铜改性TiO_(2)/碳纤维膜光热协同催化H_(2)O_(2)脱除燃煤烟气中NO性能

1

作者 杨娟 冷冲冲 +2 位作者 张鸽 单启月 丰之翔 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期2099-2114,共16页

燃煤电厂排放的烟气中含有大量氮氧化物(NO_(x)),太阳能驱动的光催化技术为烟气脱硝提供了近零排放的新途径,但单一光催化脱硝效率有限,为实现燃煤烟气中高浓度NO的有效脱除,亟需开发基于光催化的协同氧化脱硝技术。采用水热法并结合氢... 燃煤电厂排放的烟气中含有大量氮氧化物(NO_(x)),太阳能驱动的光催化技术为烟气脱硝提供了近零排放的新途径,但单一光催化脱硝效率有限,为实现燃煤烟气中高浓度NO的有效脱除,亟需开发基于光催化的协同氧化脱硝技术。采用水热法并结合氢气还原处理制备了富含氧空位的TiO_(2)纳米片(Defective TiO_(2),D-TiO_(2))后,利用液相浸渍法将铜氧化物(CuO_(x))负载至D-TiO_(2)表面,制得复合样品CuO_(x)/D-TiO_(2)。利用透射电镜(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、室温电子顺磁共振(EPR)及紫外-可见漫反射光谱等表征技术对复合催化剂的微观组成和能带结构进行测定分析,结果表明,负载的铜物种为混合价态CuO_(x),CuO_(x)改性未影响D-TiO_(2)的微观形貌,但可使D-TiO_(2)的导带电势负移,增强光生电子的还原能力。以CuO_(x)/D-TiO_(2)作为活化H_(2)O_(2)的催化剂,在模拟太阳光照射下考察CuO_(x)负载量对NO脱除率的影响,并以性能最佳的5%CuO_(x)/D-TiO_(2)为光催化剂,研究模拟烟气流速和NO初始体积分数对脱硝活性的影响。基于密度泛函理论的DFT计算结果表明,氧空位有利于NO吸附与活化,光电化学和EPR测试结果表明,复合CuO_(x)不仅增强了D-TiO_(2)的光生电荷分离效率,同时CuO_(x)作为H_(2)O_(2)分解产生·OH的活性位点,起到了助催化剂的关键作用。自由基猝灭实验结果表明,表面·OH是NO光氧化脱除的主要活性自由基,助催化剂CuO_(x)和氧空位的协同作用使NO脱除率由TiO_(2)的15.1%提升至5%CuO_(x)/D-TiO_(2)的63.8%。同时,将5%CuO_(x)/D-TiO_(2)固载至改性碳纤维(MCF)表面构筑了整体式催化剂CuO_(x)/D-TiO_(2)/MCF,MCF载体的光热效应可将吸收的近红外光转化为热,使CuO_(x)/D-TiO_(2)表面产生局部温升,有效加速光电子界面传输与H_(2)O_(2)分解反应动力学,进一步提升NO脱除率达95.2%。此外,NO光氧化脱除的主要产物是可用于生产氮肥的NO_(3)^(-),副产物NO_(2)的质量浓度仅为4.7 mg/m^(3),NO_(2)与残余NO质量浓度均远低于燃煤锅炉NO_(x)质量浓度不超过50 mg/m^(3)的超低排放标准,且该整体式催化剂可在连续操作的工况下净化烟气中高浓度NO。基于CuO_(x)/D-TiO_(2)/MCF的光热协同催化体系在实际工业烟气脱硝与氮资源化利用领域具有良好的应用前景。 展开更多

关键词 NO氧化脱除 光热协同催化 氧空位 CuOx 整体式催化剂

下载PDF 职称材料

WO_(3)-TiO_(2)负载的Pt单原子催化剂光热协同催化丙烷和丙烯氧化

2

作者 朱锐杰 康磊磊 +8 位作者 李林 潘晓丽 王华 苏杨 李广亿 程鸿魁 李仁贵 刘晓艳 王爱琴 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期26-27,共2页

