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高选择性H_(2)O_(2)光合成:Ba原子注入面内高度有序结晶结构的g-C_(3)N_(4)纳米棒
1
作者 孟爱云 马辛源 +3 位作者 温达 钟威 周双 苏耀荣 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第5期231-241,共11页
过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的绿色氧化剂,在医疗、军工、食品和绿色化学合成等领域有着广泛应用.然而,传统蒽醌法合成H_(2)O_(2)存在能耗高、污染严重等问题.光催化合成H_(2)O_(2)技术,利用来源丰富的太阳能实现氧气的两电子还原,... 过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的绿色氧化剂,在医疗、军工、食品和绿色化学合成等领域有着广泛应用.然而,传统蒽醌法合成H_(2)O_(2)存在能耗高、污染严重等问题.光催化合成H_(2)O_(2)技术,利用来源丰富的太阳能实现氧气的两电子还原,被认为是替代蒽醌工艺的理想方案.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))因具有成本低、化学性质稳定和电子结构易调等优点,在光催化合成H_(2)O_(2)方面展现出很大潜力.但传统g-C_(3)N_(4)的面内结晶度低,且对两电子氧还原反应的选择性差,这极大地限制了其光合成H_(2)O_(2)效率.为解决这一难题,本文合理设计了一种新策略:将钡(Ba)原子注入面内高度有序结晶结构的g-C_(3)N_(4)纳米棒(BI-CN),在增强g-C_(3)N_(4)的面内结晶度的同时,进一步提高其对两电子氧还原反应的选择性.本文采用BaCl2诱导的面内聚合策略,实现了Ba原子注入的面内高度有序结晶结构g-C_(3)N_(4)纳米棒的可控合成.在合成过程中,三聚氰胺分子选择性地吸附在BaCl2的(200)晶面,并与暴露在BaCl2表面的Ba原子形成Ba-N键.这种强相互作用诱导了三嗪结构单元的定向富集和聚合,从而形成面内有序结晶结构的g-C_(3)N_(4)结构.同时,Ba原子通过Ba-N键稳定地锚定在g-C_(3)N_(4)结构中,构建了Ba原子注入的面内高度有序结晶结构的g-C_(3)N_(4)纳米棒.实验和理论计算结果表明,由于Ba原子和N原子的电负性差异,电子从Ba原子迁移到N原子,形成缺电子的Ba活性位点.注入的Ba原子起到正电荷中心的作用,氧气分子以Pauling构型稳定地吸附在Ba原子上,该吸附构型使得O-O键不易断裂并增强了*OOH中间体的稳定性,从而抑制了四电子氧还原生成水的反应,有效地提高了两电子氧还原的选择性,最终实现高效的光催化H_(2)O_(2)合成.其中,最优的BI-CN3(三聚氰胺和BaCl2质量比为9:2)光催化生成H_(2)O_(2)的速率达到353μmol L^(-1) h^(-1),是原始g-C_(3)N_(4)的6.1倍,且表现出良好的光催化循环使用性能.同时,BI-CN3光催化剂表现出更强的表面光电压信号、光电流信号以及更低的荧光强度,表明其具有更强的光生电荷分离和迁移效率.综上,本文不仅为构建具有面内高结晶度和原子级活性位点的g-C_(3)N_(4)光催化剂提供了一种新策略,还为提高两电子氧还原反应的选择性提供了新思路,可为光催化H_(2)O_(2)的高效、绿色合成提供了参考. 展开更多
关键词 H_(2)O_(2)光合成 石墨相氮化碳 ba原子注入 高选择性两电子氧还原 面内高结晶度
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Ba原子6s^2 ~1S-0-6s6p^3P_1跃迁Hanle效应实验研究
2
作者 余庚华 仲嘉琪 +1 位作者 王谨 詹明生 《量子电子学报》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期257-264,共8页
