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不同碳载体负载型Mo_(2)C催化剂逆水煤气反应催化性能研究
1
作者 刘国刚 《当代化工》 CAS 2024年第6期1272-1276,共5页
分别以碳纳米球、碳纳米纤维和纳米石墨烯片为碳源,以七钼酸铵、硝酸镍和硝酸铜为原料,通过饱和浸渍程序升温碳化法分别制备了30%负载量的Mo_(2)C/碳纳米球(Mo_(2)C/A)、Mo_(2)C/碳纳米纤维(Mo_(2)C/B)、Mo_(2)C/石墨烯(Mo_(2)C/C)催化... 分别以碳纳米球、碳纳米纤维和纳米石墨烯片为碳源,以七钼酸铵、硝酸镍和硝酸铜为原料,通过饱和浸渍程序升温碳化法分别制备了30%负载量的Mo_(2)C/碳纳米球(Mo_(2)C/A)、Mo_(2)C/碳纳米纤维(Mo_(2)C/B)、Mo_(2)C/石墨烯(Mo_(2)C/C)催化剂和1%Ni-Mo_(2)C/碳纳米球(Ni-Mo_(2)C/A)、1%Cu-Mo_(2)C/碳纳米球(Cu-Mo_(2)C/A)催化剂。通过XRD、CO-TPD、SEM对新鲜催化剂进行了表征,并考察了催化剂对逆水煤气反应的催化性能。结果表明,Mo_(2)C/A催化剂与Mo_(2)C/B、Mo_(2)C/C催化剂相比有较高的CO_(2)转化率,但CO选择性略低于其他2种催化剂。通过将Ni-Mo_(2)C/A、Cu-Mo_(2)C/A与Mo_(2)C/A对比研究可以发现,少量Ni和Cu的加入可显著提高Mo_(2)C催化剂的逆水煤气反应活性,Ni对CO_(2)转化率提升大于Cu,但Ni的加入明显降低CO选择性,这说明Ni的加入更有利于CH4的生成,尤其在低温段,300℃时Ni-Mo_(2)C/A催化剂CO选择性仅为85%,相反Cu-Mo_(2)C/A催化剂有较高的CO_(2)转化率和CO选择性,因此Cu-Mo_(2)C/A为较理想的逆水煤气反应催化剂。 展开更多
关键词 饱和浸渍 程序升温碳化 逆水煤气反应
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Fe_3O_4表面逆水煤气反应的DFT研究 被引量:4
2
作者 何孝祥 顾雄毅 +1 位作者 范琛 朱贻安 《华东理工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期424-429,共6页
采用密度泛函理论(DFT)研究了Fe3O4(111)表面逆水煤气反应的机理(氧化还原机理和中间产物分解机理)。通过优化初始构型,得到了最稳定的吸附构型。对两种机理主要的基元反应活化能进行了比较,结果表明:氧化还原机理是主要的反应机理,中... 采用密度泛函理论(DFT)研究了Fe3O4(111)表面逆水煤气反应的机理(氧化还原机理和中间产物分解机理)。通过优化初始构型,得到了最稳定的吸附构型。对两种机理主要的基元反应活化能进行了比较,结果表明:氧化还原机理是主要的反应机理,中间产物分解机理较难发生。计算结果还表明八面体Fe原子在吸附和活化过程中起着重要作用。 展开更多
关键词 FE3O4 逆水煤气反应 密度泛函理论
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负载Fe_2O_3的Zr基钙钛矿催化剂对逆水煤气反应的影响 被引量:1
3
作者 牛茹洁 王成章 +4 位作者 刘晓越 易春雄 陈梁 米铁 吴正舜 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期92-97,共6页
采用固相反应法制备了钙钛矿结构的BaZr_(0.9)Y_(0.1)O_3,并用BaZr_(0.9)Y_(0.1)O_3作为载体负载Fe_2O_3,通过X射线衍射分析(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)观察负载型催化剂的晶相结构和微观形貌,同时考察了制备的催化剂的逆水煤气反应催... 采用固相反应法制备了钙钛矿结构的BaZr_(0.9)Y_(0.1)O_3,并用BaZr_(0.9)Y_(0.1)O_3作为载体负载Fe_2O_3,通过X射线衍射分析(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)观察负载型催化剂的晶相结构和微观形貌,同时考察了制备的催化剂的逆水煤气反应催化活性。结果表明,BaZr_(0.9)Y_(0.1)O_3粉体1200℃煅烧5 h时,负载型催化剂具有较好的催化活性;BaZr_(0.9)Y_(0.1)O_3对逆水煤气反应有一定的催化作用,负载少量的Fe_2O_3催化剂可以明显促进CO_2还原,在空速为1.13 h^(-1),温度为650℃时,CO收率可以达到31%;催化剂经过长时间运行催化效果良好,制备的催化剂活性较稳定。 展开更多
