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费托合成产物碳数分布的多中心模型
1
作者
吴小飞
王琼
肖康
《化工时刊》
CAS
2018年第3期34-39,共6页
基于ASF分布的链增长模型,建立了费托产物碳数分布的多中心模型:C_n/n=Σmi=Lμ_i(1-α_i)~2_α_i^(n-1),根据该模型,催化剂含有多种链增长中心时,最终产物表观上仍然符合双alpha分布,经典的ASF分布和双alpha分布是多中心模型的两个特...
基于ASF分布的链增长模型,建立了费托产物碳数分布的多中心模型:C_n/n=Σmi=Lμ_i(1-α_i)~2_α_i^(n-1),根据该模型,催化剂含有多种链增长中心时,最终产物表观上仍然符合双alpha分布,经典的ASF分布和双alpha分布是多中心模型的两个特例。模型计算结果表明,催化剂含有两种/多种链增长中心是费托产物符合双alpha分布的可能原因。
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关键词
费托合成
产物
分布
asf分布
双alpha
分布
多中心模型
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职称材料
Na促进的CuCoMn催化剂催化生物质合成气合成高醇(英文)
被引量:
5
2
作者
叶同奇
张朝霞
+4 位作者
徐勇
颜世志
朱九方
刘勇
李全新
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2011年第6期1493-1500,共8页
研究钠促进的CuCoMn催化剂的特性及其在生物质气化合成气合成高醇中的应用. 研究了催化剂中Na含量及合成条件(温度、压力和空速)对生物质基合成气合成高醇性能的影响. 发现CuCoMnNa0.1催化剂较适合高醇合成, 在300 °C以下, 随着温...
研究钠促进的CuCoMn催化剂的特性及其在生物质气化合成气合成高醇中的应用. 研究了催化剂中Na含量及合成条件(温度、压力和空速)对生物质基合成气合成高醇性能的影响. 发现CuCoMnNa0.1催化剂较适合高醇合成, 在300 °C以下, 随着温度的上升, 碳转化率增大, 而醇选择性降低. 压力的增加有利于醇的合成,增大空速会明显降低碳转化率, 但醇时空产率则因转换频率的增加而增大. 在所考察的范围内, 醇产率最高达S到ch30u4lz.6-F glo·rkyg)分-1·布h-关1, 其系中. 根C据2+高催醇化(剂C2性-C能6醇与)表占征64分.4析% ,( wN,a 质的量加分入数有)利. 醇于产提物高和生烃物产质物气化均合符成合气AS合F成 (A高nd醇er的so选n-择性和活性元素Cu、Co的分散性. X射线光电子谱(XPS)测试结果显示反应后的催化剂表面上, Cu以Cu+和Cu0的混合形式存在, 而 Co 则是 Co2+/Co3+和 Co0的混合物. 增加 Na 的含量, Cu0/Cu+比率和 Co0的强度均随之减小.
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关键词
生物质
生物质合成气
高醇
asf分布
CuCoMnNa催化剂
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职称材料
Co_2C nanoprisms for syngas conversion to lower olefins with high selectivity
被引量:
7
3
作者
Yunjie Ding
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2017年第1期1-4,共4页
低碳烯烃(乙烯、丙烯、丁烯)是十分重要的有机化工原料,在传统工业中,主要通过石脑油,石油气和凝析油裂解得到.由于石油资源的日益减少和C1化学的迅速发展,为缓解对石油资源的依赖,急需寻找一种烯烃制备的工艺过程替代石油路线.主流的...
