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准东煤半焦赤铁矿载氧体化学链燃烧及碱(土)金属迁移特性
1
作者 刘银河 王儒儒 +3 位作者 关昱 林啸龙 王博 王园园 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期1148-1160,共13页
准东煤在常规燃烧利用过程中出现严重的积灰结渣和CO_(2)排放等问题,极大地限制了其低碳清洁高效利用。采用中低温热解低阶煤生产半焦、焦油和热解气是煤炭分质分级利用的龙头技术,准东高碱煤热解半焦气化活性高,采用化学链燃烧方式有... 准东煤在常规燃烧利用过程中出现严重的积灰结渣和CO_(2)排放等问题,极大地限制了其低碳清洁高效利用。采用中低温热解低阶煤生产半焦、焦油和热解气是煤炭分质分级利用的龙头技术,准东高碱煤热解半焦气化活性高,采用化学链燃烧方式有利于实现其低碳清洁高效转化。以CO_(2)为气化介质,赤铁矿石为载氧体,在固定床上开展准东煤半焦原位气化化学链燃烧特性研究,并探究了准东煤半焦中碱(土)金属(AAEMs)的迁移转化规律。研究表明,赤铁矿载氧体能够显著提高固定床反应器出口烟气中CO_(2)体积分数,然而随着载氧体与半焦质量比(mOC/mC)不断增加,CO_(2)体积分数先急剧增加而后趋于不变,最佳的mOC/mC为50:1,而700℃热解制取的准东煤半焦经酸洗脱灰处理后固定床反应器出口相应烟气中CO_(2)的选择性降低了8.95%,这表明准东煤半焦中具有催化活性的AAEMs显著影响其化学链燃烧性能。赤铁矿载氧体对准东煤半焦表面AAEMs的分布也有显著影响,与未加入时相比,Na、K元素在半焦表面呈现较为明显的团簇富集,Ca、Mg元素在空间分布上呈更为明显的依赖关系。采用原位气化化学链燃烧方式后准东煤半焦中的AAEMs向赤铁矿载氧体中发生迁移与转化,并生成霞石(NaAlSiO_(4))、钾长石(KAlSi_(3)O_(8))、钙铝黄长石(Ca_(2)Al_(2)SiO_(7))、镁橄榄石(Mg_(2)SiO_(4))等高熔点矿物质,有效抑制了准东煤半焦中AAEMs向气相的挥发。 展开更多
关键词 准东煤半焦 赤铁矿载氧体 碱(土)金属 化学链燃烧 分质分级利用
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煤直接化学链气化合成尿素过程建模与性能分析
2
作者 崔富俊 刘旌江 周怀荣 《当代化工研究》 CAS 2024年第5期34-36,共3页
本文针对传统煤制尿素过程碳利用率低及二氧化碳捕集能耗高的问题,提出了煤直接化学链气化合成尿素的新工艺。本文对新工艺关键单元进行建模、模拟和性能分析。新工艺中CO_(2)、H2和N2分别来自于化学链技术的燃烧反应器,水蒸气反应器和... 本文针对传统煤制尿素过程碳利用率低及二氧化碳捕集能耗高的问题,提出了煤直接化学链气化合成尿素的新工艺。本文对新工艺关键单元进行建模、模拟和性能分析。新工艺中CO_(2)、H2和N2分别来自于化学链技术的燃烧反应器,水蒸气反应器和空气反应器,避免了高能耗的空分单元和气体分离单元,H2和N2用于合成氨,氨进一步与CO_(2)合成尿素。采用碳利用率和二氧化碳捕集能耗分析新艺的技术性能,生产成本和投资回收期分析其经济性能。结果表明煤直接化学链气化合成尿素工艺碳利用率为30.11%,相比于传统煤制尿素提高约7%,二氧化碳捕集能耗下降了97.04%。新工艺单位尿素成本相比传统工艺下降了12.18%,投资回收期缩短了4年。 展开更多
关键词 煤直接化学链气化 化学链制氢 煤制尿素 参数优化 性能分析
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化学链合成氨中载氮体的设计与应用研究进展
3
作者 巩宙婷 张谭 +5 位作者 李娜 杨言言 刘守军 郑劼 余钟亮 杨颂 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期512-524,共13页
