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Nb_2O_5/TiO_2催化剂表面铌氧物种的分散状态和催化性能 被引量：20
1
作者 何杰 范以宁 +1 位作者 邱金恒 陈懿 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第14期1311-1317,J003,共8页
用X射线粉末衍射 (XRD)、拉曼光谱 (LRS)、Hammett指示剂和微反测试等方法考察了负载型Nb2 O5/TiO2 催化剂表面铌氧 (NbOx)物种的分散状态、表面酸性和催化异丁烯 (IB)与异丁醛 (IBA)缩合生成 2 ,5 二甲基 2 ,4 己二烯 (DMHD)反应的... 用X射线粉末衍射 (XRD)、拉曼光谱 (LRS)、Hammett指示剂和微反测试等方法考察了负载型Nb2 O5/TiO2 催化剂表面铌氧 (NbOx)物种的分散状态、表面酸性和催化异丁烯 (IB)与异丁醛 (IBA)缩合生成 2 ,5 二甲基 2 ,4 己二烯 (DMHD)反应的催化性能 .实验测得Nb2 O5在TiO2 表面的分散容量为 0 94mmolNb/ 10 0m2 TiO2 ,与“嵌入模型”理论计算值相近 .当负载量低于分散容量的 1/ 3时 ,Nb2 O5主要以孤立的NbOx 物种通过Nb—O—Ti链与载体表面相连 ,这种孤立的NbOx 物种酸性很弱 ,催化活性很低 .随负载量的增加 ,孤立的NbOx 物种通过Nb—O—Nb键连接聚合 ,表面酸性增强 ,IB与IBA缩合生成DMHD的转化数 (TON)增加 .当Nb2 O5负载量超过分散容量时 ,表面NbOx 物种主要是通过Nb—O—Nb化学键相连形成多层的Nb2 O5,虽然催化剂的强酸中心数量有所增加 ,但NbOx 物种表面利用率下降 ,催化活性增加幅度趋缓 . 展开更多
关键词 二氧化钛负载型铌酸催化剂 铌氧物种 分散状态 催化性能 表面酸性
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CuO／CeO_2／γ－Al_2O_3催化剂的结构及氧物种 被引量：16
2
作者 田扬超 伏义路 林培琰 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第3期189-194,共6页
应用ＸＲＤ、ＥＳＲ及ＸＰＳ方法研究了ＣｕＯ／ＣｅＯ２／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂的体相及表面结构，并对催化剂表面氧物种进行了表征．实验结果表明，ＣｅＯ２使Ｃｕ２＋还原为低价钢离子和增加钢化合物的分散性．催化剂中ＣｅＯ２含量... 应用ＸＲＤ、ＥＳＲ及ＸＰＳ方法研究了ＣｕＯ／ＣｅＯ２／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂的体相及表面结构，并对催化剂表面氧物种进行了表征．实验结果表明，ＣｅＯ２使Ｃｕ２＋还原为低价钢离子和增加钢化合物的分散性．催化剂中ＣｅＯ２含量高时，表面有Ｏ２－和Ｏ－物种，而ＣｅＯ２含量低时，只有Ｏ２－物种． 展开更多
关键词 氧化铜 氧化锗 催化剂 结构 氧物种
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CeO_2-CuO/γ-Al_2O_3催化剂上CO氧化及氧物种脱附与恢复行为的研究 被引量：8
3
作者 蒋晓原 周仁贤 +1 位作者 陈平 郑小明 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 1997年第5期418-422,共5页
氧化铈(CeO_2)作为贮氧和氧离子的传导物质常在高温下有催化特性,而CuO是普通的氧化物催化剂 本文以CeO_2结合活泼的CuO/γ-Al_2O_3催化剂为研究对象,利用色谱-微反流动法,以及XRD,TPR和TPD-MS等技术,研究了CuO/γ-Al_2O_3催化剂及添加C... 氧化铈(CeO_2)作为贮氧和氧离子的传导物质常在高温下有催化特性,而CuO是普通的氧化物催化剂 本文以CeO_2结合活泼的CuO/γ-Al_2O_3催化剂为研究对象,利用色谱-微反流动法,以及XRD,TPR和TPD-MS等技术,研究了CuO/γ-Al_2O_3催化剂及添加CeO_2对CO和n-C_5H_(14)深度氧化的性能,探讨了催化剂的还原特性及表面氧的脱附与恢复行为 结果表明,CeO_2的存在改善了CuO在γ-Al_2O_3上的分散状态,促进了催化剂上氧物种的脱附与恢复,加速了氧化还原循环,从而提高了催化剂对CO和n-C_6H_(14)的深度氧化活性. 展开更多
