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纳米多级孔SAPO-11分子筛制备及其催化2-甲基萘烷基化反应
1
作者 张晓华 张璞 +6 位作者 纪琳 江乐杰 宋艳萍 魏海国 曾庆峰 叶闰平 冯刚 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期162-169,共8页
SAPO-11分子筛作为微孔沸石,通常粒径大,而粒径小的SAPO-11分子筛具有较短的孔道,更有利于分子的扩散使SAPO-11分子筛具有更高的催化活性,但存在稳定性较差的缺点,如何在水热法基础上进一步合成纳米多级孔SAPO-11分子筛极具挑战。在水... SAPO-11分子筛作为微孔沸石,通常粒径大,而粒径小的SAPO-11分子筛具有较短的孔道,更有利于分子的扩散使SAPO-11分子筛具有更高的催化活性,但存在稳定性较差的缺点,如何在水热法基础上进一步合成纳米多级孔SAPO-11分子筛极具挑战。在水热合成SAPO-11分子筛基础上,通过对前驱体凝胶进行老化处理制备纳米多级孔SAPO-11分子筛。其中,在80℃用搅拌老化制备的SAPO-11分子筛有最小晶体尺寸,通过SEM可知通过搅拌老化制备的S11-80℃-stirring分子筛呈现一种均匀纳米棒状结构,这些纳米棒的直径约500~700 nm,长度约2~4μm。通过N_(2)吸附-脱附曲线及孔径分布图可知经过老化处理的SAPO-11分子筛较传统SAPO-11都具有更大的比表面积,搅拌老化与静置老化制备的分子筛相比而言具有更大的微孔比表面积与孔体积。且通过NH_(3)-TPD对SAPO-11分子筛酸性性质进行表征,所有老化处理合成的SAPO-11分子筛酸量都有所下降。2-甲基萘(2-MN)主要来源于煤焦油,可用于制备2,6-二甲基萘(2,6-DMN),用于合成高端聚酯,为此将上述纳米多级孔SAPO-11分子筛用于催化2-甲基萘烷基化反应,结果表明使用老化处理制备的纳米多级孔SAPO-11分子筛有77.8%的2-MN初始转化率,20.4%的初始选择性,2,6-DMN、2,7-DMN的物质的量比为1.13,反应第4小时有最高2,6-DMN选择性39.9%,通过系列表征揭示了纳米多级孔SAPO-11分子筛择形催化催化机理。 展开更多
关键词 多级孔 SAPO-11 老化处理 烷基化 2 6-二甲基萘
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多级孔ZSM-5分子筛中油酸甲酯催化裂解吸附和扩散行为模拟研究
2
作者 秦晗淞 李国梁 +4 位作者 闫昊 冯翔 刘熠斌 陈小博 杨朝合 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第5期1870-1881,共12页
多级孔ZSM-5分子筛具有丰富的孔道结构,其独特的微-介复合孔道结构可显著促进油酸甲酯(OAME)等大分子反应的发生,但其在分子层面上的促进机制及构-效关系仍不明晰。本工作采用Monte Carlo模拟(MC)结合分子动力学(MD)方法,研究了OAME催... 多级孔ZSM-5分子筛具有丰富的孔道结构,其独特的微-介复合孔道结构可显著促进油酸甲酯(OAME)等大分子反应的发生,但其在分子层面上的促进机制及构-效关系仍不明晰。本工作采用Monte Carlo模拟(MC)结合分子动力学(MD)方法,研究了OAME催化裂解反应中反应物和5种产物分子(丙烯、丁烯、苯、甲苯和二甲苯)在多级孔分子筛上的吸附和扩散行为。通过分析吸附等温线、吸附密度图和反应物种的扩散系数,发现升温不利于OAME的吸附,从而抑制了反应的发生,这与实验结果一致。同时,直孔道和多级孔道这两种吸附位点在催化裂解反应中起到的作用截然不同:直孔道提供芳构化反应活性中心,而多级孔道则主要促进BTX主产物分子的传质扩散。这种多孔道的协同催化作用使得多级孔分子筛相较于微孔分子筛展现出优异的催化性能。此外,发现多级孔ZSM-5分子筛能提高芳烃收率的主要原因是其能够加速BTX向介孔的快速扩散。以上模拟结果不仅有助于从微观角度优化脂肪酸酯催化裂解反应的实验条件,同时也丰富了对多级孔分子筛能多产芳烃微观机制的理解。 展开更多
关键词 多级孔分子筛 扩散 吸附 分子模拟
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多级孔MOF的制备及其吸附分离应用研究进展
3
