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磁性多壁碳纳米管的制备及用于类芬顿反应催化降解橙黄Ⅱ 被引量：1
1
作者 苗青山 杨璟 +3 位作者 张铁成 李文鹏 陕绍云 苏红莹 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期41-47,共7页
为了提高非均相类芬顿体系的催化效率,采用原位生长法和直接混合法分别合成了Fe_(3)O_(4)修饰的磁性多壁碳纳米管(Fe_(3)O_(4)-MWCNTs)纳米复合材料,并对其作为类芬顿催化剂降解偶氮染料橙黄Ⅱ的效果进行了研究。通过X射线衍射(XRD)、... 为了提高非均相类芬顿体系的催化效率,采用原位生长法和直接混合法分别合成了Fe_(3)O_(4)修饰的磁性多壁碳纳米管(Fe_(3)O_(4)-MWCNTs)纳米复合材料,并对其作为类芬顿催化剂降解偶氮染料橙黄Ⅱ的效果进行了研究。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)和磁学性能(VSM)检测对制备的Fe_(3)O_(4)-MWCNTs磁性纳米复合材料的组成、结构、形貌及性能等进行了表征,结果表明:原位生长法获得的Fe_(3)O_(4)-MWCNTs纳米复合材料具有良好的磁学性能,且Fe_(3)O_(4)纳米粒子均匀分布于碳纳米管的表面。降解实验结果表明:在Fe_(3)O_(4)-MWCNTs磁性纳米复合催化剂用量为0.025 g、H_(2)O_(2)用量为555μL、pH值为2.5、反应温度为25℃、橙黄Ⅱ溶液初始浓度为50 mg/L的条件下,6 h后橙黄Ⅱ的去除率达到99.9%。该复合材料也表现出良好的稳定性和可重复使用性,磁分离循环使用四次后对橙黄Ⅱ的去除率仍能保持在97%以上。 展开更多
关键词 类芬顿反应 Fe_(3)O_(4) 多壁碳纳米管 橙黄Ⅱ 降解
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三维铜配位聚合物类芬顿反应催化降解刚果红 被引量：1
2
作者 张浩 孟祥丽 石小阁 《广东化工》 CAS 2014年第8期35-36,共2页
一个三维铜配位聚合物,[Cu2(btec)(btx)1.5]n(H4btec=均苯四酸,btx=1,4-二(1,2,4-三氮唑-1-亚甲基)苯)可以作为类芬顿体系催化剂,降解偶氮染料刚果红,考察了初始pH、催化剂用量、H2O2的浓度、染料初始浓度及反应温度等因素对刚果红降解... 一个三维铜配位聚合物,[Cu2(btec)(btx)1.5]n(H4btec=均苯四酸,btx=1,4-二(1,2,4-三氮唑-1-亚甲基)苯)可以作为类芬顿体系催化剂,降解偶氮染料刚果红,考察了初始pH、催化剂用量、H2O2的浓度、染料初始浓度及反应温度等因素对刚果红降解率的影响。结果表明在最佳条件下,刚果红溶液的降解效率接近100%。 展开更多
关键词 染料 类芬顿反应 非均相催化剂
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长期施肥下红壤中类芬顿反应及其对碳储存的影响 被引量：4
3
作者 杨柳 孙富生 +4 位作者 王韬略 余光辉 王伯仁 冉炜 沈其荣 《土壤学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期1128-1139,共12页
以祁阳红壤长期定位试验站的施用有机肥和化肥的土壤为研究对象,结合不同孔径(1000μm、20μm和0.45μm)的原位微宇宙培养试验,通过高效液相色谱、高通量测序、同步辐射红外显微成像和X射线光电子能谱等技术手段研究了长期施肥处理对红... 以祁阳红壤长期定位试验站的施用有机肥和化肥的土壤为研究对象,结合不同孔径(1000μm、20μm和0.45μm)的原位微宇宙培养试验,通过高效液相色谱、高通量测序、同步辐射红外显微成像和X射线光电子能谱等技术手段研究了长期施肥处理对红壤中类芬顿反应的调控能力及其对红壤有机碳储存的影响。结果表明,长期施用化肥的红壤中H2O2、HO?及Fe(II)含量均显著高于长期施用有机肥。根系分泌物和微生物的参与也能够调控H2O2、HO^*和Fe(II)含量,且H2O2和HO^*含量呈线性关系。