关键词 氧物种 脱附 恢复 氧化铈 一氧化碳
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再氧化温度及氧物种对正丁烷选择氧化的影响 被引量：3
4
作者 梁日忠 李成岳 +1 位作者 李英霞 陈标华 《四川大学学报（工程科学版）》 EI CAS CSCD 2002年第5期28-31,共4页
在固定床微型反应器中 ,利用在线质谱动态响应技术 ,考察了VPO催化剂再氧化温度和不同氧物种对正丁烷选择氧化制顺酐 (MA)的影响。结果表明 ,VPO催化剂再氧化温度对非定态晶格氧选择氧化性能影响明显 ,其晶格氧是选择氧化的氧源 ,吸附... 在固定床微型反应器中 ,利用在线质谱动态响应技术 ,考察了VPO催化剂再氧化温度和不同氧物种对正丁烷选择氧化制顺酐 (MA)的影响。结果表明 ,VPO催化剂再氧化温度对非定态晶格氧选择氧化性能影响明显 ,其晶格氧是选择氧化的氧源 ,吸附氧是深度氧化的氧源 ,吸附氧与晶格氧可以相互转化。当正丁烷选择氧化和VPO催化剂再氧化在反应器内序贯、交替进行时 ,不仅可以通过改善催化剂再氧化条件使再氧化与正丁烷选择氧化条件恰当的匹配来改善时均反应性能 ,而且可通过提高VPO催化剂内可用晶格氧量和晶格氧的扩散速率来改善MA的选择性。 展开更多
关键词 温度 正丁烷 选择氧化 VPO催化剂 再氧化 氧物种 顺酐
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BaF_2/La_2O_3催化剂上甲烷氧化偶联反应活性氧物种的原位红外光谱 被引量：3
5
作者 王丽华 伊晓东 +1 位作者 翁维正 万惠霖 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第9期789-793,共5页
用原位红外光谱研究了BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种.结果表明,催化剂经O2预吸附后,在1 108-1 118 cm^-1处出现超氧物种O2^-的O-O键伸缩振动峰.经18O2同位素交换实验后,原1 108-1 118 cm^-1处谱峰的强度减弱,同时在1 ... 用原位红外光谱研究了BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种.结果表明,催化剂经O2预吸附后,在1 108-1 118 cm^-1处出现超氧物种O2^-的O-O键伸缩振动峰.经18O2同位素交换实验后,原1 108-1 118 cm^-1处谱峰的强度减弱,同时在1 086和1 051 cm^-1处出现（O^18O）-物种和^18O2-物种的吸收峰.同位素交换实验进一步确证了1 108-1 118cm^-1处谱峰确为O2^-物种的吸收峰.在700℃下,O2^-物种能够活化CH4生成C2H4,而且O2^-物种的消耗量和C2H4的生成量呈很好的消长对应关系.超氧物种O^2-是BaF2/La2O3催化剂上甲烷氧化偶联反应的活性氧物种. 展开更多
关键词 同位素交换 超氧物种 红外光谱 氧化偶联 甲烷 氟化钡 氧化镧
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溶液pH值及钨前驱体影响含钨过氧物种结构的Raman光谱研究 被引量：2
6
作者 林海强 李华明 +3 位作者 于贤勇 翟和生 袁友珠 万惠霖 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第18期1780-1784,共5页