单原子催化剂(single-atom catalyst,SAC)可以最大化金属原子利用率,并具有独特的电子特性,已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而,与纳米催化剂相比,贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中,证明了WO_(3)-TiO_... 单原子催化剂(single-atom catalyst,SAC)可以最大化金属原子利用率,并具有独特的电子特性,已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而,与纳米催化剂相比,贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中,证明了WO_(3)-TiO_(2)负载的Pt SAC(Pt1/WO_(3)-TiO_(2))在光热协同催化氧化C3H8和C3H6这两种典型的挥发性有机化合物(VOCs)中表现出比相应的纳米催化剂(PtNP/WO_(3)-TiO_(2))高得多的活性。研究发现,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)和PtNP/WO_(3)-TiO_(2)都可以通过克服氧中毒来提高光热协同催化C3H8氧化的活性。值得注意的是,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)的反应速率达到了3792μmol∙gPt−1∙s^(−1),这对C3H8氧化是一个新的突破。更有趣的是,由于C3H6在PtNP/WO_(3)-TiO_(2)上的强吸附导致催化剂C3H6中毒,因此PtNP/WO_(3)-TiO_(2)上的光热协同催化C3H6氧化无法进行。但是,得益于C3H6和Pt单原子之间适中的相互作用,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)上的C3H6中毒在光照下可以被克服。因此,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)在光热协同催化C3H6氧化中显示出更高的活性。这项工作表明,SAC的优势不仅在于节约贵金属,还在于可以根据其独特的电子特性发现新的催化反应。 展开更多

关键词 单原子催化剂 光热协同催化 氧化反应 氧中毒 丙烯中毒

下载PDF 职称材料

铈锆固溶体Ce_(0.25)Zr_(0.75)O_(2)光热协同催化CO_(2)与甲醇合成DMC

3

作者 郑谦 官修帅 +2 位作者 靳山彪 张长明 张小超 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第S01期319-327,共9页

采用溶胶-凝胶法合成不同铈含量的ZrO_(2)催化剂,用于光热协同催化CO_(2)与甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC)。实验发现,光热催化的DMC产率明显高于热催化,且Ce_(0.25)Zr_(0.75)O_(2)具有最高DMC产率3.084mmol/g,是纯ZrO_(2)的1.9倍。XRD和... 采用溶胶-凝胶法合成不同铈含量的ZrO_(2)催化剂,用于光热协同催化CO_(2)与甲醇直接合成碳酸二甲酯(DMC)。实验发现,光热催化的DMC产率明显高于热催化,且Ce_(0.25)Zr_(0.75)O_(2)具有最高DMC产率3.084mmol/g,是纯ZrO_(2)的1.9倍。XRD和TEM分析表明:Ce原子掺入ZrO_(2)晶格形成铈锆固溶体同时增加其表面氧空位浓度,提高吸附CO_(2)能力;固溶体的纳米尺寸减小、比表面积增大和介孔结构丰富,有利于CO_(2)扩散。能带结构和光吸收光谱表明:铈锆固溶体光响应范围拓宽且有效利用率提高;氧空位辅助窄带隙特征可促使光生载流子有效分离,允许更多光生电子和空穴参与CO_(2)及甲醇的活化,加之固溶体表面酸碱位点的协同作用,最终实现高效率高选择性合成DMC。最后,提出了铈锆固溶体光热催化CO_(2)与甲醇合成DMC的反应机理,为光协同热催化合成DMC的研究提供良好的理论基础和实验数据。 展开更多

关键词 二氧化碳 碳酸二甲酯 光热协同催化 铈锆固溶体 氧空位

下载PDF 职称材料

光热协同催化甲烷二氧化碳重整反应研究进展

4

作者 刘爱迪 李玉巧 +1 位作者 刘会敏 李德正 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2023年第S02期203-207,共5页

在光热协同催化条件下的甲烷二氧化碳重整(CRM)反应耦合了光效应和热效应,可在低温下反应生成合成气(CO和H_(2)),减少碳排放的同时将太阳能转化为化学能储存起来,是实现双碳目标的有效策略之一。催化剂是光热协同催化CRM反应的核心,同... 在光热协同催化条件下的甲烷二氧化碳重整(CRM)反应耦合了光效应和热效应,可在低温下反应生成合成气(CO和H_(2)),减少碳排放的同时将太阳能转化为化学能储存起来,是实现双碳目标的有效策略之一。催化剂是光热协同催化CRM反应的核心,同时调控热催化活性中心(活性金属)的结构性质和吸光材料(载体)的光学特性以及活性组分与吸光材料的协同作用,使光热协同催化剂的热催化性能及光催化性能同时得到提高,是研发高效光热协同催化剂的有效途径之一。介绍了光热协同催化CRM反应的机理及相关金属催化剂和半导体材料的研究进展,并展望了其未来发展趋势。 展开更多