氨不仅是氮肥生产的主要原料,也是可再生能源储存与转化过程中的能源载体之一。因此,开发温和条件下的合成氨技术是近年来重要的研究课题。化学链合成氨技术通过载氮体的传递作用,将合成氨反应解耦为固氮与释氨等多步反应,具有操作简便... 氨不仅是氮肥生产的主要原料,也是可再生能源储存与转化过程中的能源载体之一。因此,开发温和条件下的合成氨技术是近年来重要的研究课题。化学链合成氨技术通过载氮体的传递作用,将合成氨反应解耦为固氮与释氨等多步反应,具有操作简便、反应温和、能耗低等优点。载氮体作为化学链合成氨的关键,起到传递能量及氮物种的作用,目前,载氮体固氮效率低,极大地限制了化学链合成氨技术的发展。基于此,本工作对化学链合成氨中载氮体的设计与应用研究进行综述。首先,对载氮体的设计理论进行了归纳与总结;其次,介绍了载氮体的研究现状,重点对如何提高载氮体的产氨速率以及如何提升晶格氮利用率等问题进行了综述;最后,对化学链合成氨技术所面临的机遇与挑战进行了研究,为今后载氮体的设计与开发提供了参考依据。 展开更多
关键词 合成氨 化学链 催化剂 反应动力学 过渡金属 金属氮化物
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铜基载氧体的焦炉煤气化学链燃烧特性
4
作者 范心瑜 卢春强 +3 位作者 左慧琮 李志强 江磊 李孔斋 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期244-256,共13页
焦炉煤气(COG)是炼焦过程产生的主要副产品,含有复杂的气体成分(CO、H_(2)、CH_(4)、CO_(2)),化学链燃烧是一种可实现COG高效转化与高纯CO_(2)捕集的技术。通过溶胶凝胶法制备了一系列x(%)CuO/Ce-Zr-O(x=30、50、70、90)载氧体用于COG... 焦炉煤气(COG)是炼焦过程产生的主要副产品,含有复杂的气体成分(CO、H_(2)、CH_(4)、CO_(2)),化学链燃烧是一种可实现COG高效转化与高纯CO_(2)捕集的技术。通过溶胶凝胶法制备了一系列x(%)CuO/Ce-Zr-O(x=30、50、70、90)载氧体用于COG化学链燃烧反应特性研究。XRD表明,x(%)CuO/Ce-Zr-O载氧体物相由CuO和Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_(2)固溶体组成。由于Zr^(4+)进入CeO_(2)晶格中,在617 cm^(-1)处出现明显的氧空位Raman特征峰。H_(2)-TPR、CO-TPR、CH_(4)-TPR和COG-TPR结果表明加入Ce-Zr-O固溶体促使铜物种低温释氧能力增强。800℃下,CuO样品CO_(2)捕集率为34%,添加10%Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_(2)后CO_(2)捕集率增至100%。经50次氧化还原循环后,CuO样品性能大幅降低,而90CuO/Ce-Zr-O样品的反应性能和物相结构未发生明显变化,表明CuO和Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_(2)之间的相互作用增强了铜物种的释氧能力和循环稳定性。此研究有助于拓宽COG利用途径。 展开更多
关键词 焦炉煤气 化学链燃烧 循环反应性能 CO_(2)捕集
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化学链燃烧中载氧体结构设计对抗磨性的影响研究
5
作者 赵一凡 刘敦禹 金晶 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期509-519,共11页
在化学链反应过程中,载氧体作为氧和热量的载体起着至关重要的作用,载氧体设计一直是化学链技术研究的重点和难点。化学链燃烧通常发生在流化床反应器中,由于化学反应带来的化学应力对载氧体磨损贡献率最大,导致载氧体寿命大大缩短,有... 在化学链反应过程中,载氧体作为氧和热量的载体起着至关重要的作用,载氧体设计一直是化学链技术研究的重点和难点。化学链燃烧通常发生在流化床反应器中,由于化学反应带来的化学应力对载氧体磨损贡献率最大,导致载氧体寿命大大缩短,有效成分流失。从载氧体结构设计角度出发,定性评价了不同复合载氧体的抗磨损机理:核壳结构抑制了活性组分的相分离现象,避免了由于活性组分表面磨损带来的载氧体失活;添加Al_(2)O_(3)纤维和“铆钉”抑制了裂纹扩展,减缓了材料的磨损;添加燃料灰改善了复合载氧体的骨架强度,提高了载氧体抗磨性和抗结渣团聚性;利用复合载氧体的协同增效提高了反应活性,减缓了烧结团聚现象。从磨损动力学和使用寿命角度出发,定量比较了不同载氧体的磨损情况:通过对数拟合Gwyn磨损动力学方程,求出不同载氧体拟合参数K和n,可以反映磨损机制和磨损变化规律。 展开更多
关键词 化学链燃烧 结构设计 载氧体 磨损