作者 杨东晓 熊启钊 +3 位作者 王毅 陈杨 李立博 李晋平 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期1882-1896,共15页
金属有机框架材料(MOF)因其具有高比表面积、丰富孔隙率、孔径可调的优点,受诸多学者关注,被认为是用于吸附分离的理想吸附剂。但是在实际应用中,大部分微孔MOF材料在吸附过程中的内在传质速率严重受限,而且构建多级孔的方法一般不具有... 金属有机框架材料(MOF)因其具有高比表面积、丰富孔隙率、孔径可调的优点,受诸多学者关注,被认为是用于吸附分离的理想吸附剂。但是在实际应用中,大部分微孔MOF材料在吸附过程中的内在传质速率严重受限,而且构建多级孔的方法一般不具有普遍性。本文介绍了调节剂策略、模板策略、后处理策略等构建多级孔MOF的方法,制备了兼具介孔、大孔的多级孔材料,并结合应用场景评价各方法的优缺点,以获得在相对温和条件下构建孔径可调的多级孔MOF的普适性策略。针对多级孔MOF材料在气体吸附分离领域的应用问题,着重剖析了构建多级孔MOF对CO_(2)气体吸附提升的案例,发现多级孔的构建增加了孔径,提高了MOF的比表面积,提供了额外的孔通道,使气体分子的吸附容量和传质速率得到提升,表明多级孔MOF在气体吸附分离方面有优异的性能。最后讨论了多级孔MOF合成和应用存在的问题,并对多级孔MOF面临的合成过程绿色可重复等挑战进行了展望。 展开更多
关键词 MOF材料 多级孔 气体吸附 分离 传质速率
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原位蒸汽辅助法用于一步制备多级孔Cu-BTC
4
作者 代艳辉 熊启钊 +5 位作者 房强 杨东晓 王毅 陈杨 李晋平 李立博 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第9期3329-3337,共9页
金属有机骨架材料(MOF)因其比表面积大、孔隙率高、结构高度可调等优势在气体吸附分离、催化、传感及生物医学等领域展现出巨大的应用潜力。但大多数MOF的孔结构在微孔范围,狭窄的孔隙环境限制了其应用过程中的传质扩散以及活性位点释放... 金属有机骨架材料(MOF)因其比表面积大、孔隙率高、结构高度可调等优势在气体吸附分离、催化、传感及生物医学等领域展现出巨大的应用潜力。但大多数MOF的孔结构在微孔范围,狭窄的孔隙环境限制了其应用过程中的传质扩散以及活性位点释放,在微孔MOF结构的基础上进行多级孔的构建则可以解决这一问题。为实现经典Cu-BTC结构上的多级孔构筑,基于原位蒸汽辅助合成加刻蚀过程开发了一步制备多级孔Cu-BTC的新方法。通过绿色刻蚀剂乙酸用量、蒸汽辅助时间的调节,获得了孔径范围可调的多级孔Cu-BTC。由于多级孔结构对传质过程和活性位点的提升作用,该材料在CO_(2)电还原实验中展现出优秀的转化效率,最高乙烯的选择性可提升157%。通过蒸汽辅助耦合材料制备和刻蚀过程使得多级孔MOF的一步制备成为了可能,其具有的减少反应物用量和反应步骤的特点将进一步推动多级孔MOF在实际应用中的发展。 展开更多
关键词 金属有机骨架 多级孔 原位蒸汽辅助 一步制备 绿色刻蚀
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多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛的合成与优化研究
5
作者 邹杨杨 朱鹏 +4 位作者 吕晓欢 聂海伟 刘海鸥 张雄福 刘国东 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期171-176,共6页
采用纳米粒子自组装策略,选择传统微孔模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂和廉价的硅溶胶为硅源,合成了多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛。考察了硅铝摩尔比和体系Na^(+)摩尔分数对纳米晶团聚体ZSM-5分子筛形貌的影响,并追踪了不同... 采用纳米粒子自组装策略,选择传统微孔模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂和廉价的硅溶胶为硅源,合成了多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛。考察了硅铝摩尔比和体系Na^(+)摩尔分数对纳米晶团聚体ZSM-5分子筛形貌的影响,并追踪了不同晶化时间下纳米晶团聚体的形成过程,最后利用XRD､SEM和氮气吸附/脱附等表征手段对所合成分子筛的性质进行分析。结果表明,低硅铝摩尔比有利于纳米晶团聚体分子筛的形成,同时合成体系中的Na^(+)对团聚体的形成具有重要作用。经优化调控后,小试可合成固体收率达94.2%的ZSM-5纳米晶团聚体分子筛,经3 L合成釜进行40倍的放大合成可成功获得高结晶度､高产率的产品。 展开更多