关键词 FE2O3 催化剂 Zr基催化剂 逆水煤气反应
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Co-CeO_2催化剂掺杂氧化铝改性应用于逆水煤气反应
4
作者 许江伟 黄鹏 +1 位作者 林则东 王路辉 《江西化工》 2017年第2期116-119,共4页
文中采用SBA-16做模板,制备2%Co-CeO_2掺杂铝的催化剂以改善CoCeO_2催化剂的稳定性。对制备的催化剂进行RWGS活性。并通过XRD、H_2-TPR、BET方法表征。通过实验证明掺杂5%氧化铝在600℃,CO_2:H_2=1:1空速2400L/gh条件下,经10h催化反应C... 文中采用SBA-16做模板,制备2%Co-CeO_2掺杂铝的催化剂以改善CoCeO_2催化剂的稳定性。对制备的催化剂进行RWGS活性。并通过XRD、H_2-TPR、BET方法表征。通过实验证明掺杂5%氧化铝在600℃,CO_2:H_2=1:1空速2400L/gh条件下,经10h催化反应CO_2的转化活性在35%左右,CO的选择性保持在99.8%以上,相对于不掺杂氧化铝的催化剂在稳定性与CO_2的转化活性都有效改善。通过逆水煤气反应制备出的合成气可以用于费托合成反应。 展开更多
关键词 逆水煤气反应 Co-CeO2催化剂 铝掺杂
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逆水煤气变换反应研究进展 被引量:6
5
作者 王晓月 张伟敏 +2 位作者 姚正阳 郭晓宏 李聪明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1583-1594,共12页
逆水煤气变换(RWGS)反应是将二氧化碳(CO_(2))加氢转化为甲醇、低碳烯烃、芳烃以及汽油等高附加值化学品和燃料的关键步骤,对于实现CO_(2)资源化利用具有重要意义。本文综述了近年来RWGS反应的研究进展,包括RWGS反应热力学分析、催化机... 逆水煤气变换(RWGS)反应是将二氧化碳(CO_(2))加氢转化为甲醇、低碳烯烃、芳烃以及汽油等高附加值化学品和燃料的关键步骤,对于实现CO_(2)资源化利用具有重要意义。本文综述了近年来RWGS反应的研究进展,包括RWGS反应热力学分析、催化机理、可选择的催化剂种类以及提升催化剂性能策略等方面。文章从热力学角度分析,RWGS反应在高温下有利,而低温下存在甲烷化竞争反应。RWGS反应机理主要包括氧化还原机理以及缔合机理,其中缔合机理包括甲酸盐路径和羧酸盐路径等。相比于其他催化体系,负载型金属催化剂展现出较优异的RWGS反应性能。另外,通过添加碱金属助剂、形成双金属合金以及选择合适载体和减小金属颗粒尺寸以优化金属-载体相互作用等手段可实现低温高效稳定的RWGS反应催化剂的设计开发。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 二氧化碳 一氧化碳 热力学 催化剂
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助剂对Co/SiO_(2)催化剂逆水煤气变换反应催化性能的影响 被引量:2
6
作者 曹忠 刘宁 +2 位作者 崔莎 刘辉 王路辉 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第6期24-29,共6页