长期施用有机肥的红壤具有很好的H2O2缓冲性能,而长期施用化肥的红壤可能由于发生了退化(如土壤有机质含量低),H2O2缓冲性能较差。长期施用有机肥的红壤中微生物丰富度和多样性指数均显著高于长期施用化肥的红壤。植物根系和微生物的进入对长期施用有机肥的红壤中细菌群落结构影响较小,而对长期施用化肥的红壤中细菌群落结构影响较大。长期施用有机肥的细菌群落影响了土壤pH、可溶性有机碳、可溶性Fe和CO2释放;而长期施用化肥的细菌群落可能通过产生H2O2和还原态Fe(II)引发了土壤中的芬顿反应。根-土界面上黏土矿物(3619cm^-1)、脂肪碳(2914cm^-1)、羧酸碳(1725cm^-1)、羟基碳(1135cm^-1)的分布模式有较大差异,其中根系的出现增加了根-土界面上Fe(II)比例。综上,本文提出了有效增加亚热带红壤土壤有机碳的概念模型。 展开更多
关键词 土壤固碳 同步辐射 微生物群落 界面过程 类芬顿反应 自由基反应
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生物淋滤结合类芬顿反应去除底泥中重金属 被引量：4
4
作者 揭诗琪 邵继莹 +3 位作者 吴雨桐 李佳宇 张丹 朱建裕 《有色金属科学与工程》 CAS 2016年第1期108-113,共6页
结合Acidithiobacillus ferrooxidans生物淋滤与类芬顿反应以高效除去污染底泥中重金属.研究了15 d生物淋滤周期中p H值和ORP的变化,以及重金属Cu,Zn,Pb和Cd的去除情况.经过2 d生物淋滤处理后,反应体系p H值下降到2.5左右,此时向体系中... 结合Acidithiobacillus ferrooxidans生物淋滤与类芬顿反应以高效除去污染底泥中重金属.研究了15 d生物淋滤周期中p H值和ORP的变化,以及重金属Cu,Zn,Pb和Cd的去除情况.经过2 d生物淋滤处理后,反应体系p H值下降到2.5左右,此时向体系中加入5种不同剂量的H_2O_2(1 g/L,3 g/L,5 g/L,7 g/L,9 g/L),反应3 h完成类芬顿反应.结果表明,生物淋滤过程中p H值呈现下降趋势,从5.0降低到2.0左右,并维持在2.0附近波动.ORP从250 m V上升到700 m V附近,然后保持在700 m V左右.污染底泥经过15 d生物淋滤后,重金属去除率分别为:Cu为52.1%,Zn为65.8%,Pb为42.5%,Cd为83.25%.然而2 d生物淋滤加3 h类芬顿反应的最大金属去除率达到:Cu为59.8%,Zn为70.0%,Pb为52.7%和Cd为85.3%.实验表明该方法可以提高重金属的去除率,并大大缩短反应时间,从而提供了一种相对高效的去除底泥中重金属的方法. 展开更多
关键词 重金属污染 底泥 生物淋滤 类芬顿反应 ACIDITHIOBACILLUS ferrooxidans
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多孔炭:一种在电芬顿与类芬顿反应中受青睐的材料 被引量：4
5
作者 潘哲伦 钱旭芳 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期180-195,共16页
类芬顿反应,因其能够克服传统芬顿反应工作pH范围较窄,易产生大量铁泥的局限而受到了大量关注。尽管炭材料在无驱动力时,同过氧化氢的反应活性不佳,多孔炭材料在类芬顿反应中依然得到了广泛应用。在各种研究中,这些多孔炭材料扮演了多... 类芬顿反应,因其能够克服传统芬顿反应工作pH范围较窄,易产生大量铁泥的局限而受到了大量关注。尽管炭材料在无驱动力时,同过氧化氢的反应活性不佳,多孔炭材料在类芬顿反应中依然得到了广泛应用。在各种研究中,这些多孔炭材料扮演了多种不同角色,诸如吸附剂、金属材料载体、以及过氧化氢选择性电合成的催化剂。本综述中,讨论了近年里多孔材料在上述情况的研究进展。由于成熟的合成工艺,很高的化学及热稳定性以及多样的功能,多孔炭材料已成为一种应用广泛的材料。在类芬顿过程中,更是有助于电子与物质的转移,防止金属泄露,并较大地提升了反应效率。 展开更多
关键词 多孔炭 类芬顿反应 过氧化氢合成 吸附剂
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生物炭在催化类芬顿反应降解有机污染物中的应用 被引量：3
