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苯并噻吩稠合双硼荧光染料的手性光学性质及组装手性放大研究
1
作者 孙营柱 于长江 +4 位作者 焦莉娟 徐瑞明 郝二红 李家柱 刘鸣华 《中国科学：化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1352-1360,共9页
近年来,基于有机硼的手性发光材料因具有其独特结构和性质备受关注.本研究在吡咯吡啶腙肼双硼荧光团(BOPPY)上同时引入了苯并噻吩和手性胺侧链,成功构建了一种新型苯并噻吩稠环手性BOPPY.相对于手性母体,苯并噻吩稠环的导入实现了其圆二... 近年来,基于有机硼的手性发光材料因具有其独特结构和性质备受关注.本研究在吡咯吡啶腙肼双硼荧光团(BOPPY)上同时引入了苯并噻吩和手性胺侧链,成功构建了一种新型苯并噻吩稠环手性BOPPY.相对于手性母体,苯并噻吩稠环的导入实现了其圆二色(CD)和圆偏振发光(CPL)光谱分别红移50和70 nm,同时伴随手性旋向的反转.此外,手性BOPPY分子在有机溶剂中展现出镜像的CD、明亮的黄绿色CPL(Φ_(F)=0.37,540 nm,g_(lum)=1×10^(-4))、高摩尔吸光系数、大斯托克斯位移、良好的热稳定性,以及荧光量子产率高达25%的强薄膜固态发射(538 nm,g_(lum)=7.4×10^(-4)).更有趣的是,手性BOPPY分子在水中表现出聚集诱导荧光增强活性,其在表面活性剂作用下进行共组装的超分子体系显示出手性放大行为,得到的聚集体表现出显著增强的圆偏振发光性质(566 nm,g_(lum)=0.069),组装体g_(lum)相比于其分子态提升了690倍.推测手性放大机制可能是手性BOPPY分子和表面活性剂在弱相互作用协同驱动进行各向异性调节,从而构建了有序的手性纳米结构. 展开更多
关键词 圆偏振发光 双硼荧光染料 聚集诱导发光 超分子组装 手性放大
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生命起源前手性对映体富集与放大的数学规律与实验
2
作者 朱华结 李志伟 +2 位作者 贾云静 朱玉俊 Charles U.Pittman,Jr 《河北科技大学学报》 CAS 北大核心 2023年第6期589-602,共14页
生命起源前的原始海洋(池)中,由于没有手性源,手性化合物在合成过程中可能受到其他不对称因素(如手性对称性破缺)等影响,它们几乎都是以极小%ee值的非外消旋体(non-racemic enantiomers)存在。从数学理论出发,结合化学反应原理,推导出... 生命起源前的原始海洋(池)中,由于没有手性源,手性化合物在合成过程中可能受到其他不对称因素(如手性对称性破缺)等影响,它们几乎都是以极小%ee值的非外消旋体(non-racemic enantiomers)存在。从数学理论出发,结合化学反应原理,推导出这些非外消旋体在通过某种反应后,其较小的%ee值(%ee 1)可以富集到较大的%ee值(%ee 2),尤其在很低%ee值的情况下,理论上其放大倍数(%ee 2/%ee 1)可以是指数级别的增加,而这是生命起源前得到高含量对映体(如L-氨基酸)所需要的。进一步使用约1%ee值的L-色氨酸甲酯(L-TME),通过与双功能基团物质(如乙二醛)发生反应,在0℃~室温条件下,将其放大富集到3.4%(%ee 2)。系列实验表明:最大放大倍数(%ee 2/%ee 1)可达1.9(从6.1%的%ee 1提高到11.7%的%ee 2);单次最大增量(Δ%ee=%ee 2-%ee 1)达到12.3%(从44.2%(%ee 1)提高到56.5%(%ee 2))。 展开更多
关键词 计算化学 手性富集/放大 对映体 史前时代 L-氨基酸
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超分子凝胶：结构多样性与超分子手性 被引量：9
3
作者 王秀凤 张莉 刘鸣华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第1期227-238,共12页
超分子凝胶作为一种重要的软物质材料,在构建多重刺激响应性、光电功能,以及生物相容材料等功能软物质方面表现出了独特的优越性。超分子凝胶在形成过程中往往得到比较均一的纳米结构,且具有结构多样性;而另一方面,超分子凝胶的构筑单... 超分子凝胶作为一种重要的软物质材料,在构建多重刺激响应性、光电功能,以及生物相容材料等功能软物质方面表现出了独特的优越性。超分子凝胶在形成过程中往往得到比较均一的纳米结构,且具有结构多样性;而另一方面,超分子凝胶的构筑单元大部分是手性分子,超分子凝胶也是实现手性在超分子层次/纳米层次表达的重要途径,尤其是手性传递、手性放大、不对称催化方面,同时超分子凝胶也是构筑手性纳米结构的重要手段。本文主要对超分子凝胶形成中的纳米结构以及形貌的多样性和超分子手性进行介绍,并展望该领域未来的发展方向。 展开更多
