具有固碳功能的生物炭材料在土壤修复和水体污染治理中的大规模施用导致了溶解性黑碳的(dissolved black carbon,DBC)的大量释放,其在污染物的环境地球化学过程发挥着重要作用.相比于天然溶解有机质,DBC稠环度高、芳香性强、分子量小,...具有固碳功能的生物炭材料在土壤修复和水体污染治理中的大规模施用导致了溶解性黑碳的(dissolved black carbon,DBC)的大量释放,其在污染物的环境地球化学过程发挥着重要作用.相比于天然溶解有机质,DBC稠环度高、芳香性强、分子量小,有更高的光电转化效率,更易产生活性中间体促进有机污染物的光降解.但不同热解温度(heating temperature,HTT)和生物质类型的DBC对水环境中抗生素(antibiotics,ATs)的光降解影响尚有待深入研究.本文选取不同HTT(300—600℃)的芦苇和芦竹生物炭制备DBC,表征其基本理化性质及结构特征,研究其对水环境中典型ATs四环素(tetracycline,TC)光降解过程的影响,探究关键水环境条件的影响.结果表明,随着HTT升高,两类DBC的有机碳含量呈先升高后降低趋势,平均分子量呈先降低后增加趋势;芳香性官能团含量增加,芳香性增强,腐殖酸和富里酸类物质含量升高.所有DBC均促进了TC的光降解(16.3%—97.0%),促进效果随HTT的升高而呈上升趋势.HTT相同时,芦竹DBC对TC光降解的促进效果高于芦苇DBC.水环境中常见阴离子(NO_(3)^(-)、HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、Cl^(-))及阳离子(Fe^(3+)、Ca^(2+))均在不同程度上抑制了TC的光降解;碱性(pH 7—11)环境中DBC对TC光降解的促进作用强于酸性(pH 3—5)环境.活性中间体猝灭实验表明DBC对TC光降解的促进作用主要由三重激发态DBC(3DBC*)主导.本研究拓展了人们对水环境中DBC环境行为及其对共存ATs归趋的理解,为水环境中ATs环境过程和生态风险的预测提供了理论依据.展开更多
黑碳(BC)气溶胶(简称黑碳)对区域和全球气候变化具有重要影响。为了进一步认识亚洲地区黑碳的区域气候效应,本文使用新一代的区域气候—化学模式RegCM4,研究了来自印度和中国内地的黑碳排放对东亚冬季气候的影响。结果表明:来自中国内...黑碳(BC)气溶胶(简称黑碳)对区域和全球气候变化具有重要影响。为了进一步认识亚洲地区黑碳的区域气候效应,本文使用新一代的区域气候—化学模式RegCM4,研究了来自印度和中国内地的黑碳排放对东亚冬季气候的影响。结果表明:来自中国内地和印度的黑碳排放可导致东亚地区黑碳的区域平均柱含量、大气顶和地表有效辐射强迫分别变化了+1.78 mg m^(−2)、+1.98 W m^(−2)和−2.17 W m^(−2)。中国内地和印度黑碳对东亚气候的影响机制相同。印度黑碳对东亚冬季气候的影响主要通过对大气动力过程的调整来实现,由此造成的散射气溶胶浓度增加可导致该区域850 hPa附近和地表气温降低,而中国内地的黑碳还可直接影响东亚气候,其加热效应可导致该区域大部分地区850 hPa附近的气层变暖。由于中国内地黑碳在东亚地区占主导,其在影响东亚区域气候变化方面发挥着更重要的作用。总体而言,两地总的黑碳会造成850 hPa高度附近云量减少和气温升高;地表日照时数减少,气温、感热通量和地表蒸发量下降;边界层高度降低和散射气溶胶的柱含量上升。研究结果还进一步反映了东亚冬季气候对不同排放黑碳的响应表现出了一定的非线性。展开更多
黑碳(black carbon,BC)的湿清除对其大气寿命和环境气候效应的评估至关重要。本研究使用黑碳仪(Aethalometer,AE-33)在南岭地区对BC开展了三次观测,结合指数衰减方程评估了传输过程中累计降雨量(accumulated precipitation along the tr...黑碳(black carbon,BC)的湿清除对其大气寿命和环境气候效应的评估至关重要。本研究使用黑碳仪(Aethalometer,AE-33)在南岭地区对BC开展了三次观测,结合指数衰减方程评估了传输过程中累计降雨量(accumulated precipitation along the trajectory,A_(PT))对华南地区BC传输效率的影响。此外,将BC来源区分为生物质燃烧源(biomass burning,BB)和化石燃料燃烧源(fossil fuel burning,FF),探讨了不同排放源BC湿清除比例(wet scavenging ratio,W_(SR))的差异。结果表明:基于指数衰减方程结果和W_(SR)的结果指出华南地区的BC受到湿清除的影响要明显大于日韩等偏远地区,可能反映了更高拟合的BC老化程度。A_(PT)在5—30 mm范围内的增加对BC的湿清除有显著的影响。不同来源BC的W_(SR)存在显著差异:BC_(BB)的W_(SR)(44%—62%)高于BC_(FF)(35%—54%),可能反映生物质燃烧排放的BC老化后具有更高的吸湿性。该研究结果有助于深入对实际大气中BC的湿清除及其影响因素的认识,并为模型模拟提供实测数据验证。展开更多
