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铁基催化剂强化臭氧氧化深度处理印染废水的中试研究
1
作者 樊金红 阳钰玮 马鲁铭 《能源环境保护》 2024年第1期128-133,共6页
针对广西玉林某工业园区污水处理厂二级工艺处理后的印染废水,利用铁刨花原位改性制备的铁基催化剂进行催化臭氧氧化中试,考察催化臭氧氧化技术对印染废水COD和色度的处理效果。实验结果表明:在本研究所使用的催化臭氧氧化反应器和反应... 针对广西玉林某工业园区污水处理厂二级工艺处理后的印染废水,利用铁刨花原位改性制备的铁基催化剂进行催化臭氧氧化中试,考察催化臭氧氧化技术对印染废水COD和色度的处理效果。实验结果表明:在本研究所使用的催化臭氧氧化反应器和反应条件下,进水COD在40~60 mg·L^(-1)范围,色度在80~120度范围,pH在6~9的印染废水,经过该工艺的处理可使出水水质稳定达到《纺织染整行业回用水水质》(FZ/T 01107—2011)标准。当进水COD维持在40 mg·L^(-1)以下时,出水COD可降至30 mg·L^(-1)甚至20 mg·L^(-1)以下,出水水质满足《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)Ⅳ类水标准。水力停留时间对处理效果的影响呈正态分布,建议值为60 min。铁基催化剂的活性组分和“微通道”结构,有利于臭氧与催化组分的结合以及羟基自由基的释放与作用,从而提高了臭氧利用率,使O_(3)/ΔCOD的值基本控制在2以下。 展开更多
关键词 铁基催化剂 催化臭氧 印染废水 运行参数
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甲烷气氛下铁基催化剂对低阶煤温和液化的影响
2
作者 马桂林 周亚笑 +4 位作者 吴诗勇 李超 黄峰 白金锋 徐静 《煤炭加工与综合利用》 CAS 2024年第3期40-44,共5页
针对煤直接液化的高温高压苛刻反应条件和高昂的氢气成本问题,通过降低煤液化反应温度、压力和更换供氢气氛等方法来优化工艺过程。选用四种铁基催化剂研究低阶煤在甲烷气氛下温和液化的反应特性,研究结果表明:神华黑山长焰煤HS在温度35... 针对煤直接液化的高温高压苛刻反应条件和高昂的氢气成本问题,通过降低煤液化反应温度、压力和更换供氢气氛等方法来优化工艺过程。选用四种铁基催化剂研究低阶煤在甲烷气氛下温和液化的反应特性,研究结果表明:神华黑山长焰煤HS在温度350℃、初始压力3 MPa的甲烷气氛下液化产物为轻质气体、液化油和沥青质;以FeSO_(4)为催化剂时沥青质的产率最高达到8.03%,并将煤液化的转化率提升了6.10%;以FeS为催化剂时油气产率提升了3.48%;助剂硫元素的加入对煤液化反应总转化率的提升有着重要作用;Fe粉、Fe+S和FeS催化剂的加入有助于提升煤液化油中单环芳烃的含量。 展开更多
关键词 低阶煤 铁基催化剂 温和液化 甲烷
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钕改性铁基催化剂用于氮氧化物脱除
3
作者 李鹏 杨思远 +3 位作者 罗仕忠 杜沛佞 谭仁俊 敬方梨 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期140-146,共7页
采用分步浸渍法,分两步将金属铁和钕依次引入商业化成品二氧化钛表面,研究其脱硝性能。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(N2-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等方法对样品进行表征分... 采用分步浸渍法,分两步将金属铁和钕依次引入商业化成品二氧化钛表面,研究其脱硝性能。通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(N2-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等方法对样品进行表征分析。通过氮气吸附-脱附发现,钕的引入使得负载铁后的催化剂比表面积减小。X射线衍射分析结果表明,引入的金属物种在催化剂表面具有良好的分散性。氨程序升温脱附测试结果显示,钕的引入增加了催化剂的总酸量,同时改变了催化剂的酸性分布。X射线光电子能谱测试结果表明,钕改性增加了催化剂表面吸附氧和铁(Ⅱ)的含量,有利于脱硝反应的进行。氢气程序升温还原测试结果表明,钕的引入使得催化剂氧化还原性能略有下降。活性测试结果表明,适量钕负载有利于提升催化剂的脱硝性能,钕元素在催化剂中的质量分数为9%时催化剂表现最优,最佳脱硝效率为81.4%。 展开更多