识别水溶液体系中含过渡金属W ,Mo的过氧物种结构是探索烯烃、醇及醛等与双氧水催化选择氧化反应机理的关键所在 ,本研究借助高灵敏度的共焦显微Raman光谱表征手段 ,考察了Na2 WO4,(NH4) 10 [H2 W12 O42 ]和H3 PW12 O40 三种含钨前驱体... 识别水溶液体系中含过渡金属W ,Mo的过氧物种结构是探索烯烃、醇及醛等与双氧水催化选择氧化反应机理的关键所在 ,本研究借助高灵敏度的共焦显微Raman光谱表征手段 ,考察了Na2 WO4,(NH4) 10 [H2 W12 O42 ]和H3 PW12 O40 三种含钨前驱体在不同pH值条件下与过量双氧水作用产生的主要过氧物种的结构特征 ,推测在酸性较强 (pH <2 3 )的条件下三者产生的主要过氧物种结构相同 ,可能是单核式的 [WO2 (O2 ) 2 (H2 O) ] 2 -,而二聚态或多聚态的过氧物种几乎不存在于体系中 ;此外 ,还首次建立了通过Raman光谱来半定量测定双氧水浓度的分析方法 ,并尝试用于双氧水催化分解的动力学研究中 . 展开更多
关键词 溶液PH值 钨前驱体 含钨过氧物种 结构 RAMAN光谱 双氧水 杂多酸 催化剂
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表面活性氧物种对A-H(A=C,O,N)键活化机理的研究进展 被引量：1
7
作者 王贵昌 《信阳师范学院学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2018年第2期333-338,共6页
表面吸附态活性氧物种如O~*、OH~*等对H_2O、CH_3OH、CH_4、NH_3所含O-H、C-H以及N-H键的活化有着十分重要的作用,其调控行为与催化剂的本身电子结构、氧物种的碱性以及A-H中H原子的酸性等有着非常密切的关系.通过表面吸附氧物种的修饰... 表面吸附态活性氧物种如O~*、OH~*等对H_2O、CH_3OH、CH_4、NH_3所含O-H、C-H以及N-H键的活化有着十分重要的作用,其调控行为与催化剂的本身电子结构、氧物种的碱性以及A-H中H原子的酸性等有着非常密切的关系.通过表面吸附氧物种的修饰可以有效地控制A-H键的活化程度,从而达到调控反应的目的.利用40篇文献综述了近些年来理论科学工作者在该方面的研究成果,期望为实验工作提供有价值的理论指导依据. 展开更多
关键词 表面氧物种 A-H键(A=O C N)活化 过渡金属 密度泛函计算 氧吸附强度 碱性强弱
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电解银表面氧物种转化的原位拉曼光谱表征
8
作者 任丽萍 戴维林 +3 位作者 杨新丽 曹勇 谢在库 范康年 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期115-118,共4页
首次采用原位共焦显微激光拉曼光谱研究了经纯氧预处理后电解银表面吸附的不同氧物种在升温过程中相互转化的情况.结果发现,当温度低于423 K时,AG-O2物种缓慢转化为超氧物种AG[O-O]-;温度升高至423 K时,AG[O-O]-物种将随着时间的延长转... 首次采用原位共焦显微激光拉曼光谱研究了经纯氧预处理后电解银表面吸附的不同氧物种在升温过程中相互转化的情况.结果发现,当温度低于423 K时,AG-O2物种缓慢转化为超氧物种AG[O-O]-;温度升高至423 K时,AG[O-O]-物种将随着时间的延长转化为AG-O(Α)物种;继续升高温度,AG-O(Α)物种首先转化为AG-O-O-AG物种,再进一步转化为电解银表面最稳定的AG-O(Γ)次表层氧物种并保持至973 K以上.结合实际反应体系,低温下电解银表面吸附的氧物种主要是分子氧,在类似乙烯环氧化反应的条件下这些分子氧将转化成AG-O(Α)物种,而在类似甲醇选择氧化制甲醛的反应条件下又转化为在高温下较稳定的AG-O(Γ)物种,根据具体的转化细节推测了可能的机理. 展开更多
关键词 电解银 氧物种 原位拉曼光谱
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FTIR和XPS光谱分析Co-V-O催化剂的丙烷氧化脱氢活性氧物种
9
作者 徐爱菊 林勤 +2 位作者 照日格图 贾美林 刘莲云 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期346-350,共5页