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火焰合成Pt修饰CuO氧载体低温化学链燃烧特性
6
作者 龙周禾 徐祖伟 +3 位作者 邹祥波 叶骥 匡草 赵海波 《燃烧科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期61-68,共8页
采用火焰喷雾热解方法(FSP)合成了Pt修饰CuO纳米氧载体材料(FSP-Pt/CuO),首先通过XRD、SEM等表征手段分析了Pt/CuO的结构和组成;通过热重分析仪、化学吸附仪对比研究了FSP合成的CuO、Pt/CuO以及商用CuO纳米颗粒的化学链燃烧反应性能.结... 采用火焰喷雾热解方法(FSP)合成了Pt修饰CuO纳米氧载体材料(FSP-Pt/CuO),首先通过XRD、SEM等表征手段分析了Pt/CuO的结构和组成;通过热重分析仪、化学吸附仪对比研究了FSP合成的CuO、Pt/CuO以及商用CuO纳米颗粒的化学链燃烧反应性能.结果表明,FSP-Pt/CuO氧载体材料与H_(2)、CO、CH_(4)的还原反应温度能够分别降低到200℃、105℃、290℃以下.进一步考察了H_(2)、O_(2)不同浓度对Pt/CuO氧载体还原、氧化特性的影响,并测试了Pt/CuO氧载体的低温化学链燃烧循环稳定性.最后通过Pt/CuO氧载体颗粒表面的氢溢流原理对低温化学链燃烧过程进行了模型机理解释. 展开更多
关键词 火焰喷雾热解 氧化铜 氧载体 低温化学链燃烧
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化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理研究
7
作者 王娜娜 冯于川 +1 位作者 郭欣 马素霞 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期586-594,共9页
本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢... 本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。研究发现,CH_(4)发生逐步脱氢反应形成H原子,其中,CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高,是CH_(4)逐步脱氢反应的限速步骤。载氧体表面H_(2)形成有两种路径,其中,H原子从O顶位迁移到Fe顶位,然后与另外O顶位的H原子成键形成H_(2)分子是主要途径。由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。氧扩散需要克服1.35 eV的能垒,表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。通过比较各基元反应能垒,发现H_(2)形成是LaFeO_(3)载氧体CH_(4)部分氧化反应动力学的限速步骤,而H迁移是限制H_(2)形成的关键,加快H迁移是增强LaFeO_(3)载氧体性能的主要途径。基于DFT计算研究系列A/B位点掺杂LaFeO_(3)载氧体的H迁移过程,有望实现潜在A/B位点有效掺杂剂的快速筛选,指导高性能LaFeO_(3)载氧体的设计开发。 展开更多
关键词 化学链重整 LaFeO_(3)载氧体 CH_(4)部分氧化 反应机理 密度泛函理论
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钙钛矿锚定纳米氧化铈及其化学链干重整性能
8
作者 章菊萍 宋富平 +3 位作者 刘天柱 朱焘 李东方 祝星 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期86-95,共10页
化学链甲烷干重整(CL-DRM)可同时利用二氧化碳和甲烷两种温室气体,将其转化为可用于费托合成的合成气。采用溶胶凝胶法及浸渍法制备了一系列(Ni/CeO_(2))/ABO_(3)(钙钛矿型)氧载体,探究Ni/CeO_(2)负载对钙钛矿储氧性能的影响,揭示Ni/CeO... 化学链甲烷干重整(CL-DRM)可同时利用二氧化碳和甲烷两种温室气体,将其转化为可用于费托合成的合成气。采用溶胶凝胶法及浸渍法制备了一系列(Ni/CeO_(2))/ABO_(3)(钙钛矿型)氧载体,探究Ni/CeO_(2)负载对钙钛矿储氧性能的影响,揭示Ni/CeO_(2)负载量对La_(0.8)Sr_(0.2)FeO_(3)钙钛矿氧载体催化活性作用规律,进一步研究氧载体的化学链循环稳定性。