6
作者 堐梦娜 李晓曼 +1 位作者 李慧明 李建法 《环境科技》 2022年第5期71-75,共5页
生物炭作为一种低成本的环境功能材料,能够介导电子转移,进而催化类芬顿反应降解有机污染物。生物炭介导电子转移的能力(即氧化还原活性)与其所含持久性自由基、醌/氢醌、石墨化以及缺陷结构有关;生物炭能够直接活化H_(2)O_(2),但是产生... 生物炭作为一种低成本的环境功能材料,能够介导电子转移,进而催化类芬顿反应降解有机污染物。生物炭介导电子转移的能力(即氧化还原活性)与其所含持久性自由基、醌/氢醌、石墨化以及缺陷结构有关;生物炭能够直接活化H_(2)O_(2),但是产生·OH的效率较低;生物炭的高比表面积和孔结构有利于分散催化活性组分,作为催化剂载体可以显著提高类芬顿反应降解污染物的效率;此外,生物炭可以作为助催化剂加速类芬顿反应中的Fe/Fe循环、提高H_(2)O_(2)利用率,在仅需微量溶解铁的条件下实现污染物的高效快速降解。 展开更多
关键词 类芬顿反应 生物炭 氧化还原 催化剂
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基于类芬顿反应构建磁性纳米粒治疗卵巢癌:体外实验 被引量：1
7
作者 周炜程 李锐 +1 位作者 张亮 黄菊 《中国医学影像技术》 CSCD 北大核心 2021年第6期830-835,共6页
目的构建具有类芬顿反应性能的磁性靶向纳米粒,评价其体外光声成像效果及联合催化反应下抑制卵巢癌细胞的作用。方法以双乳化法制备包裹四氧化三铁(Fe_(3)O_(4))及葡萄糖氧化酶(GOx)的磁性聚乳酸羟基乙酸共聚物(PLGA)纳米粒Fe_(3)O_(4)@... 目的构建具有类芬顿反应性能的磁性靶向纳米粒,评价其体外光声成像效果及联合催化反应下抑制卵巢癌细胞的作用。方法以双乳化法制备包裹四氧化三铁(Fe_(3)O_(4))及葡萄糖氧化酶(GOx)的磁性聚乳酸羟基乙酸共聚物(PLGA)纳米粒Fe_(3)O_(4)@PLGA-GOx,观察其基本特性、体外稳定性及释药效果;采用酶标仪监测其联合催化活性,以共聚焦显微镜观察细胞摄取纳米粒能力;以荧光显微镜和流式细胞术观察纳米粒在联合催化作用下产生细胞毒性活性氧的能力;用细胞计数试剂盒(CCK-8)检测磁性Fe_(3)O_(4)@PLGA-GOx体外杀伤人卵巢癌SKOV3细胞的能力,并评价其体外光声成像效果。结果成功制备出磁性纳米粒Fe_(3)O_(4)@PLGA-GOx,平均粒径(290.81±108.52)nm,表面电位(-18.41±5.90)mV;Fe_(3)O_(4)及GOx的包封率分别为(91.34±2.35)%和(26.53±6.72)%。外部磁场作用下,细胞对纳米粒摄取增加;随纳米粒浓度增加,光声信号增强。Fe_(3)O_(4)@PLGA-GOx可介导类芬顿反应,产生活性氧并发挥细胞毒性作用杀伤肿瘤细胞。结论成功制备的具有类芬顿反应性能磁性纳米粒在光声成像引导下具有体外催化治疗肿瘤细胞作用。 展开更多
关键词 卵巢肿瘤 磁性纳米粒 类芬顿反应 光声成像
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类芬顿反应的催化剂、原理与机制研究进展 被引量：16
8
作者 侯琳萌 清华 吉庆华 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第6期1843-1855,共13页
芬顿氧化法是高级氧化技术的一种,通过产生高活性的自由基降解水中有机污染物,在水处理领域受到广泛关注.近年来,针对芬顿反应的研究主要集中在开发高活性、高稳定性的非均相类芬顿催化剂.本文综述了近年来非均相芬顿催化领域的研究进展... 芬顿氧化法是高级氧化技术的一种,通过产生高活性的自由基降解水中有机污染物,在水处理领域受到广泛关注.近年来,针对芬顿反应的研究主要集中在开发高活性、高稳定性的非均相类芬顿催化剂.本文综述了近年来非均相芬顿催化领域的研究进展,分析了铁基、锰基、铜基、钴基等过渡金属及其氧化物,以及负载型催化剂的构造特点、催化机理和作用机制,探讨了过氧化氢和过硫酸盐的催化活化路径与方式,总结了非均相类芬顿催化体系实现高效降解有机污染物的机理与途径,以期为高效类芬顿催化剂的设计和应用提供科学依据. 展开更多