制备了正钒酸钴Co3V2O8,焦钒酸钴Co2V2O7和偏钒酸钴CoV2O6三种催化剂,进行了XRD,TEM,BET,FTIR,XPS,H2-TPR和电导等表征,并测试了他们的丙烷氧化脱氢（ODH）制丙烯催化性能。对各催化剂的FTIR主要吸收峰做了经验归属,并对其O（1s）XPS谱... 制备了正钒酸钴Co3V2O8,焦钒酸钴Co2V2O7和偏钒酸钴CoV2O6三种催化剂,进行了XRD,TEM,BET,FTIR,XPS,H2-TPR和电导等表征,并测试了他们的丙烷氧化脱氢（ODH）制丙烯催化性能。对各催化剂的FTIR主要吸收峰做了经验归属,并对其O（1s）XPS谱进行了分峰拟合,计算了催化剂表面不同氧物种的含量。制得的催化剂晶粒均匀,平均粒径为20-30 nm,Co3V2O8和Co2V2O7具有p-型半导体性质,CoV2O6表现n-型半导体性质。p-型半导体Co3V2O8和Co2V2O7的丙烷ODH催化性能优于n-型半导体CoV2O6,当丙烷的转化率在10%时,在Co3V2O8,Co2V2O7,CoV2O6催化剂上丙烯选择性分别为48.12%,47.82%,35.24%。FTIR,XPS,H2-TPR和电导的研究结果表明,正、焦钒酸钴催化剂内各种价态钒之间易于进行氧化还原反应和形成氧缺位,钴含量的增加有利于丙烷转化的未充分还原的氧物种O2^-,O2^2-,O^-等增加,可以判断未充分还原的氧物种Oδ-（0〈δ〈2）是丙烷ODH活性氧物种。 展开更多
关键词 Co—V—O催化剂 氧化脱氢(ODH) 氧物种 XPS 半导体
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同步辐射光电子能谱表征MgO在GaAs(100)上淀积过程中的氧物种
10
作者 徐法强 孙玉明 +6 位作者 陆尔东 张发培 余小江 潘海斌 许保宗 徐彭寿 张新夷 《Chinese Journal of Chemical Physics》 SCIE CAS CSCD 1997年第3期221-224,共4页
用同步辐射光电子能谱表征了不同氧分压下通过热蒸发镁在ＧａＡｓ（１００）面制备氧化物超薄膜过程中的氧物种，结果表明表面氧物种的形式与镁氧配比有关。较高的氧分压下利于形成活泼的分子离子等氧中间体，因此通过控制镁氧比可以制... 用同步辐射光电子能谱表征了不同氧分压下通过热蒸发镁在ＧａＡｓ（１００）面制备氧化物超薄膜过程中的氧物种，结果表明表面氧物种的形式与镁氧配比有关。较高的氧分压下利于形成活泼的分子离子等氧中间体，因此通过控制镁氧比可以制备高效的薄膜模型催化剂或适合于功能材料集成的规则氧化物过渡层。氧物种的形式可以通过能谱图中不同的原子或分子轨道电子跃迁来有效地区分。 展开更多
关键词 半导体 氧物种 XPS 砷化镓(100) 氧化镁超薄膜
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NO在Cu(111)表面吸附和分解的XPS和TPD研究:不同氧物种的影响(英文) 被引量：3
11
作者 陈博昊 马运生 +4 位作者 丁良兵 许令顺 邬宗芳 袁青 黄伟新 《催化学报》 CSCD 北大核心 2013年第5期964-972,共9页
利用X射线光电子能谱和程序升温脱附谱研究了NO在清洁和预吸附氧的Cu(111)表面上的吸附和反应.通过改变NO的暴露量和退火温度,在Cu(111)表面可以制备出不同种类的化学吸附氧物种,其O1s的结合能分别位于531.0eV(O531)和529.7eV(O529).表... 利用X射线光电子能谱和程序升温脱附谱研究了NO在清洁和预吸附氧的Cu(111)表面上的吸附和反应.通过改变NO的暴露量和退火温度,在Cu(111)表面可以制备出不同种类的化学吸附氧物种,其O1s的结合能分别位于531.0eV(O531)和529.7eV(O529).表面O531物种的存在对NO的不同吸附状态有着显著影响,同时使得大部分NO吸附分子(NO(a))在加热过程中发生分解并以N2O和N2形式脱附;而表面O529物种对NO(a)的解离脱附有着明显的抑制作用.相对于O531物种来说,O529物种对NO吸附表现出更强的位阻效应.上述结果表明,NO在Cu(111)表面的吸附和分解行为与预吸附氧物种的种类和覆盖度密切相关. 展开更多