结果发现,CeO_(2)与载体La_(0.8)Sr_(0.2)FeO_(3)相互作用有利于钙钛矿形成氧空位,从而增强其氧迁移能力。Ni/CeO_(2)的负载提高了氧载体的储氧性能,增强反应活性,降低了反应初始温度,但过高的负载量将导致甲烷裂解形成积碳。当Ni/CeO_(2)负载量为质量分数20%时,甲烷转化率高达82%,H_(2)/CO物质的量比为2.1,在30次氧化还原循环后结果稳定,表现出优异的氧化还原循环稳定性。此外,CeO_(2)粒径可显著影响金属Ni分散度。CeO_(2)粒径的减小增强了与金属Ni界面相互作用,提升了氧载体的反应活性,减少甲烷裂解。通过CeO_(2)粒径调控使氧载体的CH_(4)转化率达87%以上,CO选择性达90%以上,H_(2)/CO物质的量比为2.18,接近2.0的理想值。利用钙钛矿锚定活性物种制备复合氧载体的策略为实现化学链干重整的高性能提供了一条有效途径,高活性和高稳定性的复合金属氧化物氧载体的制备为相关领域储氧催化材料制备提供了参考借鉴。 展开更多
关键词 化学链 干重整 二氧化碳 氧载体 氧空位
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不同支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响
9
作者 毛瑞 陈良勇 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期305-313,共9页
采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料(SiO_(2),Mg O,TiO_(2))负载的Na-Mn_(2)O_(3)载氧体,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、H_(2)-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征,研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧... 采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料(SiO_(2),Mg O,TiO_(2))负载的Na-Mn_(2)O_(3)载氧体,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、H_(2)-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征,研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响。实验结果表明,支撑材料主要影响载氧体的催化活性和储氧能力,SiO_(2)比MgO和TiO_(2)具有更发达的孔结构和更高的比表面积,Na-Mn_(2)O_(3)/Si O_(2)的催化性能最佳,在800℃下C2选择性达74.25%、C2产率为14.12%;Na-Mn_(2)O_(3)/SiO_(2)和Na-Mn_(2)O_(3)/MgO具有较好的结构稳定性,活性组分具有较好的晶格氧稳定性;MgO与Mn_(2)O_(3)的前体在载氧体制备过程中化学反应最显著,形成了Mg_(6)MnO_(8)并产生较高的储氧能力。 展开更多
关键词 化学链 甲烷氧化偶联 载氧体 支撑材料 催化反应
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CuFe_(2)O_(4)氧载体与小麦秆-煤化学链共气化研究
10
作者 林德顺 丁宁 +1 位作者 李炜光 王保文 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期188-195,共8页
