化活性和选择性较低,这主要归因于高的电荷复合几率和低的光电子利用效率.采用二维碳化钛(Ti_(3)C_(2)Tx)等碳基助催化剂作为电子受体,促进光生载流子的快速分离与转移,成为提高g-C_(3)N_(4)光催化CO_(2)RR效率的有效手段.然而,g-C_(3)N_(4)光催化剂与Ti_(3)C_(2)Tx助催化剂多数以2D/2D构型界面耦合,受限于二者界面弱的范德华相互作用、高的界面静电势垒和缓慢的界面电荷转移速率,2D/2D g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2)Tx肖特基结光催化CO_(2)RR活性与选择性仍普遍欠佳.针对该问题,本文采用熔盐法制备了沿c轴方向生长的1D高结晶g-C_(3)N_(4)纳米棒(CCN),并通过冷冻干燥辅助界面耦合的方法将其组装到2D Ti_(3)C_(2)Tx基底上,在冷冻干燥条件下,CCN边缘的NHx与MXene表面-O/-OH基团会形成更强的界面氢键耦合作用,最终构筑具有独特界面氢键作用的1D/2D肖特基结光催化剂(记作1D/2D TC/CCN-FD).扫描电镜和透射电镜结果证明了复合材料的成功制备.X射线光电子能谱和密度泛函理论(DFT)计算结果证明了界面电荷的定向转移.瞬态光电流、Nyquist曲线、荧光光谱和DFT计算结果表明,由于g-C_(3)N_(4)纳米棒光催化剂沿π共轭平面的电荷传输势垒远低于以范德华相互连接的g-C_(3)N_(4)层间的电荷传输势垒,1D/2D构型界面耦合可以降低界面电荷转移能垒,加快界面电荷转移速率.气相色谱结果表明,优化组成结构得到的1D/2D TC/CCN-FD复合光催化剂表现出较好的光催化CO_(2)还原效率(2.13μmol^(-1)h^(-1)),分别是1D CCN和2D传统氮化碳的5.6和8.9倍.同时,2D Ti_(3)C_(2)Tx助催化剂上富集的更高密度的光电子,促使多电子还原产物(CH_(4))的选择性显著提高到60%以上(产率为1.4μmol g-1h^(-1)).原位漫反射红外傅里叶变换光谱和同位素标定结果进一步明确了CO_(2)RR反应路径和反应机理.综上所述,本文揭示了界面晶体取向匹配与界面强耦合作用对促进高效界面光电子定向迁移具有重要协同作用,为未来开发高性能异质结光催化剂提供新思路. 展开更多
关键词 碳化钛 高结晶氮化碳 一维/二维 光催化氧化还原 催化
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基于金属钴配合物的均相光催化还原二氧化碳研究进展 被引量:2
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作者 桂梦茜 俞洋 +2 位作者 朱诚逸 刘宏芳 王锋 《影像科学与光化学》 CAS CSCD 北大核心 2017年第5期649-657,共9页
本文综述了自20世纪80年代以来基于钴配合物的均相光催化二氧化碳还原研究成果,以钴配合物催化剂的结构分类并结合时间顺序回顾了近四十年来该领域的发展轨迹,重点总结了用于光催化二氧化碳还原研究的金属钴配合物的结构、催化活性以及... 本文综述了自20世纪80年代以来基于钴配合物的均相光催化二氧化碳还原研究成果,以钴配合物催化剂的结构分类并结合时间顺序回顾了近四十年来该领域的发展轨迹,重点总结了用于光催化二氧化碳还原研究的金属钴配合物的结构、催化活性以及光催化体系的构成等特点,分析了该领域面临的挑战并展望了未来的发展方向。 展开更多
关键词 人工光合作用 光催化氧化还原 可见光催化 金属钴配合物 分子催化
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基于氨基化煤基碳点的复合光催化剂的制备及对CO_2还原的催化性能 被引量:3
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作者 阿卜杜黑热木.阿瓦提 张得栋 哈丽丹.买买提 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期306-316,共11页
采用过氧化氢氧化法剥离出煤炭结构中的晶体碳[煤基碳点(CDs)],并通过亚硫酰氯氯化及乙二胺钝化等步骤对其进行氨基化修饰,制得N,S共掺杂的氨基化煤基碳点(NH2-CDs),再利用其表面的氨基和含氧基等官能团的配位及分散作用,将由氯化铜原... 采用过氧化氢氧化法剥离出煤炭结构中的晶体碳[煤基碳点(CDs)],并通过亚硫酰氯氯化及乙二胺钝化等步骤对其进行氨基化修饰,制得N,S共掺杂的氨基化煤基碳点(NH2-CDs),再利用其表面的氨基和含氧基等官能团的配位及分散作用,将由氯化铜原位还原得到的氧化亚铜(Cu2O)纳米粒子包覆于其中,制备了复合催化剂Cu2O/NH2-CDs,表征了其结构和形貌,并考察了其可见光催化还原CO_2/H2O的性能.结果发现,NH2-CDs的存在使复合催化剂不仅具备了较强的CO_2吸附性能,而且还具有了高效的电子-空穴对分离和电子转移能力,从而表现出优异的光催化还原CO_2制备HCOOH的性能.反应6 h时,产物HCOOH的量为2582. 4μmol/g cat,约为同条件下纯Cu2O作为光催化剂时产物HCOOH产率的7. 3倍. 展开更多
关键词 煤炭 氨基化碳点 氧化亚铜 光催化还原氧化