逆水煤气变换(RWGS)反应是二氧化碳(CO_(2))转化的有效途径之一,然而高温反应条件下RWGS催化剂存在稳定性差的问题。利用等体积浸渍法制备了一系列添加助剂(CeO_(2)、La_(2)O_(3)、Y_(2)O_(3)或ZrO_(2))的Co/SiO_(2)催化剂用于RWGS反应... 逆水煤气变换(RWGS)反应是二氧化碳(CO_(2))转化的有效途径之一,然而高温反应条件下RWGS催化剂存在稳定性差的问题。利用等体积浸渍法制备了一系列添加助剂(CeO_(2)、La_(2)O_(3)、Y_(2)O_(3)或ZrO_(2))的Co/SiO_(2)催化剂用于RWGS反应,通过X射线衍射仪、透射电子显微镜和H_(2)程序升温还原等对催化剂进行了表征,研究了助剂对催化剂结构及其RWGS反应性能的影响。催化剂表征结果表明,添加助剂对催化剂中Co3O4粒径没有明显影响;CeO_(2)、La_(2)O_(3)、Y_(2)O_(3)和ZrO_(2)助剂与钴组分存在相互作用。催化性能测试结果表明,600°C下反应12 h后,Co/SiO_(2)催化剂的CO_(2)转化率由28.3%下降到9.0%;而添加助剂的催化剂稳定性均有提高,其中Co-ZrO_(2)/SiO_(2)催化剂的稳定性最佳,反应12 h后CO_(2)转化率仍高达21.9%。这是由于加入助剂后,助剂与钴组分存在相互作用,提高了活性组分钴的稳定性。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 助剂 Co/SiO_(2) 等体积浸渍法 CO_(2)转化
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高分散Cu/SiO_(2)逆水煤气变换反应催化剂研究 被引量:1
7
作者 刘宁 曹忠 +2 位作者 崔莎 刘辉 王路辉 《化学试剂》 CAS 北大核心 2023年第8期40-46,共7页
逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO_(2)转化为更具有价值的CO,被认为是最具有应用前景的反应之一。将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应,考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征... 逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO_(2)转化为更具有价值的CO,被认为是最具有应用前景的反应之一。将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应,考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征,并且在400~750℃的温度范围内进行RWGS性能测试。结果表明,与Cu/SiO_(2)催化剂相比,尿素辅助法制备的Cu/SiO_(2)-N催化剂在逆水煤气变换反应中具有较高的催化活性,并且对CO具有100%的选择性,尿素的引入可以有效地减小活性金属Cu的粒径,使其具有高分散性,Cu/SiO_(2)-N催化剂金属分散度达到26.5%,催化剂的活性得到了显著提高。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 CO_(2) Cu/SiO_(2)催化剂 尿素 高分散
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CO_(2)加氢逆水煤气变换(RWGS)催化剂研究进展 被引量:3
8
作者 周桂林 艾鑫 《重庆工商大学学报(自然科学版)》 2023年第1期8-14,共7页
化石能源的广泛使用,导致CO_(2)肆意排放至大气环境,引发一系列严重的环境问题。CO_(2)逆水煤气变换(RWGS)反应,是实现CO_(2)资源化利用的有效途径。对RWGS反应催化剂研究情况进行了系统的总结和综述,详细地分析了Pd、Au、Pt、Cu、Fe和M... 化石能源的广泛使用,导致CO_(2)肆意排放至大气环境,引发一系列严重的环境问题。CO_(2)逆水煤气变换(RWGS)反应,是实现CO_(2)资源化利用的有效途径。对RWGS反应催化剂研究情况进行了系统的总结和综述,详细地分析了Pd、Au、Pt、Cu、Fe和Mo基等催化剂的RWGS反应性能,对金属与载体间相互作用和掺杂元素的电子效应对催化RWGS反应性能的影响进行了系统的分析。Pd、Au和Pt等贵金属对CO_(2)弱的结合能力和定向转化能力,需进一步提高贵金属催化剂对CO_(2)分子的吸附和活化能力来提升其催化性能。非贵金属Cu、Fe和Mo基催化剂的低温活性较差,借助新的催化剂制备方法和策略,将进一步提升CO_(2)分子的低温催化转化活性。研究结果证实,通过优化催化剂中活性组分与载体或助剂的相互作用,能实现对相应催化剂的RWGS反应性能进行调控。总结了非贵金属和贵金属催化剂上CO_(2)加氢机理,分析了非贵金属和贵金属催化剂RWGS反应性能间的差异,为开发制备新型的RWGS反应催化剂材料提供了可行思路和理论依据。 展开更多