关键词 高级氧化 非均相芬顿 类芬顿反应 过氧化氢 过硫酸盐
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铁/钴改性碱式碳酸铜类芬顿反应研究 被引量：1
9
作者 张璐瑶 王忠川 王卫伟 《山东理工大学学报（自然科学版）》 CAS 2022年第2期36-41,共6页
碱式碳酸铜作为一种常见的铜基催化剂,其类芬顿反应活性可通过引入多种变价元素获得提高。利用水热法制备了铁/钴改性碱式碳酸铜,利用X射线衍射法研究了铁/钴改性对碱式碳酸铜结构和生长的影响。以亚甲基蓝为降解物,研究了铁/钴改性、... 碱式碳酸铜作为一种常见的铜基催化剂,其类芬顿反应活性可通过引入多种变价元素获得提高。利用水热法制备了铁/钴改性碱式碳酸铜,利用X射线衍射法研究了铁/钴改性对碱式碳酸铜结构和生长的影响。以亚甲基蓝为降解物,研究了铁/钴改性、反应温度对亚甲基蓝降解反应动力学和反应速率的影响。实验结果表明,由于钴和铜元素的协同增强作用,以钴改性碱式碳酸铜为催化剂时,亚甲基蓝降解反应活化能最低(74.53 kJ·mol^(-1)),反应速率最快,表现出最佳的类芬顿反应活性。 展开更多
关键词 类芬顿反应 铜基催化剂 亚甲基蓝降解 活化能
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基于类芬顿反应的Fe3O4@CuNPs复合纳米材料降解甲基橙废水 被引量：3
10
作者 刘长辉 陈天仪 +3 位作者 曾浩 刘灿 董浩 胡胜群 《湖南城市学院学报（自然科学版）》 CAS 2020年第6期68-72,共5页
以磁纳米颗粒(Fe3O4)为载体,在其表面修饰铜纳米颗粒(CuNPs),制备了一种复合纳米材料(Fe3O4@CuNPs);以甲基橙模拟有机废水,考察了初始pH值、温度、催化剂投加量及过氧化氢(H2O2)浓度等因素对甲基橙降解率的影响﹒结果表明:在H2O2浓度为6... 以磁纳米颗粒(Fe3O4)为载体,在其表面修饰铜纳米颗粒(CuNPs),制备了一种复合纳米材料(Fe3O4@CuNPs);以甲基橙模拟有机废水,考察了初始pH值、温度、催化剂投加量及过氧化氢(H2O2)浓度等因素对甲基橙降解率的影响﹒结果表明:在H2O2浓度为6.0 mmol·L^-1,Fe3O4@CuNPs复合纳米材料的投加量为1.2 g·L^-1,pH为7.0,温度为30℃以及反应60 min的条件下,甲基橙的降解率达97.2%;Fe3O4@CuNPs复合纳米材料的重复使用性能稳定,重复使用5次后,降解率仍达85.7%﹒本方法将传统芬顿氧化法的pH值应用范围拓展至4~7,并在工业废水的降解中展现优良的应用前景. 展开更多
关键词 类芬顿反应 化学降解 铜纳米颗粒 磁纳米颗粒 甲基橙
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磁性空心纳米反应器及其类芬顿反应催化活性 被引量：1
11
作者 张小乐 靳惠文 +4 位作者 陈泰宇 蔡世欣 杨植森 寇呈熹 路大帅 《华北理工大学学报（自然科学版）》 CAS 2019年第1期20-26,共7页
利用二茂铁的水热氧化分解在硅胶颗粒表面包覆Fe_3O_4-C壳层,除去核心硅胶后,制备了一种磁性空心纳米微球。合成的磁性纳米微球直径为280nm,壳层厚度为20nm,为典型的空心结构,其主要成分Fe_3O_4可作为类芬顿反应催化剂,其表面的亲水碳... 利用二茂铁的水热氧化分解在硅胶颗粒表面包覆Fe_3O_4-C壳层,除去核心硅胶后,制备了一种磁性空心纳米微球。合成的磁性纳米微球直径为280nm,壳层厚度为20nm,为典型的空心结构,其主要成分Fe_3O_4可作为类芬顿反应催化剂,其表面的亲水碳层和空心结构的限域效应进一步增强了催化活性,可高效降解有机污染物,在H_2O_2浓度为1.2mol/L,环境温度为35℃,酸性和中性条件下,0.2g/L的Fe_3O_4-C空心纳米微球在0.5h内能够将1mmol/L的苯酚基本完全降解。而且该纳米反应器具有超顺磁性和较高的饱和磁通量(42.5emu/g),处理之后可以方便地分离回收,以便重复使用,节约了处理成本。 展开更多
关键词 磁性空心微球 合成 类芬顿反应 催化降解 苯酚