Ba原子是光频标的候选者之一,对其进行有效的激光冷却与囚禁需要相关能级的寿命和跃迁几率的信息。Ba原子激发态6s6p^3P_1能级在激光冷却实验中很重要,通过Hanle效应实验测量了这一能级的寿命和自发辐射率,从理论和实验上研究了探测激... Ba原子是光频标的候选者之一,对其进行有效的激光冷却与囚禁需要相关能级的寿命和跃迁几率的信息。Ba原子激发态6s6p^3P_1能级在激光冷却实验中很重要,通过Hanle效应实验测量了这一能级的寿命和自发辐射率,从理论和实验上研究了探测激光有限线宽和光强对Ba原子基态6s^2 ~1S_0与激发态6s6p^3P_1之间跃迁(波长791 nm)Hanle效应荧光信号的影响。在考虑了激光线宽和光强因素后所得到的激发态6s6p3P1的能级寿命和自发辐射率与其他方法给出的结果符合很好。 展开更多
关键词 光谱学 能级寿命 Hanle效应 线宽 ba原子 原子频标
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Ba原子6pns(J=1)自电离Rydberg系列
3
作者 吕俊 戴长建 +3 位作者 李从奇 许旭恒 刘正东 唐景昌 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 1998年第S1期63-64,共2页
采用多步激发方式研究Ｂａ原子的奇宇称６ｐｎｓ（Ｊ＝１）自电离系列的光谱，测量了各态的能级位置、宽度和共振线形。运用多通道量子亏损理论（ＭＱＤＴ）分析了自电离系列间的相互作用，取得了和实验相一致的结果。
关键词 ba原子 能级 自电离
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Ba原子6pns自电离光谱的研究 被引量：1
4
作者 靳嵩 戴长建 +2 位作者 袁卫国 赵洪英 关锋 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2008年第4期868-874,共7页
本文采用三台染料激光器分步激发Ba原子,利用自电离过程产生离子或电子.当固定第一和第三步激光波长而扫描第二步激光波长时,便可获得Ba原子6sns Rydberg态的光谱.当固定第一和第二步激光波长而扫描第三束激光波长时,便可获得Ba原子6pn... 本文采用三台染料激光器分步激发Ba原子,利用自电离过程产生离子或电子.当固定第一和第三步激光波长而扫描第二步激光波长时,便可获得Ba原子6sns Rydberg态的光谱.当固定第一和第二步激光波长而扫描第三束激光波长时,便可获得Ba原子6pns自电离态的光谱.运用多通道量子亏损理论对实验光谱进行了分析,着重针对主量子数n≤10的6pns自电离态的光谱检验了所用理论模型的准确性,取得了满意的结果. 展开更多
关键词 ba原子光谱 RYDBERG态 自电离态 量子亏损理论
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Ba原子6pns(J=1)自电离态弹射电子的角分布
5
作者 张艳 戴长建 《激光与红外》 CAS CSCD 北大核心 2002年第5期317-320,共4页
文中采用多通道量子理论 (MQDT) ,并结合R矩阵方法 ,研究了Ba原子 6 pns(j =1/2 ,3/ 2J =1)自电离态弹射电子的角分布。此外 ,还研究了Ba原子从 6pjns自电离态衰变到6s1/2 ,5d3/2 ,5d5/2 和 6 p1/2 各个电离限的弹射电子的非对称因子与... 文中采用多通道量子理论 (MQDT) ,并结合R矩阵方法 ,研究了Ba原子 6 pns(j =1/2 ,3/ 2J =1)自电离态弹射电子的角分布。此外 ,还研究了Ba原子从 6pjns自电离态衰变到6s1/2 ,5d3/2 ,5d5/2 和 6 p1/2 各个电离限的弹射电子的非对称因子与激发能量的相互关系。计算结果表明 6 p1/2 ns和 6 p3/2 ns自电离系列的弹射电子角分布具有不同的特征。计算结果不仅与已有的实验结果相符合 ,而且还预期了一些新的实验现象。 展开更多
关键词 ba原子 弹射电子 角分布 自电离态 多通道量子亏损理论 MQDT
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Ba原子Rydberg态的Stark结构
6
作者 郅妙婵 戴长建 《浙江师大学报（自然科学版）》 2000年第4期365-366,共2页
在考虑精细结构的情况下 ,对 Ba原子 6sn l Rydberg态在外电场下的 Stark分裂进行了理论研究 ,理论计算 Stark图与实验结果符合得较好 .