关键词 选择性催化还原 负载型催化剂 钕 铁基催化剂
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合成气直接制芳烃铁基催化剂的研究进展
4
作者 张磊 郭淑静 +1 位作者 袁亚飞 朱海林 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第9期2690-2693,共4页
以合成气直接制芳烃的铁基催化剂为切入点,总结归纳了改性铁基催化剂以及铁基-分子筛复合催化剂的研究进展,并对反应机理进行了论述;重点阐述了铁基-分子筛复合催化剂活性组分的耦合方式,铁基催化剂的改性以及分子筛的酸性和结构调变对... 以合成气直接制芳烃的铁基催化剂为切入点,总结归纳了改性铁基催化剂以及铁基-分子筛复合催化剂的研究进展,并对反应机理进行了论述;重点阐述了铁基-分子筛复合催化剂活性组分的耦合方式,铁基催化剂的改性以及分子筛的酸性和结构调变对于芳烃收率的影响;最后,对铁基催化剂未来的研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 合成气制芳烃 直接转化 改性铁基催化剂 铁基复合催化剂
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二氧化碳加氢制长链线性α-烯烃铁基催化剂研究进展 被引量：1
5
作者 王晨 张建利 +1 位作者 高新华 赵天生 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期67-84,共18页
长链线性α-烯烃(linearα-olefins,LAOs)是重要的化工原料,目前,主要通过石油化工路线获得。随着全球温升影响加剧,CO_(2)控制与资源化利用技术研究受到持续关注。费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)反应产生一定比例的LAOs,提... 长链线性α-烯烃(linearα-olefins,LAOs)是重要的化工原料,目前,主要通过石油化工路线获得。随着全球温升影响加剧,CO_(2)控制与资源化利用技术研究受到持续关注。费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS)反应产生一定比例的LAOs,提供了制取LAOs可供选择的技术路线。本综述围绕CO_(2)加氢制LAOs过程,结合其反应途径,分析了Fe基催化剂的研究进展,包括助催化剂和载体的作用,阐述了Fe基催化剂上链增长机理和影响LAOs选择性的关键因素,总结了该反应面临的挑战、可能的解决思路,对高效Fe基催化剂研究进行了展望。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 费托合成 长链线性α-烯烃 铁基催化剂
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FTO反应铁基催化剂电子和结构助剂研究进展
6
作者 温媛 周晨亮 +3 位作者 张强 于林飞 赫文秀 刘全生 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期36-46,共11页