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钴系化合物类芬顿反应降解废水的机理分析
12
作者 杨谨鸿 郑黎明 +3 位作者 李妍 吴秋莹 侯恒扬 李广赢 《辽宁化工》 CAS 2022年第10期1446-1449,共4页
介绍了近些年钴系化合物类芬顿反应的常见机理,重点探讨活性物质(碳粉、复合纳米材料、络合剂、光敏有机物)、温度及pH等因素对钴系化合物类芬顿反应的影响,为实现高效降解废水提供借鉴。
关键词 钴系化合物 类芬顿反应 影响因素 降解机理
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多孔碳/硫化钼复合材料的构筑及其对类芬顿降解布洛芬反应的增强作用
13
作者 邹琦 邱全洋 +8 位作者 李治国 黄登雄 王歆伟 王敖鑫 苏伟 张灿 钟丽娴 彭瑞昊 吴尧尧 《江西冶金》 2024年第5期395-402,共8页
在类芬顿反应中存在Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原电子对循环速率慢,以及催化剂回收困难等问题。本研究采用水热-煅烧法合成了多孔碳(Fe-N-C)负载固定化的硫化钼碳布复合材料(Fe-NC/MoS_(2)NS),并将其应用于非均相类芬顿反应以降解水体中的布洛... 在类芬顿反应中存在Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原电子对循环速率慢,以及催化剂回收困难等问题。本研究采用水热-煅烧法合成了多孔碳(Fe-N-C)负载固定化的硫化钼碳布复合材料(Fe-NC/MoS_(2)NS),并将其应用于非均相类芬顿反应以降解水体中的布洛芬(IBU)。通过场发射扫描电子显微镜/透射电子显微镜、激光显微拉曼光谱仪、热重分析仪等表征技术,研究了此复合材料的物相、化学组成和热稳定性,并探究了不同材料和pH值对降解效果的影响,以及材料的降解普适性与稳定性,并进一步阐明了其催化降解机理。结果表明,Fe-N-C/MoS_(2)NS的催化降解效果优于Fe-N-C和MoS_(2)NS。在初始pH值为3、H2O2初始浓度为5.0 mmol/L的条件下,反应60 min后可实现对IBU的完全降解。此体系对降解药物类有机污染物表现出良好的普适性,并且经历4次循环降解实验后,降解效率仍能保持在90%以上,表明固定化后的复合材料具有优异的催化稳定性。自由基探针和电子顺磁共振波谱的研究结果表明,羟基自由基和单线态氧是Fe-N-C/MoS_(2)NS体系降解IBU的主要活性物种,同时MoS_(2)NS能有效促进Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)氧化还原电子对的循环转化,有效解决了传统芬顿工艺中的痛点问题,为高级氧化技术在水处理中的应用提供了新思路。 展开更多
关键词 碳基材料 硫化钼 布洛芬 类芬顿反应 难降解有机污染物
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单原子催化剂在类芬顿水处理领域的研究进展
14
作者 孙天礼 朱国 +3 位作者 何海 黄炳坤 熊兆锟 赖波 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期217-229,共13页
单原子催化剂(SACs)以其独特的结构和特性,特别是在最大限度地利用原子和提高内在催化活性方面受到了广泛的关注。近年来,基于SACs的高级氧化技术(AOPs)已成为水污染控制研究中的一个新兴领域,广泛应用于去除各种难降解有机污染物。本... 单原子催化剂(SACs)以其独特的结构和特性,特别是在最大限度地利用原子和提高内在催化活性方面受到了广泛的关注。近年来,基于SACs的高级氧化技术(AOPs)已成为水污染控制研究中的一个新兴领域,广泛应用于去除各种难降解有机污染物。本文分析了SACs的合成及表征方法,着重介绍了SACs在不同类芬顿催化反应中的性能及其作用机理。此外,还介绍了将SACs固定在膜状或柱状过滤器上连续流的测试,以探究SACs在类芬顿反应中实际应用的潜力。最后,对合理的SACs设计、类芬顿反应机理探索等方向进行了展望,旨在提高SACs应用于类芬顿反应在实际废水处理中的应用潜力。 展开更多
关键词 单原子催化剂 类芬顿反应 污染物降解