关键词 ba原子 STARK效应 RYDBERG态 激发
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电场下Ba原子6pnk Stark自电离态光谱的试验研究
7
作者 刘永萍 袁淑立 +1 位作者 于桂凤 徐进栋 《青岛农业大学学报（自然科学版）》 2007年第3期222-226,共5页
利用孤立实激发技术探测了Ba原子电场下的高激发态光谱,给出了收敛于6p1/2+和6p3/2+电离限的两个系列的大量自电离光谱,利用Lorentz线形拟和技术得到了谱线的能级位置和宽度。研究了自电离光谱对电场的依赖关系,并对比分析了两个系列光... 利用孤立实激发技术探测了Ba原子电场下的高激发态光谱,给出了收敛于6p1/2+和6p3/2+电离限的两个系列的大量自电离光谱,利用Lorentz线形拟和技术得到了谱线的能级位置和宽度。研究了自电离光谱对电场的依赖关系,并对比分析了两个系列光谱特性的异同。对试验结果进行了定性的分析,研究了核子数较大原子内部电子的相关作用。 展开更多
关键词 钡原子(ba) 自电离态 孤立实激发(ICE) Lorentz线形 电场
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外场中Rydberg态Ba原子的双光子光谱
8
作者 柳晓军 胡正发 +3 位作者 王谨 曹俊文 赵宏太 詹明生 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 1998年第S1期221-222,共2页
用原子束－激光束－电场相互垂直交叉的实验构型，研究了ＲｙｄｂｅｒｇＢａ原子的双光子激发场电离光谱及其在外电场下的Ｓｔａｒｋ效应。以较高的光谱分辨率测得了Ｂａ原子从基态激发６ｓｎｄ３Ｄ２、６ｓｎｄ１Ｄ２和６ｓｎｓ１Ｓ０... 用原子束－激光束－电场相互垂直交叉的实验构型，研究了ＲｙｄｂｅｒｇＢａ原子的双光子激发场电离光谱及其在外电场下的Ｓｔａｒｋ效应。以较高的光谱分辨率测得了Ｂａ原子从基态激发６ｓｎｄ３Ｄ２、６ｓｎｄ１Ｄ２和６ｓｎｓ１Ｓ０系列至电离阈值以上的零场双光子光谱，及部分高Ｒｙｄｂｅｒｇ态光谱在０～１１５０Ｖ／ｃｍ电场下的演化。 展开更多
关键词 RYDBERG态 双光子光谱 ba原子 外电场 激发态原子 原子束 量子干涉 外场效应 主量子数 通道电子倍增器
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Ba原子6s6p ^1P_1←6s6s ^1S_0跃迁的光腔衰荡光谱 被引量：5
9
作者 赵宏太 柳晓军 +2 位作者 曹俊文 彭良友 詹明生 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第7期1274-1278,共5页
建立了一套光腔衰荡原子束吸收光谱测量装置 ,并对Ba原子的 6s6p1 P1 ← 6s6s1 S0 吸收谱线用光腔衰荡光谱方法进行了测量 ,得到了Ba原子在 5 5 3.5 48nm不同温度下的吸收谱线线型 .实验结果表明 ,该装置测量吸收灵敏度达到 6× 10 ... 建立了一套光腔衰荡原子束吸收光谱测量装置 ,并对Ba原子的 6s6p1 P1 ← 6s6s1 S0 吸收谱线用光腔衰荡光谱方法进行了测量 ,得到了Ba原子在 5 5 3.5 48nm不同温度下的吸收谱线线型 .实验结果表明 ,该装置测量吸收灵敏度达到 6× 10 - 7. 展开更多
关键词 光腔衰荡光谱 吸收光谱 ba原子 6s6p^1p1←6s6s^1S0跃迁
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在WBEPM理论中受扰里德堡能级研究(英文) 被引量：3
10
作者 张国营 聂元存 +2 位作者 张学龙 薛刘萍 夏天 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2008年第4期951-956,共6页
在最弱受约束电子势模型理论下,研究了外来微扰能级对里德堡能级系列的影响,给出了确定外来微扰能级位置的方法.依此计算了钡原子6snp(n≥15)3P1和6snd(n≥9)3D3两个里德堡能级系列的量子数亏损和能级.计算结果和实验值的绝对误差在1 c... 在最弱受约束电子势模型理论下,研究了外来微扰能级对里德堡能级系列的影响,给出了确定外来微扰能级位置的方法.依此计算了钡原子6snp(n≥15)3P1和6snd(n≥9)3D3两个里德堡能级系列的量子数亏损和能级.计算结果和实验值的绝对误差在1 cm-1以内,达到了较高的精度. 展开更多
关键词 受扰里德堡能级 WBEPM理论 ba原子
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