以小麦秆与印尼褐煤为原料,制备具有尖晶石结构的CuFe_(2)O_(4)复合氧载体,在自制多功能反应器上,系统研究了CuFe_(2)O_(4)氧载体反应活性及小麦秆和印尼褐煤化学链共气化特性,重点关注小麦秆和煤不同掺混比、气化温度、氧载体过量系数... 以小麦秆与印尼褐煤为原料,制备具有尖晶石结构的CuFe_(2)O_(4)复合氧载体,在自制多功能反应器上,系统研究了CuFe_(2)O_(4)氧载体反应活性及小麦秆和印尼褐煤化学链共气化特性,重点关注小麦秆和煤不同掺混比、气化温度、氧载体过量系数和水蒸气输入量这4个关键运行参数的影响。结果表明:CuFe_(2)O_(4)复合氧载体中Cu-Fe的协同作用有助于晶格氧的有效传递和反应活性的提升,而小麦秆和印尼褐煤化学链共气化时碳转化率及冷煤气效率比单一燃料的大,促进了高品质合成气的形成;小麦秆和褐煤在与CuFe_(2)O_(4)化学链气化过程中的最优运行参数为共气化温度950℃、氧载体过量系数0.2、水蒸气通入体积流量0.125 mL/min、小麦秆-印尼褐煤掺混质量比1∶1,在此最优条件下,合成气产量高达1.262 m^(3)/kg,H_(2)与CO体积比为1.69,碳转化率为89.7%,合成气选择性为63.2%。 展开更多
关键词 化学链 共气化 小麦秆 褐煤 CuFe_(2)O_(4)氧载体
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多层核壳结构Fe@Al-Ti载氧体化学链制氢性能研究
11
作者 蔡志阳 张俊贤 +3 位作者 汪欣 肖慧霞 高云飞 王亦飞 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期353-361,共9页
Fe-Al-Ti载氧体在化学链制氢工艺中具有良好的循环稳定性和抗积炭性能,但反应形成FeAl_(2)O_(4)会降低抗烧结性能和氢气产率。为抑制FeAl_(2)O_(4)的生成并进一步提升载氧体反应性能,本研究采用自组装模板燃烧法制备多层核壳结构载氧体,... Fe-Al-Ti载氧体在化学链制氢工艺中具有良好的循环稳定性和抗积炭性能,但反应形成FeAl_(2)O_(4)会降低抗烧结性能和氢气产率。为抑制FeAl_(2)O_(4)的生成并进一步提升载氧体反应性能,本研究采用自组装模板燃烧法制备多层核壳结构载氧体,以TiO_(2)为介层阻隔Fe2O3与Al2O3,形成多层核壳Fe@Al-Ti载氧体,在固定床上进行化学链制氢循环,评价多层核壳结构对反应性能的影响。结果表明,Fe@Al-Ti载氧体的介层有效阻隔Fe_(2)O_(3)与Al_(2)O_(3)的接触,抑制了FeAl_(2)O_(4)形成,抗烧结性能得到进一步提升。Fe@Al-Ti载氧体在化学链制氢循环实验中无明显积炭和团聚现象,制氢能力随循环次数逐渐增加,循环稳定性较好;尤其物质的量比Al∶Ti=3.5∶1的核壳载氧体的碳转化率、制氢率和储氧量最高,分别为57.4%、75.0%和6.01 mmol/g,比非核壳Fe-Al-Ti载氧体分别增加28.4%、30.0%、26.9%。 展开更多
关键词 化学链制氢 Fe_(2)O_(3)/TiO_(2)/Al_(2)O_(3) 核壳结构 固定床
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氧载体NiFe_(2)O_(4)与褐煤的化学链燃烧反应特性实验研究
12
作者 刘勇 杨慰珺 《化工设计通讯》 CAS 2024年第2期101-103,共3页
本实验制备了氧载体NiFe_(2)O_(4),并通过热重分析试验系统研究了其对褐煤的氧化还原性能。使用扫描电镜、比表面积和X射线衍射实验表征了表面结构,与NiO和Fe_(2)O_(3)相比,NiFe_(2)O_(4)中Ni的存在增大了比表面积和孔隙体积,提高了褐... 本实验制备了氧载体NiFe_(2)O_(4),并通过热重分析试验系统研究了其对褐煤的氧化还原性能。使用扫描电镜、比表面积和X射线衍射实验表征了表面结构,与NiO和Fe_(2)O_(3)相比,NiFe_(2)O_(4)中Ni的存在增大了比表面积和孔隙体积,提高了褐煤化学链燃烧过程中的反应活性和氧传递能力。此外,循环实验证实了NiFe_(2)O_(4)高反应活性的稳定性。 展开更多
关键词 化学链燃烧 CO_(2)捕集 铁酸镍 褐煤
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基于铜基的生物质化学链重整制备合成气实验研究
13
作者 郭磊 董韦汝 +3 位作者 刘艇安 吴小琴 王靓 吴玮 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期56-61,75,共7页
使用热重分析仪和小型流化床反应器分析了基于铜基氧载体的生物质化学链重整,研究了氧载体和反应器温度的影响。结果表明:与铁基氧载体、石英砂相比,使用铜基氧载体时失重和失重速率均更大,这是因为铜基氧载体在较高的温度下能够释放出... 使用热重分析仪和小型流化床反应器分析了基于铜基氧载体的生物质化学链重整,研究了氧载体和反应器温度的影响。结果表明:与铁基氧载体、石英砂相比,使用铜基氧载体时失重和失重速率均更大,这是因为铜基氧载体在较高的温度下能够释放出氧气,加速生物质的热解与气化;在较高的温度下,气化效率、气产率、转化率和气化速率均较高;铜基氧载体表现出较好的氧化还原能力、抗烧结能力和反应性。 展开更多
