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间歇通风对污泥好氧堆肥过程中腐殖质电子转移能力的影响 被引量:4
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作者 莫锦韬 李军 +2 位作者 路一鸣 张军 席北斗 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期2393-2403,共11页
选取连续通风和间歇通风两种不同的供氧方式进行好氧堆肥,分析污泥堆肥腐殖质富里酸(FA)和胡敏酸(HA)光谱特征和还原容量不同时期的变化.结果表明:与连续通风处理相比,间歇通风处理促进了类蛋白质的分解和类腐殖质的形成,增加了电子转... 选取连续通风和间歇通风两种不同的供氧方式进行好氧堆肥,分析污泥堆肥腐殖质富里酸(FA)和胡敏酸(HA)光谱特征和还原容量不同时期的变化.结果表明:与连续通风处理相比,间歇通风处理促进了类蛋白质的分解和类腐殖质的形成,增加了电子转移能力;间歇通风FA的本底还原容量(NRC)、化学还原容量(CRC)提高了194.33,127.97μmol e-/(g C),HA的NRC、CRC提高了168.26,203.81μmol e-/(g C).相关性分析和主成分结果显示,C3、C4是FA电子转移能力主要控制因子,而SUVA254、SUVA280是HA的电子转移能力主要控制因子. 展开更多
关键词 城市污泥 好氧堆肥 腐殖质 电子转移能力 间歇通风
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堆肥过程不同分子量水溶性有机物电子转移能力的演变及影响因素 被引量:8
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作者 杨超 何小松 +5 位作者 高如泰 席北斗 黄彩红 张慧 檀文炳 李丹 《分析化学》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期579-586,共8页
利用超滤技术、电化学方法和光谱技术,以堆肥水溶性有机物的不同分子量(MW)组分为研究对象,分析在堆肥过程中不同分子量水溶性有机物(DOM)的组成特征、结构演变和电子转移能力变化的影响因素。结果表明,类蛋白物质主要存在于堆肥前期的D... 利用超滤技术、电化学方法和光谱技术,以堆肥水溶性有机物的不同分子量(MW)组分为研究对象,分析在堆肥过程中不同分子量水溶性有机物(DOM)的组成特征、结构演变和电子转移能力变化的影响因素。结果表明,类蛋白物质主要存在于堆肥前期的DOM(MW<1 kDa)中,随着堆肥的进行,类蛋白物质不断降解,类富里酸物质持续合成,堆肥后期类蛋白物质被完全降解,类富里酸物质成为DOM(MW<1 kDa)主要的荧光组分。类腐殖物质是DOM(MW=1~3 kDa)、DOM(MW=3~5 kDa)和DOM(MW>5 kDa)的主要荧光组分,堆肥过程中类腐殖质物质在3种不同分子量组分的变化各不相同,但是堆肥后期类腐殖质物质在3个不同分子量组分的含量均高于堆肥初期。堆肥过程中DOM(MW<1 kDa)的电子供给能力(EDC)呈降低趋势,而电子接受能力(EAC)呈升高趋势;DOM(MW>5 kDa)的EDC在堆肥过程中呈上升趋势,而EAC则无明显的变化规律。DOM(MW=1~3 kDa)和DOM(MW=3~5 kDa)的EDC和EAC在整个堆肥过程无明显变化规律。不同分子量组分堆肥DOM的EAC受控于堆肥过程木质素降解产物的含量,而其EDC变化与荧光参数和紫外参数无明显关系。 展开更多
关键词 堆肥 水溶性有机物 分子量 电子转移能力 平行因子分析
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水溶性有机物电子转移能力及其生态效应 被引量:12
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作者 毕冉 周顺桂 +2 位作者 袁田 庄莉 袁勇 《生态学报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第1期45-52,共8页