关键词 ZSM-5分子筛 多级孔分子筛 纳米团聚体 分子筛合成
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单晶多级孔ZSM-5分子筛酸性质对正庚烷催化裂解反应传质性能的影响
6
作者 谢小金 张晓雪 +3 位作者 刘晓玲 崇明本 程党国 陈丰秋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期2661-2672,共12页
采用L-赖氨酸作为介孔模板剂,通过调控铝源(偏铝酸钠)添加量改变分子筛硅铝比,在单晶分子筛内部引入晶内介孔,成功地合成了一系列具有不同硅铝比的单晶多级孔ZSM-5分子筛,研究了其酸性质对正庚烷催化裂解反应传质性能的影响。利用X射线... 采用L-赖氨酸作为介孔模板剂,通过调控铝源(偏铝酸钠)添加量改变分子筛硅铝比,在单晶分子筛内部引入晶内介孔,成功地合成了一系列具有不同硅铝比的单晶多级孔ZSM-5分子筛,研究了其酸性质对正庚烷催化裂解反应传质性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶红外(Py-IR)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等表征了单晶多级孔ZSM-5分子筛的物理结构、酸性质和微观形貌。同时,利用零长柱(ZLC)装置测试获取了正庚烷在单晶多级孔ZSM-5分子筛中的表观扩散系数,用于反映其传质性能。研究结果表明,随着硅铝比的提高,单晶多级孔ZSM-5分子筛的物理结构基本保持一致;传质性能随酸量的减少而提升,催化裂解性能随酸量的增加而提高。当单晶多级孔ZSM-5分子筛的Si/Al从80提高至140,正庚烷的表观扩散系数提升了87%以上;当单晶多级孔ZSM-5分子筛的Si/Al=80时,正庚烷的转化率最高可达97.5%,乙烯和丙烯的选择性分别为24.3%和35.1%。 展开更多
关键词 L-赖氨酸 硅铝比 单晶多级孔ZSM-5分子筛 传质 催化 反应
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具有高活性六配位Ti物种的多级孔TS-1分子筛的合成及应用
7
作者 肖昱 刘湛 +4 位作者 余申 吕佳敏 杨晓宇 陈丽华 苏宝连 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1157-1167,共11页
针对传统微孔TS-1分子筛孔道传输限制以及催化活性低的问题,采用碱腐蚀法制备了3种具有不同孔道结构以及不同钛物种分布的TS-1分子筛催化剂,采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射、N2吸附-脱附等温线、红外光谱、紫外-拉曼光... 针对传统微孔TS-1分子筛孔道传输限制以及催化活性低的问题,采用碱腐蚀法制备了3种具有不同孔道结构以及不同钛物种分布的TS-1分子筛催化剂,采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射、N2吸附-脱附等温线、红外光谱、紫外-拉曼光谱、X射线光电子能谱和核磁共振等测试手段对其进行表征,并对其催化苯乙烯氧化反应性能进行评价。结果表明:与单独使用氢氧化钠或四丙基氢氧化铵溶液进行后处理相比,经过四丙基氢氧化铵和乙醇胺混合溶液处理的TS-1分子筛(TS-1-TE)具有最大的外比表面积和介孔体积,有效提高了客体分子的流通扩散效率;同时由于乙醇胺与钛物种的配位作用和四丙基氢氧化铵的重结晶作用,使得从骨架脱出的四配位钛物种能够以单核六配位Ti物种的形式存在于分子筛骨架中,有利于提高催化剂的活性;在温度60℃、压力0.116 MPa、反应时间6 h和催化剂用量50 mg的条件下,TS-1-TE催化剂表现出最高的反应活性,苯乙烯转化率为74.9%,六配位Ti原子转化数为197。 展开更多