关键词 化学链重整 生物质 合成气 铜基氧载体
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化学链重整反应中含氧空位α-Fe_(2)O_(3)(001)表面CO反应行为的密度泛函理论研究
14
作者 张慧欣 黄正清 +3 位作者 班涛 苏雪 杨伯伦 常春然 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第1期116-124,I0112-I0116,I0119,共15页
化学链甲烷重整是利用甲烷制备合成气(CO和H_(2))具有广阔前景的方法之一,其中CO在氧载体表面上的进一步反应对CO选择性起主要决定作用.本文采用密度泛函理论系统地研究了α-Fe_(2)O_(3)(001)氧空位对CO脱附、CO氧化和CO解离的影响.计... 化学链甲烷重整是利用甲烷制备合成气(CO和H_(2))具有广阔前景的方法之一,其中CO在氧载体表面上的进一步反应对CO选择性起主要决定作用.本文采用密度泛函理论系统地研究了α-Fe_(2)O_(3)(001)氧空位对CO脱附、CO氧化和CO解离的影响.计算结果表明,增加氧空位浓度会导致Fe原子中的电子局域化增强,从而削弱Fe位点上CO的脱附能力.此外,氧空位浓度从1/12 ML增加到1/6 ML会导致CO氧化能垒从0.64 eV增加到1.10 eV.增加氧空位浓度虽有利于CO解离,但由于解离反应的高能垒(大于3.00 eV),CO的解离仍然很难发生.综合考虑三条反应途径,CO脱附可以在高于900K的反应温度下自发进行.增加氧空位浓度可以提高合成气选择性,因为在高氧空位浓度(1/6 ML)下,相比于CO脱附,CO氧化的竞争性减弱.这项研究揭示了在Fe_(2)O_(3)的还原程度增加时,化学链甲烷重整中CO选择性增强的微观机制. 展开更多
关键词 化学链重整 甲烷 Fe_(2)O_(3) 氧空位 密度泛函理论
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生物质化学链气化-燃气轮机-有机朗肯循环发电
15
作者 穆林 胡天才 +3 位作者 王震 黄贤坤 赵亮 尹洪超 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期11-20,共10页
生物质化学链气化(BCLG)是具有发展前景的生物质利用和碳捕集技术,有机朗肯循环(ORC)是可提高能源品位的能源转化技术。为实现生物质能源高值化利用,提出了一种生物质化学链气化联合燃气轮机(GT)并耦合有机朗肯循环(ORC)的新型发电系统... 生物质化学链气化(BCLG)是具有发展前景的生物质利用和碳捕集技术,有机朗肯循环(ORC)是可提高能源品位的能源转化技术。为实现生物质能源高值化利用,提出了一种生物质化学链气化联合燃气轮机(GT)并耦合有机朗肯循环(ORC)的新型发电系统。该系统通过子系统间物质/能源交换实现了不同品位能源的梯级利用。采用Aspen Plus软件进行模拟,研究以玉米秸秆、稻秆及麦秆为气化燃料时,氧与生物质比(λ)和压气机压比(PR)等对BCLG-GT系统发电效率的影响。模拟结果表明,麦秆是3种生物质中应用于BCLG-GT系统的最优气化燃料,最佳模拟工况为:λ=0.05,P_(R)=13。在BCLG-GT子系统运行最佳工况基础上耦合ORC子系统,研究了4种不同有机流体工质(R245fa、R134a、HCFC-123和R-404A)和有无回热装置对ORC子系统发电效率的影响。结果表明:R245fa具有更高的实用价值与较好的环境友好性,相较其他3种有机流体工质具有明显优势;另外,加装回热装置后,ORC系统的净输出功率提高了13.37%,新型具有回热装置的BCLG-GT-ORC发电系统的净能量效率达35.48%。本研究为工业规模的生物质化学链气化装置的设计和优化提供思路和理论指导。 展开更多
关键词 生物质化学链气化 燃气轮机发电 有机朗肯循环 效率分析 Aspen Plus
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生物质气化耦合化学链技术氨电联产系统的[火用]分析