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石墨烯增强Ce_(0.9881)Y_(0.0119)O_2光催化还原CO_2 被引量:1
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作者 时圣杰 刘守清 +2 位作者 陈志刚 刘成宝 陈丰 《苏州科技大学学报(自然科学版)》 CAS 2018年第1期50-55,共6页
利用水热法制备氧化铈(CeO_2)以及一系列掺杂钇和负载石墨烯(rGO)的杂化材料rGO/Ce_(0.9881)Y_(0.0119)O_2,并以此材料作为光催化剂催化还原CO_2。采用X射线衍射法(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱法(Raman)、紫外可见光漫反射法(U... 利用水热法制备氧化铈(CeO_2)以及一系列掺杂钇和负载石墨烯(rGO)的杂化材料rGO/Ce_(0.9881)Y_(0.0119)O_2,并以此材料作为光催化剂催化还原CO_2。采用X射线衍射法(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱法(Raman)、紫外可见光漫反射法(UV-VIS-DRS)以及X射线电子能谱法(XPS)等对催化剂进行了表征。结果表明,钇掺杂及rGO负载到Ce_(0.9881)Y_(0.0119)O_2上,使得材料对辐射光谱的响应从392 nm红移至446 nm。相应地,该催化剂催化还原CO_2生成甲醇的产率提高到111.6μmol·g^(-1)cat.·h^(-1),而未负载r GO的纯CeO_2则几乎不产生甲醇。最后探讨了反应机理。 展开更多
关键词 石墨烯 氧化 钇掺杂 氧化光催化还原
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改性碳化钛阴极的光催化系统还原CO_(2)研究
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作者 张军 宋亚文 +2 位作者 吕帅 郑季历 杨朋林 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2021年第10期150-153,158,共5页
采用氢氟酸(HF)侵蚀钛碳化铝(Ti_(3)AlC_(2))的方法制备了碳化钛(Ti_(3)C_(2))催化剂,对其进行表面基团碱化后,作为光催化还原二氧化碳(CO_(2))的阴极催化剂。采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对其表面进行表征。在以二氧化钛... 采用氢氟酸(HF)侵蚀钛碳化铝(Ti_(3)AlC_(2))的方法制备了碳化钛(Ti_(3)C_(2))催化剂,对其进行表面基团碱化后,作为光催化还原二氧化碳(CO_(2))的阴极催化剂。采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对其表面进行表征。在以二氧化钛纳米管(TiO_(2)-NTs)为光阳极的光催化燃料电池中进行CO_(2)还原性测试。测试发现,经表面碱化的Ti_(3)C_(2)催化剂的CO_(2)还原性能明显提高,但由于大量H^(+)的存在导致循环稳定性较差。通过引入氟基疏水层来增强操作稳定性,该疏水层使得催化剂与水溶液的接触减少,抑制H^(+)对表面碱性基团的破坏,使系统能够高效稳定运行。 展开更多
关键词 碳化钛 光催化氧化还原 循环稳定性 疏水
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构建光催化氧化-还原体系的研究进展 被引量:5
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作者 兰蓥华 林亚惠 +1 位作者 牛雅文 张燕辉 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期568-574,522,共8页
光催化氧化-还原体系能够同时驱动光催化氧化反应和还原反应,产生协同效应,从而提高光催化反应的活性。在此,提出了构建光催化氧化-还原体系的原则,并介绍了光催化还原硝基芳烃耦合氧化有机物、光催化还原重金属离子协同氧化有机物、光... 光催化氧化-还原体系能够同时驱动光催化氧化反应和还原反应,产生协同效应,从而提高光催化反应的活性。在此,提出了构建光催化氧化-还原体系的原则,并介绍了光催化还原硝基芳烃耦合氧化有机物、光催化还原重金属离子协同氧化有机物、光解水制氢协同氧化有机物三个方面的实例。接着,阐述了光催化氧化-还原体系的反应机理,期望通过构建光催化氧化-还原体系,更有利于太阳能转化并缓解环境和能源问题。 展开更多
关键词 光催化氧化-还原体系 协同效应 反应机理 光催化活性
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贵金属/金属-有机骨架复合材料的合成及在光催化中的应用 被引量:1
16
作者 樊石艳 王映霞 《广东化工》 CAS 2021年第11期285-286,共2页
