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硫掺杂多孔碳材料的制备及其对脱硫废水中重金属的电吸附性能研究
1
作者
尹桃柱
张永生
+1 位作者
汪涛
王家伟
《发电技术》
CSCD
2023年第3期382-391,共10页
燃煤电厂脱硫废水中的重金属污染对环境有巨大潜在危害,其中Pb^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(3+)等重金属离子的问题尤其突出。如何高效、有针对性地去除相关重金属离子,是废水净化的一个挑战。为此,通过模板法制备硫掺杂多孔碳材料,有选择性地...
燃煤电厂脱硫废水中的重金属污染对环境有巨大潜在危害,其中Pb^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(3+)等重金属离子的问题尤其突出。如何高效、有针对性地去除相关重金属离子,是废水净化的一个挑战。为此,通过模板法制备硫掺杂多孔碳材料,有选择性地对废水中相关重金属离子进行电吸附。结果表明:材料对于废水中的Pb^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(3+)在5次循环后的脱除效率仍可以达到99%左右。针对我国北部某燃煤电厂的实际脱硫废水进行电吸附实验,其中的Pb^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(3+)质量浓度被有效降低到小于0.2μg/L。通过结构、形貌以及电化学等表征发现,S/PC3具有出色的离子输送通道(介孔占比91.06%)和电化学性能(117.3 F/g,1 A/g)。同时,适宜的硫掺杂量提高了其位点活性,使得硫原子(路易斯软碱)和重金属离子(路易斯软酸)结合。
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关键词
燃煤电厂
硫掺杂多孔碳
烟气脱
硫
脱
硫
废水
重金属
电吸附
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职称材料
以CaCl_2为模板合成的高活性和高稳定性铁、氮、硫共掺杂多孔碳氧还原电催化剂(英文)
被引量:
3
2
作者
陈驰
周志有
+4 位作者
王宇成
张雪
杨晓冬
张新胜
孙世刚
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2017年第4期673-682,共10页
燃料电池是一种可将化学能通过电催化反应直接转化成电能的装置,具有能量密度高和清洁无污染等优点.燃料电池阴极氧还原反应(ORR)的动力学较迟缓,是电池能量效率损失的主要原因.目前ORR催化活性最高的是铂基催化剂,但由于贵金属铂价格昂...
燃料电池是一种可将化学能通过电催化反应直接转化成电能的装置,具有能量密度高和清洁无污染等优点.燃料电池阴极氧还原反应(ORR)的动力学较迟缓,是电池能量效率损失的主要原因.目前ORR催化活性最高的是铂基催化剂,但由于贵金属铂价格昂贵,储量稀少,且对燃料小分子渗透的抗性较差,严重制约了燃料电池的大规模应用.因此,高性能、低成本的非贵金属催化剂成为燃料电池领域的研究热点.本文选用含氮量高达45%的三聚氰胺-甲醛树脂为碳源和氮源,Fe(SCN)_3为铁源和硫源,以CaCl_2为模板,在高温和铁的催化作用下将树脂碳化,经酸洗和二次热处理工艺,制备出铁、氮、硫共掺杂的多孔碳(FeNS-PC).干燥后的CaCl_2颗粒可防止树脂在高温下交联形成块状碳颗粒,同时起到造孔模板的作用.CaCl_2颗粒在温和条件下即可除去,无需强腐蚀性条件,因此不会对催化活性中心造成破坏.在Fe/N/C催化剂中掺杂S可进一步提高催化活性,不添加碳载体可避免低活性的碳载体降低质量活性,多孔结构可促进传质,充分利用活性位点.我们优化了热处理温度,并对催化剂的结构、组分及催化性能等进行了表征分析.结果表明,热处理温度为900℃时,可将树脂完全转化成多孔碳,并获得较高的杂原子掺杂量,可达到最优活性.CaCl_2为模板剂可避免使用强腐蚀性试剂去除模板,有利于保留活性位,并得到多孔结构.FeNS-PC-900的比表面积可达775 m^2/g.得益于原位掺杂的合成工艺,各掺杂元素在多孔碳表面均匀分布.在酸性介质中,FeNS-PC-900的半波电位可达到0.811V,仅比商业Pt/C催化剂低78mV;在0.8V电位下的质量活性为10.2A/g,表现出优异的催化活性.经过10000圈加速衰减测试后,其半波电位仅下降了20mV,在0.75V电位下持续放电10000s后,其ORR电流仍保持初始电流的84.4%,具有比Pt/C更加优异的稳定性.以FeNS-PC-900为阴极催化剂的质子交换膜燃料电池的最大功率密度可达到0.49 W/cm^2,并在0.6 V电压下持续放电10h后,其电流仍可保持初始电流的65%,表现出良好的应用潜力.FeNS-PC-900具有高掺杂含量、高比表面积和多孔结构,并且杂原子在催化剂表面均匀分散,在半电池和燃料电池测试中都表现出优异的催化活性和稳定性,表明其是一种非常有潜力应用于燃料电池的非贵金属氧还原催化剂.