合成气直接制烯烃(FTO)具有生产工艺简单、生产成本低廉等优点,近年来成为中国制烯烃的重要研究方向。铁基催化剂由于成本低、甲烷选择性低、链增长能力弱而备受关注。然而单一的铁基催化剂无法满足工业生产的需求,需要加入助剂提高催... 合成气直接制烯烃(FTO)具有生产工艺简单、生产成本低廉等优点,近年来成为中国制烯烃的重要研究方向。铁基催化剂由于成本低、甲烷选择性低、链增长能力弱而备受关注。然而单一的铁基催化剂无法满足工业生产的需求,需要加入助剂提高催化剂的反应性能。综述了电子助剂(碱金属、碱土金属、过渡金属、稀土金属)和结构助剂(二氧化硅、三氧化二铝、二氧化锆等)的电子作用、结构作用对催化剂活性组分的还原、碳化的影响,分析了助剂负载量对催化剂反应性能的影响。指出电子助剂可以促进铁的碳化,增加催化剂的活性和低碳烯烃选择性;结构助剂可以有效提高催化剂晶体的分散性,增加催化剂比表面积,促进催化剂对低碳烯烃选择性。最后指出,助剂的负载量、协同作用及其相关的作用机理都有不足之处,应及时研究以促进FTO反应工业化进程。 展开更多
关键词 FTO 铁基催化剂 低碳烯烃 电子助剂 结构助剂
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费托合成铁基催化剂中Fe_(3)O_(4)含量对CO_(2)选择性的影响
7
作者 韩笑 青明 +5 位作者 王洪 于欣 索海云 沈先锋 杨勇 李永旺 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期155-164,共10页
本研究以共沉淀法制备的α-Fe_(2)O_(3)催化剂为前驱体,通过调变碳化温度和碳化时间制备了不同物相组成的系列催化剂,采用XRD、Mössbauer谱、XPS和Raman光谱等技术考察了催化剂体相和表面物相组成,在此基础上研究了不同条件下(不... 本研究以共沉淀法制备的α-Fe_(2)O_(3)催化剂为前驱体,通过调变碳化温度和碳化时间制备了不同物相组成的系列催化剂,采用XRD、Mössbauer谱、XPS和Raman光谱等技术考察了催化剂体相和表面物相组成,在此基础上研究了不同条件下(不同CO转化率和H_(2)O分压)催化剂的物相组成与催化剂性能之间的关系,重点探究了费托合成条件下CO_(2)生成的活性相。结果表明,升高碳化温度和延长碳化时间有利于Fe_(3)O_(4)向碳化铁转变。在典型的费托合成条件下,催化剂的活性受到碳化铁含量和积炭程度的共同影响。当H_(2)O分压较低时,动力学因素限制了水煤气变换(WGS)反应的进行,CO_(2)选择性仅受CO转化率的影响,Fe_(3)O_(4)含量变化对CO_(2)选择性无明显影响;而在较高的H_(2)O分压下,随着催化剂中Fe_(3)O_(4)含量增加,CO_(2)选择性也随之增加。本文初步阐明了Fe_(3)O_(4)是铁基费托合成催化剂中WGS反应的主要活性相,为认识Fe基费托合成催化剂CO_(2)生成的活性相提供了新的信息,为新型低CO_(2)选择性费托合成工业催化剂的设计奠定了基础。 展开更多
关键词 费托合成 铁基催化剂 Fe_(3)O_(4) CO_(2)选择性 WGS反应
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铁基催化剂对生物质气化催化效果和机理的研究
8
作者 俞雷 胡强 +1 位作者 张景新 何义亮 《华南师范大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2023年第2期18-25,共8页
为解决生物质气化中焦油产率过高,易造成设施堵塞和腐蚀的问题,在气化过程引入铁基催化剂以降低焦油产率。同时基于生物质气化中合成气组分变化及焦油裂解的作用分析了铁基催化剂的作用机理。结果表明:当加入铁基催化剂后,合成气中的氢... 为解决生物质气化中焦油产率过高,易造成设施堵塞和腐蚀的问题,在气化过程引入铁基催化剂以降低焦油产率。同时基于生物质气化中合成气组分变化及焦油裂解的作用分析了铁基催化剂的作用机理。结果表明:当加入铁基催化剂后,合成气中的氢气产率从20.32 mL/g(每克生物质)上升到114.72 mL/g;焦油中大分子多环芳烃被降解,铁催化了纤维素链端的降解反应,使纤维素分解成了糠醛、酮、呋喃等化合物。该研究证实了铁基催化剂的催化效果,揭示了催化机理,为铁基催化剂在气化中的应用提供理论依据。 展开更多