水溶性有机物(Dissolved organic matter,DOM)是生态系统最为活跃的有机物组分,参与众多物理、化学及生物过程。DOM具有电子转移能力,主要原因在于结构中包含的醌基官能团,通过醌、半醌和氢醌之间的可逆转化完成电子转移过程。DOM作为... 水溶性有机物(Dissolved organic matter,DOM)是生态系统最为活跃的有机物组分,参与众多物理、化学及生物过程。DOM具有电子转移能力,主要原因在于结构中包含的醌基官能团,通过醌、半醌和氢醌之间的可逆转化完成电子转移过程。DOM作为电子穿梭体,循环参与电子转移的能力是其发挥生态效应的重要体现。研究表明,DOM可以通过氧化还原反应介导环境中Cr(Ⅵ)、Hg(Ⅱ)等重金属及卤代烃、硝基芳香化合物等持久性有机污染物降解转化。综述了DOM电子转移能力机理、途径及可循环性,电子转移能力测定方法,以及DOM电子转移能力的生态效应并展望研究方向。 展开更多
关键词 水溶性有机物 电子转移能力 测定方法 生态效应
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基于电化学方法研究猪粪堆肥过程溶解性有机物电子转移能力演变规律 被引量:6
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作者 唐朱睿 黄彩红 +4 位作者 檀文炳 何小松 张慧 李丹 席北斗 《分析化学》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第3期422-431,共10页
堆肥水溶性有机物(Dissolved organic matter,DOM)是堆肥有机质中最活跃的部分,而具有氧化还原能力的官能团使得DOM能够作为电子穿梭体促进微生物与电子受体间的电子传递。本研究提取了8个不同阶段堆肥样品的DOM,利用电化学方法,以2,2&#... 堆肥水溶性有机物(Dissolved organic matter,DOM)是堆肥有机质中最活跃的部分,而具有氧化还原能力的官能团使得DOM能够作为电子穿梭体促进微生物与电子受体间的电子传递。本研究提取了8个不同阶段堆肥样品的DOM,利用电化学方法,以2,2'-联氮双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺胺)二铵盐(ABTS)和敌草快农药(DQ)作为介导剂,工作电压设为0.61 V/^-0.49 V,分别测定电子供给能力(Electron donating capacity,EDC)和电子接受能力(Electron accepting capacity,EAC)。同时结合三维荧光光谱、红外光谱和元素分析等方法阐明DOM结构组分变化,并探讨其变化对电子转移能力的影响。结果表明,堆肥DOM的EDC从堆肥1 d的16.850μmol e^-/(g C)增加至43 d的22.077μmol e^-/(g C),EAC从堆肥1 d的1.866μmol e^-/(g C)降至43 d的1.779μmol e^-/(g C)。三维荧光光谱分析结果表明,在堆肥过程中类腐殖质组分含量逐渐增多,类蛋白组分逐渐减少,表明堆肥过程类腐殖质组分的形成对DOM的ETC起重要的贡献作用。红外光谱显示堆肥过程中DOM含量较高的羟基和羧基变化不显著,对电子转移能力无明显贡献。元素分析结果表明,DOM中氧元素含量随着堆肥进行而增加,含硫基团是电子转移能力的贡献基团。 展开更多
关键词 堆肥 水溶性有机物 电子转移能力 三维荧光 红外光谱
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市政污泥堆肥过程胡敏酸电子转移能力的演变规律 被引量:3
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作者 唐朱睿 席北斗 +4 位作者 檀文炳 何小松 张慧 李丹 黄彩红 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第4期689-697,共9页
