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微球状Br掺杂BiOCl复合光催化剂去除单质汞研究
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作者 张安超 张景繁 +4 位作者 张丹 孙志君 张旭 刘艳雯 郑海坤 《河南理工大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第6期90-99,共10页
光催化氧化法是治理大气环境汞污染问题的有效手段。目的为开发低成本的可见光脱汞催化剂,方法采用一步共沉淀法合成不同溴(Br)含量的BiOBr_(x)Cl_(1−x)微球复合材料,在湿法光催化脱汞装置上考察它们在荧光灯辐照下的光催化活性,利用N_... 光催化氧化法是治理大气环境汞污染问题的有效手段。目的为开发低成本的可见光脱汞催化剂,方法采用一步共沉淀法合成不同溴(Br)含量的BiOBr_(x)Cl_(1−x)微球复合材料,在湿法光催化脱汞装置上考察它们在荧光灯辐照下的光催化活性,利用N_(2)吸附-脱附、XRD、UV-Vis DRS、SEM、HRTEM、XPS和ESR等技术对其结构进行分析,并采用密度泛函理论研究BiOCl和BiOBr之间的电荷转移规律。结果结果表明,相较于BiOCl和BiOBr,BiOBrxCl_(1−x)复合材料的光催化性能均得到提升,其中BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)光催化剂的脱汞效率高达90.3%,较BiOCl提高了50%;与NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2−)相比,Cl^(−)和CO_(2)−3对BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)光催化剂脱汞性能的抑制作用更显著;BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)复合材料的比表面积均略高于BiOBr的和BiOCl的,较高的比表面积有利于光催化剂提供较多的活性位;随着Br含量逐渐增加,BiOCl的XRD特征峰强度逐渐减弱,复合材料的光吸收能力有规律地红移,表明BiOBr与BiOCl之间存在较强的相互作用,并非简单的机械混合;与BiOCl相比,BiOBr_(0.2)Cl_(0.8)复合材料的Bi 4f和O 1s均向高结合能方向偏移,表明引入Br影响了BiOCl中Bi和O的存在形态;3种活性物参与了Hg^(0)的氧化脱除过程,其作用由大到小依次为·O_(2)^(−),h^(+),·OH。结论光催化活性的提高主要原因为BiOCl与BiOBr形成了Z型异质结,从而增强了光生电荷的分离。研究结果可为低成本、高效卤氧化铋基脱汞光催化剂的开发提供新思路。 展开更多
关键词 光催化剂 氯氧化铋 溴氧化铋 单质汞脱除
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Ag/BiOI光催化剂湿法脱除烟气中气态单质汞性能及机理 被引量:5
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作者 李成伟 张安超 +3 位作者 宋军 张立享 张丹 刘志超 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第4期1442-1450,共9页
采用沉淀-光还原法制备了不同Ag含量的Ag/BiOI可见光催化剂,利用XRD、N_2吸附-脱附、SEM、TEM、XPS、DRS、光电流和ESR对其物化结构进行表征,在湿法鼓泡反应器脱汞装置上考察了Ag负载量、光照、SO_2和NO对气态单质汞(Hg^0)脱除性能的影... 采用沉淀-光还原法制备了不同Ag含量的Ag/BiOI可见光催化剂,利用XRD、N_2吸附-脱附、SEM、TEM、XPS、DRS、光电流和ESR对其物化结构进行表征,在湿法鼓泡反应器脱汞装置上考察了Ag负载量、光照、SO_2和NO对气态单质汞(Hg^0)脱除性能的影响。结果表明,与BiOI相比,Ag添加后光催化剂的脱汞效率大幅提高。当Ag负载质量分数为2%时,Ag/BiOI催化剂的脱汞效率高达98%。荧光灯辐照对Ag(2%)/BiOI催化剂的高效脱汞至关重要。与NO相比,SO_2对脱汞效率的影响颇为明显。与BiOI相比,Ag(2%)/BiOI中BiOI的边缘出现较多的Ag微颗粒,且Ag颗粒分散度较好;Ag的添加可以提高BiOI表面的化学吸附态氧含量和增强BiOI在可见光波段的吸收能力,有利于其高效脱汞。机理分析表明,超氧阴离子自由基(·O_2^-)和空穴(h^+)在光催化脱汞过程中起主要作用。 展开更多
关键词 鼓泡反应器 催化剂 银/碘氧化铋 单质汞脱除 烟气
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Ag-PANI/BiOI光催化剂湿法脱除气态单质汞 被引量:1
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作者 刘艳雯 张倩倩 +6 位作者 张安超 李成伟 代冰洁 梅艳阳 张森 苏胜 向军 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第3期1104-1112,共9页