关键词 气化 生物质 铁基催化剂 焦油裂解
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铁基催化剂在过硫酸盐高级氧化中的研究进展--非自由基途径
9
作者 陈环宇 龙鑫鑫 +3 位作者 李肖平 陈秋语 陈扬 陈荣志 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期298-303,共6页
综述了铁基催化剂活化过硫酸盐产生非自由基降解有机污染物的机理,介绍了零价铁、铁氧化物、铁碳复合材料和铁单原子催化剂通过非自由基途径降解有机物的研究进展,展望了铁基催化剂在过硫酸盐非自由基高级氧化方面的发展方向,为该技术... 综述了铁基催化剂活化过硫酸盐产生非自由基降解有机污染物的机理,介绍了零价铁、铁氧化物、铁碳复合材料和铁单原子催化剂通过非自由基途径降解有机物的研究进展,展望了铁基催化剂在过硫酸盐非自由基高级氧化方面的发展方向,为该技术在实际有机废水处理方面的研究和应用提供参考。 展开更多
关键词 铁基催化剂 有机污染物 高级氧化 非自由基反应
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疏水二氧化硅球调控铁基催化剂在常压二氧化碳费托合成反应中的性能研究
10
作者 陈加扬 陈杰 +3 位作者 李玉峰 刘冰 胥月兵 刘小浩 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第3期32-40,共9页
二氧化碳(CO_(2))铁基费托合成反应过程中生成的大量产物水是影响催化剂反应性能的重要因素。通过硅烷化对二氧化硅(SiO_(2))球表面进行疏水修饰,将其与铁基催化剂FeZnNa混合后应用于常压CO_(2)费托合成反应,考察了疏水SiO_(2)球与FeZnN... 二氧化碳(CO_(2))铁基费托合成反应过程中生成的大量产物水是影响催化剂反应性能的重要因素。通过硅烷化对二氧化硅(SiO_(2))球表面进行疏水修饰,将其与铁基催化剂FeZnNa混合后应用于常压CO_(2)费托合成反应,考察了疏水SiO_(2)球与FeZnNa催化剂混合方式对反应性能的影响,并采用XRD、穆斯堡尔谱、光学接触角测定、N_(2)吸/脱附和程序升温脱附等表征方法分析了催化剂反应前后的物理化学性质。结果表明,疏水SiO_(2)球反应后仍保持良好的疏水性,相较于与没有疏水性的石英砂混合的FeZnNa催化剂,与疏水SiO_(2)球等体积颗粒混合的FeZnNa催化剂显示出更好的催化稳定性,在反应时间5~20 h内,CO_(2)转化率从24.9%下降到23.7%,而与疏水SiO_(2)球等质量颗粒混合和等质量粉末混合后的FeZnNa催化剂稳定性大幅下降,在相同反应时间内,CO_(2)转化率分别下降了9.4%和11.7%。相较于与疏水SiO_(2)球等体积颗粒混合,与疏水SiO_(2)球等质量颗粒混合的FeZnNa催化剂反应后Fe3C含量增加,而与疏水SiO_(2)球等质量粉末混合的FeZnNa催化剂反应后出现了大量的零价Fe,表明混合方式对反应过程中催化剂的铁物相演变有显著影响,从而导致催化活性和稳定性的明显差异。 展开更多
关键词 二氧化碳费托合成反应 疏水SiO_(2)球 铁基催化剂 混合方式 铁物相演变 催化性能
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铁基催化剂用于原子转移自由基聚合研究进展
11
作者 李岩 刘磊 +3 位作者 张学凤 李晓冰 贾国亮 王俊川 《现代塑料加工应用》 CAS 2023年第4期60-63,共4页
对原子转移自由基聚合(ATRP)进行了概述,重点阐述了铁基催化剂在ATRP体系中的研究进展,指出了铁基催化剂在ATRP领域存在的问题。
关键词 铁基催化剂 活性聚合 原子转移自由基聚合
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二氧化碳加氢制备低碳烯烃用铁基催化剂的研究进展
12
作者 李梦婷 段胜阳 +4 位作者 陈泓坤 刘子豪 熊章会 李苏辛 薛莹莹 《辽宁化工》 CAS 2023年第9期1359-1361,共3页