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关键词
非贵金属催化剂
氧还原反应
质子交换膜燃料电池
铁、氮、
硫
共
掺杂
多孔
碳
三聚氰胺-甲醛树脂
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职称材料
由聚苯硫醚废料制备硫掺杂多孔碳处理含重金属废水
被引量:
1
3
作者
苏文韬
蔡铭
+1 位作者
车美红
刘亚纯
《工业技术创新》
2022年第3期83-90,共8页
重金属导致的水体污染严重威胁人类健康。以废旧聚苯硫醚(PPS)为原料、氢氧化钾(KOH)为活化剂,探究理想活化温度,制备硫掺杂多孔碳材料,并考察其对Cd^(2+)等重金属离子的吸附性能。通过Boehm滴定分析、元素分析测定吸附剂的酸性基团数...
重金属导致的水体污染严重威胁人类健康。以废旧聚苯硫醚(PPS)为原料、氢氧化钾(KOH)为活化剂,探究理想活化温度,制备硫掺杂多孔碳材料,并考察其对Cd^(2+)等重金属离子的吸附性能。通过Boehm滴定分析、元素分析测定吸附剂的酸性基团数量和含硫量,得到最佳活化温度为450℃;通过吸附测试分析,得到优化吸附条件为Cd^(2+)初始浓度250 mg/L、吸附温度35℃、吸附时间90 min,镉离子去除率为98.74%。进一步研究发现:1)吸附效能与吸附剂表面酸性基团数量表现出较强相关性;2)吸附热力学方面,Freundlich模型较Langmuir模型表现出更佳的拟合程度;3)吸附动力学方面,吸附剂对Cd^(2+)的吸附更加符合Lagergren准二级吸附动力学模型,平衡吸附量为30.72 mg/g;4)经过5次N_(2)吸附—脱附循环实验,吸附率下降至稳定值。
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关键词
聚苯
硫
醚
硫掺杂多孔碳
吸附剂
吸附动力学
N_(2)吸附—脱附
下载PDF
职称材料
常温合成硫掺杂微孔碳及其二氧化碳的吸附性能
被引量:
3
4
作者
郭宁宁
王宇
+2 位作者
王润伟
张宗弢
裘式纶
《无机化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017年第11期2147-2152,共6页
常温下以间苯三酚和3-甲醛苯并噻吩作为原料,一步法合成了含硫酚醛树脂。在氩气保护下碳化,成功制备出了硫掺杂多孔碳(S-PC)。并利用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)和氮气吸附-脱附仪对材料进行了形貌、结构和性...
常温下以间苯三酚和3-甲醛苯并噻吩作为原料,一步法合成了含硫酚醛树脂。在氩气保护下碳化,成功制备出了硫掺杂多孔碳(S-PC)。并利用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)和氮气吸附-脱附仪对材料进行了形貌、结构和性能的表征。实验结果表明,所得样品具有较高比表面积和大量的微孔,经过调控,可以使制备的硫掺杂多孔碳的BET比表面积达到997 m2·g^(-1),并使其微孔孔体积达到0.44 cm3·g^(-1)。得益于较高的比表面积以及其富含微孔的特性,当材料应用于二氧化碳吸附时,具有较高的CO2吸附量,在273和298 K时分别高达5.13,3.22 mmol·g^(-1),并具有良好的选择性。
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关键词
硫掺杂多孔碳
酚醛树脂
CO2吸附
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职称材料
题名
硫掺杂多孔碳材料的制备及其对脱硫废水中重金属的电吸附性能研究
1
作者
尹桃柱
张永生
汪涛
王家伟
机构
电站能量传递转化与系统教育部重点实验室(华北电力大学)
出处
《发电技术》
CSCD
2023年第3期382-391,共10页
基金
国家自然科学基金项目(51706069)。
文摘