关键词 TS-1分子筛 重结晶 六配位Ti物种 多级孔 苯乙烯氧化
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多级孔花状ZSM-5分子筛的合成及其正辛烷催化裂解反应性能研究
8
作者 王健捷 束小龙 +5 位作者 肖霞 王鹏 范晓强 孔莲 解则安 赵震 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期139-146,共8页
高性能催化剂的研发是石脑油催化裂解制低碳烯烃领域的研究热点。使用双子季胺盐表面活性剂[C_(18)H_(37)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(12)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(13)]Br_(2)作为结构导向剂,成功合成了花状ZSM-5分子筛。利用XRD、SEM、N... 高性能催化剂的研发是石脑油催化裂解制低碳烯烃领域的研究热点。使用双子季胺盐表面活性剂[C_(18)H_(37)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(12)-N^(+)(CH_(3))_(2)-C_6H_(13)]Br_(2)作为结构导向剂,成功合成了花状ZSM-5分子筛。利用XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附和NH_(3)-TPD表征技术研究了晶化温度、n(Si)/n(Al)、n(H_(2)O)/n(Si O_(2))和n(Na_(2)O)/n(Si O_(2))等合成条件对ZSM-5分子筛物化性质的影响,并考察其正辛烷催化裂解反应性能。研究结果表明,花状ZSM-5分子筛的优化制备条件为:n(Na_(2)O)∶n(Al_(2)O_(3))∶n(Si O_(2))∶n(C_(18-6-6)Br_(2))∶n(H_(2)O)=5∶1∶100∶10∶4000、晶化时间为72 h、晶化温度为175℃。随着n(Si)/n(Al)的增大,花状分子筛颗粒逐渐团聚;当投料n(Na_(2)O)/n(Si O_(2))高于0.05时,分子筛样品中开始出现其他杂相;随着投料n(H_(2)O)/n(Si O_(2))的增大,分子筛层状形貌逐渐不明显。在催化裂解正辛烷制乙烯和丙烯反应中,经过30 h连续测试,花状ZSM-5分子筛的正辛烷转化率始终保持稳定,乙烯和丙烯总收率从62.0%逐渐增加至64.4%。花状ZSM-5分子筛较高的催化活性和优异的抗积炭稳定性主要归结于其独特的层状形貌和多级孔结构。 展开更多
关键词 低碳烯烃 多级孔 ZSM-5分子筛 催化裂解 晶化条件
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伊利石合成多级孔SAPO-11分子筛创新实验设计
9
作者 陈治平 李昕玥 +4 位作者 瞿颖 于皓山 周文武 贺新福 周安宁 《实验室科学》 2024年第4期24-27,共4页
以伊利石为原料,采用加入介孔模板剂和盐酸酸洗的方法制备了多级孔SAPO-11分子筛,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM等方法对样品进行表征。研究结果表明,两种方法均成功制备出多级孔SAPO-11分子筛,与微孔SAPO-11分子筛相比,两种方法得到的... 以伊利石为原料,采用加入介孔模板剂和盐酸酸洗的方法制备了多级孔SAPO-11分子筛,利用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM等方法对样品进行表征。研究结果表明,两种方法均成功制备出多级孔SAPO-11分子筛,与微孔SAPO-11分子筛相比,两种方法得到的多级孔SAPO-11分子筛外表面积和孔体积均明显增大,盐酸酸洗破坏了SAPO-11分子筛的球形晶貌,加入介孔模板剂合成的多级孔SAPO-11分子筛更好地保留了SAPO-11分子筛的晶型结构。具有一定的创新性、综合性和可操作性,有助于提升学生的创新意识和实践能力。 展开更多
关键词 多级孔SAPO-11分子筛 伊利石 水热合成 创新实验
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缺陷晶种导向的多级孔SAPO-34分子筛的制备及其在甲醇制烯烃中的应用 被引量：1