光催化技术直接利用太阳能作为光源驱动反应,是一种理想的清洁能源生产技术和环境污染治理技术。利用贵金属和金属-有机骨架进行组装得到的复合材料作为光催化剂,光生电子能够快速地在复合材料内部的迁移,可以实现高效的光生电荷分离效... 光催化技术直接利用太阳能作为光源驱动反应,是一种理想的清洁能源生产技术和环境污染治理技术。利用贵金属和金属-有机骨架进行组装得到的复合材料作为光催化剂,光生电子能够快速地在复合材料内部的迁移,可以实现高效的光生电荷分离效率,提高其光催化性能。本文主要介绍贵金属/金属有机-骨架复合材料的合成及在光催化中的应用。 展开更多
关键词 贵金属/金属-有机骨架复合材料 合成 光催化制氢 光催化还原氧化 光催化降解有机染料
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稀土纳米材料在光催化二氧化碳还原中的应用 被引量:1
17
作者 盘盈滢 李岩岩 郑智平 《中国稀土学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期383-403,I0001,共22页
光催化二氧化碳还原反应(光催化CO_(2)RR)是将惰性CO_(2)转化为高价值化学品的最具前景的策略之一。光催化CO_(2)RR的成功取决于高效催化剂的使用,尽管目前已取得相当的进展,但光催化过程仍面临着光电效应弱和光生载流子易复合等问题,... 光催化二氧化碳还原反应(光催化CO_(2)RR)是将惰性CO_(2)转化为高价值化学品的最具前景的策略之一。光催化CO_(2)RR的成功取决于高效催化剂的使用,尽管目前已取得相当的进展,但光催化过程仍面临着光电效应弱和光生载流子易复合等问题,严重制约了CO_(2)还原的效率。稀土离子具有独特的f电子结构和尤其丰富的电子能级,可作为光生电子的“储存器”并兼具抑制光生载流子复合的功能,因此电子能更有效地用于CO_(2)RR。镧系金属离子的强亲氧性和高配位需求,使其易于掺杂进其他氧化物半导体的晶格中,不仅能够稳定半导体复合物的晶相,而且能够有效地调控氧空位的浓度,从而实现半导体光催化剂性能调控和优化。此外,镧系金属亦能以原子级分散方式吸附在半导体表面或实现体相掺杂,直接作为活性位点提升光生电子的传递与利用。本文总结和探讨了稀土纳米材料在光催化CO_(2)RR反应中的不同作用形式,从包括单(纯)稀土半导体材料、负载助催化剂的稀土半导体材料、掺杂稀土半导体材料和稀土半导体-其他半导体的复合材料等四方面进行综述。基于对上述领域已有进展的总结,作者也对该领域面临的挑战进行了小结并对未来研究努力的方向提出了自己的思考和建议。 展开更多
关键词 稀土 光催化氧化还原 半导体 电子储存器
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双S型YVO_(4)/TiO_(2)/BiVO_(4)异质结的构筑及光催化CO_(2)还原性能
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作者 曹铁平 李跃军 孙大伟 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 2024年第12期143-151,共9页
以电纺TiO_(2)纳米纤维为基质,通过一步水热法制备了双S型YVO_(4)/TiO_(2)/BiVO_(4)异质结复合纤维材料.采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱仪、紫外-可见吸收光谱仪和光致发光技术等对其结构和成分进... 以电纺TiO_(2)纳米纤维为基质,通过一步水热法制备了双S型YVO_(4)/TiO_(2)/BiVO_(4)异质结复合纤维材料.采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱仪、紫外-可见吸收光谱仪和光致发光技术等对其结构和成分进行表征,并研究了模拟太阳光下复合催化剂的光催化CO_(2)还原性能.结果表明,YVO_(4)/TiO_(2)/BiVO_(4)复合纤维材料对CO_(2)的还原能力优于单体材料,光催化CO_(2)生成CH_(4)和CH_(3)OH的速率分别为13.88和3.46μmol∙g^(-1)∙h^(-1).光催化活性的提高归因于YVO_(4),BiVO_(4)和TiO_(2)异质结的形成以及光生载流子的双S型电荷传输模式. 展开更多
关键词 S型异质结 复合纤维 静电纺丝 光催化氧化还原
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光催化还原二氧化碳制备太阳燃料研究进展及挑战 被引量:12
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作者 王冰 赵美明 +2 位作者 周勇 闫世成 邹志刚 《中国科学:技术科学》 EI CSCD 北大核心 2017年第3期286-296,共11页