关键词 二氧化碳 逆水煤气反应(RWGS) 催化剂
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负载非贵金属催化剂在逆水煤气变换反应中的应用 被引量:1
9
作者 于文静 姚程 +4 位作者 包强 胡云峰 张健 翟岩亮 王俊 《化工科技》 CAS 2022年第5期71-76,共6页
随着社会工业化的进步,大气中CO_(2)浓度在逐渐增加。逆水煤气变换(RWGS)反应被认为是CO_(2)循环再生的有效途径,催化剂对反应的进行起到了决定性的作用。通过使用催化剂将CO_(2)先转化成C_(1)物质,以备后续的合成。概述了非贵金属在催... 随着社会工业化的进步,大气中CO_(2)浓度在逐渐增加。逆水煤气变换(RWGS)反应被认为是CO_(2)循环再生的有效途径,催化剂对反应的进行起到了决定性的作用。通过使用催化剂将CO_(2)先转化成C_(1)物质,以备后续的合成。概述了非贵金属在催化反应的性能评价,重点分析和讨论了铜基、铁基、镍基、钴基催化剂对逆水煤气变换反应的影响,为制备合适的催化剂提供方案和选择。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 逆水煤气反应 催化剂
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高温煤气脱硫及其对逆水煤气变换反应的影响 被引量:3
10
作者 夏迎迎 付炜 +2 位作者 王亦飞 于广锁 王辅臣 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2010年第2期56-61,共6页
采用天然石灰石作脱硫剂,在固定床上进行高温煤气脱硫,研究脱硫剂粒径、用量、温度和入口H2S浓度对脱硫性能的影响及脱硫反应对逆水煤气变换反应的影响,并得到CaO的转化率曲线。结果表明:粒径对脱硫效果的影响很大,其中以0.38~0.9mm的... 采用天然石灰石作脱硫剂,在固定床上进行高温煤气脱硫,研究脱硫剂粒径、用量、温度和入口H2S浓度对脱硫性能的影响及脱硫反应对逆水煤气变换反应的影响,并得到CaO的转化率曲线。结果表明:粒径对脱硫效果的影响很大,其中以0.38~0.9mm的石灰石脱硫效果最佳;脱硫剂用量增加,气固之间的接触机会增加,脱硫反应进行得更完全;温度对脱硫过程的影响比较复杂,最佳的脱硫温度为脱硫剂完全煅烧的温度;在一定的空速下,随着入口H2S浓度的减小,反应速率减慢;脱硫剂明显加快逆水煤气变换的反应速率,起到催化剂的作用,但是产生的CaS堵塞了脱硫剂的微孔,催化活性减弱,使逆水煤气变换反应速率减慢。 展开更多
关键词 高温脱硫 高温脱硫剂 石灰石 逆水煤气变换反应
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逆水煤气变换反应Mo_(2)C/Al_(2)O_(3)催化剂的研究
11
作者 张骏驰 刘茜桐 连奕新 《大氮肥》 CAS 2022年第4期225-228,235,共5页
针对逆水煤气变换反应采用的催化剂价格昂贵、催化活性低等缺点,选取碳化钼为活性组分,探究活性组分含量、助剂种类以及助剂含量对催化剂性能的影响,最终表明20%的MoO_(3)含量和添加5%的K_(2)O助剂对于提升催化剂CO_(2)转化率和CO选择... 针对逆水煤气变换反应采用的催化剂价格昂贵、催化活性低等缺点,选取碳化钼为活性组分,探究活性组分含量、助剂种类以及助剂含量对催化剂性能的影响,最终表明20%的MoO_(3)含量和添加5%的K_(2)O助剂对于提升催化剂CO_(2)转化率和CO选择性最为明显。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 CO_(2)转化 碳化钼
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Ni-K/SiO_(2)催化剂逆水煤气变换反应性能研究 被引量:2
12
