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钒基脱硝催化剂SO2氧化率控制研究进展 被引量:10
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作者 李文华 尹顺利 +3 位作者 金震楠 薛东武 周文 赵会民 《洁净煤技术》 CAS 2019年第5期8-16,共9页
SO3是燃煤机组烟气关键污染物之一,影响机组稳定运行、大气环境质量和人类健康。笔者总结了控制商用SCR脱硝催化剂SO2氧化率的研究进展,包括孔结构调整、隔离层、降低壁厚、形态调整等物理方案,以及载体、助剂、活性组分及表面酸性优化... SO3是燃煤机组烟气关键污染物之一,影响机组稳定运行、大气环境质量和人类健康。笔者总结了控制商用SCR脱硝催化剂SO2氧化率的研究进展,包括孔结构调整、隔离层、降低壁厚、形态调整等物理方案,以及载体、助剂、活性组分及表面酸性优化等化学方案。由于受动力学因素影响(扩散控制),脱硝反应仅发生在催化剂表面75~100μm厚度以内(脱硝区域),而SO 2氧化反应可在整个壁厚内发生(区域),因此减少参与SO 2氧化反应的活性组分数量是物理方案的主要内容。在钒基脱硝催化剂中,活性组分V2O5既可以选择性催化还原NOx,也可将SO2催化氧化为SO3,调控活性组分与载体的相互作用,使NH3、SO2在催化剂表面形成竞争吸附,抑制催化剂对SO 2的吸附,降低活性物种氧化还原能力,是化学方案的有效方法。物理方案较适用于板式脱硝催化剂,而化学方案对于催化剂结构无特殊要求,且化学方案较物理方案具有更好的效果。各技术方案主要基于脱硝反应属于气固非均相催化反应体系特点,从氨气、SO2等反应物扩散、吸附、氧化还原反应等多种角度出发对催化剂配方、物理结构进行优化调整,从而实现脱硝主反应活性K(NOx)与SO2氧化副反应活性K(SOx)的平衡。在商用低SO2氧化率脱硝催化剂开发中,可综合考虑扩散、吸附、氧化还原能力等多种因素对催化剂性能的影响,同时采取多种方案对催化剂进行改性,在保证催化剂脱硝性能的前提下,显著降低催化剂的SO 2氧化率。在燃煤机组超低排放要求下,脱硝催化剂使用量或催化剂中活性组分含量明显增加,脱硝系统对SO2氧化率由1%升高到1.5%左右。同时考虑到超低排放要求下后端处理设备对SO3脱除的压力,新型脱硝催化剂SO 2氧化率至少应降低1/3以上。 展开更多
关键词 脱硝 SCR 催化剂 SO2氧化率
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Mn含量对Mn ZSM-5催化剂脱硝和SO 2氧化性能的影响 被引量:3
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作者 肖海平 李建 +3 位作者 蒋炎飞 李昕耀 豆朝宗 韩高岩 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期272-278,共7页
为研究不同Mn含量对Mn基催化剂上SO2氧化特性的影响,采用湿式浸渍法制备了一系列不同Mn含量的Mn/ZSM-5催化剂,并研究了这些催化剂上SO2的氧化及脱硝特性,利用一系列表征手段研究了Mn/ZSM-5催化剂的物化特性和SO2氧化机理.结果表明:(1)... 为研究不同Mn含量对Mn基催化剂上SO2氧化特性的影响,采用湿式浸渍法制备了一系列不同Mn含量的Mn/ZSM-5催化剂,并研究了这些催化剂上SO2的氧化及脱硝特性,利用一系列表征手段研究了Mn/ZSM-5催化剂的物化特性和SO2氧化机理.结果表明:(1)在标准SCR(选择性催化还原)反应中,随着Mn含量和温度的升高,SO2氧化率先增后减,并在300℃时达最大值.(2)在快速SCR反应中,NO2会直接氧化SO2,提高了SO2的氧化率,300℃时SO2氧化率达到最高值(0.76%).(3)脱硝性能试验表明,随着温度的升高,NOx转化率呈先升后降的特征,在快速SCR反应中NO2促进了氧化还原反应的进行,9Mn(Mn含量为9%)催化剂在250℃时NOx转化率达最大值(96.58%),远高于标准SCR反应的NOx转化率.(4)表征结果表明,增加Mn含量提高了晶格氧和Mn4+的含量,使SO2氧化率和NOx转化率均增加;但过高的Mn含量会导致催化剂表面活性物质积聚,导致晶格氧和Mn4+含量下降,从而降低锰基催化剂的氧化还原性能.研究显示,在实际运行温度范围(150~400℃)内,应选择合适的Mn含量的催化剂,保证较高的脱硝效率,降低SO2的氧化率. 展开更多