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磁性煤基复合催化剂/H_(2)O_(2)类芬顿体系高效降解喹啉
15
作者 梁华根 王安虎 +2 位作者 王圣 程若霖 陈浮 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1657-1668,共12页
为实现煤炭资源利用最大化和煤化工废水中喹啉的高效去除,以煤化程度最低的褐煤为原料,经过酸洗和采用聚乙烯吡咯烷酮进行表面修饰,再通过负载普鲁士蓝类似物(CoFe-PBA)和高温煅烧,制备了CoFe@Coal-C复合材料,用作非均相类芬顿反应催化... 为实现煤炭资源利用最大化和煤化工废水中喹啉的高效去除,以煤化程度最低的褐煤为原料,经过酸洗和采用聚乙烯吡咯烷酮进行表面修饰,再通过负载普鲁士蓝类似物(CoFe-PBA)和高温煅烧,制备了CoFe@Coal-C复合材料,用作非均相类芬顿反应催化剂,展现出优异的喹啉降解性能。结果表明,CoFe@Coal-C具有适当的比表面积和孔隙结构,为活性物种提供了传输通道,有利于电子扩散和相互作用。同时,CoFe@Coal-C还表现出典型的超顺磁特性,有利于从水溶液中分离和循环利用。考察了催化剂投加量、初始喹啉质量浓度、溶液pH、及水中共存物质对喹啉降解效率的影响,结果表明,在仅有H_(2)O_(2)存在和仅有催化剂存在的情况下,喹啉的去除率几乎可忽略不计,表明活性氧物种是导致喹啉质量浓度降低的主要因素,而催化剂是催化H_(2)O_(2)产生强氧化性活性氧物种的必要条件。在有H_(2)O_(2)存在、初始喹啉质量浓度为10.0 mg/L、催化剂投加量为0.6 g/L、pH为7的条件下,反应30 min后,CoFe@Coal-C复合材料对喹啉的降解效率达到99.2%。此外,相比纯CoFe合金和纯Coal-C,CoFe@Coal-C对喹啉的降解速率常数分别提高了1个和3个数量级,表明CoFe合金和Coal-C的协同作用是提高催化剂活性的关键。Cl^(-)、HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和H_(2)PO_(4)^(-)等共存阴离子,以及初始pH对CoFe@Coal-C/H_(2)O_(2)催化喹啉降解的性能几乎没有影响。自由基淬灭实验和电子顺磁共振光谱表明·OH是主要活性物种,通过高效液相色谱-质谱联用仪检测了喹啉降解的中间产物,并推测了喹啉降解的可能路径。研究表明磁性CoFe@Coal-C催化材料对洗煤废水中喹啉等有机污染物的去除非常高效,具有广阔的应用前景,为洗煤废水的高效治理和资源循环利用提供科学依据。 展开更多
关键词 褐煤 喹啉 类芬顿反应 降解 磁性材料
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MXene/MnO_(2)对有机微污染物的类芬顿氧化降解效能与机理
16
作者 文涛 郭思胜 +6 位作者 赵恒新 郑宇琦 张馨月 顾鹏程 张塞 艾玥洁 王祥科 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期215-225,共11页
芬顿高级氧化技术是降解有机微污染物的有效手段.过一硫酸盐(PMS)类芬顿技术因具有高效的氧化剂利用率和较宽的pH操作范围,已成为目前工业中过氧化氢芬顿技术的一种有前途的替代品.非均相催化剂能够有效活化PMS,产生多种活性自由基,从... 芬顿高级氧化技术是降解有机微污染物的有效手段.过一硫酸盐(PMS)类芬顿技术因具有高效的氧化剂利用率和较宽的pH操作范围,已成为目前工业中过氧化氢芬顿技术的一种有前途的替代品.非均相催化剂能够有效活化PMS,产生多种活性自由基,从而氧化降解有机微污染物.二维过渡金属碳化物/氮化物(MXene)具有较好的电子传输效率和可调的表面官能团,是一种良好的非均相催化材料.然而,MXene的不稳定性、反应体系的自聚集作用和不明确的活性氧(ROS)生成机制极大地限制了它们在实际环境中的广泛应用.