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绿脱石结构Fe(Ⅲ)还原程度对氧化过程·OH形成及有机质矿化的影响
1
作者
肖艳琦
符俊宏
+3 位作者
刘细祥
廖文娟
张娜
崔浩杰
《农业环境科学学报》
CAS
CSCD
北大核心
2024年第5期1056-1066,共11页
土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(Ⅱ)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(Ⅲ)的还原程度会随环境条件变化而不同,然而,关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(Ⅱ)/Fe总]对氧化...
土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(Ⅱ)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(Ⅲ)的还原程度会随环境条件变化而不同,然而,关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(Ⅱ)/Fe总]对氧化过程中·OH的形成及有机质矿化的影响尚不明确。本研究以富铁绿脱石为黏土矿代表,研究了不同还原程度绿脱石[Fe(Ⅱ)/Fe总:15%、22%、39%和56%]有氧氧化产生·OH的机制及该过程对溶解性有机质(DOM)转化的差异。结果表明,当不同还原程度绿脱石的悬浊液体系中结构Fe(Ⅱ)浓度为2.2 mmol·L^(-1)时,随着还原程度从15%增加到56%,其氧化120 min后·OH的累积浓度从13.6μmol·L^(-1)增加到27.1μmol·L^(-1),单位O_(2)转化为·OH的效率从3.3%提高到5.9%。傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮蓝四唑(NBT)猝灭实验和2,2′-联吡啶(BPY)钝化边缘反应位点的结果证明了还原程度为15%的绿脱石主要存在二八面体Fe(Ⅱ)[Al-Fe(Ⅱ)],并在边缘位点活化O2产生·OH;而还原程度为56%的绿脱石除二八面体Fe(Ⅱ)外,还存在高活性三八面体[Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)],底面位点和边缘位点均可活化O_(2)产生·OH,并且O2在底面位点还原形成·OH效率更高。氧化过程中·OH矿化溶解性有机质(DOM)形成CO_(2)的含量随绿脱石的还原程度的升高而升高。因此,与低还原程度绿脱石(15%)相比,高还原程度的绿脱石(56%)存在高活性三八面体并能从底面位点形成·OH从而提高了·OH生成的效率并进一步促进了DOM的矿化。
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关键词
绿脱石
结构二价铁
还原程度
羟自由基(·OH)
天然dom转化
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职称材料
题名
绿脱石结构Fe(Ⅲ)还原程度对氧化过程·OH形成及有机质矿化的影响
1
作者
肖艳琦
符俊宏
刘细祥
廖文娟
张娜
崔浩杰
机构
湖南农业大学资源学院
中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室
广西民族大学材料与环境学院
衡水学院
出处
《农业环境科学学报》
CAS
CSCD
北大核心
2024年第5期1056-1066,共11页
基金
国家自然科学基金项目(42277291,41702040,41967030)
湖南省教育厅优秀青年基金项目(275116)
+3 种基金
中国地质大学生物地质与环境地质国家重点实验室项目(GBL22109)
河北省湿地生态与保护重点实验室项目(hklk202302)
河北省自然科学基金项目(D2022111001)
广西先进结构材料与碳中和重点实验室开放课题(GXAMCN23-3)。
文摘
土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(Ⅱ)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(Ⅲ)的还原程度会随环境条件变化而不同,然而,关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(Ⅱ)/Fe总]对氧化过程中·OH的形成及有机质矿化的影响尚不明确。本研究以富铁绿脱石为黏土矿代表,研究了不同还原程度绿脱石[Fe(Ⅱ)/Fe总:15%、22%、39%和56%]有氧氧化产生·OH的机制及该过程对溶解性有机质(DOM)转化的差异。结果表明,当不同还原程度绿脱石的悬浊液体系中结构Fe(Ⅱ)浓度为2.2 mmol·L^(-1)时,随着还原程度从15%增加到56%,其氧化120 min后·OH的累积浓度从13.6μmol·L^(-1)增加到27.1μmol·L^(-1),单位O_(2)转化为·OH的效率从3.3%提高到5.9%。傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮蓝四唑(NBT)猝灭实验和2,2′-联吡啶(BPY)钝化边缘反应位点的结果证明了还原程度为15%的绿脱石主要存在二八面体Fe(Ⅱ)[Al-Fe(Ⅱ)],并在边缘位点活化O2产生·OH;而还原程度为56%的绿脱石除二八面体Fe(Ⅱ)外,还存在高活性三八面体[Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)],底面位点和边缘位点均可活化O_(2)产生·OH,并且O2在底面位点还原形成·OH效率更高。氧化过程中·OH矿化溶解性有机质(DOM)形成CO_(2)的含量随绿脱石的还原程度的升高而升高。因此,与低还原程度绿脱石(15%)相比,高还原程度的绿脱石(56%)存在高活性三八面体并能从底面位点形成·OH从而提高了·OH生成的效率并进一步促进了DOM的矿化。
关键词
绿脱石
结构二价铁
还原程度
羟自由基(·OH)
天然dom转化
Keywords
nontronite
structural Fe(Ⅱ)
reduction extent
hydroxyl radicals(·OH)
natural
dom
transformation
分类号
X14 [环境科学与工程—环境科学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
绿脱石结构Fe(Ⅲ)还原程度对氧化过程·OH形成及有机质矿化的影响
肖艳琦
符俊宏
刘细祥
廖文娟
张娜
崔浩杰
《农业环境科学学报》
CAS
CSCD
北大核心
2024
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职称材料
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