低碳烯烃(乙烯、丙烯、丁烯)是十分重要的有机化工原料,在传统工业中,主要通过石脑油,石油气和凝析油裂解得到.由于石油资源的日益减少和C1化学的迅速发展,为缓解对石油资源的依赖,急需寻找一种烯烃制备的工艺过程替代石油路线.主流的非石油路线主要是指利用煤炭、天然气、生物质等含碳资源通过合成气直接或间接制备烯烃.间接过程是由合成气转化制得甲醇,然后通过甲醇转化路线(包括甲醇制烯烃的MTO工艺和甲醇制丙烯的MTP工艺)生产烯烃产品.无疑,如能减少反应步骤,将合成气直接高选择性合成低碳烯烃,将体现出流程更短能耗更低的优势,有较强的竞争力.国内外的研究学者一直致力于制备含两种组元的双功能催化剂,试图将甲醇合成及脱水制备烯烃两步耦合在一起,合并为一步法,从而简化工业过程.由于低温下MTO反应几乎无活性,目前该类双功能复合催化剂多采用较高的反应温度.鉴于传统的Cu-Zn-Al催化剂在高温下极低的甲醇选择性,而Zn与其它过渡金属复合氧化物(如ZnZr及ZnCr)可在高温下高选择性合成甲醇,故经常被考虑作为耦合催化剂进行研究.基于上述理念,大化所包信和等提出了全新的OX-ZEO过程,OX(复合氧化物)用来活化CO分子并形成相应中间体,这些中间体可以在ZEO(分子筛)的酸性位上形成相应的烯烃.他们报道的ZnCrO_x/MSAPO催化剂,在较高的CO转化率(17%)下,低碳烯烃选择性高达80%.与此同时,厦门大学王野等采用ZnZr二元氧化物与SAPO-34分子筛物理混合的双功能催化剂,也可实现很高的低碳烯烃选择性(74%).合成气经费托路线直接制烯烃(FTO)反应与费托(FT)反应类似,传统FT催化剂均可用于FTO的改性研究.由于Fe基催化剂的加氢能力相对较弱,产物中烯/烷比较高,所以被广泛用于FTO反应的研究中.de Jong研究小组采用惰性载体负载的Fe基催化剂,并浸渍Na,S元素作为助剂进行FTO反应的研究,实现了61%的低碳烯烃的选择性,但由于反应温度较高(300–350℃),催化剂容易失活,稳定性不佳.此外,由于产物受到ASF分布的限制,甲烷选择性很高.目前FTO研究的挑战在于开发全新的催化活性位结构新方法,摆脱ASF分布的限制,在较温和的反应条件下同时呈现低甲烷选择性及高烯烃选择性.一般认为,金属Co纳米颗粒是Co基费托催化剂的活性相,主要产物为C_(5+)长链饱和烷烃,而Co_2C则被视为Co基FT催化剂失活的主要原因之一,即在合成气转化过程中Co_2C活性很低且CH_4选择性很高.但是,最近中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程重点实验室的钟良枢及孙予罕领导的研究小组发现,暴露(020)及(101)晶面的Co_2C纳米棱柱结构对合成气转化具有异乎寻常的催化性能.该催化剂在温和的反应条件(250℃和0.1–0.5 MPa)下可实现合成气高选择性直接制备烯烃,甲烷选择性可低至5%,低碳烯烃选择性能够达到60%,而总烯烃选择性高达80%以上(以上所谈到的选择性都是去除了CO_2产物),同时烯/烷比大于30,产物分布完全不服从经典的ASF规律,并且该催化剂具有良好的稳定性,反应600 h仍未出现明显失活.他们通过深入的构效关系研究并结合DFT理论计算,揭示了Co_2C存在显著的晶面效应,相比于其它暴露面,(101)晶面非常有利于烯烃的生成,同时(101)和(020)晶面可有效抑制甲烷的形成.
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关键词
费托反应
合成气
碳化钴
低碳烯烃
晶面效应
asf分布
下载PDF
职称材料
基于C1化学的低碳烯烃合成技术研究进展
被引量:
3
4
作者
任健
李大鹏
+5 位作者
王宁波
王永娟
姚晓虹
王维
杨帆
党昱
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2018年第8期58-62,共5页
介绍了基于C1化学的低碳烯烃合成反应机理研究进展。常规FTO路线的合成气直接转化制取低碳烯烃工艺产物组成受ASF分布规律限制,副产物CH4、饱和烷烃选择性高,目标产物C=2~C=4选择性很难突破58%。基于MTO催化机理的核壳型Fe Mn K@SAPO-3...
介绍了基于C1化学的低碳烯烃合成反应机理研究进展。常规FTO路线的合成气直接转化制取低碳烯烃工艺产物组成受ASF分布规律限制,副产物CH4、饱和烷烃选择性高,目标产物C=2~C=4选择性很难突破58%。基于MTO催化机理的核壳型Fe Mn K@SAPO-34双功能催化剂,CO最高转化率可达92.4%,总低碳烃(C2~C4低碳烃)选择性高达69.2%,C=2~C=4低碳烯烃选择性最高值达46.6%,CH4选择性最低值仅为10.5%,CO2选择性最低仅为16.8%;基于乙烯酮中间体机理的OXZEO双功能催化剂在400℃、2.5 MPa、H2/CO=2.0的反应条件下,可实现C2~C4低碳烃类总选择性94%、C=2~C=4低碳烯烃选择性80%,且CH4选择性可进一步降低至2%。此外,CH4高温分解、CH4氧化偶联、CH4无氧转化、CO2加氢等技术,也为低碳烯烃的合成开辟了新的技术路线。
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关键词
C1化学
FTO
asf分布
低碳烯烃
双功能催化剂
原文传递
题名
费托合成产物碳数分布的多中心模型
1
作者
吴小飞
王琼
肖康
机构
上海雪辰建筑工程有限公司
南京邮电大学材料科学与工程学院
出处
《化工时刊》
CAS