CO_(2)加氢制备低碳烯烃技术是助力我国“双碳目标”达成的有效路径之一。重点介绍了CO_(2)加氢制备低碳烯烃用铁基催化剂的研究进展,评述了铁基催化剂中助剂和载体的研究现状及存在问题,并对铁基催化剂的发展方向进行了展望。
关键词 CO^(2)加氢 低碳烯烃 铁基催化剂
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钾助剂对F-T合成铁基催化剂浆态床反应性能的影响 被引量：24
13
作者 刘福霞 郝庆兰 +7 位作者 王洪 杨勇 白亮 朱玉雷 田磊 张志新 相宏伟 李永旺 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第11期878-886,共9页
采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了不同K助剂含量的系列微球形Fe/Cu/K/SiO2 催化剂 (K/Fe质量比为 0 0 10～ 0 0 5 8) ,采用低H2 /CO比的合成气于典型的工业反应条件下 (5 2 3～ 5 33K ,1 5MPa,H2 /CO =0 6 7)进... 采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了不同K助剂含量的系列微球形Fe/Cu/K/SiO2 催化剂 (K/Fe质量比为 0 0 10～ 0 0 5 8) ,采用低H2 /CO比的合成气于典型的工业反应条件下 (5 2 3～ 5 33K ,1 5MPa,H2 /CO =0 6 7)进行了长期的浆态相F T合成 (FTS)反应性能评价 .结果表明 :K助剂的添加可增大催化剂活性 ,提高C5+ 、总的烯烃、有机含氧化合物及CO2 的选择性 ,并促进水煤气变换反应 ,但过高的K含量易使催化剂反应稳定性变差 .适中的K含量为K/Fe =0 0 30 ,该K含量催化剂的 6 6 0h浆态床FTS反应性能评价结果显示 ,该催化剂具有较高的催化活性和C5+ 选择性 ,产物分布较合理 ,长期运行稳定性好 ,反应后卸载下的催化剂形貌观测表明该催化剂还具有较好的抗磨损性能 .除K助剂的化学效应起主导作用外 ,催化剂的织构性质尤其是孔结构可能对催化剂的催化性能也有一定的影响 ,并引起K/Fe =0 0 4 5时铁基催化剂对FTS产物选择性和水煤气变换反应活性的部分调变 . 展开更多
关键词 费-托合成 铁基催化剂 钾 助剂 浆态床反应 喷雾干燥技术
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焙烧温度对铁基催化剂催化浆态床F-T合成反应性能的影响 被引量：20
14
作者 郝庆兰 王洪 +4 位作者 刘福霞 白亮 张志新 相宏伟 李永旺 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第4期340-348,共9页
采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球形Fe- Cu- K- SiO2催化剂,并考察了焙烧温度对催化剂的结构和织构性质的影响.结果表明,催化剂具有较好的织构和结构热稳定性,粘结剂SiO2起到了分散和稳定α-Fe2O3晶相的作用.随... 采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球形Fe- Cu- K- SiO2催化剂,并考察了焙烧温度对催化剂的结构和织构性质的影响.结果表明,催化剂具有较好的织构和结构热稳定性,粘结剂SiO2起到了分散和稳定α-Fe2O3晶相的作用.随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积逐渐减小,α-Fe2O3晶粒逐渐增大,催化剂体相中的Cu和K原子向表面富集,且Cu向表面的迁移更明显;同时,催化剂中的α-Fe2O3和CuO相发生了一定程度的离析,Cu的助剂作用减弱,使催化剂在合成气气氛下难于还原碳化.催化剂在n(H2)/n(CO)=0.67,GHSV=2.0L/(g·h),p=1.5MPa和θ=250℃下的浆态床F T合成反应评价结果表明,升高焙烧温度,催化剂的初活性和最高活性下降,但运行稳定性提高,而且有效地抑制了CH4的生成,明显促进了烃产物向高碳数方向移动.反应600h后卸载下的催化剂的形貌观测表明,催化剂的磨损主要是由化学磨损引起的,提高焙烧温度可明显改善其抗磨损性能,焙烧温度高于400℃时,催化剂具有较好的抗磨损性能. 展开更多