腐殖质作为电子穿梭体在介导有机污染物和重金属降解和转化过程中具有十分重要的作用.本研究通过电化学方法测定了市政污泥堆肥胡敏酸的电子转移能力(electron transfer capability,ETC),并利用三维荧光光谱和紫外-可见光光谱分析探讨... 腐殖质作为电子穿梭体在介导有机污染物和重金属降解和转化过程中具有十分重要的作用.本研究通过电化学方法测定了市政污泥堆肥胡敏酸的电子转移能力(electron transfer capability,ETC),并利用三维荧光光谱和紫外-可见光光谱分析探讨堆肥过程胡敏酸化学组成和结构变化对其ETC的影响.结果表明,堆肥胡敏酸的电子接受能力(electron accepting capacity,EAC)和电子供给能力(electron donating capacity,EDC)分别在12.46—18.62μmol e-·g^(-1)C和165.07—257.84μmol e-·g^(-1)C之间,从堆肥初期到堆肥末期,两者均呈现增加的趋势.元素分析结果表明在堆肥前期N、C和H含量下降较快,而S含量在后期下降较快.平行因子分析发现,随着堆肥进行胡敏酸中代表类腐殖质物质的组分1和组分3的含量逐渐升高,而代表类蛋白物质的组分2的含量逐渐减少.胡敏酸HIX、S_R和SUVA_(269)分别从初期的0.523、3.33和1.69变至0.732、2.20和2.39,说明胡敏酸中有机质的腐殖质化程度、分子量和芳香性均随着堆肥腐熟呈现出增大趋势.相关性分析表明,随着堆肥进行胡敏酸中类腐殖质物质增多、类蛋白物质减少,导致胡敏酸分子量、芳香度与腐殖质化程度增大,从而促进了胡敏酸EDC和EAC的增加. 展开更多
关键词 市政污泥 堆肥 电子转移能力 平行因子分析
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翻堆对好氧堆肥腐殖质电子转移能力的影响 被引量:4
6
作者 路一鸣 李军 +3 位作者 代雨 莫锦韬 张军 席北斗 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第12期5748-5757,共10页
开展了连续通风和翻堆两种典型的通风方式进行污泥好氧堆肥,通过分析堆肥腐殖质中富里酸(FA)和胡敏酸(HA)的光谱特征以及本底/化学还原容量(NRC/CRC)的时态变化,研究其对污泥好氧堆肥过程中富里酸(FA)和胡敏酸(HA)的形成和电子转移能力(... 开展了连续通风和翻堆两种典型的通风方式进行污泥好氧堆肥,通过分析堆肥腐殖质中富里酸(FA)和胡敏酸(HA)的光谱特征以及本底/化学还原容量(NRC/CRC)的时态变化,研究其对污泥好氧堆肥过程中富里酸(FA)和胡敏酸(HA)的形成和电子转移能力(ETCs)的影响.结果表明:与翻堆处理相比,连续通风处理促进了堆肥FA和HA中类蛋白质组分的减少和类腐殖质组分的增加,强化了高温期和腐熟期FA的电子转移能力(CRC分别增加了176.55和123.24μmol e-/gC),但降低了HA和升温期FA的电子转移能力(CRC分别降低了246.47和116.13μmol e-/gC).相关性分析表明,影响污泥堆肥腐殖质电子转移能力的主要因素为pH值、SUVA254、SUVA290和类蛋白质组分,翻堆处理促进了类腐殖质组分对腐殖质电子转移能力的影响. 展开更多
关键词 污泥 好氧堆肥 腐殖质 电子转移能力 翻堆
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水溶性有机物电子转移能力与荧光峰强度的关系研究 被引量:4
7
作者 陶亚 袁田 +3 位作者 周顺桂 袁勇 庄莉 王辉宪 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1871-1877,共7页