关键词 一氧化氮 Cu(111)表面 氧物种 吸附 X射线光电子能谱 程序升温脱附谱
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制备方法对Nd_2O_3上过氧物种光诱导生成的影响 被引量：1
12
作者 吴倩 翁维正 +3 位作者 刘春丽 黄传敬 夏文生 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第10期2064-2071,共8页
分别采用水解、水热和燃烧法制备了三种主要物相均为立方Nd_2O_3的样品。以325 nm激光为激发源,在室温和空气气氛下对上述样品上过氧物种的光诱导生成情况进行了比较考察。经Raman光谱仪的激光束照射后,三种样品上均可检测到过氧物种的... 分别采用水解、水热和燃烧法制备了三种主要物相均为立方Nd_2O_3的样品。以325 nm激光为激发源,在室温和空气气氛下对上述样品上过氧物种的光诱导生成情况进行了比较考察。经Raman光谱仪的激光束照射后,三种样品上均可检测到过氧物种的生成,但燃烧法制备的样品上过氧的生成速率显著大于其他两种样品。O_2-和CO_2-TPD(程序升温脱附)的表征结果表明,与水解和水热法制备的立方Nd_2O_3相比,燃烧法制备的样品表面含有更多的低配位晶格氧物种,晶格氧的碱性也更强,因而更有利于在光诱导下与分子氧反应生成过氧物种。 展开更多
关键词 氧化钕 制备方法 光诱导反应 过氧物种 晶格氧
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Ag修饰La_(0.6)Sr_(0.4)MnO_3基催化剂氧物种的谱学表征
13
作者 王伟 熊智涛 +1 位作者 林国栋 张鸿斌 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 1999年第6期877-883,共7页
采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备钙钛矿型La0.6Sr0.4MnO3 氧化物, 并用Ag 对其进行修饰,制得Ag/La0.6Sr0.4MnO3 催化剂.活性评价结果显示, Ag 的修饰能显著提高原基质催化剂La0.6Sr0.4MnO3 对低浓度CH3OH和CO完全氧化的催化活性, 相应于95% C... 采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备钙钛矿型La0.6Sr0.4MnO3 氧化物, 并用Ag 对其进行修饰,制得Ag/La0.6Sr0.4MnO3 催化剂.活性评价结果显示, Ag 的修饰能显著提高原基质催化剂La0.6Sr0.4MnO3 对低浓度CH3OH和CO完全氧化的催化活性, 相应于95% CH3OH和CO转化所需反应温度T95分别可低至421 和370 K. 催化剂的XPS和LRS谱学表征结果揭示, 在6% Ag/La0.6Sr0.4MnO3上, 具高度反应活性的表面氧物种O22- (a)和O-(a)在总表面氧中所占克分子百分数(m ol% )几近未经Ag 修饰的基质体系La0.6Sr0.4MnO3 的两倍. O2-TPD测试结果证实,Ag 对La0.6Sr0.4MnO3基质的修饰、掺杂和部分取代使其对O2 的低温吸附能力大为提高,诱生出一类数量可观具有低温吸-脱附性能的吸附氧物种. 本文结果表明, Ag/La0.6Sr0.4MnO3 催化剂对CH3OH和CO完全氧化高的催化活性与Ag 的修饰提高了催化剂对氧的低温吸附活化能力, 并使催化剂上对CHX, CH3OH, HCHO和CO具高度反应活性的表面氧物种O22- (a)和O-(a)的相对含量明显增加密切相关. 展开更多
关键词 氧物种 钙钛矿型氧化物 催化剂 汽车 废气净化
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Co(0001)表面氧物种及其与CO的作用
14
作者 王丹丹 陈明树 万惠霖 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期797-801,共5页