关键词 光热协同催化 甲烷二氧化碳重整 催化剂

原文传递

光热协同催化去除挥发性有机化合物和CO的研究进展 被引量：13

5

作者 魏龙福 余长林 +2 位作者 杨凯 樊启哲 纪红兵 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第7期1078-1095,共18页

随着社会和经济的快速发展,环境污染和能源短缺等问题,尤其是空气污染,已经影响了人类的可持续发展.挥发性有机化合物(VOCs),如苯、甲苯、甲醛和丙酮是主要的空气污染物,它们主要来源于油漆、有机化学品、石油化工产品、药物和工业生产... 随着社会和经济的快速发展,环境污染和能源短缺等问题,尤其是空气污染,已经影响了人类的可持续发展.挥发性有机化合物(VOCs),如苯、甲苯、甲醛和丙酮是主要的空气污染物,它们主要来源于油漆、有机化学品、石油化工产品、药物和工业生产过程.大多VOCs具有特殊的气味,而且具有一定的毒性、致畸性和致癌作用,尤其是苯、甲苯和甲醛等,会对人类的身体健康产生巨大的负面作用.因此,研发新型高效VOCs处理技术迫在眉睫.除VOCs外,CO也是非常常见的空气污染物,在室温条件下,它无色无味,没有刺激性且易燃易爆.CO主要来源于煤和石油等含碳材料的不完全燃烧.在日常生活中很容易被排放到大气中.在室温下,CO分子是非常稳定的,很难与其它气体分子发生化学反应.因此,CO的活化和转化是一项具有挑战性的工作.催化氧化技术是在催化剂存在的条件下进行的氧化反应,可以将VOCs直接氧化成为无毒无害的CO_(2)和H_(2)O,也可将CO氧化成CO_(2).光催化技术是一种新型的环境友好型技术,可在常温常压下进行,反应条件温和、能耗小、操作简单,成本低,氧化产物为无毒无害物质,以及不存在二次污染等优点.但光催化反应效率较低,主要通过入射光的能量驱动化学反应.热催化则通过升温的方法来驱动化学反应.目前,热催化剂主要为贵金属型催化剂,其具有催化活性较高,选择性较好且不存在二次污染等优点.但高能耗影响产物的稳定性和选择性,此外,贵金属的使用导致成本增加.光热协同催化可以整合光催化和热催化的优势,并弥补各自的不足,形成一种协同效应,是一种新颖的催化反应.目前,关于光催化或热催化高效去除VOCs和CO的综述较多,但很少有关于光热协同催化高效去除VOCs和CO的综述.本综述重点讨论光热协同催化高效去除VOCs和CO的最新研究进展.首先,介绍了光热协同催化的概况,如设计光热催化材料和催化反应器等.其次,重点介绍苯、甲苯、乙醇、甲醛、乙醛和丙酮等几种典型VOCs的光热协同催化的最新研究进展.再次,总结了光热协同催化CO加氢和氧化的最新研究进展.此外,还探讨了光热协同催化去除VOCs和CO的可能反应机理.最后,对光热协同催化的应用前景进行了展望. 展开更多

关键词 挥发性有机化合物 CO 光催化 热催化 光热协同催化

下载PDF 职称材料

光热协同催化净化挥发性有机物的研究进展及展望 被引量：9

6

作者 芮泽宝 杨晓庆 +1 位作者 陈俊妃 纪红兵 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第12期4947-4958,共12页

挥发性有机物(VOCs)是一类重要的空气污染物。催化氧化技术可以将VOCs转化为无毒的CO_2和H_2O,是有效的治理方式之一。针对传统的热催化氧化技术的高能耗和光催化净化VOCs技术的低效率问题,光催化耦合强化热催化的光热协同催化净化VOCs... 挥发性有机物(VOCs)是一类重要的空气污染物。催化氧化技术可以将VOCs转化为无毒的CO_2和H_2O,是有效的治理方式之一。针对传统的热催化氧化技术的高能耗和光催化净化VOCs技术的低效率问题,光催化耦合强化热催化的光热协同催化净化VOCs技术近些年来受到广泛关注,并表现出比传统热催化或光催化净化技术更优异的净化性能。总结了近年国内外研究者在光热催化净化VOCs领域所取得的主要研究进展,重点讨论了光热协同作用机制的认知和光热协同催化材料的设计理念,包括贵金属型和金属氧化物型光热协同催化材料,并对光热协同催化净化技术的未来发展方向进行了展望。 展开更多