以不同来源的水溶性有机物(DOM)为供试材料,采用电化学方法和荧光光谱法研究了DOM电子转移能力及其与荧光峰强度的关系.采用库仑安培法测定DOM电子转移能力,其中测得的电子接受能力为635.6~1 049.3μmol.(g.C)-1,电子供给能力为27.3~4... 以不同来源的水溶性有机物(DOM)为供试材料,采用电化学方法和荧光光谱法研究了DOM电子转移能力及其与荧光峰强度的关系.采用库仑安培法测定DOM电子转移能力,其中测得的电子接受能力为635.6~1 049.3μmol.(g.C)-1,电子供给能力为27.3~42.3μmol.(g.C)-1.利用循环伏安法研究DOM电化学活性,发现其氧化还原电位在-731~-996 mV(vs.Ag/AgCl)之间.经过电位跃阶法三次氧化还原循环后电子转移能力仍可维持在232.1~897.2μmol.(g.C)-1之间,电子循环率为36.7%~78.2%,说明DOM具有重复利用、反复转移电子的特性.采用荧光激发发射光谱法(EEMS)测定DOM的类富里酸荧光峰强度并比较其与DOM电子转移能力的关系,发现DOM的类富里酸荧光峰强度与DOM的电子循环率具有显著相关(r2=0.92).实验结果为理解DOM在元素循环、污染物降解以及生物地球化学循环中的作用提供科学依据. 展开更多
关键词 水溶性有机物 电子转移能力 电子循环率 库仑安培法 电位跃阶法 荧光激发-发射光谱法
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腐殖质氧化还原和电子转移特性研究进展 被引量:23
8
作者 袁英 何小松 +4 位作者 席北斗 高如泰 檀文炳 崔东宇 唐军 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第12期2048-2057,共10页
腐殖质在无氧和有氧条件下都具有一定的氧化还原能力,其氧化还原能力与氧化还原电势有关,而腐殖质的氧化还原电势受芳香度、取代基类型、取代位置等因素影响.除氧化还原能力外,腐殖质还能介导电子转移,其电子转移能力受腐殖质结构和所... 腐殖质在无氧和有氧条件下都具有一定的氧化还原能力,其氧化还原能力与氧化还原电势有关,而腐殖质的氧化还原电势受芳香度、取代基类型、取代位置等因素影响.除氧化还原能力外,腐殖质还能介导电子转移,其电子转移能力受腐殖质结构和所处环境两大因素影响.水体腐殖酸比土壤和沉积物腐殖酸具有相对较小的电子接受能力(EAC)和较大的提供电子能力(EDC);p H、温度、光照、氧气条件和微生物活动等因素均对腐殖质氧化能力和电子转移能力具有重要影响.腐殖质可以介导重金属和有机污染物的还原降解,不同重金属还原反应效率差异较大,其中Fe(Ⅲ)盐还原速率最高;有机污染物降解速率从大到小为六氯乙烷(HCE)>四氯化碳>三溴甲烷.目前在腐殖质氧化还原特性和电子转移能力研究中还存在诸多不足,需要广大学者做进一步探究. 展开更多
关键词 腐殖质 氧化还原能力 电子转移能力 影响因素
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污泥好氧堆肥过程中亲水性组分的光谱和电化学特征
9
作者 常昊宇 谭知涵 +4 位作者 孙晓杰 张军 邢美燕 董滨 席北斗 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期397-406,共10页
为了探讨污泥堆肥过程中亲水性组分(hydrophilic fraction,HyI)的结构组成和电子转移能力的变化规律和机理,本研究以污泥堆肥过程中的HyI为研究对象,采用紫外-可见光谱(UV-Vis)、三维荧光光谱(3D-EEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、二维... 为了探讨污泥堆肥过程中亲水性组分(hydrophilic fraction,HyI)的结构组成和电子转移能力的变化规律和机理,本研究以污泥堆肥过程中的HyI为研究对象,采用紫外-可见光谱(UV-Vis)、三维荧光光谱(3D-EEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、二维相关光谱(2D-COS)和电化学方法,对其结构组成和电子转移能力的变化进行了系统研究.光谱分析显示,随着堆肥的进行,HyI中芳香族化合物含量增加,醌基含量增加,类蛋白物质含量降低,类胡敏酸物质和类富里酸物质含量增加,芳构化程度和腐殖化程度增强.酰胺和多糖类物质在HyI中占据主导地位,HyI中的羧基含量增加,而酚类含量降低.电化学分析显示,在堆肥过程中,HyI的电子供给能力(electron donating capacity,EDC)呈现先增加后减少的趋势;HyI的电子接受能力(electron accepting capacity,EAC)呈现先减少后增加的趋势.