硫酸盐气溶胶(SO_4^(2-))和黑碳气溶胶(BC)可以通过散射或吸收太阳辐射改变地气系统能量收支,进而引起局地热力和云过程变化乃至大气环流的调整而影响气候系统。南海夏季风(SCSSM)作为东亚夏季风的子系统之一,与东亚大气环流和降水有着...硫酸盐气溶胶(SO_4^(2-))和黑碳气溶胶(BC)可以通过散射或吸收太阳辐射改变地气系统能量收支,进而引起局地热力和云过程变化乃至大气环流的调整而影响气候系统。南海夏季风(SCSSM)作为东亚夏季风的子系统之一,与东亚大气环流和降水有着重要的相互影响。前人对SO_4^(2-)和BC对东亚副热带季风已有详细研究,但对SO_4^(2-)和BC影响南海夏季风的机制研究较少。本研究利用CESM(The Community Earth System Model)模式CAM5.1模块模拟研究了SO_4^(2-)和BC对南海—华南经向海陆热力差异、中南半岛对流、西太平洋副热带高压(西太副高)断裂以及南海夏季风爆发的影响,重点探讨了气溶胶影响SCSSM爆发的动力和热力机制。模拟试验结果表明,SO_4^(2-)和BC均有利于中南半岛对流层整层大气稳定性增强,引发了中南半岛上空的下沉气流异常,动力上抑制了中南半岛对流,分别使得春末夏初时副高带断裂时间推迟了2候和1候。同时,热力上SO_4^(2-)(BC)又推迟(提前)了春季经向海陆温差逆转时间。综合而言,SO_4^(2-)一致的动力和热力效应使得SCSSM爆发推迟了1候。而BC对SCSSM爆发基本无影响,可能是由于BC相反的动力和热力效应。展开更多
文摘黑碳(BC)气溶胶(简称黑碳)对区域和全球气候变化具有重要影响。为了进一步认识亚洲地区黑碳的区域气候效应,本文使用新一代的区域气候—化学模式RegCM4,研究了来自印度和中国内地的黑碳排放对东亚冬季气候的影响。结果表明:来自中国内地和印度的黑碳排放可导致东亚地区黑碳的区域平均柱含量、大气顶和地表有效辐射强迫分别变化了+1.78 mg m^(−2)、+1.98 W m^(−2)和−2.17 W m^(−2)。中国内地和印度黑碳对东亚气候的影响机制相同。印度黑碳对东亚冬季气候的影响主要通过对大气动力过程的调整来实现,由此造成的散射气溶胶浓度增加可导致该区域850 hPa附近和地表气温降低,而中国内地的黑碳还可直接影响东亚气候,其加热效应可导致该区域大部分地区850 hPa附近的气层变暖。由于中国内地黑碳在东亚地区占主导,其在影响东亚区域气候变化方面发挥着更重要的作用。总体而言,两地总的黑碳会造成850 hPa高度附近云量减少和气温升高;地表日照时数减少,气温、感热通量和地表蒸发量下降;边界层高度降低和散射气溶胶的柱含量上升。研究结果还进一步反映了东亚冬季气候对不同排放黑碳的响应表现出了一定的非线性。
文摘硫酸盐气溶胶(SO_4^(2-))和黑碳气溶胶(BC)可以通过散射或吸收太阳辐射改变地气系统能量收支,进而引起局地热力和云过程变化乃至大气环流的调整而影响气候系统。南海夏季风(SCSSM)作为东亚夏季风的子系统之一,与东亚大气环流和降水有着重要的相互影响。前人对SO_4^(2-)和BC对东亚副热带季风已有详细研究,但对SO_4^(2-)和BC影响南海夏季风的机制研究较少。本研究利用CESM(The Community Earth System Model)模式CAM5.1模块模拟研究了SO_4^(2-)和BC对南海—华南经向海陆热力差异、中南半岛对流、西太平洋副热带高压(西太副高)断裂以及南海夏季风爆发的影响,重点探讨了气溶胶影响SCSSM爆发的动力和热力机制。模拟试验结果表明,SO_4^(2-)和BC均有利于中南半岛对流层整层大气稳定性增强,引发了中南半岛上空的下沉气流异常,动力上抑制了中南半岛对流,分别使得春末夏初时副高带断裂时间推迟了2候和1候。同时,热力上SO_4^(2-)(BC)又推迟(提前)了春季经向海陆温差逆转时间。综合而言,SO_4^(2-)一致的动力和热力效应使得SCSSM爆发推迟了1候。而BC对SCSSM爆发基本无影响,可能是由于BC相反的动力和热力效应。