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作者 金仕胜 诸林 +3 位作者 何阳东 曾行艳 王远 郝强 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期50-58,63,共10页
目的基于化学链技术开发一种清洁高效的生物质制氨系统。方法综合考虑系统的自热操作、经济性和碳排放要求,对系统分别进行了热力学分析、经济评价和参数优化,重点探究了化工单元和动力单元的耦合。结果以生物质为原料实现了氨气和电的... 目的基于化学链技术开发一种清洁高效的生物质制氨系统。方法综合考虑系统的自热操作、经济性和碳排放要求,对系统分别进行了热力学分析、经济评价和参数优化,重点探究了化工单元和动力单元的耦合。结果以生物质为原料实现了氨气和电的联产。当生物质进料量为1 kg/s时,得到如下优化结果:①热力学性能方面,氨产率为13.82 mol/s,能量效率为0.45,燃料能源节约率为12.16%;②经济性方面,制氨成本为0.461$/kg NH_(3);③环境方面,碳排放量为0.978 kg/kg NH_(3)。结论证实了该设计理念的可行性,为后续工业化化学链制氨工艺设计和优化提供理论依据。 展开更多
关键词 生物质气化 化学链技术 化学链制氨 氨 [火用]分析
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铁基载氧体的沼气化学链燃烧反应动力学研究
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作者 盖希坤 张良佺 +6 位作者 陈纪忠 凌冰倩 陈诗炜 林宇佳 顾佳芝 谭人源 单胜道 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期401-412,共12页
化学链技术能够实现碳基燃料燃烧所释放的CO_(2)的全捕获,可为我国早日实现“双碳”目标提供一种全新的视角。首先理论推导得到铁基载氧体CH_(4)还原反应的改进动力学模型;对Fe_(2)O_(3)与CH_(4)之间的反应系统进行了热力学计算,为后续... 化学链技术能够实现碳基燃料燃烧所释放的CO_(2)的全捕获,可为我国早日实现“双碳”目标提供一种全新的视角。首先理论推导得到铁基载氧体CH_(4)还原反应的改进动力学模型;对Fe_(2)O_(3)与CH_(4)之间的反应系统进行了热力学计算,为后续反应操作温度的选择提供理论指导;在固定床反应器中通过改变混合气流速,研究外扩散对反应过程的影响,当气体流速达到180 mL·min^(-1)以后,表观反应速率不再增加,表明外扩散影响消除;在消除外扩散及灰尘扩散影响的前提下进行表面反应动力学测定,回归获得反应活化能E=147.574 kJ·mol^(-1)和指前因子k0=6.3995×10^(7) s^(-1),并建立了表面反应动力学方程式;在温度为680℃时,延长反应时间至1 h,反应不再进行,据此确定对应于该温度下的反应的固体产物,该固体产物以Fe_(2)O_(3)·nFeO形式虚拟表示,进而获得虚拟反应计量系数;通过对反应时间与载氧体Fe_(2)O_(3)转化率之间关系的研究,对反应模型进行了筛选,获得最优反应动力学模型,其中包含3个模型参数:虚拟组成比n=8,灰层扩散系数De=1.0841×10^(-9)m^(2)·s^(-1),表面反应速率常数(680℃)ks=5.576×10^(3) m·s^(-1),由于温度对De的影响一般不大,该优化反应动力学模型适应于变温条件。 展开更多
关键词 铁基载氧体 化学链燃烧 动力学模型 沼气
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铁酸钙与生物质焦的化学链气化反应动力学研究
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作者 高攀 黄星琪 +2 位作者 刘禹彤 艾科热木·阿卜来提 杨少霞 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期1259-1272,共14页