2018年第3期34-39,共6页
基金
南京邮电大学校级科研基金(NY215016,NY215079)
文摘
基于ASF分布的链增长模型,建立了费托产物碳数分布的多中心模型:C_n/n=Σmi=Lμ_i(1-α_i)~2_α_i^(n-1),根据该模型,催化剂含有多种链增长中心时,最终产物表观上仍然符合双alpha分布,经典的ASF分布和双alpha分布是多中心模型的两个特例。模型计算结果表明,催化剂含有两种/多种链增长中心是费托产物符合双alpha分布的可能原因。
关键词
费托合成
产物
分布
asf分布
双alpha
分布
多中心模型
Keywords
Fischer- Tropsch synthesis Products distribution
asf
distribution Double -alpha distribution Multi - site model
分类号
TQ529.2 [化学工程—煤化学工程]
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职称材料
题名
Na促进的CuCoMn催化剂催化生物质合成气合成高醇(英文)
被引量:
5
2
作者
叶同奇
张朝霞
徐勇
颜世志
朱九方
刘勇
李全新
机构
中国科学技术大学化学物理系
合肥天焱绿色能源开发有限公司
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2011年第6期1493-1500,共8页
基金
supported by the National Natural Science Foundation of China (50772107)
National Key Basic Research Program of China (973)(2007CB210206)
National High-Tech Research and Development Program of China (863) (2009AA05Z435)~~
文摘
研究钠促进的CuCoMn催化剂的特性及其在生物质气化合成气合成高醇中的应用. 研究了催化剂中Na含量及合成条件(温度、压力和空速)对生物质基合成气合成高醇性能的影响. 发现CuCoMnNa0.1催化剂较适合高醇合成, 在300 °C以下, 随着温度的上升, 碳转化率增大, 而醇选择性降低. 压力的增加有利于醇的合成,增大空速会明显降低碳转化率, 但醇时空产率则因转换频率的增加而增大. 在所考察的范围内, 醇产率最高达S到ch30u4lz.6-F glo·rkyg)分-1·布h-关1, 其系中. 根C据2+高催醇化(剂C2性-C能6醇与)表占征64分.4析% ,( wN,a 质的量加分入数有)利. 醇于产提物高和生烃物产质物气化均合符成合气AS合F成 (A高nd醇er的so选n-择性和活性元素Cu、Co的分散性. X射线光电子谱(XPS)测试结果显示反应后的催化剂表面上, Cu以Cu+和Cu0的混合形式存在, 而 Co 则是 Co2+/Co3+和 Co0的混合物. 增加 Na 的含量, Cu0/Cu+比率和 Co0的强度均随之减小.
关键词
生物质
生物质合成气
高醇
asf分布
CuCoMnNa催化剂
Keywords
Biomass
Bio-syngas
Higher alcohol
asf
distribution
CuCoMnNa catalyst
分类号
TQ223.12 [化学工程—有机化工]
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职称材料
题名
Co_2C nanoprisms for syngas conversion to lower olefins with high selectivity
被引量:
7
3
作者
Yunjie Ding
机构
中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室
中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2017年第1期1-4,共4页
文摘
低碳烯烃(乙烯、丙烯、丁烯)是十分重要的有机化工原料,在传统工业中,主要通过石脑油,石油气和凝析油裂解得到.由于石油资源的日益减少和C1化学的迅速发展,为缓解对石油资源的依赖,急需寻找一种烯烃制备的工艺过程替代石油路线.主流的非石油路线主要是指利用煤炭、天然气、生物质等含碳资源通过合成气直接或间接制备烯烃.间接过程是由合成气转化制得甲醇,然后通过甲醇转化路线(包括甲醇制烯烃的MTO工艺和甲醇制丙烯的MTP工艺)生产烯烃产品.无疑,如能减少反应步骤,将合成气直接高选择性合成低碳烯烃,将体现出流程更短能耗更低的优势,有较强的竞争力.国内外的研究学者一直致力于制备含两种组元的双功能催化剂,试图将甲醇合成及脱水制备烯烃两步耦合在一起,合并为一步法,从而简化工业过程.由于低温下MTO反应几乎无活性,目前该类双功能复合催化剂多采用较高的反应温度.鉴于传统的Cu-Zn-Al催化剂在高温下极低的甲醇选择性,而Zn与其它过渡金属复合氧化物(如ZnZr及ZnCr)可在高温下高选择性合成甲醇,故经常被考虑作为耦合催化剂进行研究.基于上述理念,大化所包信和等提出了全新的OX-ZEO过程,OX(复合氧化物)用来活化CO分子并形成相应中间体,这些中间体可以在ZEO(分子筛)的酸性位上形成相应的烯烃.他们报道的ZnCrO_x/MSAPO催化剂,在较高的CO转化率(17%)下,低碳烯烃选择性高达80%.