关键词 挥发性有机物 催化氧化 光热协同催化 催化剂设计 协同机制

下载PDF 职称材料

通过光热协同催化实现表面荧光基底的重复利用

7

作者 吴垚 石刚 《化工时刊》 CAS 2022年第9期1-4,共4页

当前的荧光传感器大多难以重复使用,因此限制了它们的应用。作者通过简单的水热法合成了一种含氟的氧化铈(F-CeO_(2))纳米颗粒,将其作为光热催化剂,并在其表面负载Ag@SiO_(2)构成荧光传感器。SEM观察表明,制备的F-CeO_(2)纳米颗粒的尺... 当前的荧光传感器大多难以重复使用,因此限制了它们的应用。作者通过简单的水热法合成了一种含氟的氧化铈(F-CeO_(2))纳米颗粒,将其作为光热催化剂,并在其表面负载Ag@SiO_(2)构成荧光传感器。SEM观察表明,制备的F-CeO_(2)纳米颗粒的尺寸约为50 nm。在95℃水浴和100 mW·cm^(-2)的光照下,光热协同催化染料R6G降解,2 h内降解率达到98%。该荧光传感器的检测极限浓度达5×10^(-7)mol·L^(-1)。这种基于光热协同催化的传感器可用于监测水中偶氮染料的浓度,为水质检测提供一种有前途的方案。 展开更多

关键词 荧光检测 光热协同催化 Ag@SiO_(2) @F-CeO_(2)/Si

下载PDF 职称材料

光热催化百叶型Trombe墙性能的实验探究

8

作者 顾涛 车磊 +1 位作者 李念思 余本东 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期73-79,共7页

针对Trombe墙存在夏季过热、冬季室内污染物易积累等问题,提出光热催化百叶型Trombe墙新系统,在冬季实现采暖和甲醛净化、夏季实现净化的同时,能将太阳辐射反射到室外,缓解室内过热。光热催化百叶能同时利用光能和热能驱动催化净化反应... 针对Trombe墙存在夏季过热、冬季室内污染物易积累等问题,提出光热催化百叶型Trombe墙新系统,在冬季实现采暖和甲醛净化、夏季实现净化的同时,能将太阳辐射反射到室外,缓解室内过热。光热催化百叶能同时利用光能和热能驱动催化净化反应,还可产生协同效应来增强反应效率。首先探究不同比例的光热催化剂对甲醛降解性能的影响,并测试不同甲醛浓度、紫外辐照度和催化温度条件下的甲醛降解性能,揭示太阳辐射作用下的光热协同净化效应;然后搭建光热催化百叶型Trombe墙实验测试系统,探究不同太阳辐照度和百叶翻转角度下光热催化百叶型Trombe墙的热性能和甲醛降解性能。研究结果表明:光热催化剂比例为10%的光热复合催化剂的除醛效率最佳;太阳辐射使得光热复合催化剂的活化能降低了14.46%~31.25%,产生了光热协同效应;光热催化百叶型Trombe墙的采暖效率可达到46.21%,每小时产生的干净空气量(CADR)最大为81.47 m^(3)/h,且墙体的采暖效率和甲醛净化效率均随太阳辐照度和百叶翻转角度的增大而增大。 展开更多

关键词 Trombe墙 百叶 采暖 净化 光热协同催化

原文传递

光热协同光催化在印染废水处理中的应用研究进展

9

作者 杜芳 《纺织科学研究》 2023年第6期53-57,共5页

光热协同光催化是光热效应和光催化的结合,相比于单一的光催化表现出更加优异的吸光性能和光催化活性,能够同时提高太阳能利用率和光催化反应效率,从而在印染废水的处理方面表现出巨大的应用潜力。介绍了光热协同光催化的发展和作用原理... 光热协同光催化是光热效应和光催化的结合,相比于单一的光催化表现出更加优异的吸光性能和光催化活性,能够同时提高太阳能利用率和光催化反应效率,从而在印染废水的处理方面表现出巨大的应用潜力。介绍了光热协同光催化的发展和作用原理,以及光热光催化剂的设计与制备方法,综述了近年来光热协同光催化在印染废水降解领域的应用,展望了光热协同光催化的前景。 展开更多