燃煤电厂脱硫废水中的重金属污染对环境有巨大潜在危害,其中Pb^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(3+)等重金属离子的问题尤其突出。如何高效、有针对性地去除相关重金属离子,是废水净化的一个挑战。为此,通过模板法制备硫掺杂多孔碳材料,有选择性地对废水中相关重金属离子进行电吸附。结果表明:材料对于废水中的Pb^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(3+)在5次循环后的脱除效率仍可以达到99%左右。针对我国北部某燃煤电厂的实际脱硫废水进行电吸附实验,其中的Pb^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(3+)质量浓度被有效降低到小于0.2μg/L。通过结构、形貌以及电化学等表征发现,S/PC3具有出色的离子输送通道(介孔占比91.06%)和电化学性能(117.3 F/g,1 A/g)。同时,适宜的硫掺杂量提高了其位点活性,使得硫原子(路易斯软碱)和重金属离子(路易斯软酸)结合。
关键词
燃煤电厂
硫掺杂多孔碳
烟气脱
硫
脱
硫
废水
重金属
电吸附
Keywords
coal-fired power plant
sulfur-doped porous carbon
flue gas desulfurization
desulfurization wastewater
heavy metal
electro-adsorption
分类号
TK09 [动力工程及工程热物理]
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职称材料
题名
以CaCl_2为模板合成的高活性和高稳定性铁、氮、硫共掺杂多孔碳氧还原电催化剂(英文)
被引量:
3
2
作者
陈驰
周志有
王宇成
张雪
杨晓冬
张新胜
孙世刚
机构
华东理工大学化工学院
厦门大学化学化工学院
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2017年第4期673-682,共10页
基金
supported by the National Basic Research Program of China (973 Program,2015CB932303)
the National Natural Science Founda-tion of China (21373175,21621091)~~
文摘
燃料电池是一种可将化学能通过电催化反应直接转化成电能的装置,具有能量密度高和清洁无污染等优点.燃料电池阴极氧还原反应(ORR)的动力学较迟缓,是电池能量效率损失的主要原因.目前ORR催化活性最高的是铂基催化剂,但由于贵金属铂价格昂贵,储量稀少,且对燃料小分子渗透的抗性较差,严重制约了燃料电池的大规模应用.因此,高性能、低成本的非贵金属催化剂成为燃料电池领域的研究热点.本文选用含氮量高达45%的三聚氰胺-甲醛树脂为碳源和氮源,Fe(SCN)_3为铁源和硫源,以CaCl_2为模板,在高温和铁的催化作用下将树脂碳化,经酸洗和二次热处理工艺,制备出铁、氮、硫共掺杂的多孔碳(FeNS-PC).干燥后的CaCl_2颗粒可防止树脂在高温下交联形成块状碳颗粒,同时起到造孔模板的作用.CaCl_2颗粒在温和条件下即可除去,无需强腐蚀性条件,因此不会对催化活性中心造成破坏.在Fe/N/C催化剂中掺杂S可进一步提高催化活性,不添加碳载体可避免低活性的碳载体降低质量活性,多孔结构可促进传质,充分利用活性位点.我们优化了热处理温度,并对催化剂的结构、组分及催化性能等进行了表征分析.结果表明,热处理温度为900℃时,可将树脂完全转化成多孔碳,并获得较高的杂原子掺杂量,可达到最优活性.CaCl_2为模板剂可避免使用强腐蚀性试剂去除模板,有利于保留活性位,并得到多孔结构.FeNS-PC-900的比表面积可达775 m^2/g.得益于原位掺杂的合成工艺,各掺杂元素在多孔碳表面均匀分布.在酸性介质中,FeNS-PC-900的半波电位可达到0.811V,仅比商业Pt/C催化剂低78mV;在0.8V电位下的质量活性为10.2A/g,表现出优异的催化活性.经过10000圈加速衰减测试后,其半波电位仅下降了20mV,在0.75V电位下持续放电10000s后,其ORR电流仍保持初始电流的84.4%,具有比Pt/C更加优异的稳定性.以FeNS-PC-900为阴极催化剂的质子交换膜燃料电池的最大功率密度可达到0.49 W/cm^2,并在0.6 V电压下持续放电10h后,其电流仍可保持初始电流的65%,表现出良好的应用潜力.FeNS-PC-900具有高掺杂含量、高比表面积和多孔结构,并且杂原子在催化剂表面均匀分散,在半电池和燃料电池测试中都表现出优异的催化活性和稳定性,表明其是一种非常有潜力应用于燃料电池的非贵金属氧还原催化剂.