关键词 超分子凝胶 自组装 纳米管 螺旋带 超分子手性 手性放大
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不对称自动催化研究进展 被引量：3
4
作者 刘纲 马红敏 邵瑞链 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 2001年第3期198-202,共5页
不对称自动催化是指由不对称反应生成的手性产物自身作为催化剂的反应过程 ,在这类反应体系中 ,催化剂自动放大倍增 ,可简捷高效地制备高选择性的对映异构体 ,在不对称催化和合成研究方面是一个新的领域。日本学者 K.Soai自 90年代以来 ... 不对称自动催化是指由不对称反应生成的手性产物自身作为催化剂的反应过程 ,在这类反应体系中 ,催化剂自动放大倍增 ,可简捷高效地制备高选择性的对映异构体 ,在不对称催化和合成研究方面是一个新的领域。日本学者 K.Soai自 90年代以来 ,在发现和研究高对映体选择性自动催化体系方面的重要贡献受到广泛关注。本文综述了近年来不对称自动催化反应的新进展。 展开更多
关键词 不对称自动催化 对映选择性 自动诱导 手性放大
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对映体识别——不对称合成中的新概念 被引量：3
5
作者 李越兰 关烨第 《大学化学》 CAS 1997年第1期19-23,共5页
对映体识别指的是同种构成的对映体之间的相互作用。这种现象广泛存在于固相、液相中。本文讨论了对映体识别对于溶液的物理、化学性质的影响，以及它在对映体拆分、纯度测定等方面的应用。
关键词 对映体识别 手性放大 不对称合成
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烷基取代聚硅烷共聚物的侧基对螺旋构象的影响
6
作者 唐贤慧 季猩猩 +3 位作者 钱凯 李宝宗 李艺 杨永刚 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第11期2481-2486,共6页
以手性化合物n-癸基-(S)-(+)-2-甲基丁基二氯硅烷(Si1)和非手性化合物n-癸基-2-乙基丁基二氯硅烷(Si2)为单体合成了聚硅烷共聚物[P(Si1-co-Si2)].通过改变Si1和Si2的投料比,聚合得到一系列P(Si1-co-Si2).通过核磁表征P(Si1-co-Si2)为无... 以手性化合物n-癸基-(S)-(+)-2-甲基丁基二氯硅烷(Si1)和非手性化合物n-癸基-2-乙基丁基二氯硅烷(Si2)为单体合成了聚硅烷共聚物[P(Si1-co-Si2)].通过改变Si1和Si2的投料比,聚合得到一系列P(Si1-co-Si2).通过核磁表征P(Si1-co-Si2)为无规共聚物.利用圆二色谱(CD)和紫外吸收光谱研究系列共聚物的手性传递行为.研究发现,Si2的均聚物在其对应的紫外吸收带324 nm处没有CD信号.当加入Si1共聚后,产生CD信号,随着Si1含量的增加,共聚物的CD信号迅速增强,当Si1摩尔分数为2%时可诱导共聚物形成单手螺旋优势构象.当Si1含量达到70%时,信号强度最大.在P(Si1-co-Si2)中Si1含量增加的过程中,共聚物的紫外吸收带同时发生蓝移.当Si1含量达到50%时,分子量较低的样品具有较强的光学活性,并且随着分子量的增大,紫外吸收红移.研究结果初步表明,聚硅烷共聚物的螺旋结构由手性侧基决定,但非手性侧基的奇偶性却没有体现. 展开更多
关键词 光学活性高分子 聚硅烷 螺旋构象 手性放大 “军官-士兵”效应
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大分子诱导表面等离子体纳米粒子的手性组装
7
作者 沈知力 王昭一 +2 位作者 张宁宁 杨扬 刘堃 《中国科学：化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1104-1112,共9页