10
作者 丁佳佳 申学峰 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第5期1-7,共7页
为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫... 为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸/脱附、压汞法以及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段分析了制备的SAPO-34分子筛的晶体结构、形貌、孔道和酸性特征等。将制备的SAPO-34分子筛在固定床反应器上进行了MTO反应的催化性能评价(反应温度为460℃,反应压力为常压,甲醇质量空速为3.0 h-1,原料为纯甲醇)。结果表明,该多级孔结构SAPO-34分子筛具有大孔、介孔和微孔三级孔道结构。介/大孔的存在:一方面可以使目标产物快速从孔道中扩散出去,减少二次反应发生的机率;另一方面可以使重烃分子更容易扩散至活性位上进行进一步的反应。因此,在MTO反应中,多级孔结构SAPO-34分子筛具有最高的乙烯和丙烯选择性(85.3%)和较低的C4和C5+(碳数为4和碳数大于等于5的烃类)选择性,并可在135 min内保持性能稳定,同时经多次反应再生后,仍然能保持良好的催化性能。 展开更多
关键词 缺陷晶种 分子筛 多级孔SAPO-34 甲醇制烯烃
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多级孔NH_(2)-MIL-53(Al)的制备及其吸附性能
11
作者 王林冲 刘民 郭新闻 《化学反应工程与工艺》 CAS 2024年第2期97-106,共10页
采用构造缺陷法制备多级孔NH_(2)-MIL-53(Al),并采用粉末X射线衍射(XRD)、氮气/氩气物理吸附、 扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等对其进行表征。结果表明: 制备所得的NH_(2)-MIL-53(Al)具有微孔-介孔共... 采用构造缺陷法制备多级孔NH_(2)-MIL-53(Al),并采用粉末X射线衍射(XRD)、氮气/氩气物理吸附、 扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等对其进行表征。结果表明: 制备所得的NH_(2)-MIL-53(Al)具有微孔-介孔共存的多级孔结构。改变柠檬酸比例、溶剂比例等实验结果表明, 多级孔形成的可能机理为晶化过程中金属源缺失,造成缺陷从而形成介孔。在水溶液中的盐酸四环素吸附实验中,发现多级孔NH_(2)-MIL-53(Al)对盐酸四环素的吸附性能大幅提升,吸附行为符合拟二级动力学模型和Langmuir模型。结合内扩散分析及p H值对吸附性能的影响,推测出可能的吸附机理为外表面吸附由静电作用和 π-π 相互作用主导同时伴随着内扩散。多级孔NH_(2)-MIL-53(Al)的吸附性能较其它传统吸附剂更为优异, 在治理由抗生素导致的水污染中展现出巨大的应用潜力。 展开更多
关键词 NH_(2)-MIL-53(Al) 多级孔 盐酸四环素 吸附机理
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多级孔LaNiO_(3)制备及其在苯酚加氢脱氧反应中的催化性能
12
作者 彭林森 李凝 +1 位作者 吴剑 蒋武 《工业催化》 CAS 2024年第1期35-40,共6页
采用无皂乳液聚合法制备聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和聚苯乙烯(PS)胶体晶体模板剂,以制备的模板剂和经处理的P123为模板分别制备LaNiO_(3)钙钛矿氧化物。采用XRD、SEM、H 2-TPR等表征手段考察模板剂种类对LaNiO_(3)钙钛矿氧化物的晶体结构... 采用无皂乳液聚合法制备聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和聚苯乙烯(PS)胶体晶体模板剂,以制备的模板剂和经处理的P123为模板分别制备LaNiO_(3)钙钛矿氧化物。采用XRD、SEM、H 2-TPR等表征手段考察模板剂种类对LaNiO_(3)钙钛矿氧化物的晶体结构、表面形貌、还原性能以及孔径分布等的影响。结果表明,不同种类模板剂制备的样品均形成了明显的钙钛矿结构,孔径分布以介孔-介孔多级孔结构为主。孔径分布和比表面积的差异影响样品的还原性能和表面形貌。聚甲基丙烯酸甲酯为模板剂制备的LaNiO_(3)钙钛矿氧化物具有较高比表面积,还原性能较好,在0.1 MPa、350℃和40 mL·min-1氢气流量下,苯酚单程转化率达到22.48%,主要发生直接脱氧反应,产物以苯为主。 展开更多