关键词 光催化 光热效应 光热协同光催化 印染废水处理

下载PDF 职称材料

Cu_(x)O/Bi/Bi_(2)WO_(6)/BiOCl光热催化降解甲苯

10

作者 方红莉 陈佳怡 +4 位作者 曾文晶 吴素芹 张淼淼 袁少棠 芮泽宝 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2788-2797,共10页

合成了具有紧密界面的Ⅱ型与Z型复合异质结光热催化剂Cu_(x)O/Bi/Bi_(2)WO_(6)/BiOCl.结果表明,基于多组分复合异质结上组分Bi纳米颗粒的表面等离子体共振效应、独特的多通道光生电荷传递与分离路径和适宜的用于产生活性自由基的氧化还... 合成了具有紧密界面的Ⅱ型与Z型复合异质结光热催化剂Cu_(x)O/Bi/Bi_(2)WO_(6)/BiOCl.结果表明,基于多组分复合异质结上组分Bi纳米颗粒的表面等离子体共振效应、独特的多通道光生电荷传递与分离路径和适宜的用于产生活性自由基的氧化还原电位,Cu_(x)O/Bi/Bi_(2)WO_(6)/BiOCl展现出宽光响应范围、强光吸收、高效光生电荷分离性能和光热协同产含氧活性基团的性能、优异的光热协同催化净化甲苯的性能.在90℃加热耦合光(300mW/cm^(2),λ=200~2500nm)照射下,Cu_(x)O/Bi/Bi_(2)WO_(6)/BiOCl可在0.5h将甲苯气(0.0005%)完全矿化,优于相近条件下文献报道的结果. 展开更多

关键词 VOCs Ⅱ型异质结 Z型异质结 光热协同催化 电荷传递

下载PDF 职称材料

整体式催化剂光热协同甲烷干重整

11

作者 周瑞明 刘朋 +1 位作者 孙嘉明 陈海军 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期310-317,共8页

采用溶胶浸渍法制备了整体式催化剂Ni-Co/SiO_(2)/泡沫镍,并将其用于光热催化甲烷干重整(DRM)反应。在固定床反应器中考察了加热温度、原料气组分和空速对催化剂光热催化性能的影响。实验结果表明,光热催化的性能明显优于热催化。在300... 采用溶胶浸渍法制备了整体式催化剂Ni-Co/SiO_(2)/泡沫镍,并将其用于光热催化甲烷干重整(DRM)反应。在固定床反应器中考察了加热温度、原料气组分和空速对催化剂光热催化性能的影响。实验结果表明,光热催化的性能明显优于热催化。在300℃光热条件下H2产量达135 mmol/(g·h),加热温度升至700℃时H_(2)产量达943 mmol/(g·h),与贵金属基催化剂相当。通过改变原料气组分和空速可实现产物中H_(2)与CO摩尔比的调控。基于中心球立方模型,计算得到气体流量从10 mL/min增至50 mL/min时传质系数由0.0015 m/s增至0.0038 m/s。通过提高整体式催化剂的比表面积,可以平衡传质和压降的矛盾。 展开更多

关键词 整体式催化剂 甲烷干重整 光热协同催化 CO_(2)循环利用

下载PDF 职称材料

光-热协同催化技术及其在一氧化碳催化偶联上的应用

12

作者 黄新松 张俊 李广社 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第S1期526-526,共1页

为进一步克服常规一氧化碳催化偶联反应的技术性不足,作者课题组在热催化反应的基础上探索性引入了人工光源,通过光催化和热催化对一氧化碳偶联反应的共同作用,降低反应温度并提高产品的收率和选择性。我们采用浸渍法制备了负载量为1%... 为进一步克服常规一氧化碳催化偶联反应的技术性不足,作者课题组在热催化反应的基础上探索性引入了人工光源,通过光催化和热催化对一氧化碳偶联反应的共同作用,降低反应温度并提高产品的收率和选择性。我们采用浸渍法制备了负载量为1%的二氧化钛-氧化铝负载的钯催化剂Pd-TiO2/Al2O3,并将该催化剂用于光-热气相催化一氧化碳与亚硝酸甲酯偶联生成草酸二甲酯/碳酸二甲酯。研究证明在60～110℃时,引入的人工光源能够将主要产物草酸二甲酯的产率提高20%～50%,选择性提高10%～30%,表明在一氧化碳偶联反应中,光-热协同催化效应能够有效提高催化剂的反应活性,同时调控产物的选择性。相关协同催化机理的研究目前正在展开中。 展开更多