采用原位光还原和简易化学吸附法制备出新型的三元Ag负载聚苯胺/碘氧化铋(PANI/BiOI)系列光催化剂,在模拟烟气条件下考察了光催化剂的脱汞性能,研究了Ag负载量、反应温度和烟气成分等对脱汞活性的影响,采用N_(2)吸附-脱附、XRD、TEM、XP... 采用原位光还原和简易化学吸附法制备出新型的三元Ag负载聚苯胺/碘氧化铋(PANI/BiOI)系列光催化剂,在模拟烟气条件下考察了光催化剂的脱汞性能,研究了Ag负载量、反应温度和烟气成分等对脱汞活性的影响,采用N_(2)吸附-脱附、XRD、TEM、XPS、DRS等技术对光催化剂的物理化学属性进行表征.结果表明:添加PANI后,光催化剂的Hg^(0)去除性能大幅提升.负载4wt%的Ag后,Ag(4%)PANI/BiOI具有约98%的脱汞性能.无机阴离子NO_(3)^(−)、Cl^(−) 和SO_(4)^(2−)对光催化剂脱汞性能的抑制作用较小,但CO_(3)^(2−)对光催化剂的活性抑制作用较大,脱汞效率明显下降至82%.与PANI/BiOI相比,Ag(4%)PANI/BiOI的比表面积和总孔容增大,表明Ag纳米颗粒高度分散在PANI/BiOI的表面.Ag-PANI/BiOI显示出较强的光吸收能力.Ag纳米颗粒的添加能显著增强PANI/BiOI表面e^(−)-h^(+)对的有效分离.光催化剂高效脱汞的原因在于PANI、BiOI之间良好的带隙匹配和Ag纳米颗粒的表面等离子体共振(SPR)效应. 展开更多
关键词 聚苯胺 碘氧化铋 光催化剂 湿法 单质汞脱除
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不同制备方法对Ag/AgCl光催化脱汞的影响 被引量:1
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作者 刘牧 路好 +3 位作者 代冰洁 邢微波 张立享 张安超 《能源研究与管理》 2017年第1期22-26,共5页
采用不同制备方法成功地制备了可见光催化剂Ag/AgCl,以VM-3000测汞仪为检测手段,在模拟烟气光催化反应器上考察了该可见光催化剂的单质汞(Hg0)脱除特性;采用N2吸附/脱附、扫描电子显微镜、X-射线衍射、X-射线光电子能谱以及紫外-可见漫... 采用不同制备方法成功地制备了可见光催化剂Ag/AgCl,以VM-3000测汞仪为检测手段,在模拟烟气光催化反应器上考察了该可见光催化剂的单质汞(Hg0)脱除特性;采用N2吸附/脱附、扫描电子显微镜、X-射线衍射、X-射线光电子能谱以及紫外-可见漫反射光谱等表征手段分析了可见光催化剂的物理化学性质。表征分析表明:与改性的共沉淀法制备的Ag/AgCl相比,沉淀-光还原法制备地催化剂的比表面积、总孔容、AgCl衍射峰以及吸光度均有较大幅度的增强;脱汞实验表明荧光灯照射对可见光催化剂的脱汞活性起着重要的作用,在可见光照射下,沉淀-光还原法制备的催化剂表现出最好的脱汞活性,最大脱汞效率高达92%。 展开更多
关键词 Ag/AgCl 光催化剂 可见光 单质汞脱除
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粉煤灰负载Fe_2O_3脱除气态单质汞的试验研究 被引量:12
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作者 王钧伟 陈培 +3 位作者 刘瑞卿 秦伟 杜荣斌 刘涛 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第12期3152-3157,共6页
在固定床反应器中研究了利用燃煤电厂固废粉煤灰(FA)负载Fe2O3所制备的Fe2O3/FA催化剂对气态Hg0的脱除情况,发现Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0的能力.同时,考察了Fe2O3负载量、温度、空速、Hg0浓度、烟气成分等对Fe2O3/FA脱除Hg0的影响.结... 在固定床反应器中研究了利用燃煤电厂固废粉煤灰(FA)负载Fe2O3所制备的Fe2O3/FA催化剂对气态Hg0的脱除情况,发现Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0的能力.同时,考察了Fe2O3负载量、温度、空速、Hg0浓度、烟气成分等对Fe2O3/FA脱除Hg0的影响.结果表明,Fe2O3/FA对Hg0的脱除能力随Fe2O3负载量(1%~10%)的增加和温度(120~200℃)的升高而增强;Fe2O3/FA在较低的空速和Hg0浓度条件下表现出了更高的脱除Hg0的活性;HCl和O2促进了Fe2O3/FA对Hg0的脱除,而SO2和H2O抑制了Fe2O3/FA对Hg0的脱除.逐级化学提取实验结果证实,Fe2O3将Hg0氧化为Hg2+的化合物并吸附在FA上,这是Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0能力的原因. 展开更多
关键词 粉煤灰 FE2O3 催化氧化 单质汞脱除
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不同形貌BiOBr光催化剂去除Hg^(0)的性能
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作者 张旭 邢微波 +3 位作者 张安超 张景繁 王晨凯 刘艳雯 《能源研究与管理》 2022年第2期55-60,85,共7页
为探究形貌对BiOBr光催化剂光催化脱汞性能的影响,采用共沉淀法分别在乙酸、乙醇、乙二醇和去离子水条件下合成了不同形貌的BiOBr光催化剂。采用SEM、DRS、XRD、TG和XPS等测试手段对BiOBr光催化剂的物理化学性能进行表征。结果表明:不... 为探究形貌对BiOBr光催化剂光催化脱汞性能的影响,采用共沉淀法分别在乙酸、乙醇、乙二醇和去离子水条件下合成了不同形貌的BiOBr光催化剂。采用SEM、DRS、XRD、TG和XPS等测试手段对BiOBr光催化剂的物理化学性能进行表征。结果表明:不同溶剂制备的BiOBr光催化剂具有不同的形貌,但它们的晶相结构基本一样,且在低温情况下其结构稳定。4个样品中,BiOBr-HAc样品在紫外光区表现出最佳的光吸收性能。脱汞实验表明,BiOBr-HAc光催化剂表现出良好的光催化活性,脱除Hg^(0)效率高达95.4%。采用活性物种清除技术发现光生空穴(h^(+))和超氧阴离子自由基(·O_(2)^(-))在Hg^(0)的氧化过程中起关键作用。 展开更多
关键词 溴氧化铋(BiOBr) 光催化剂 溶剂 脱除单质(Hg^(0)) 可见光
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