关键词 费-托合成 铁基催化剂 焙烧温度 喷雾干燥技术 浆态床反应器 抗磨损性能
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助剂Cu、K对F-T合成铁基催化剂作用的表征研究 被引量：15
15
作者 王洪 郝庆兰 +8 位作者 刘福霞 张承华 杨勇 田磊 白亮 相宏伟 李永旺 徐斌富 易凡 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第1期89-95,共7页
采用连续共沉淀和喷雾干燥技术相结合的方法制备了一组Cu、K助剂单独或同时加入的微球状Fischer-Tropsch(F-T)合成铁基催化剂,借助低温N2 吸附、MES、XRD、H2 -TPR、CO-TPR研究了Cu和K助剂对催化剂织构、还原性能以及还原和炭化过程中... 采用连续共沉淀和喷雾干燥技术相结合的方法制备了一组Cu、K助剂单独或同时加入的微球状Fischer-Tropsch(F-T)合成铁基催化剂,借助低温N2 吸附、MES、XRD、H2 -TPR、CO-TPR研究了Cu和K助剂对催化剂织构、还原性能以及还原和炭化过程中的物相变化的影响。结果表明,K助剂的加入能明显提高催化剂的比表面积和铁物相在催化剂中的分散程度,增加了Fe2O3 与SiO2 间的相互作用;当催化剂在H2 和合成气中还原时,Cu助剂的加入有利于催化剂的还原和Fe3O4 的生成,在CO中还原时,Cu助剂的加入则有利于α-Fe的生成和稳定化。在H2 和合成气中,单独K助剂的加入会抑制催化剂的还原或炭化,而Cu和K助剂的同时加入在H2、CO和合成气下均可使催化剂的还原或炭化能力明显提高,表明Cu和K助剂间存在一定的协同作用。 展开更多
关键词 F-T合成 铁基催化剂 K助剂 Cu助剂 还原 炭化
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还原温度与时间对铁基催化剂浆态床F-T合成性能的影响(英文) 被引量：10
16
作者 郝庆兰 白亮 +4 位作者 郝栩 相宏伟 李永旺 易凡 徐斌富 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第5期590-596,共7页
在浆态床反应器中考察了未还原催化剂以及在240℃和270℃的还原温度下还原时间对Fe/Cu/K/SiO2催化剂F-T合成反应性能的影响,采用M ssbauer谱研究了还原和反应后催化剂的物相组成。结果表明,在240℃延长还原时间或将还原温度升高到270℃... 在浆态床反应器中考察了未还原催化剂以及在240℃和270℃的还原温度下还原时间对Fe/Cu/K/SiO2催化剂F-T合成反应性能的影响,采用M ssbauer谱研究了还原和反应后催化剂的物相组成。结果表明,在240℃延长还原时间或将还原温度升高到270℃均有利于催化剂的还原,270℃还原的催化剂的活性和稳定性明显高于未还原和240℃还原的催化剂,催化剂的运行稳定性与催化剂在反应过程中的流失量有密切关系。催化剂高温还原时烃产物分布倾向于生成低碳数的烃类,在相同的还原温度下,烃产物选择性随还原时间的延长向轻组分方向偏移。 展开更多
关键词 F—T合成 还原温度 还原时间 浆态床反应器 铁基催化剂 喷雾干燥
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浸渍钠对铁基催化剂F-T合成浆态床反应性能的影响 被引量：10
17
作者 安霞 吴宝山 +4 位作者 万海军 李廷真 陶智超 相宏伟 李永旺 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第9期766-772,共7页