通过高分辨电子能量损失谱(HREELS)、俄歇电子能谱(AES)、低能电子衍射(LEED)等表征手段,考察室温条件下Co(0001)表面O_2的吸附、活化及其与CO的相互作用.室温下少量O_2的吸附出现位于69.9meV的能量损失峰,可归属为表面化学吸附氧物种,... 通过高分辨电子能量损失谱(HREELS)、俄歇电子能谱(AES)、低能电子衍射(LEED)等表征手段,考察室温条件下Co(0001)表面O_2的吸附、活化及其与CO的相互作用.室温下少量O_2的吸附出现位于69.9meV的能量损失峰,可归属为表面化学吸附氧物种,随着O_2暴露量的增加,出现位于56.6meV的能量损失峰对应于近表面区域氧物种.通过升温闪退及与CO相互作用的考察,表明近表面区域氧物种较不稳定.室温下,表面吸附的CO可以被表面吸附氧氧化,而表面氧物种则需要在较高温度下才能被CO还原除去. 展开更多
关键词 Co(0001) 高分辨电子能量损失谱 化学吸附氧 表面氧物种 CoOx/Co(0001)
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单斜和立方Eu_(2)O_(3)的制备及其表面过氧物种的光诱导生成
15
作者 郑艺辉 刘春丽 +1 位作者 张溢格 翁维正 《厦门大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期33-41,共9页
考察了苯丙氨酸或柠檬酸与硝酸铕的摩尔比对燃烧法制备的Eu_(2)O_(3)的物相结构和比表面积的影响,在此基础上制备了纯单斜和立方相的Eu_(2)O_(3).以325 nm激光为激发光源,在30℃和O_(2)气氛下对单斜和立方Eu_(2)O_(3)上过氧物种的光诱... 考察了苯丙氨酸或柠檬酸与硝酸铕的摩尔比对燃烧法制备的Eu_(2)O_(3)的物相结构和比表面积的影响,在此基础上制备了纯单斜和立方相的Eu_(2)O_(3).以325 nm激光为激发光源,在30℃和O_(2)气氛下对单斜和立方Eu_(2)O_(3)上过氧物种的光诱导生成情况进行比较考察,结果表明:经325 nm激光照射后,单斜和立方Eu_(2)O_(3)样品表面均检测到过氧物种的生成,但以柠檬酸为还原剂制备的单斜和立方Eu_(2)O_(3)均比以苯丙氨酸为还原剂制备的相应样品更易于生成过氧物种,其原因可能是前者具有较大的比表面积;两种方法制备的立方Eu_(2)O_(3)均比单斜Eu_(2)O_(3)更容易生成过氧物种.O_(2)和CO_(2)程序升温脱附(O_(2)-,CO_(2)-TPD)的表征结果表明,与单斜相样品相比,立方相样品更容易吸附和活化分子氧,样品表面晶格氧的碱性也更强,因而在相同的实验条件下更有利于分子氧与晶格氧反应生成过氧物种. 展开更多
关键词 柠檬酸溶胶-凝胶燃烧法 苯丙氨酸燃烧法 Eu_(2)O_(3) 相结构 光诱导 过氧物种
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化学所在铑原子活化氧物种转化惰性小分子研究中取得进展
16
《河南化工》 CAS 2016年第12期56-56,共1页
氧化铝负载的痕量金属铑可有效活化A12O3中的晶格氧直接参与化学反应，然而氧化铝具有高的热稳定性和化学惰性，在温和条件下，氧化铝中的氧原子很难直接参与化学转化。为了认识痕量金属铑活化惰性晶格氧参与化学反应的本质，中国科学... 氧化铝负载的痕量金属铑可有效活化A12O3中的晶格氧直接参与化学反应，然而氧化铝具有高的热稳定性和化学惰性，在温和条件下，氧化铝中的氧原子很难直接参与化学转化。为了认识痕量金属铑活化惰性晶格氧参与化学反应的本质，中国科学院化学研究所何圣贵课题组使用自行研制的团簇科学仪器。 展开更多
关键词 化学反应 化学惰性 化学转化 铑原子 分子研究 活化 中国科学院化学研究所 氧物种
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基于金属超氧物种MnO_(2)^(+)-(HCO_(3)^(-))_(n)氧化的Mn^(Ⅱ)-BAP体系降解苯胺
17
作者 刘勇 吴佳璇 +1 位作者 王晓艳 任红霞 《南开大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期6-14,共9页