关键词 PD 光热协同催化 CO氧化偶联

下载PDF 职称材料

利用光热耦合下的光电导研究TiO2光热催化还原CO2（英文） 被引量：4

13

作者 李大帅 黄誉 +4 位作者 李松美 王长华 李莹莹 张昕彤 刘益春 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期154-160,共7页

利用太阳能缓解能源危机和解决环境污染,是当前和未来的全球性课题.其中,光催化技术的研究步伐日渐加快.这不仅体现在光催化材料种类的增加,更体现在以光催化为基础的多场协同催化,特别是光热耦合作用成为增强光催化性能的一种高效、可... 利用太阳能缓解能源危机和解决环境污染,是当前和未来的全球性课题.其中,光催化技术的研究步伐日渐加快.这不仅体现在光催化材料种类的增加,更体现在以光催化为基础的多场协同催化,特别是光热耦合作用成为增强光催化性能的一种高效、可靠的方法.氧空位的引入不仅可以拓宽催化剂对可见光的吸收、抑制载流子的复合、促进反应物的吸附以及降低反应的活化能,而且对于光热协同催化效率的提升有着重要的贡献.然而,目前光热协同催化的表征多局限于常规的光催化手段.开展光热耦合下的测量技术对深刻理解光热催化是十分必要的.本文研究温度、气氛、氧空位浓度对TiO2光电导的影响,构建光电导与光热催化活性之间的关系.我们将商用的ST-01 TiO2制成浆料,利用丝网印刷法将浆料覆盖在刻有沟槽的FTO上,并通过N2/H2混合气不同温度退火,得到不同氧空位含量的TiO2薄膜(Ov-TiO2).采用紫外-可见光谱(UV-Vis),拉曼光谱(Raman),电子顺磁共振(ESR)等手段对样品进行了表征.结果表明,N2/H2退火温度越高,氧空位浓度越高.我们对不同浓度氧空位的样品进行了光催化及光热协同催化CO2还原实验.结果表明,适量氧空位的样品(H2-150)光催化还原CO2性能最差,但光热协同催化还原CO2的性能最佳.我们对其光电导值的衰减情况进行了分析,看到H2-150样品在CO2气氛、光热条件下,电导衰减加快.由于光电导的衰减是由电荷复合和电荷参与的表面反应共同决定的,为确定是哪一因素决定了电导的衰减,我们进一步测试了H2-150样品在N2气氛下的电导衰减情况.结果发现,H2-150样品在N2气氛、光热条件下电导衰减反而变慢.这表明,造成H2-150样品在CO2气氛、光热条件下的电导衰减加快是光热条件下CO2还原速率加快,也验证了H2-150具有较好的光热催化CO2活性.与H2-150样品不同的是,大量氧空位样品(H2-350)在CO2气氛、光热条件下电导衰减反而变慢,我们认为这是由于H2-350存在深能级缺陷,在热的作用下会将捕获的电子释放,因此延缓了光电导的衰减.但由于深能级电子的还原能力较弱,所以H2-350样品的光热CO2还原活性稍逊于H2-150.综上所述,在光热电导与光热催化相关的研究中,我们证实了在Ov-TiO2中被捕获的电子在热激发下可再次向导带弛豫,从而解释了Ov-TiO2优异的光热催化性能.因此,光热电导的研究在理解光热催化方面具有重要的前景. 展开更多

关键词 光电导 光热协同催化 二氧化钛 氧空位 二氧化碳还原

下载PDF 职称材料

氧空位修饰的暴露TiO_(2){001}的Ru/TiO_(2)增强光热协同CO_(2)甲烷化活性和稳定性 被引量：1

14

作者 王可 何仕辉 +3 位作者 林云志 陈旬 戴文新 付贤智 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第2期391-402,共12页