关键词 催化化学 多级孔 LaNiO_(3) 模板种类 加氢脱氧
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多级孔ZSM-5分子筛催化餐厨废油制备轻质芳烃的研究
13
作者 罗文博 郝松源 袁红 《粮食与油脂》 北大核心 2024年第2期53-59,共7页
采用水热法合成不同硅铝摩尔比的多级孔ZSM-5分子筛,并对其结构进行表征,考察不同硅铝摩尔比多级孔ZSM-5分子筛对餐厨废油模型化合物(WCOMC)制备苯、甲苯和二甲苯(3种物质统称BTX)的影响。结果表明:L-赖氨酸的加入提高了多级孔ZSM-5分... 采用水热法合成不同硅铝摩尔比的多级孔ZSM-5分子筛,并对其结构进行表征,考察不同硅铝摩尔比多级孔ZSM-5分子筛对餐厨废油模型化合物(WCOMC)制备苯、甲苯和二甲苯(3种物质统称BTX)的影响。结果表明:L-赖氨酸的加入提高了多级孔ZSM-5分子筛的传质效率,其硅铝摩尔比的变化有效地调节了多级孔ZSM-5分子筛的酸性,且多级孔ZSM-5分子筛的酸性影响目标产物的分布和反应体系的稳定性。随着温度的升高,芳烃的相对含量提高,在600℃条件下多级孔ZSM-5-40分子筛催化WCOMC制备BTX的相对含量最高,为20.3%。 展开更多
关键词 多级孔ZSM-5分子筛 餐厨废油模型化合物 轻质芳烃
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沸石分子筛多级孔道的贯通性研究进展
14
作者 张乐 周嘉意 +3 位作者 张尤华 孟秀红 高雄厚 段林海 《工业催化》 CAS 2024年第2期1-8,共8页
多级孔分子筛因孔隙结构发达、优良的水热稳定性、孔体积和比表面积较高等优点,可有效缓解传统单级孔分子筛的大分子扩散受限问题,使分子筛的结构性能得到了极大的改善。综述了近年来国内外制备多级孔分子筛的研究进展,特别在多级孔分... 多级孔分子筛因孔隙结构发达、优良的水热稳定性、孔体积和比表面积较高等优点,可有效缓解传统单级孔分子筛的大分子扩散受限问题,使分子筛的结构性能得到了极大的改善。综述了近年来国内外制备多级孔分子筛的研究进展,特别在多级孔分子筛制备工艺方面重点介绍了后处理法和原位合成法,其中后处理法包括脱铝法、脱硅法和脱铝脱硅联用法;原位合成法分为硬模板剂法和软模板剂法。从稳定性、操作性等方面讨论了各种制备方法的优势和存在的问题。基于孔径大小的差异,总结了三类具有多级孔道结构的沸石分子筛,即微孔-介孔、微孔-大孔和微孔-介孔-大孔沸石分子筛在制备工艺与催化剂应用等方面的研究现状,并展望了多级孔分子筛未来的发展方向。 展开更多
关键词 催化剂工程 沸石分子筛 多级孔 贯通性 后处理法 原位合成
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CoZn-MOF衍生多级孔取向碳载CoP及其析氢性能
15
作者 汪尚 姚瑶 +2 位作者 王佳 董迪迪 常刚刚 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期447-454,共8页
在“双碳”背景下,高效、清洁的氢能源成为代替传统化石能源的重要选择,而电解水产氢是开发氢能源需要攻克的关键技术之一。目前,电解水产氢催化活性较高的催化剂主要以贵金属催化剂为主,然而贵金属价格高昂、资源稀缺严重阻碍了它们在... 在“双碳”背景下,高效、清洁的氢能源成为代替传统化石能源的重要选择,而电解水产氢是开发氢能源需要攻克的关键技术之一。目前,电解水产氢催化活性较高的催化剂主要以贵金属催化剂为主,然而贵金属价格高昂、资源稀缺严重阻碍了它们在清洁能源领域的大规模应用。因此,开发高效、耐用、廉价和地球资源丰富的电催化剂是实现电解水产氢的迫切需求。本文以无定形的锌钴双金属有机框架为前体,通过酸溶液处理制备了一种具有独特多面体结构的新型骨架材料(ZnCo-MOF),然后通过逐级碳化磷化过程,在保留原有形态的基础上得到了CoP负载的具有规则形貌的多级孔碳(H-CoP/C)。研究表明:多级孔碳作载体不仅能够负载更多活性位点,而且有利于活性位点的暴露、材料的导电性和催化过程中的传质。凭借有利的结构特征、充足的活性位点,所获得的电催化剂H-CoP/C在碱性介质中展现出优异的HER性能,驱动10mA/cm^(2)的电流密度只需168mV的过电位,优于大多数的非贵金属电催化剂。 展开更多