以FeCuK/Si O2为母体催化剂,通过乙酸钠浸渍得到一组不同Na含量的费托合成铁基催化剂.采用原子发射光谱、低温N2吸附、程序升温还原和M ssbauer谱等技术对催化剂进行了表征.在H2/CO摩尔比为0.67,空速为2 000 h-1,压力为1.5 MPa和温度为... 以FeCuK/Si O2为母体催化剂,通过乙酸钠浸渍得到一组不同Na含量的费托合成铁基催化剂.采用原子发射光谱、低温N2吸附、程序升温还原和M ssbauer谱等技术对催化剂进行了表征.在H2/CO摩尔比为0.67,空速为2 000 h-1,压力为1.5 MPa和温度为250℃的条件下进行了浆态床F-T合成反应性能评价实验.结果表明,浸渍少量Na能提高催化剂的比表面积,促进铁物相的分散,而浸渍大量Na却大大降低了催化剂的比表面积,使催化剂中的铁物相聚集形成较大的颗粒;浸渍Na抑制了催化剂在H2中的第一步还原,但促进了催化剂在CO中的碳化;在原位合成气还原过程中,浸渍Na有利于催化剂的碳化.在500 h的运行实验中,浸渍Na的催化剂均表现出不同程度的失活现象.反应结果表明,浸渍Na对水煤气变换反应活性影响不大,对费托合成反应活性和烃产物选择性有较大的影响.在铁基催化剂上浸渍Na有利于C12+重质烃和低碳烯烃的生成. 展开更多
关键词 钠 费托合成 铁基催化剂 浆态床反应器
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结构助剂SiO_2、Al_2O_3对铁基催化剂浆态床F-T合成性能的影响 被引量：9
18
作者 万海军 吴宝山 +4 位作者 李廷真 陶智超 安霞 相宏伟 李永旺 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期589-594,共6页
采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球状Fe/Cu/K/SiO2和Fe/Cu/K/Al2O3催化剂,研究SiO2和Al2O3作为结构助剂对铁基催化剂吸附行为、炭化行为及F-T合成反应性能的影响。表征结果表明,与Al2O3相比较,SiO2抑制了H2的吸附... 采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球状Fe/Cu/K/SiO2和Fe/Cu/K/Al2O3催化剂,研究SiO2和Al2O3作为结构助剂对铁基催化剂吸附行为、炭化行为及F-T合成反应性能的影响。表征结果表明,与Al2O3相比较,SiO2抑制了H2的吸附,但促进了CO的吸附,有利于催化剂的炭化。催化剂在260℃、1.5MPa、H2/CO=0.67和2 000h-1下的浆态床F-T合成反应评价表明,Fe/Cu/K/SiO2催化剂具有较高的F-T合成活性、高的水煤气变换反应(WGS)活性,且其烃产物选择性明显向高炭数方向偏移,而Fe/Cu/K/Al2O3催化剂则表现出较低的F-T合成活性、低的水煤气变换反应(WGS)活性和高的轻质烃选择性。但Fe/Cu/K/AlO催化剂比Fe/Cu/K/SiO催化剂具有更好的运行稳定性。 展开更多
关键词 F-T合成 铁基催化剂 SIO2 AL2O3 烃选择性
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Zn助剂对铁基催化剂费托合成制低碳烯烃性能的影响（英文） 被引量：8
19
作者 高新华 张建利 +4 位作者 陈宁 马清祥 范素兵 赵天生 椿范立 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期510-516,共7页