作者 鲁新康 杨继亮 +2 位作者 韩翠 公丹丹 王路辉 《化学试剂》 CAS 北大核心 2022年第11期1627-1633,共7页
逆水煤气变换反应能够将CO_(2)加氢转化为更有价值的CO,被认为是最有大规模应用前景的二氧化碳转化途径之一。通过浸渍法制备了不同K含量的5%Ni-K/SiO_(2)催化剂,研究了K助剂对催化剂逆水煤气变换反应性能的影响。研究结果表明,5%Ni/SiO... 逆水煤气变换反应能够将CO_(2)加氢转化为更有价值的CO,被认为是最有大规模应用前景的二氧化碳转化途径之一。通过浸渍法制备了不同K含量的5%Ni-K/SiO_(2)催化剂,研究了K助剂对催化剂逆水煤气变换反应性能的影响。研究结果表明,5%Ni/SiO_(2)催化剂中添加金属K作为助剂,能够有效地抑制反应过程中副产物CH_(4)的产生,并且K含量为3 wt%时,催化剂有着最好的催化性能。5%Ni-3%K/SiO_(2)催化剂在600℃的高温中反应无CH_(4)产生且反应10 h性能稳定。催化剂表征结果表明,加入K助剂减弱了催化剂对CO的吸附强度,使得CO更容易从催化剂表面脱附,进而阻碍了CO进一步加氢生成CH_(4)。同时K助剂能够增强载体与NiO之间的相互作用,提高了催化剂的稳定性。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 催化剂 K助剂 选择性
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K掺杂对Co-CeO2催化剂逆水煤气变换反应性能的影响 被引量:2
13
作者 张中怀 陈韩 +1 位作者 公丹丹 王路辉 《广州化工》 CAS 2020年第14期50-52,共3页
CO2的大量排放对环境的影响日益严重,CO2的转化和利用成为一个重要的研究课题。逆水煤气反应能将CO2转化为更有价值的CO,是最有应用前景的二氧化碳催化转化反应之一。通过共沉淀法方法制备了一系列K掺杂的Co-CeO2催化剂,并将其用于逆水... CO2的大量排放对环境的影响日益严重,CO2的转化和利用成为一个重要的研究课题。逆水煤气反应能将CO2转化为更有价值的CO,是最有应用前景的二氧化碳催化转化反应之一。通过共沉淀法方法制备了一系列K掺杂的Co-CeO2催化剂,并将其用于逆水煤气变换反应。研究发现掺杂K后对催化剂的选择性、转化率都产生了影响,对催化反应选择性的影响尤其显著。K助剂能够有效抑制CH 4副产物的产生;随着K掺杂量的提高,催化剂的CO选择性明显提高。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 CO CEO2 K
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逆水煤气变换反应催化剂的研究进展 被引量:2
14
作者 乔婷婷 栗怡 +1 位作者 赵玺乐 公丹丹 《农村经济与科技》 2020年第18期273-275,共3页
逆水煤气变换(RWGS)反应能够将CO2转换为更具有价值的CO,这一变换过程也是目前公认的最有发展前景的CO2转化途径。具有良好的低温活性和稳定性催化剂的开发是保证该反应进行的关键。以逆水煤气变换反应的催化体系为研究主题,详细介绍了P... 逆水煤气变换(RWGS)反应能够将CO2转换为更具有价值的CO,这一变换过程也是目前公认的最有发展前景的CO2转化途径。具有良好的低温活性和稳定性催化剂的开发是保证该反应进行的关键。以逆水煤气变换反应的催化体系为研究主题,详细介绍了Pt、 Cu、 Ni和Fe等催化剂RWGS反应性能,重点分析该反应催化剂的研究进展情况,同时,总结了不同的催化剂制备方法对催化反应性能的影响。通过对比不同类型催化剂的反应特点,总结优化和调控相应催化剂的RWGS反应性能的努力方向,为实现为RWGS反应工业化应用奠定基础。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 催化剂 催化性能 稳定性
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通过实验和理论验证Pt0/SrTiO_(3)-δ复合催化剂双反应路径促进CO_(2)还原