利用太阳能在温和条件下实现CO_(2)还原反应,不仅可以缓解过度消耗化石能源造成的能源危机,还可以改善诸如温室效应和海洋酸化等环境问题.光热协同催化可以有效降低催化反应温度,具有较大的应用前景.本文利用Ru与暴露TiO_(2){001}晶面的... 利用太阳能在温和条件下实现CO_(2)还原反应,不仅可以缓解过度消耗化石能源造成的能源危机,还可以改善诸如温室效应和海洋酸化等环境问题.光热协同催化可以有效降低催化反应温度,具有较大的应用前景.本文利用Ru与暴露TiO_(2){001}晶面的TiO_(2)载体产生的金属-载体相互作用,经过高温氢气煅烧后,获得具有丰富表面氧空位的Ru/TiO_(2)催化剂.活性测试结果表明,具有丰富表面氧空位的Ru/TiO_(2)表现出优异的CO_(2)甲烷化活性,反应过程中甲烷的TOF值在300°C时可以达到22 h-1,但该催化剂却表现出较差的稳定性,在反应10小时后,甲烷的TOF值逐渐降低到19 h-1.将紫外光引入到Ru/TiO_(2)热催化甲烷化体系中,甲烷的TOF值增加到30 h-1,且兼具高稳定性.热催化反应过程中逐渐消失的表面氧空位和部分氧化的Ru是活性降低的主要原因.在光热协同反应中,光生电子的产生稳定了Ru表面的电子密度,同时也再生了催化剂上表面氧空位,这有效地提高了反应的活性和稳定性.程序升温原位红外和X射线光电子能谱实验结果表明,当催化剂表面具有丰富的表面氧空位时,CO_(2)可以有效地在Ru纳米粒子上解离成CO中间体,随后吸附在Ru上的CO中间体解离成表面碳物种,并加氢产生甲烷.在热催化反应过程中,Ru纳米粒子逐渐被氧化成Ru Ox物种,且表面氧空位被CO中间物种覆盖,降低了催化反应的稳定性.当紫外光引入到上述反应中,催化剂的表面氧空位可有效提高光生载流子的分离能力.TiO_(2)载体产生的光电子转移至Ru表面,稳定了金属Ru纳米粒子的价态.另外,载体产生的光生空穴加速了H_(2)质子化,提高了催化剂对氢气的活化迁移能力,促进了CO中间体的加氢甲烷化反应,进而再生表面氧空位.因此在紫外光照下,兼顾提高了热催化CO_(2)甲烷化的活性和稳定性.值得注意的是,当Ru负载于暴露少量TiO_(2){001}晶面的TiO_(2)载体上时,产生了强金属-载体相互作用并抑制了H_(2)在催化剂上的吸附活化,不利于产生表面氧空位.因此暴露少量TiO_(2){001}晶面的Ru/TiO_(2)催化剂也不利于光生载流的产生和分离,这导致热催化或光热协同催化反应活性较低. 展开更多

关键词 光热协同催化CO_(2)还原 氧空位 Ru/TiO_(2) 金属-载体相互作用

下载PDF 职称材料

光热催化材料的结构设计、合成及其应用研究

15

作者 蔡文宇 刘成宝 +4 位作者 陈丰 钱君超 邱永斌 孟宪荣 陈志刚 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第11期11046-11056,共11页

如何全方面、高效的利用太阳能是引领光催化材料发展的动力,其中光热协同催化由于可以利用全光谱太阳光来激发光催化和热催化之间的协同作用以实现太阳能的高利用效率,受到研究者的极大关注。综述了光热协同催化材料的设计合成、性能优... 如何全方面、高效的利用太阳能是引领光催化材料发展的动力,其中光热协同催化由于可以利用全光谱太阳光来激发光催化和热催化之间的协同作用以实现太阳能的高利用效率,受到研究者的极大关注。综述了光热协同催化材料的设计合成、性能优化和实际应用现状,并对光热催化材料的未来发展趋势进行了展望。 展开更多

关键词 光热协同催化 太阳能 掺杂 异质结 产氢 降解

下载PDF 职称材料

挥发性有机化合物催化消除前沿技术及研究进展 被引量：2

16

作者 杨福 刘梦婷 +6 位作者 马淑兰 魏祎暄 欧锐 王旭裕 李露露 张武翔 潘建明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第9期4801-4812,共12页

挥发性有机化合物(VOCs)是可吸入有害物质形成的重要前体,是大气污染物的重要组成部分。催化氧化法作为末端技术是目前处理VOCs最有效的途径之一。本文讨论了VOCs的热催化氧化、光催化氧化和光热协同催化氧化的研究进展,重点研究常用VOC... 挥发性有机化合物(VOCs)是可吸入有害物质形成的重要前体,是大气污染物的重要组成部分。催化氧化法作为末端技术是目前处理VOCs最有效的途径之一。本文讨论了VOCs的热催化氧化、光催化氧化和光热协同催化氧化的研究进展,重点研究常用VOCs的催化氧化机理以及相关催化剂的构筑。其中,热催化燃烧主要以贵金属(Pt、Pd、Au、Ag等)、过渡金属(Mn、Co、Cr等氧化物)及复合型催化剂研究展开;光催化氧化以TiO和CN为典型催化剂进行讨论;光热协同催化研究主要包括碳基催化剂、贵金属负载型以及过渡金属负载型催化剂的开发与应用。此外,本文对基于催化剂的热催化、光催化和光热催化去除VOCs的开发和研究提出了进一步的展望。 展开更多