关键词 锰基催化剂 SO 2氧化率 快速SCR反应 脱硝性能
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低SO_(2)氧化率的脱硝催化剂的研究进展
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作者 赵博 李浙飞 +5 位作者 朱佳燕 李建峰 陈校艺 董飞儿 任亚亮 盛益宁 《广东化工》 CAS 2022年第18期78-80,共3页
基于钒钛催化剂是目前选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝技术中应用最为广泛的商业催化剂材料,该催化剂在脱硝的同时也会将部分SO_(2)氧化成SO_(2),进而导致硫酸氢氨生成和沉积,最终对锅炉运行造成不利影响。对氧... 基于钒钛催化剂是目前选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝技术中应用最为广泛的商业催化剂材料,该催化剂在脱硝的同时也会将部分SO_(2)氧化成SO_(2),进而导致硫酸氢氨生成和沉积,最终对锅炉运行造成不利影响。对氧化机理进行了探讨,并针对机理,基于前人的研究,通过优化催化剂结构和组分来降低SO_(2)的氧化率,进一步提高SCR催化剂的综合性能。开发一种低SO_(2)氧化率的SCR催化剂具有巨大的发展潜力。 展开更多
关键词 低SO_(2)氧化 选择性催化还原 钒钛基催化剂 脱硝 氧化
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水热辅助2段酸溶法从高岭土尾矿提取氧化铝的研究
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作者 曾小君 汪洋 《非金属矿》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期31-33,共3页
以高岭土尾矿为原料提取氧化铝,研究水热辅助2段酸溶工艺提取氧化铝的条件,考察了高岭土尾矿煅烧活化和溶出条件对高岭土尾矿中氧化铝溶出率的影响。实验结果表明,煅烧活化条件为:煅烧温度650℃、煅烧时间2 h;溶出的最佳工艺条件为:第1... 以高岭土尾矿为原料提取氧化铝,研究水热辅助2段酸溶工艺提取氧化铝的条件,考察了高岭土尾矿煅烧活化和溶出条件对高岭土尾矿中氧化铝溶出率的影响。实验结果表明,煅烧活化条件为:煅烧温度650℃、煅烧时间2 h;溶出的最佳工艺条件为:第1阶段采用浓盐酸酸溶提取氧化铝,液固质量比4∶1、水热反应温度85℃、水热反应时间12 h;第2阶段采用质量分数15%的盐酸酸溶提取氧化铝,液固质量比4∶1、水热反应温度85℃、水热反应时间12h。在此条件下,高岭土尾矿中氧化铝总溶出率达到75.5%。 展开更多
关键词 高岭土尾矿水热辅助 2段酸溶氧化铝溶出
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SCR脱硝催化剂再生工艺及SO_(2)氧化控制
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作者 李文杰 陈锷 +3 位作者 孟存飞 孙云鹤 陶华旸 刘姜艳 《科学技术创新》 2022年第3期39-42,共4页
选择性催化还原(SCR)是火电厂烟气脱硝处理系统中的核心技术。为进一步提高脱硝效率和实现彻底净化,必须要加入TiO_(2)等催化剂。但是在脱硝过程中,烟气中存在的重金属、碱金属等,可能会导致催化剂失去活性。催化剂再生工艺能够使失活... 选择性催化还原(SCR)是火电厂烟气脱硝处理系统中的核心技术。为进一步提高脱硝效率和实现彻底净化,必须要加入TiO_(2)等催化剂。但是在脱硝过程中,烟气中存在的重金属、碱金属等,可能会导致催化剂失去活性。催化剂再生工艺能够使失活催化剂重新获得活性,从而降低了SCR脱硝系统的运行成本。 展开更多
关键词 SCR脱硝催化剂 失活催化剂再生 化学清洗剂 SO_(2)氧化
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A.f菌生物转盘反应器的工艺特性研究 被引量:1
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作者 王英刚 孙丽娜 魏德洲 《中国给水排水》 CAS CSCD 北大核心 2009年第13期48-51,共4页