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作者 李卓根 Qadeer Ul Hassan +6 位作者 张伟斌 朱陆军 高健智 石先进 黄宇 刘鹏 朱刚强 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期113-124,共12页
在以H_(2)O为质子源的光催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)过程中,光解H_(2)O产氢气(H_(2))被认为是一个竞争反应.因此,光催化CO_(2)RR过程需要抑制H_(2)的产生,以提高碳氢产物的选择性和产率.以CO_(2)和H_(2)为反应物的逆水气变换反应(RW... 在以H_(2)O为质子源的光催化二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)过程中,光解H_(2)O产氢气(H_(2))被认为是一个竞争反应.因此,光催化CO_(2)RR过程需要抑制H_(2)的产生,以提高碳氢产物的选择性和产率.以CO_(2)和H_(2)为反应物的逆水气变换反应(RWGS)是常见的CO_(2)加氢反应,在较高的温度和催化剂作用下生成CO和H_(2)O.目前,光催化CO_(2)RR研究主要聚焦于产物的选择性,而有关光解H_(2)O产生的还原性气体H_(2)在光热效应的促进下成为CO_(2)RR中新的质子源研究较少.光热催化是一种新的高效催化反应方式,在反应过程中需要光照和加热.光照能够促进半导体光生载流子的激发,热效应则能降低反应物分子的活化势垒,并能够促进中间产物的表面迁移以及生成物的脱附.利用光热催化热力学和动力学上的有利条件,为以H_(2)O为质子源的光热催化CO_(2)RR中RWGS反应提供了H_(2)源以及所需的能量.本文合成了具有强电子转移能力、高热稳定性和化学稳定性的Pt纳米颗粒(NPs)负载在具有丰富氧空位(OVs)的SrTiO_(3)-δ纳米片,形成金属-半导体相互作用的Pt-OVs-STO纳米复合催化剂,并利用该纳米复合催化剂系统地研究了以H_(2)O为质子源的光热催化CO_(2)RR的反应路径.结合X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、高角度环形暗场和明场球差校正扫描电子显微镜、电子顺磁共振和紫外可见吸收光谱等表征手段,研究了表面负载的Pt^(0)NPs与SrTiO_(3)-δ之间的相互作用.这种金属-半导体之间的强相互作用和独特的电子结构促进了复合半导体结构的光吸收能力,提升了光生载流子的分离以及对反应物分子的吸附.由H_(2)O分解产生的H_(2)能够有效地促进在Pt-OVs-STO纳米复合结构的双路径CO_(2)还原反应:CO_(2)直接质子化和RWGS反应.DFT理论计算结果表明,该纳米复合结构能够有效地促进半导体表面电荷转移和H_(2)生成,并且降低RWGS反应和CO_(2)质子化的反应势垒.综上,本文阐明了在H_(2)O为质子源的光热催化CO_(2)RR中Pt^(0)/SrTiO_(3)-δ纳米复合结构上光解H_(2)O产生的H_(2)和RWGS反应之间的关系,并为后续的CO_(2)RR的研究提供了新视角. 展开更多
关键词 光热催化 析氢反应 逆水煤气反应 钙钛矿 金属-半导体相互作用
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程序升温碳化法一步合成Cu/β-Mo_(2)C催化剂及其RWGS反应性能研究 被引量:1
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作者 张译文 戴咏川 +3 位作者 么志伟 丁巍 刘芷君 宋官龙 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第4期23-28,共6页