鉴于剥离的MXene中钛的高反应活性缺陷可以原位锚定过渡金属材料,本文通过氧化还原策略,将MnO_(2)纳米颗粒原位沉积在MXene纳米片上制备了MXene/MnO_(2)复合材料.X射线衍射图中(002)峰的偏移、透射电镜和电子衍射环图中交错的晶格条纹等表征结果表明,MnO_(2)纳米颗粒均匀地负载在剥离的MXene纳米片上.X射线光电子能谱证实了MXene表面钛缺陷与MnO_(2)纳米颗粒通过氧化还原作用相连接.同时,通过调整反应时间确定了18 h原位沉积制备的MXene/MnO_(2)具有最佳的产率和双酚A降解速率.此时的复合材料能够在4 min内活化PMS去除95.9%的BPA(50 mg/L),矿化效率达到了51.2%,表现出较好的催化性能.电子顺磁共振和淬灭实验结果表明,MXene/MnO_(2)活化PMS降解BPA为非自由基途径.实验观察结合密度泛函理论计算表明,大量暴露的锰位点有效吸附并活化PMS,从而促进了单线态氧的产生.通过高价Mn-oxo相直接生成1O_(2)的普遍途径具有较高的能垒(3.34 eV).相比之下,•OOH作为中间体产生1O_(2)的途径(1.84 eV)在能量上更可行.得益于MXene的快速电荷转移能力和MnO_(2)强PMS活化能力的双重优势,工程化的MXene/MnO_(2)/PVDF催化膜对京密引水渠河水中的有机微污染物表现出高效的活性和出色的长期稳定性.综上,本文通过氧化还原原位生长策略制得了MXene/MnO_(2)催化剂,并深入研究了其在类芬顿反应中催化降解有机微污染物的性能.通过实验表征和理论计算相结合的方法,揭示了该催化剂对有机微污染物的降解机理.本研究不仅为MXene基催化剂的设计和合成提供了新的思路,也为开发可广泛应用于实际水体中处理有机微污染物的催化剂提供了参考. 展开更多
关键词 MXene 二氧化锰 过一硫酸盐 单线态氧 类芬顿反应
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羟胺强化Fe(Ⅲ)-NTA/H_(2)O_(2)类芬顿体系降解磺胺甲恶唑
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作者 潘承欢 刘义青 +1 位作者 彭藴斓 付永胜 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期29-34,共6页
为改善传统芬顿法pH应用范围窄、铁泥产量大等缺陷,提出了一种新型Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)类芬顿体系用于降解水中新污染物磺胺甲恶唑(SMX)。考察了不同pH、Fe(Ⅲ)浓度对该体系降解SMX的影响,探究了SMX在该体系中的降解机理,并评估... 为改善传统芬顿法pH应用范围窄、铁泥产量大等缺陷,提出了一种新型Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)类芬顿体系用于降解水中新污染物磺胺甲恶唑(SMX)。考察了不同pH、Fe(Ⅲ)浓度对该体系降解SMX的影响,探究了SMX在该体系中的降解机理,并评估了该体系对其他有机污染物的降解效能。实验结果表明,Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)体系在中性或弱碱条件下对SMX的降解率可达85%以上,并且SMX的去除率随着Fe(Ⅲ)投加量的增加而增大。通过自由基淬灭实验,识别出HO•为体系中降解SMX的主要活性物种,并根据SMX的降解产物提出了SMX可能的三条降解途径:羟基化、氨基氧化和断键反应。相较于传统芬顿法,Fe(Ⅲ)-NTA/HAm/H_(2)O_(2)体系的pH应用范围显著拓宽,铁泥产量明显减少,并且该体系也能有效降解罗丹明B、橙黄G、双氯芬酸、土霉素等其他有机污染物,说明该体系具有一定的应用潜力。 展开更多
关键词 磺胺甲恶唑 羟胺 Fe(Ⅲ)-NTA络合物 过氧化氢 类芬顿反应
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生物合成施氏矿物作为类芬顿反应催化剂降解甲基橙的研究 被引量：17
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作者 汪快兵 方迪 +3 位作者 徐峙晖 施瑛 郑冠宇 周立祥 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第3期995-999,共5页