低碳烯烃(C_2~=–C_4~=)是十分重要的基础化工原料,目前主要采用热裂解或催化裂解石脑油、蜡油等工艺路线生产.近年来,针对全球范围的石油危机及我国富煤贫油这一基本的国情,以煤、天然气(页岩气)和生物质等丰厚的碳资源,经合成气制取... 低碳烯烃(C_2~=–C_4~=)是十分重要的基础化工原料,目前主要采用热裂解或催化裂解石脑油、蜡油等工艺路线生产.近年来,针对全球范围的石油危机及我国富煤贫油这一基本的国情,以煤、天然气(页岩气)和生物质等丰厚的碳资源,经合成气制取低碳烯烃的工艺路线备受关注.其中,合成气经由甲醇或二甲醚间接制取烯烃技术(MTO/MTP)已经工业化;与之相比,费托合成直接生产低碳烯烃(FTO)工艺流程短、投资和操作费用低,具有良好的工业发展前景.目前,费托合成催化剂活性组分的研究主要集中于Fe,Co,Ni和Ru等元素,其中Fe基催化剂具有较高低碳烯烃选择性、较低甲烷选择性和制造廉价等优势,更适合于FTO反应.最近,人们大多聚焦于对负载型铁基催化剂的研究,但传统非负载型铁催化剂由于其制备简单、价格低廉,仍然具有巨大的开发前景.近来,我们组报道了采用微波水热法制备的Zr助剂改性Fe-Zr催化剂应用于CO加氢研究,提高了催化剂的活性,与传统Mn改性铁基催化剂相比,CO_2选择性明显降低.目前,已有研究小组对Zn助剂提高铁基催化剂烯烃选择性进行报道,但反应过程中的严重积碳问题却少有研究.我们在Fe-Zr催化剂的基础上,进一步研究了Zn助剂在提高铁基催化剂低碳烯烃选择性、改善产物分布和降低反应过程积碳方面的作用.我们分别采用微波水热法和浸渍法对铁基催化剂进行了Zn改性,并将其用于费托合成制取低碳烯烃反应.运用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附(BET)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)技术手段对催化剂的物理和化学性质进行了表征.结果表明,两种方法改性后的铁基催化剂具有高低碳烯烃选择性和稳定性,重质烃(C_5^+)含量降低,且保持低CO_2选择性.此外,采用两种方法 Zn改性的铁基催化剂展现出了不同的特性.XRD结果表明,反应前两种方法制备的样品α-Fe_2O_3物相晶粒大小均为15–18 nm,反应后浸渍法制备的样品对应物相(ZnFe_2O_4)晶粒大小约为25 nm、而微波水热法制备的样品约为20 nm,说明微波水热法改性的催化剂有效分散了Fe活性组分;H_2-TPR结果显示,两种Zn助剂加入方法对催化剂Fe组分的还原行为有不同程度影响,体现了活性组分间不同的相互作用;XPS结果表明,Zn助剂改变了催化剂Fe活性位的化学性质,在微波水热法制得催化剂的表面Zn含量更低、分散度更高,而Zn助剂的加入对Zr组分没有明显影响.所有催化剂经200 h在线活性测试后,采用传统浸渍法制备的催化剂表面有大量积碳生成;而采用微波水热改性铁基催化剂积碳量明显减少,表现出更高的催化活性与稳定性. 展开更多
关键词 Zn助剂 铁基催化剂 低碳烯烃 费托合成 微波水热法
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铁基催化剂选择性催化还原烟气脱硝特性比较研究 被引量：19
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作者 王芳 姚桂焕 归柯庭 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2009年第29期47-51,共5页
以铁及铁的氧化物为床料,研究了不同催化剂对脱除烟气中氮氧化物效率的影响。实验中分别采用Fe和Fe2O3的混合物、纯Fe2O3及Fe3O4作为催化剂,研究在中低温的范围内烟气脱硝效果。结果表明,铁氧化物对选择性催化还原脱硝均有作用,但Fe2O3... 以铁及铁的氧化物为床料,研究了不同催化剂对脱除烟气中氮氧化物效率的影响。实验中分别采用Fe和Fe2O3的混合物、纯Fe2O3及Fe3O4作为催化剂,研究在中低温的范围内烟气脱硝效果。结果表明,铁氧化物对选择性催化还原脱硝均有作用,但Fe2O3的活性更强,脱硝效果更大,在250℃时得到最高为91%的转化率。同时对催化剂进行了X射线衍射分析,初步确定反应的物相,M?ssbauer光谱分析则进一步确定催化剂所处的环境,结果表明两者的分析一致,γ-Fe2O3在选择性催化还原反应中起决定性的作用。 展开更多
关键词 脱硝 铁基催化剂 X射线衍射 氨气 选择性催化还原
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