在逆水煤气变换(RWGS)反应中,Cu氧化物催化剂在高温下极易发生失活,而过渡金属碳化物具有分散和稳定Cu颗粒的作用。以七钼酸铵(AMT)、六次甲基四胺(HMT)和硝酸铜为原料,通过程序升温碳化法一步合成了Cu负载量(质量分数,下同)为1%、3%的... 在逆水煤气变换(RWGS)反应中,Cu氧化物催化剂在高温下极易发生失活,而过渡金属碳化物具有分散和稳定Cu颗粒的作用。以七钼酸铵(AMT)、六次甲基四胺(HMT)和硝酸铜为原料,通过程序升温碳化法一步合成了Cu负载量(质量分数,下同)为1%、3%的Cu/β-Mo_(2)C催化剂,采用XRD、H_(2)-TPR、SEM和HRTEM进行了表征。结果表明,Cu的加入直接使β-Mo_(2)C的特征衍射峰变弱,说明金属与载体发生了强相互作用。低负载量的Cu在β-Mo_(2)C载体上以5 nm大小的纳米粒子均匀地分散,具有更多的活性中心。其中1%Cu/β-Mo_(2)C催化剂在600℃下的CO_(2)转化率和CO选择性分别为51.00%和100%;表观活化能为24.69 kJ/mol,低于3%Cu/β-Mo_(2)C,具有良好的活性和稳定性。研究证实1%Cu/β-Mo_(2)C具有良好的催化性能,是RWGS潜在的高效催化剂。 展开更多
关键词 程序升温碳化法 碳化钼 Cu纳米粒子 逆水煤气变换反应
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Ni/HAp逆水煤气变换催化剂 被引量:2
17
作者 刘辉 张文泰 王路辉 《广州化工》 CAS 2019年第18期83-85,共3页
逆水煤气变换反应可以使CO2生成更有价值的CO,被认为是目前最有应用前景的CO2转化反应之一。本文采用浸渍法制备不同镍含量的Ni/HAp催化剂,通过XRD、TPR对催化剂进行了表征,并测试了其逆水煤气变换反应性能。结果表明,1%Ni/HAp催化剂中... 逆水煤气变换反应可以使CO2生成更有价值的CO,被认为是目前最有应用前景的CO2转化反应之一。本文采用浸渍法制备不同镍含量的Ni/HAp催化剂,通过XRD、TPR对催化剂进行了表征,并测试了其逆水煤气变换反应性能。结果表明,1%Ni/HAp催化剂中NiO颗粒较小,NiO与载体具有较强的相互作用,具有较高的逆水煤气变换反应活性和选择性;高含量的Ni/HAp中含有大颗粒NiO,NiO与载体相互作用较弱,反应中容易生成甲烷,降低了逆水煤气变换反应的选择性。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 NI HAP
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Pt/Al_2O_3整体催化剂上选择性氧化脱除甲醇重整氢源中CO——副反应对CO脱除效果的影响分析 被引量:1
18
作者 周帅林 袁中山 王树东 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第5期637-640,共4页
Due to coexisting of H2, CO2 and H2O with CO in hydrogen-rich gas produced from methanol reforming, the selective CO oxidation is companied with the side reactions of H2 oxidation, as well as CO or CO2 methanation and... Due to coexisting of H2, CO2 and H2O with CO in hydrogen-rich gas produced from methanol reforming, the selective CO oxidation is companied with the side reactions of H2 oxidation, as well as CO or CO2 methanation and reverse water-gas shift reaction(RWGS). This paper investigated the effects of the above side reactions on the selective CO oxidation over a 0.5% Pt/Al2O3 monolithic catalyst. The results showed that after 50% H2 is added into the reactants, the highest CO conversion is only 98.3% at 180℃ when the feed molar ratio of O2 to CO is 1, and the corresponding outlet CO concentration