光催化还原二氧化碳制备太阳燃料是太阳能转化与利用的主要发展方向之一,其核心是构建高效的光催化反应体系.本文介绍光催化还原二氧化碳反应的基本原理与改善能量转化效率的主要途径,综述了微结构设计、晶体工程、电子结构设计等改善... 光催化还原二氧化碳制备太阳燃料是太阳能转化与利用的主要发展方向之一,其核心是构建高效的光催化反应体系.本文介绍光催化还原二氧化碳反应的基本原理与改善能量转化效率的主要途径,综述了微结构设计、晶体工程、电子结构设计等改善光催化材料催化活性的方法,探讨光催化反应中的基本物理化学问题以及高效光催化材料开发的主要策略.分析了影响能量转换效率的关键因素及开展光催化反应热力学与动力学研究的重要性,评述了几种新型光化学还原CO_2的反应,展望了该领域的未来发展方向. 展开更多
关键词 光催化氧化还原基本原理 光催化材料 再生能源
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Boosting CO_(2) photoreduction by synergistic optimization of multiple processes through metal vacancy engineering
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作者 Jinlong Wang Dongni Liu +3 位作者 Mingyang Li Xiaoyi Gu Shiqun Wu Jinlong Zhang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第8期202-212,共11页
The photoreduction of greenhouse gas CO_(2) using photocatalytic technologies not only benefits en-vironmental remediation but also facilitates the production of raw materials for chemicals.Howev-er,the efficiency of ... The photoreduction of greenhouse gas CO_(2) using photocatalytic technologies not only benefits en-vironmental remediation but also facilitates the production of raw materials for chemicals.Howev-er,the efficiency of CO_(2) photoreduction remains generally low due to the challenging activation of CO_(2) and the limited light absorption and separation of charge.Defect engineering of catalysts rep-resents a pivotal strategy to enhance the photocatalytic activity for CO_(2),with most research on met-al oxide catalysts focusing on the creation of anionic vacancies.The exploration of metal vacancies and their effects,however,is still underexplored.In this study,we prepared an In2O3 catalyst with indium vacancies(VIn)through defect engineering for CO_(2) photoreduction.Experimental and theo-retical calculations results demonstrate that VIn not only facilitate light absorption and charge sepa-ration in the catalyst but also enhance CO_(2) adsorption and reduce the energy barrier for the for-mation of the key intermediate*COOH during CO_(2) reduction.Through metal vacancy engineering,the activity of the catalyst was 7.4 times,reaching an outstanding rate of 841.32μmol g(-1)h^(-1).This work unveils the mechanism of metal vacancies in CO_(2) photoreduction and provides theoretical guidance for the development of novel CO_(2) photoreduction catalysts. 展开更多
关键词 PHOTOCATALYST CO_(2) photoreduction Indium oxide Metal vacancy Defect
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