关键词 电解水 析氢 COP 金属有机骨架 多级孔碳
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晶种法制备多级孔ZSM-5分子筛的研究
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作者 韩文华 洪鲁伟 +3 位作者 李滨 周微 刘冠锋 王银斌 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期128-134,共7页
以铝酸钠为铝源、硅溶胶为硅源、Silicalite-1(S-1)为晶种,引入碳酸铵作为助剂,采用晶种法制备多级孔纳米ZSM-5团簇分子筛,考察了碳酸铵加入量、晶种加入量、水硅比和晶化温度对多级孔ZSM-5分子筛物性的影响。X射线衍射(XRD)、扫描电子... 以铝酸钠为铝源、硅溶胶为硅源、Silicalite-1(S-1)为晶种,引入碳酸铵作为助剂,采用晶种法制备多级孔纳米ZSM-5团簇分子筛,考察了碳酸铵加入量、晶种加入量、水硅比和晶化温度对多级孔ZSM-5分子筛物性的影响。X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和N_(2)吸附-脱附表征结果表明:碳酸铵的加入降低了体系pH,减缓了分子筛成核速率,显著降低了ZSM-5分子筛的相对结晶度;当S-1加入量为5%~7%(质量分数)时,能够提高ZSM-5分子筛的比表面积和孔容;此外,水硅比对ZSM-5分子筛形貌影响显著,当水硅比为45时,能够合成出介孔分布更为集中的多级孔ZSM-5分子筛。由于多级孔纳米结构提高了活性位点与反应物的可接近性,同时降低了反应产物在孔道中停留时间,因此与分子筛ZSM-5-180相比,该分子筛在偏三甲苯与甲醇烷基化反应中表现出优异的稳定性及均四甲苯选择性。 展开更多
关键词 晶种法 碳酸铵 多级孔 ZSM-5 烷基化
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基于摇床法的多级孔聚苯乙烯微球的制备及负载催化性能
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作者 张金铭 王楠 张高文 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期35-42,共8页
文中以苯乙烯(St)和二乙烯基苯(DVB)为单体,通过分散聚合、两步种子溶胀法及超交联反应法合成了富含微孔、介孔和大孔的多级孔聚苯乙烯(PS)微球,借助摇床法实现了微球批量化制备;然后以氯金酸(HAuCl_(4))为前驱体,采用热还原法在多级孔P... 文中以苯乙烯(St)和二乙烯基苯(DVB)为单体,通过分散聚合、两步种子溶胀法及超交联反应法合成了富含微孔、介孔和大孔的多级孔聚苯乙烯(PS)微球,借助摇床法实现了微球批量化制备;然后以氯金酸(HAuCl_(4))为前驱体,采用热还原法在多级孔PS微球上原位负载金纳米颗粒(Au NPs),得到Au NPs/多级孔PS复合微球。采用傅里叶变换红外光谱仪、扫描电子显微镜、全自动物理吸附仪、X射线电子能谱仪(XPS)、X射线衍射仪(XRD)等对微球的结构进行了表征。结果表明,采用摇床法能得到具有良好单分散性的PS微球,随着分散剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)用量增加,微球粒径逐渐减小;采用甲苯/邻苯二甲酸二丁酯为致孔剂,可得到具有较高比表面积的多孔PS微球,超交联反应后微球比表面积进一步提高到565.22 m^(2)/g;XRD和XPS分析结果表明,HAuCl_(4)被还原为Au NPs,并成功负载于多级孔PS微球中;将其用作NaBH4还原刚果红的催化剂,14 min即可达到95%的降解效果,经过10次循环后催化效果仍能保持83.8%,具有良好的循环稳定性。 展开更多
关键词 多级孔聚苯乙烯微球 金纳米颗粒 超交联 催化性能
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多级孔C/ZnFe_(2)O_(4)/ZnO纳米纤维膜的制备及其光芬顿降解性能研究