手性是生物体中普遍存在的重要性质,监测手性的改变可成为观察及了解生理过程和病理改变的有力工具.然而,生物分子由于手性信号弱,所处环境复杂等诸多因素,其手性难以被探测及分析.近年来,基于纳米粒子表面化学与超分子相互作用,本课题... 手性是生物体中普遍存在的重要性质,监测手性的改变可成为观察及了解生理过程和病理改变的有力工具.然而,生物分子由于手性信号弱,所处环境复杂等诸多因素,其手性难以被探测及分析.近年来,基于纳米粒子表面化学与超分子相互作用,本课题组发展了多种手性大分子诱导表面等离子体纳米粒子手性自组装的方法,将手性信号由紫外区转移至可见-近红外区,通过构筑长程有序的手性组装结构,大幅提升其光学各向异性因子,并开发了手性纳米材料在复杂生理环境中对淀粉样类疾病的手性检测和药物筛选的新方法.本文将基于本课题组工作,介绍手性大分子诱导非手性表面等离子体纳米粒子自组装的进展,并提出本领域目前存在的挑战及未来发展思路. 展开更多
关键词 手性纳米结构 表面等离子体 各向异性因子 手性传递 手性放大
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手性螺旋聚合物的合成和结构控制
8
作者 王倩 刘雨奇 吴宗铨 《有机化学》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第12期4141-4146,共6页
随着近些年研究的投入,越来越多的手性螺旋聚合物被合成出来并应用于手性分离和光电材料等领域,螺旋聚合物根据螺旋翻转壁垒的大小可以分为静态螺旋聚合物和动态螺旋聚合物.主要聚焦于手性聚异氰酸酯、手性聚异腈和手性聚乙炔三类手性... 随着近些年研究的投入,越来越多的手性螺旋聚合物被合成出来并应用于手性分离和光电材料等领域,螺旋聚合物根据螺旋翻转壁垒的大小可以分为静态螺旋聚合物和动态螺旋聚合物.主要聚焦于手性聚异氰酸酯、手性聚异腈和手性聚乙炔三类手性螺旋聚合物的合成和结构控制,介绍手性单体聚合、螺旋选择性聚合、手性诱导和手性放大等几种手性螺旋聚合物的合成方法,同时也介绍了构象调控、聚合诱导自组装等光学活性螺旋聚合物的合成方法. 展开更多
关键词 光学活性螺旋聚合物 手性单体聚合 螺旋选择性聚合 手性诱导 手性放大
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光学活性螺旋聚(3,5-二取代苯乙炔):构象调控、手性传递与自组装 被引量：1
9
作者 汪胜 张洁 宛新华 《高分子学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第8期898-910,I0002,共14页
聚苯乙炔衍生物是重要的动态螺旋聚合物,具有丰富可调的螺旋构象,在手性识别、对映体拆分、不对称催化、多通道传感、圆偏振发光等领域的潜在应用正受到越来越多的关注.本文总结了近年来笔者在聚(3,5-二取代苯乙炔)研究中取得的主要进展... 聚苯乙炔衍生物是重要的动态螺旋聚合物,具有丰富可调的螺旋构象,在手性识别、对映体拆分、不对称催化、多通道传感、圆偏振发光等领域的潜在应用正受到越来越多的关注.本文总结了近年来笔者在聚(3,5-二取代苯乙炔)研究中取得的主要进展,包括:cis-cisoid螺旋构象的形成条件、影响因素与调控规律,手性双重传递模式与可调控的手性放大规律,有趣的自组装行为和超分子结构.最后,对螺旋聚苯乙炔衍生物手性功能材料今后的研究作了展望. 展开更多
关键词 聚(3 5-二取代苯乙炔) 螺旋构象 手性传递 手性放大 自组装
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1,3,4-噁二唑胆甾醇化合物的合成及性质研究
10
作者 严超 陈慧茹 +3 位作者 任雁明 黄凡然 谭晓平 程晓红 《云南大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2017年第2期272-277,共6页
合成了2,5-二苯基-1,3,4-噁二唑胆甾醇系列化合物,其结构通过1H NMR和13C NMR得到验证.采用偏光显微镜(POM),差示扫描热仪(DSC)等测试手段研究了它们的液晶性质,不含柔性链接单元的化合物Ⅰ和Ⅱ均能自组装形成层列相(Sm A),含柔性链接... 合成了2,5-二苯基-1,3,4-噁二唑胆甾醇系列化合物,其结构通过1H NMR和13C NMR得到验证.采用偏光显微镜(POM),差示扫描热仪(DSC)等测试手段研究了它们的液晶性质,不含柔性链接单元的化合物Ⅰ和Ⅱ均能自组装形成层列相(Sm A),含柔性链接单元的化合物Ⅲ没有液晶性质.通过与4'-正戊基-4-氰基联苯(5CB)掺杂的混合实验,证明了这些化合物具有手性诱导及手性放大效应. 展开更多
关键词 噁二唑 胆甾醇 液晶 手性诱导 手性放大
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