为有效处理广泛存在于地下水中的苯胺污染物,采用Mn^(Ⅱ)-BAP体系氧化苯胺,并对氧化效果、影响因素以及氧化过程中的主要活性物种做了系统探究.在氧化苯胺过程中,通过动力学实验以及掩蔽实验探究了Mn^(Ⅱ)-BAP体系氧化苯胺的最佳条件以... 为有效处理广泛存在于地下水中的苯胺污染物,采用Mn^(Ⅱ)-BAP体系氧化苯胺,并对氧化效果、影响因素以及氧化过程中的主要活性物种做了系统探究.在氧化苯胺过程中,通过动力学实验以及掩蔽实验探究了Mn^(Ⅱ)-BAP体系氧化苯胺的最佳条件以及氧化机制.实验结果显示,Mn^(Ⅱ)-BAP体系可以在10 min内氧化99.5%的苯胺,反应速率常数为5.30×10^(-1)min^(-1).Mn^(2+)与HCO_(3)^(-)之间存在的协同作用会导致反应体系中的HCO_(3)^(-)以及Mn^(2+)的浓度对k_(obs)有着重要的影响,金属超氧物种Mn O_(2)^(+)-(HCO_(3)^(-))_(n)是Mn^(Ⅱ)-BAP体系氧化苯胺的主要活性物质. 展开更多
关键词 苯胺 Mn^(Ⅱ)-BAP 金属超氧物种
原文传递
Na-W-Mn/SiO_2催化剂活化甲烷的研究Ⅱ.活性氧物种 被引量：12
18
作者 季生福 李树本 +2 位作者 薛锦珍 刘育 许传芝 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第2期107-110,共4页
制备了不同 Na、W、Mn组分的 Na- W- Mn/ Si O2 催化剂 ,并进行了 O2 程序升温脱附 (O2 - TPD)和不同温度下 Na- W- Mn/ Si O2 催化剂的 CH4脉冲反应 (CH4- PR) .研究结果表明 ,Na- W- Mn/ Si O2 催化剂活化甲烷的活性氧物种是 W和 Mn... 制备了不同 Na、W、Mn组分的 Na- W- Mn/ Si O2 催化剂 ,并进行了 O2 程序升温脱附 (O2 - TPD)和不同温度下 Na- W- Mn/ Si O2 催化剂的 CH4脉冲反应 (CH4- PR) .研究结果表明 ,Na- W- Mn/ Si O2 催化剂活化甲烷的活性氧物种是 W和 Mn提供的、高温下易于流动的表面晶格氧 (O2 - ) . Na对 O2 - 的活泼性具有重要的促进作用 ,它可以极化 W、 Mn的金属—氧键 ,促进 O2 - 的流动性 . Na、 W、 Mn共存在时 ,对 O2 - 展开更多
关键词 担载型催化剂 甲烷 活化 氧物种 氧化
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乙烷氧化脱氢制乙烯CeO_2-NiO/A_2O_3催化剂上氧物种的研究 被引量：5
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作者 余林 孙建 +2 位作者 孙明 郝志峰 方奕文 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期344-350,共7页
在镍基催化剂上进行了乙烷氧化脱氢制乙烯的研究.结果表明,浸渍法制备的催化剂性能最佳.以浸渍法引入CeO2后,催化剂的低温反应活性显著提高.采用O2-TPD-MS、TPR和XPS等表征技术对催化剂进行了表征,结果显示:在ODE反应中,在低温下起主导... 在镍基催化剂上进行了乙烷氧化脱氢制乙烯的研究.结果表明,浸渍法制备的催化剂性能最佳.以浸渍法引入CeO2后,催化剂的低温反应活性显著提高.采用O2-TPD-MS、TPR和XPS等表征技术对催化剂进行了表征,结果显示:在ODE反应中,在低温下起主导作用的是"非化学计量氧"(O2-、O-和O22-);在高温下起主导作用的是晶格氧;CeO2的添加减弱了NiO与载体-γAl2O3间的强相互作用,提高了镍物种在载体上的分散度,高分散于催化剂表面的微晶NiO的量明显增加,此物种有利于催化剂的低温活性;影响了催化剂表面氧物种的分布,表面的晶格氧的相对浓度提高了,非化学计量氧的相对浓度降低了. 展开更多
关键词 乙烷 氧化脱氢 乙烯 镍基催化剂 氧物种
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