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作者 刘洋彤 陶婷婷 +4 位作者 唐伯威 王春蕾 黎小芳 丁灯 闫俊涛 《化学与生物工程》 CAS 北大核心 2024年第11期22-29,共8页
基于静电纺丝和碱处理-煅烧工艺制备了多级孔C/ZnFe_(2)O_(4)/ZnO(C/ZFO/ZnO)纳米纤维膜,通过XRD、FTIR、SEM、TEM、XPS、Raman、TG等手段对其结构和形貌进行了表征,并研究了其光芬顿降解罗丹明B(RhB)性能。结果表明,在锌盐加量1.0 mmo... 基于静电纺丝和碱处理-煅烧工艺制备了多级孔C/ZnFe_(2)O_(4)/ZnO(C/ZFO/ZnO)纳米纤维膜,通过XRD、FTIR、SEM、TEM、XPS、Raman、TG等手段对其结构和形貌进行了表征,并研究了其光芬顿降解罗丹明B(RhB)性能。结果表明,在锌盐加量1.0 mmol、铁盐加量2 mmol、碱处理时间60 min、煅烧温度600℃的最佳条件下制备的C/ZFO/ZnO-2中有多级孔生成,暴露出更多的活性位点;HRTEM照片证实了C/ZFO/ZnO-2中ZnFe_(2)O_(4)/ZnO异质结的形成;C/ZFO/ZnO-2的光生电子-空穴复合率低、分离效率高;C/ZFO/ZnO-2的光芬顿降解效率最高,6 min时RhB降解率达到99.5%;此外,C/ZFO/ZnO-2纳米纤维膜还有较强的磁性能,有利于回收再利用。 展开更多
关键词 静电纺丝 多级孔 光芬顿降解 C ZnFe_(2)O_(4) ZNO
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Fe改性多级孔ZSM-5催化合成二苯甲烷
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作者 谢辉英 黄晨悦 +3 位作者 杨淄堯 温俊程 王豪 许俊强 《精细石油化工》 CAS 2024年第3期9-12,共4页
以碱处理铁改性的Fe-多级孔ZSM-5分子筛为催化剂,在小型烷基化反应装置上进行苯和氯化苄烷基化合成二苯甲烷的研究。考察烷基化的反应时间、反应温度、苯氯化苄摩尔比和催化剂用量对合成二苯甲烷的转化率及产率的影响。实验结果表明:在... 以碱处理铁改性的Fe-多级孔ZSM-5分子筛为催化剂,在小型烷基化反应装置上进行苯和氯化苄烷基化合成二苯甲烷的研究。考察烷基化的反应时间、反应温度、苯氯化苄摩尔比和催化剂用量对合成二苯甲烷的转化率及产率的影响。实验结果表明:在反应温度85℃,反应时间28 min,苯氯化苄摩尔比6∶1,催化剂用量为氯化苄质量的2%的条件下,氯化苄的转化率可达95.20%,二苯甲烷选择性可达85.23%。 展开更多
关键词 多级孔ZSM-5 催化剂 二苯甲烷
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热致多级孔缺陷MOFs及其在燃油脱硫中的应用
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作者 郭鹏虎 程辉成 《广东化工》 CAS 2024年第15期1-3,6,共4页
合适的孔道大小和大量的金属位点在金属有机框架(MOFs:metal-organic frameworks)材料的应用中发挥着非常重要的作用。本研究通过选择性分解混组分MOFs(STD of MC-MOFs:selective thermal decomposition of mixed-component MOFs)策略,... 合适的孔道大小和大量的金属位点在金属有机框架(MOFs:metal-organic frameworks)材料的应用中发挥着非常重要的作用。本研究通过选择性分解混组分MOFs(STD of MC-MOFs:selective thermal decomposition of mixed-component MOFs)策略,使缺陷MOFs中热稳定性差的部分选择性热分解掉,从而实现孔道和金属位点的双调节。与微孔的母结构Cu-BTC相比而言,所得的多级孔缺陷MOFs在燃油吸附脱硫实验中表现出更加优越的性能。 展开更多
关键词 缺陷MOFs 混组分MOFs 选择性热分解 多级孔 燃油脱硫
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