采用嗜酸氧化亚铁硫杆菌(A.f菌)生物转盘反应器处理矿山酸性废水,研究了反应器转盘表面上固定化细菌的特性,同时还考察了HRT、进水的Fe2+浓度及转盘转速对Fe2+氧化率的影响。结果表明,以5%(体积分数)的接种量接种,进行接续性循环培养,... 采用嗜酸氧化亚铁硫杆菌(A.f菌)生物转盘反应器处理矿山酸性废水,研究了反应器转盘表面上固定化细菌的特性,同时还考察了HRT、进水的Fe2+浓度及转盘转速对Fe2+氧化率的影响。结果表明,以5%(体积分数)的接种量接种,进行接续性循环培养,随着培养次数的增加,Fe2+的氧化周期不断缩短(由最初的100h降至70h),反应器的氧化性能逐渐增强,连续6次循环培养后可完成反应器的启动;反应器运行稳定后,其对Fe2+的氧化速率最高可达2.32g/(L.h);Fe2+的氧化率随进水Fe2+浓度的增加而降低,在实际工程中,当进水的Fe2+浓度较高时,宜采用多级处理方式;该试验条件下,反应器的最佳HRT为4h、最佳转盘转速为7r/min。 展开更多
关键词 矿山酸性废水 嗜酸氧化亚铁硫杆菌(A.f菌) 生物转盘反应器 Fe2+氧化
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富铁酸性硫酸盐体系施氏矿物附着包裹硫杆菌的Fe^(2+)氧化能力研究 被引量:4
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作者 董燕 曹志云 +4 位作者 毕文龙 周立祥 许剑敏 张健 刘奋武 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第6期2327-2333,共7页
探究富铁酸性硫酸盐体系次生铁矿物附着包裹硫杆菌的Fe^(2+)氧化活性,对揭示次生铁矿物调控酸性矿山废水形成过程具有指导意义.本研究首先采用摇瓶实验合成次生铁矿物—施氏矿物,然后将脱水后的0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接或溶解... 探究富铁酸性硫酸盐体系次生铁矿物附着包裹硫杆菌的Fe^(2+)氧化活性,对揭示次生铁矿物调控酸性矿山废水形成过程具有指导意义.本研究首先采用摇瓶实验合成次生铁矿物—施氏矿物,然后将脱水后的0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接或溶解后加入到pH为2.50的富铁酸性硫酸盐体系(改进型9K液体培养基)中进行Fe^(2+)氧化,分析体系pH、Fe^(2+)氧化率、次生铁矿物产生量等相关指标.研究表明,氧化亚铁硫杆菌在脱水施氏矿物的附着包裹量为2×10~8cells·g^(-1).0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物直接加入体系经过108 h培养,pH分别下降至2.28、2.25、2.24及2.22;Fe^(2+)氧化速率随着施氏矿物加入量的增加而增加,且各体系Fe^(2+)氧化率在108 h均达到100%,此时次生铁矿物产生量分别是3.05、3.30、3.61与3.70 g·L^(-1).然而,0.1、0.2、0.3及0.4 g施氏矿物溶解后进入的相应体系经过108 h培养后,pH分别下降至2.19、2.18、2.10及2.02;Fe^(2+)氧化速率随着施氏矿物溶解量的增加而增加,各体系Fe^(2+)氧化率在96 h均达到100%,各体系次生铁矿物在108 h时的产生量分别是6.16、6.44、6.76与7.89 g·L^(-1).可见,施氏矿物对硫杆菌的吸附包裹作用致使体系Fe^(2+)氧化效率降低,次生铁矿物合成量减少,酸化程度减弱. 展开更多
关键词 施氏矿物 溶解 氧化亚铁硫杆菌 Fe^2+氧化
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附着微生物黄铁矾回流对不同温度酸性硫酸盐体系亚铁氧化及总铁沉淀的强化效果 被引量:8
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作者 张莎莎 沈晨 +3 位作者 刘兰兰 崔春红 周立祥 刘奋武 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期513-520,共8页
氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)生物氧化Fe2+与石灰中和相耦合是一种具有发展潜力的酸性矿山废水处理工艺.在Fe2+生物氧化段提高Fe2+氧化与总Fe沉淀效率是调控此类废水高效处理的关键步骤,且该阶段常伴有黄铁矾等次生铁矿物的合成.本... 氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)生物氧化Fe2+与石灰中和相耦合是一种具有发展潜力的酸性矿山废水处理工艺.在Fe2+生物氧化段提高Fe2+氧化与总Fe沉淀效率是调控此类废水高效处理的关键步骤,且该阶段常伴有黄铁矾等次生铁矿物的合成.本研究通过摇瓶实验,在p H约2.50的K2SO4(8 mmol·L-1)-Fe SO4(160 mmol·L-1)-H2O酸性硫酸盐体系中按约3×105cells·m L-1的浓度接入A.ferrooxidans,在15℃和30℃两个温度水平下,探究附着微生物的黄钾铁矾回流对体系Fe2+生物氧化与总Fe沉淀行为的影响.结果表明,15℃条件下培养至144h,体系p H变化至2.40,Fe2+氧化率和总Fe沉淀率分别仅为46.7%和12.2%.当体系接入附着微生物黄钾铁矾10 g·L-1时,体系Fe2+在132h即可完全氧化.144 h时,体系p H降低至2.24,总铁沉淀率为25.3%.30℃条件下体系Fe2+在72 h完全氧化,p H变化至1.89,总Fe沉淀率为34.3%.当体系接入回流的黄钾铁矾10 g·L-1时,体系Fe2+完全氧化时间缩短至60 h,p H降低至1.85,总Fe沉淀率为37.3%.本研究不同处理体系所得次生铁矿物均为黄钾铁矾,附着微生物黄铁矾回流对15℃环境所得黄钾铁矾形貌影响不大,均为粘附紧密、表面光滑的晶体形貌.而30℃环境中,附着微生物黄铁矾回流却使得原本较为分散、晶型棱角明显的黄铁矾晶体结构变得紧密而光滑.本研究结果可为酸性矿山废水处理提供一定的参数支撑. 展开更多
关键词 黄钾铁矾 酸性矿山废水 Fe2+氧化 总Fe沉淀 矿物形貌
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KOH对富铁富硫酸盐酸性环境中生物成因次生铁矿物合成的影响 被引量:7
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作者 刘奋武 高诗颖 +3 位作者 王敏 于泓涌 崔春红 周立祥 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期476-483,共8页
生物成因次生铁矿物的高效合成对处理以富铁富硫酸盐为典型环境特征的酸性矿山废水具有重要的工程指导意义.本研究通过细菌培养实验,在富铁富硫酸盐环境(改进型9K液体培养基)中,考察了KOH对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)催化合... 生物成因次生铁矿物的高效合成对处理以富铁富硫酸盐为典型环境特征的酸性矿山废水具有重要的工程指导意义.本研究通过细菌培养实验,在富铁富硫酸盐环境(改进型9K液体培养基)中,考察了KOH对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)催化合成次生铁矿物过程中体系p H、Fe2+氧化率、总Fe沉淀率及次生铁矿物矿相的影响.结果表明,A.ferrooxidans在改进型9K培养基(对照处理)中培养72 h后,p H从原始的2.50下降至2.34,而在对照处理分别加入3.3、6.7与13.4 mmol·L-1KOH的处理体系中培养72 h后,p H却分别降低至2.27、2.15与2.10.同时,KOH的加入能够在一定程度上加速Fe2+的氧化速率及总Fe的沉淀效率.例如,培养至24 h,加入3.3、6.7和13.4 mmol·L-1KOH的处理体系较对照体系Fe2+氧化率分别提高了12.1%、20.3%和23.2%.培养至72 h,加入3.3、6.7和13.4 mmol·L-1KOH的处理体系较对照体系总Fe沉淀率分别增加了26.0%、60.4%和71.8%.通过分析加入6.7 mmol·L-1KOH或3.3 mmol·L-1K2SO4处理体系上述参数的变化情况,可以得出,KOH加速体系酸化、提高Fe2+氧化率及总Fe沉淀率是K+与OH-联合作用所致.本研究不同体系所得次生铁矿物均为黄铁矾与施氏矿物共存的混合物,然而,KOH引入的K+或OH-均有利于体系无定型施氏矿物向晶型黄铁矾类矿物转化.研究结果可为次生铁矿物生物合成及其在酸性矿山废水治理领域的应用提供必要的参数支撑. 展开更多
关键词 KOH 嗜酸性氧化亚铁硫杆菌 Fe2+氧化 总Fe沉淀 次生铁矿物
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