为探究铁酸钙载氧体与生物质焦的化学链气化反应动力学,基于热重实验研究了载氧体和生物质焦种类对反应性的影响,结合XRD、SEM、BET等表征手段对实验现象进行分析,并采用Škvára-Šesták方法确定了动力学机制函数。结果表明,载... 为探究铁酸钙载氧体与生物质焦的化学链气化反应动力学,基于热重实验研究了载氧体和生物质焦种类对反应性的影响,结合XRD、SEM、BET等表征手段对实验现象进行分析,并采用Škvára-Šesták方法确定了动力学机制函数。结果表明,载氧体反应速率Ca_(2)Fe_(2)O_(5)>CaFe_(2)O_(4)>Fe_(2)O_(3),载氧量CaFe_(2)O_(4)>Ca_(2)Fe_(2)O_(5)>Fe_(2)O_(3),生物质焦能够将载氧体完全还原为Fe和CaO;CaFe_(2)O_(4)与生物质焦反应的活化能为167.44–600.83 kJ/mol,Ca_(2)Fe_(2)O_(5)与生物质焦反应的活化能为413.62–583.51 kJ/mol;其中,CaFe_(2)O_(4)在还原的过程中生成了中间体CaFe_(3)O_(5),对晶格氧的扩散有一定的影响;CaFe_(2)O_(4)的还原可分为两阶段,当转化率α小于0.15时,CaFe_(2)O_(4)还原为Ca_(2)Fe_(2)O_(5),还原过程遵循随机成核和核生长模型,当α大于0.15时,进一步还原为CaO和Fe,还原过程遵循三维扩散机制;Ca_(2)Fe_(2)O_(5)的还原机制与CaFe_(2)O_(4)还原的第二阶段相同。 展开更多
关键词 化学链气化 铁酸钙 生物质焦 动力学
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基于铜基载氧体的化学链空分制氧系统的研究
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作者 梅一宁 王小雨 《广州化工》 CAS 2023年第11期115-117,125,共4页
基于铜基载氧体,运用流程模拟软件Aspen plus对化学链空分制氧系统展开了研究,构建化学链制氧系统模型,分析了反应温度,载气流量等因素对系统性能的影响,对化学链空分制氧系统进行参数优化。此外,本文也构建了传统的深冷空分制氧系统,... 基于铜基载氧体,运用流程模拟软件Aspen plus对化学链空分制氧系统展开了研究,构建化学链制氧系统模型,分析了反应温度,载气流量等因素对系统性能的影响,对化学链空分制氧系统进行参数优化。此外,本文也构建了传统的深冷空分制氧系统,与化学链制氧系统进行了对比分析。结果表明:较高的释氧反应器温度可提高氧气浓度和氧气的摩尔流量;水蒸气流量的增加也有利于释氧反应的进行。与深冷空分制氧技术相比,化学链空分制氧技术不仅系统能耗较低,而且制备的氧气浓度也较高。 展开更多
关键词 化学链技术 化学链空分制氧 铜基载氧体 优化分析 Aspen plus
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铁基载氧体纤维素化学链解聚试验及分子模拟 被引量：2
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作者 郭文倩 蒙亮亮 +5 位作者 耿畅 李娜 吴舸 张慧 郭庆杰 白红存 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期137-147,共11页
为探索纤维素在铁基载氧体作用下的化学链解聚机理及过程。通过热重分析试验研究不同升温速率下纤维素的化学链燃烧特性;通过化学反应动力学计算纤维素化学链燃烧过程中的活化能并揭示其动力学机制;利用ReaxFF MD模拟综合技术从微观原... 为探索纤维素在铁基载氧体作用下的化学链解聚机理及过程。通过热重分析试验研究不同升温速率下纤维素的化学链燃烧特性;通过化学反应动力学计算纤维素化学链燃烧过程中的活化能并揭示其动力学机制;利用ReaxFF MD模拟综合技术从微观原子尺度阐释纤维素化学链燃烧过程微观反应网络。热分析结果表明,铁基载氧体的加入可降低纤维素化学链解聚的起始温度,其释放的晶格氧有助于促进纤维素的化学链解聚。纤维素化学链燃烧过程分为3个阶段:挥发分析出燃烧、半焦转化燃烧和焦炭燃烧阶段。反应动力学研究显示,纤维素在热转化过程中不同转化率下的活化能为220~405 kJ/mol,其中第3个阶段的反应活化能最高。ReaxFF MD模拟结果显示,纤维素化学链燃烧过程整体遵循自由基链反应理论。纤维素裂解产生的活性自由基与载氧体释放的晶格氧反应生成2-羟基丙酮等中间体,然后进一步发生自由基反应生成CO_(2)。最终获得了载氧体作用下纤维素化学链解聚过程中CO_(2)生成释放的复杂反应网络。 展开更多
关键词 化学链燃烧 生物质 纤维素 反应力场分子动力学 反应机制
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