与此同时,厦门大学王野等采用ZnZr二元氧化物与SAPO-34分子筛物理混合的双功能催化剂,也可实现很高的低碳烯烃选择性(74%).合成气经费托路线直接制烯烃(FTO)反应与费托(FT)反应类似,传统FT催化剂均可用于FTO的改性研究.由于Fe基催化剂的加氢能力相对较弱,产物中烯/烷比较高,所以被广泛用于FTO反应的研究中.de Jong研究小组采用惰性载体负载的Fe基催化剂,并浸渍Na,S元素作为助剂进行FTO反应的研究,实现了61%的低碳烯烃的选择性,但由于反应温度较高(300–350℃),催化剂容易失活,稳定性不佳.此外,由于产物受到ASF分布的限制,甲烷选择性很高.目前FTO研究的挑战在于开发全新的催化活性位结构新方法,摆脱ASF分布的限制,在较温和的反应条件下同时呈现低甲烷选择性及高烯烃选择性.一般认为,金属Co纳米颗粒是Co基费托催化剂的活性相,主要产物为C_(5+)长链饱和烷烃,而Co_2C则被视为Co基FT催化剂失活的主要原因之一,即在合成气转化过程中Co_2C活性很低且CH_4选择性很高.但是,最近中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程重点实验室的钟良枢及孙予罕领导的研究小组发现,暴露(020)及(101)晶面的Co_2C纳米棱柱结构对合成气转化具有异乎寻常的催化性能.该催化剂在温和的反应条件(250℃和0.1–0.5 MPa)下可实现合成气高选择性直接制备烯烃,甲烷选择性可低至5%,低碳烯烃选择性能够达到60%,而总烯烃选择性高达80%以上(以上所谈到的选择性都是去除了CO_2产物),同时烯/烷比大于30,产物分布完全不服从经典的ASF规律,并且该催化剂具有良好的稳定性,反应600 h仍未出现明显失活.他们通过深入的构效关系研究并结合DFT理论计算,揭示了Co_2C存在显著的晶面效应,相比于其它暴露面,(101)晶面非常有利于烯烃的生成,同时(101)和(020)晶面可有效抑制甲烷的形成.
关键词
费托反应
合成气
碳化钴
低碳烯烃
晶面效应
asf分布
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
TQ221.2 [化学工程—有机化工]
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职称材料
题名
基于C1化学的低碳烯烃合成技术研究进展
被引量:
3
4
作者
任健
李大鹏
王宁波
王永娟
姚晓虹
王维
杨帆
党昱
机构
石油和化工行业化石碳氢资源高效利用工程研究中心
陕西延长石油(集团)有限责任公司碳氢高效利用技术研究中心
出处
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2018年第8期58-62,共5页
基金
陕西省科技统筹创新工程计划(重点产业创新链)项目(2015KTZDGY05-01)
文摘
介绍了基于C1化学的低碳烯烃合成反应机理研究进展。常规FTO路线的合成气直接转化制取低碳烯烃工艺产物组成受ASF分布规律限制,副产物CH4、饱和烷烃选择性高,目标产物C=2~C=4选择性很难突破58%。基于MTO催化机理的核壳型Fe Mn K@SAPO-34双功能催化剂,CO最高转化率可达92.4%,总低碳烃(C2~C4低碳烃)选择性高达69.2%,C=2~C=4低碳烯烃选择性最高值达46.6%,CH4选择性最低值仅为10.5%,CO2选择性最低仅为16.8%;基于乙烯酮中间体机理的OXZEO双功能催化剂在400℃、2.5 MPa、H2/CO=2.0的反应条件下,可实现C2~C4低碳烃类总选择性94%、C=2~C=4低碳烯烃选择性80%,且CH4选择性可进一步降低至2%。此外,CH4高温分解、CH4氧化偶联、CH4无氧转化、CO2加氢等技术,也为低碳烯烃的合成开辟了新的技术路线。
关键词
C1化学
FTO
asf分布
低碳烯烃
双功能催化剂
Keywords
C1 chemistry
FTO
asf
distribution
low-carbon olefins
bi-functional catalyst
分类号
TQ53 [化学工程—煤化学工程]
原文传递
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
费托合成产物碳数分布的多中心模型
吴小飞
王琼
肖康
《化工时刊》
CAS
2018
0
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职称材料
2
Na促进的CuCoMn催化剂催化生物质合成气合成高醇(英文)
叶同奇
张朝霞
徐勇
颜世志
朱九方
刘勇
李全新
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2011
5
下载PDF
职称材料
3
Co_2C nanoprisms for syngas conversion to lower olefins with high selectivity
Yunjie Ding
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2017
7
下载PDF
职称材料
4
基于C1化学的低碳烯烃合成技术研究进展
任健
李大鹏
王宁波
王永娟
姚晓虹
王维
杨帆
党昱
《现代化工》
CAS
CSCD
北大核心
2018
3
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