关键词
非贵金属催化剂
氧还原反应
质子交换膜燃料电池
铁、氮、
硫
共
掺杂
多孔
碳
三聚氰胺-甲醛树脂
Keywords
Non‐precious metal catalyst
Oxygen reduction reaction
Proton exchange membrane fuel cell
Fe, N, S‐doped porous carbon
Melamine formaldehyde resin
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
TM911.4 [电气工程—电力电子与电力传动]
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职称材料
题名
由聚苯硫醚废料制备硫掺杂多孔碳处理含重金属废水
被引量:
1
3
作者
苏文韬
蔡铭
车美红
刘亚纯
机构
湖南师范大学化学化工学院石化新材料与资源精细利用国家地方联合工程实验室
出处
《工业技术创新》
2022年第3期83-90,共8页
基金
湖南省科技创新计划资助(项目批准号:2021RC1003)
湖南省大学生创新创业训练计划项目(项目批准号:S202110542078)。
文摘
重金属导致的水体污染严重威胁人类健康。以废旧聚苯硫醚(PPS)为原料、氢氧化钾(KOH)为活化剂,探究理想活化温度,制备硫掺杂多孔碳材料,并考察其对Cd^(2+)等重金属离子的吸附性能。通过Boehm滴定分析、元素分析测定吸附剂的酸性基团数量和含硫量,得到最佳活化温度为450℃;通过吸附测试分析,得到优化吸附条件为Cd^(2+)初始浓度250 mg/L、吸附温度35℃、吸附时间90 min,镉离子去除率为98.74%。进一步研究发现:1)吸附效能与吸附剂表面酸性基团数量表现出较强相关性;2)吸附热力学方面,Freundlich模型较Langmuir模型表现出更佳的拟合程度;3)吸附动力学方面,吸附剂对Cd^(2+)的吸附更加符合Lagergren准二级吸附动力学模型,平衡吸附量为30.72 mg/g;4)经过5次N_(2)吸附—脱附循环实验,吸附率下降至稳定值。
关键词
聚苯
硫
醚
硫掺杂多孔碳
吸附剂
吸附动力学
N_(2)吸附—脱附
Keywords
Polyphenylene Sulfide
Sulfur-Doped Porous Carbon
Adsorbent
Adsorption Kinetics
N_(2) Adsorption-Desorption
分类号
TQ343 [化学工程—化纤工业]
TQ175.75 [化学工程—硅酸盐工业]
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职称材料
题名
常温合成硫掺杂微孔碳及其二氧化碳的吸附性能
被引量:
3
4
作者
郭宁宁
王宇
王润伟
张宗弢
裘式纶
机构
无机合成与制备化学国家重点实验室吉林大学化学学院
出处
《无机化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017年第11期2147-2152,共6页
基金
国家自然科学基金(No.21390394
21261130584
+1 种基金
21771082和91022030)
高等学校学科创新引智计划(No.B07016)资助项目
文摘
常温下以间苯三酚和3-甲醛苯并噻吩作为原料,一步法合成了含硫酚醛树脂。在氩气保护下碳化,成功制备出了硫掺杂多孔碳(S-PC)。并利用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)和氮气吸附-脱附仪对材料进行了形貌、结构和性能的表征。实验结果表明,所得样品具有较高比表面积和大量的微孔,经过调控,可以使制备的硫掺杂多孔碳的BET比表面积达到997 m2·g^(-1),并使其微孔孔体积达到0.44 cm3·g^(-1)。得益于较高的比表面积以及其富含微孔的特性,当材料应用于二氧化碳吸附时,具有较高的CO2吸附量,在273和298 K时分别高达5.13,3.22 mmol·g^(-1),并具有良好的选择性。
关键词
硫掺杂多孔碳
酚醛树脂
CO2吸附
Keywords
sulfur doped porous carbon
phenolic resin
CO2 sorption
分类号
O613.71 [理学—无机化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
硫掺杂多孔碳材料的制备及其对脱硫废水中重金属的电吸附性能研究
尹桃柱
张永生
汪涛
王家伟
《发电技术》
CSCD
2023
0
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职称材料
2
以CaCl_2为模板合成的高活性和高稳定性铁、氮、硫共掺杂多孔碳氧还原电催化剂(英文)
陈驰
周志有
王宇成
张雪
杨晓冬
张新胜
孙世刚
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2017
3
下载PDF
职称材料
3
由聚苯硫醚废料制备硫掺杂多孔碳处理含重金属废水
苏文韬
蔡铭
车美红
刘亚纯
《工业技术创新》
2022
1
下载PDF
职称材料
4
常温合成硫掺杂微孔碳及其二氧化碳的吸附性能
郭宁宁
王宇
王润伟
张宗弢
裘式纶
《无机化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017
3
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职称材料
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