is 180×10 -6 . Adding 50% H2 into the reactants accelerate CO oxidation at low temperatures; the catalyst active reaction temperature window shifts down about 40℃ . CO produced from RWGS is 80×10 -6 at 200℃ indicating that the effect of RWGS on selective CO oxidation becomes obvious at temperatures higher than 200℃. On the other side, CO or CO2 methanation does not take place even at 300℃ under current conditions and has little effects on the selective CO oxidation. 展开更多
关键词 选择性氧化 反应 H2氧化 甲烷化 逆水煤气变换反应
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以捕集CO_2、风电制氢和CO_2加氢反应构建绿色煤化工之探讨 被引量:5
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作者 何铮 《煤化工》 CAS 2013年第6期5-7,共3页
分析了煤化工和风电产业发展面临的问题,指出应转换角度来看待产业发展中的瓶颈制约,提出了把捕集CO2、风电制氢和CO2加氢反应研究相结合的绿色煤化工的发展思路,供业界参考、探讨。
关键词 CO2捕集 风电制氢 CO2化学 逆水煤气变换反应 煤化工
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负载Ir单原子和团簇的α-MoC催化剂用于高效催化CO_(2)加氢制CO 被引量:1
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作者 卢俊文 张书南 +5 位作者 周浩志 黄超杰 夏林 刘晓放 罗虎 王慧 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第11期131-140,共10页
在高温逆水气变换(RWGS)反应中,开发高活性和高稳定性的金属负载型催化剂还存在巨大挑战。针对此问题,本研究采用溶液蒸发自组装法构建了Ir物种负载于α-Mo C的协同催化剂,结果表明,Ir与α-Mo C的协同效应使其在较宽的温度范围内均有较... 在高温逆水气变换(RWGS)反应中,开发高活性和高稳定性的金属负载型催化剂还存在巨大挑战。针对此问题,本研究采用溶液蒸发自组装法构建了Ir物种负载于α-Mo C的协同催化剂,结果表明,Ir与α-Mo C的协同效应使其在较宽的温度范围内均有较好的RWGS反应性能。特别是在500℃、0.1 MPa、300000 mL·g^(-1)·h^(-1)的反应条件下,0.5%Ir/MoC催化剂的CO_(2)转化率高达48.4%,接近CO_(2)平衡转化率(49.9%),同时,CO选择性和CO时空收率分别高达94.0%和423.1μmol·g^(-1)·s^(-1),且在100 h之内反应性能几乎没有衰减,具有优异的高温稳定性,此催化性能也超过了大多数文献报道。系列结构表征表明,Ir物种均匀地分散在α-Mo C载体上,其电子较利于转移至α-Mo C而形成金属载体强相互作用,极大地提高了催化稳定性;同时,当Ir负载量高于0.2%(质量分数)时,Ir团簇(Irn)和Ir单原子(Ir1)同时存在,与α-MoC形成了Irn-Ir1-C-Mo协同位点。其中,0.5%Ir/Mo C催化剂拥有较小尺寸的Irn和较多的Ir1,显著地促进了CO_(2)和H2的吸附和活化,并促进了甲酸盐中间体的生成和解离,从而获得了优异的RWGS性能。这项工作为设计和制备高效稳定的CO_(2)利用催化剂提供了一定的参考和指导。 展开更多
关键词 逆水煤气变换反应 金属-载体相互作用 协同效应 碳化钼 铱基催化剂
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