关键词 挥发性有机化合物 热催化 光催化 光热协同催化 催化剂

下载PDF 职称材料

R134a光热协同分解的实验研究

17

作者 王天浩 苗红靖 +2 位作者 李嘉杰 戴晓业 史琳 《工程热物理学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期573-585,共13页

具有高温室效应值的制冷剂面临淘汰,废弃制冷剂需要进行销毁处理。然而目前常用的销毁技术存在高能耗、产物有害等问题,因此需要寻找更为节能环保的降解技术。本文提出了一种新的制冷剂光热协同催化的降解方案,并对代表性制冷剂R134a进... 具有高温室效应值的制冷剂面临淘汰,废弃制冷剂需要进行销毁处理。然而目前常用的销毁技术存在高能耗、产物有害等问题,因此需要寻找更为节能环保的降解技术。本文提出了一种新的制冷剂光热协同催化的降解方案,并对代表性制冷剂R134a进行了实验研究,探究了催化剂、温度、光强、反应组分等不同条件对降解反应的影响,并对其降解机理进行了推测。在本文实验条件下,R134a矿化率基本达到100%。 展开更多

关键词 制冷剂 温室效应 碳中和 光热协同催化 R134A

原文传递

论我国受控制冷剂销毁的紧迫性及潜在新技术开发的重要性 被引量：2

18

作者 史琳 安青松 +1 位作者 戴晓业 闫若雪 《制冷与空调》 2021年第7期61-66,共6页

含氢氯氟烃HCFCs和具有高全球升温潜能值的氢氟烃HFCs,作为《蒙特利尔议定书》规定替代和削减的主要对象,未来几十年间处理需求量巨大,因此受控制冷剂的销毁处理是制冷剂替代工作推进的重要一环。常用的受控制冷剂销毁处理方式主要有液... 含氢氯氟烃HCFCs和具有高全球升温潜能值的氢氟烃HFCs,作为《蒙特利尔议定书》规定替代和削减的主要对象,未来几十年间处理需求量巨大,因此受控制冷剂的销毁处理是制冷剂替代工作推进的重要一环。常用的受控制冷剂销毁处理方式主要有液体喷射焚烧法、转炉焚烧法、等离子分解法及催化降解法等。本文首先综述了受控制冷剂销毁处理技术的研究进展及应用现状,同时介绍了一种低能耗、环境友好的连续高效降解废弃制冷剂的潜在新工艺路线——太阳能光热催化降解技术,并希望通过提出制冷剂回收销毁环节的发展建议来给制冷剂产业注入新的活力。 展开更多

关键词 制冷剂销毁 焚烧销毁 催化降解 光热协同催化

下载PDF 职称材料

光热催化氧化VOCs的研究进展 被引量：11

19

作者 李娟娟 张梦 +3 位作者 蔡松财 于恩琪 陈儆 贾宏鹏 《环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期13-20,共8页

挥发性有机污染物(volatile organic compounds,VOCs)是加重大气复合污染的重要前体物之一。催化氧化技术是在催化剂的作用下,将VOCs氧化分解为无毒的CO 2和H 2O,是目前最有效的治理手段之一。综述了国内外VOCs催化氧化技术的研究进展,... 挥发性有机污染物(volatile organic compounds,VOCs)是加重大气复合污染的重要前体物之一。催化氧化技术是在催化剂的作用下,将VOCs氧化分解为无毒的CO 2和H 2O,是目前最有效的治理手段之一。综述了国内外VOCs催化氧化技术的研究进展,针对传统的热催化氧化技术的高能耗和光催化净化技术的低效率等问题,重点总结了光热催化剂的设计理念和对其作用机制的认知,展望了VOCs光热催化氧化技术未来的发展应用方向。 展开更多

关键词 VOCS 催化氧化 光驱动热催化 光热协同催化 催化剂设计

原文传递