应用生物合成施氏矿物作为光助类芬顿反应催化剂促进甲基橙的降解.施氏矿物通过A.f-LX5细胞悬浮液在初始p H值2.5和28℃时氧化Fe SO43d生成,并进行X射线衍射和扫描电子显微镜表征.本研究分析了不同初始p H、H2O2浓度及催化剂装载量对在... 应用生物合成施氏矿物作为光助类芬顿反应催化剂促进甲基橙的降解.施氏矿物通过A.f-LX5细胞悬浮液在初始p H值2.5和28℃时氧化Fe SO43d生成,并进行X射线衍射和扫描电子显微镜表征.本研究分析了不同初始p H、H2O2浓度及催化剂装载量对在光助类芬顿反应中甲基橙氧化降解效率的影响.结果表明,生物合成施氏矿物具有较高的催化活性,并且通过羟基自由基机制使甲基橙降解.在近中性、较高Cl-、SO2-4及NO-3浓度条件下,施氏矿物仍然能保持较高催化甲基橙降解的效率.本研究验证了以生物合成施氏矿物作为催化剂的异相光助类芬顿反应是一种处理含甲基橙废水有应用前景的高级氧化技术. 展开更多
关键词 降解 甲基橙 施氏矿物 类芬顿反应 催化剂
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片状纳米碱式碳酸铜在日光下类芬顿降解水中染料 被引量：1
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作者 孙宏 张泽 裴立洲 《化学世界》 CAS 2023年第2期82-86,共5页
纳米片碱式碳酸铜(NCSB)采用液相化学沉淀法制备,通过热重分析(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT IR)和扫描电子显微镜(SEM)对其微观结构和形态进行表征。考察了制备NCSB碳酸盐与硫酸铜的物质的量的比和表面活性剂十二烷基... 纳米片碱式碳酸铜(NCSB)采用液相化学沉淀法制备,通过热重分析(TG-DSC)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT IR)和扫描电子显微镜(SEM)对其微观结构和形态进行表征。考察了制备NCSB碳酸盐与硫酸铜的物质的量的比和表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)用量的影响。研究了在中性条件下,NCSB的类芬顿和光芬顿的催化活性。甲基橙(MO)的降解率与罗丹明B(RB)和亚甲基蓝(MB)的降解率差异显著。试验表明,NCSB对甲基橙阳光下光芬顿的催化活性明显好于其类芬顿过程。NCSB循环使用5次依然具有高催化活性,NCSB在催化降解MO染料废水方面具有应用价值。 展开更多
关键词 类芬顿反应 纳米片碱式碳酸铜 催化 染料 日光
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类芬顿反应降解除草剂研究进展 被引量：2
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作者 张雪纯 熊秉红 黎华寿 《农药》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期317-321,338,共6页
除草剂在农业生产上的广泛应用给生态环境带来了危害。近年来,如何攻破低成本、高效、温和且二次污染少的除草剂降解关键技术,成为业界的关注热点。综述了2015—2019年期间,利用类芬顿反应降解多种除草剂(包括草甘膦、敌草隆和莠去津等... 除草剂在农业生产上的广泛应用给生态环境带来了危害。近年来,如何攻破低成本、高效、温和且二次污染少的除草剂降解关键技术,成为业界的关注热点。综述了2015—2019年期间,利用类芬顿反应降解多种除草剂(包括草甘膦、敌草隆和莠去津等)的研究进展。这些方法包括芬顿法与生物氧化结合、电芬顿法等去除水体中除草剂的机理及关键技术。分析了这些方法应用存在的二次污染、技术难度与成本等问题。并概述了利用自然界存在的类芬顿反应降解土壤除草剂的可行性与可能机制。最后,对降低除草剂降解产物二次污染的有效方法,以及土壤中除草剂降解新动向进行了展望。 展开更多
关键词 类芬顿反应 过氧化氢 除草剂降解
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