总体上,HyI的电子转移能力(electron transfer capacities,ETC)呈现上升的趋势,表明堆肥过程提高了HyI的氧化还原能力.相关性分析显示,HyI分子量越小、硅酸盐和多糖含量越低,越利于HyI给出电子;而HyI羧基含量越高、类胡敏酸物质越多、腐殖化程度越高、芳香性越强,越利于HyI得到电子.研究显示,污泥堆肥过程中HyI的结构组成和电子转移能力发生了显著变化,HyI分子量的降低、功能基团硅酸盐含量的降低和腐殖化程度的升高与HyI的电子转移能力有密切关系.该结果有助于进一步了解污泥堆肥过程中HyI的形成及其氧化还原特性,为发挥其在治理环境污染中的作用提供依据. 展开更多
关键词 堆肥 亲水性组分 紫外-可见光谱(UV-Vis) 三维荧光光谱(3D-EEM) 光谱特征 电子转移能力
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生活垃圾填埋场中腐植酸的氧化还原特征及脱氯性能 被引量:2
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作者 肖骁(译) 席北斗 +6 位作者 何小松(审查) 张慧 李艳红 蒲生彦 刘思佳 虞敏达 杨超 《环境卫生工程》 2020年第5期94-94,共1页
1研究亮点*随着填埋年限的增长,腐植酸(HA)分子趋向于聚合衍生大分子结构;*去矿使HA表面暴露出更多的活性官能团,增强了其电子转移能力和强化脱氯性能;*填埋HA促进五氯酚(PCP)降解主要通过将其逐渐脱氯成为四氯酚、三氯酚、二氯酚最终... 1研究亮点*随着填埋年限的增长,腐植酸(HA)分子趋向于聚合衍生大分子结构;*去矿使HA表面暴露出更多的活性官能团,增强了其电子转移能力和强化脱氯性能;*填埋HA促进五氯酚(PCP)降解主要通过将其逐渐脱氯成为四氯酚、三氯酚、二氯酚最终到一氯酚;*添加胞外呼吸微生物MR-1能够显著提升PCP的还原脱氯速率。 展开更多
关键词 腐植酸 老化和矿物 电子转移能力 脱氯性能
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水热腐殖化人工腐殖质的光谱和电化学特性研究
11
作者 张仪春 余震 袁勇 《生态环境学报》 2024年第4期585-596,共12页
腐殖质(HS)是由动植物尸体分解和微生物缓慢转化而成的天然有机物质,其快速制备可通过生物质的水热处理实现,但人工腐殖质的光谱和电化学特性研究仍然不足。运用水热腐殖化法以玉米秸秆为原料制备人工胡敏酸(AHA)和富里酸(AFA)。通过光... 腐殖质(HS)是由动植物尸体分解和微生物缓慢转化而成的天然有机物质,其快速制备可通过生物质的水热处理实现,但人工腐殖质的光谱和电化学特性研究仍然不足。运用水热腐殖化法以玉米秸秆为原料制备人工胡敏酸(AHA)和富里酸(AFA)。通过光谱学和高分辨质谱分析了其化学结构和分子组成,并与土壤和泥炭中的胡敏酸和富里酸做了对比。利用电化学分析测定了HS的电子接受能力(EAC)和电子供给能力(EDC)。光谱和质谱结果揭示人工HS与天然HS在化学结构上高度一致,具有相同的主要化学基团,包括羟基、脂肪族、芳香族和羧酮基团。此外,人工和天然HS均较高的含有木质素/富羧酸的脂环结构、脂类和脂肪族/蛋白质,但人工HS具有较高的荧光指数和较低的芳香程度,富含类酪氨酸荧光组分。电化学结果表明,AHA的EAC为1.85mmol∙g^(-1),高于天然胡敏酸;其EDC为0.5mmol∙g^(-1),与天然胡敏酸相当。AFA的EAC为2.07 mmol∙g^(-1),低于天然富里酸,但EDC为0.66 mmol∙g^(-1),高于天然富里酸。相关性分析表明,木质素/富羧基脂环结构(CRAM)和脂质含量对电子转移能力有显著影响。类酪氨酸荧光成分、含氮有机化合物(CHON)与EDC分别呈正相关关系,而类腐殖质荧光组分、原子O/C值及双键当量(DBE)与EAC呈正相关关系。综上,人工腐殖质不仅表现出良好的电化学性能,提升了对人工腐殖质在模拟天然HS功能及其在地球化学电子转移过程中潜在应用的理解。 展开更多
关键词 水热腐殖化 人工腐殖质 光谱特性 分子结构 电子转移能力
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