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脉冲介质阻挡放电等离子体催化CH_4直接转化 被引量：22
1
作者 高远 张帅 +3 位作者 刘峰 王瑞雪 汪铁林 邵涛 《电工技术学报》 EI CSCD 北大核心 2017年第2期61-69,共9页
研究了微秒脉冲和纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体CH_4转化过程。对比了两种脉冲电源激励的CH_4介质阻挡放电等离子体特性,考察了不同脉冲电源激励时重复频率、流速和输入功率对CH_4转化效率及气态产物分布的影响,并对不同实验条件下CH_4... 研究了微秒脉冲和纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体CH_4转化过程。对比了两种脉冲电源激励的CH_4介质阻挡放电等离子体特性,考察了不同脉冲电源激励时重复频率、流速和输入功率对CH_4转化效率及气态产物分布的影响,并对不同实验条件下CH_4转化反应路径的选择进行了分析。实验结果发现,CH_4转化气态产物均以H_2、C2H_6为主,CH_4转化率和H_2产率随着重复频率的上升而下降,但随流速的增大而减小。相同重复频率和流速条件下,微秒脉冲电源激励时CH_4转化率和H_2产率较高,而纳秒脉冲电源激励时具有能量利用率高的优势。在高重复频率、低流速条件下,在石英管内壁和金属电极上会产生更多的积炭和液态烃,因此导致反应的碳氢平衡降低。微秒脉冲电源激励时,随着输入功率的升高氢气和乙烷选择性下降,纳秒脉冲电源激励时呈现出相反的趋势。 展开更多
关键词 纳秒脉冲放电 微秒脉冲放电 介质阻挡放电 ch4转化 氢气产率
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Pd/ZrO2-Al2O3催化剂中载体制备对CH4转化活性的影响 被引量：2
2
作者 杜君臣 杨海琼 +5 位作者 张爱敏 郭淼鑫 郑婷婷 赵云昆 罗永明 黄卫强 《稀有金属材料与工程》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第10期3505-3509,共5页
为推动ZrO2-Al2O3在天然气汽车尾气净化催化剂中的实际应用,并阐明其制备条件对负载催化剂转化活性的影响机制,本工作以ZrO2-Al2O3复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,并在连续流动固定床反应器上研究了ZrO2-A... 为推动ZrO2-Al2O3在天然气汽车尾气净化催化剂中的实际应用,并阐明其制备条件对负载催化剂转化活性的影响机制,本工作以ZrO2-Al2O3复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Pd/ZrO2-Al2O3催化剂,并在连续流动固定床反应器上研究了ZrO2-Al2O3复合氧化物载体的制备对CH4低温氧化活性的影响。结果表明:制备方法中,相比于浸渍法和胶溶法,沉淀法更能提高催化剂活性;锆源、铝源优选中,以Zr(NO3)4为锆源、拟薄水铝石为铝源时能获得较高的催化活性;组分配比中,以质量比ZrO2:Al2O3=10:90的催化活性最高。XRD、低温N2吸附、CO脉冲吸附的结构表征表明,ZrO2-Al2O3复合氧化物的大的比表面积、孔容、孔径是促进贵金属Pd分散,提升催化剂低温CH4转化活性的关键因素。 展开更多
关键词 Pd基催化剂 ZRO2-AL2O3 ch4转化 尺寸效应 尾气净化
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CH_4-CO_2重整转化反应器热平衡和流体阻力特性的研究
3
作者 张永发 王丽秀 《化学工业与工程》 CAS 2010年第5期391-396,共6页
基于炭催化剂特性、原料气组成和重整转化反应器的尺寸参数,建立了重整反应器体系的物料平衡和热平衡方程;并针对形状不规则炭催化剂粒度分布的特点,研究了重整转化反应器内流体阻力特性。研究结果表明:1)CO和H2O的生成热量是系统的主... 基于炭催化剂特性、原料气组成和重整转化反应器的尺寸参数,建立了重整反应器体系的物料平衡和热平衡方程;并针对形状不规则炭催化剂粒度分布的特点,研究了重整转化反应器内流体阻力特性。研究结果表明:1)CO和H2O的生成热量是系统的主要放热源,占系统热量收入的71.03%,吸热的主要反应为CH4和CO2的转化反应,其吸热量占系统热量支出的33.54%,高温气体带走的大量热量占54.11%,散热量占13.51%;2)炭催化剂床层的流体阻力是重整转化反应器流体阻力的主要部分,炭催化剂粒度越大,炭催化剂床层的阻力越小,最适宜粒度组成是25～35mm的占80%,15～25 mm的占15%,5～15 mm的占5%,此时炭催化剂床层的流体阻力为313.5Pa/m。 展开更多
关键词 ch4-CO2重整转化反应器 物料平衡 热平衡 流体阻力
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混合钴源对Co-Pd/TiO_2催化剂催化CH_4-CO_2两步梯阶转化法合成乙酸的性能影响 被引量：5
4
作者 高仲良 黄伟 +4 位作者 阴丽华 吉鹏 赵金珍 刘源 彭芬 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期158-165,共8页
以混合钴源为前驱体,采用等体积浸渍法制备了Co-Pd/TiO2催化剂,考察了其对CH4和CO2梯阶转化直接合成乙酸的催化性能,采用XRD,XPS,NH3-TPD和BET对催化剂进行了表征.结果表明,催化剂具有适宜的表面酸性、高比表面积和孔结构,有利于提高催... 以混合钴源为前驱体,采用等体积浸渍法制备了Co-Pd/TiO2催化剂,考察了其对CH4和CO2梯阶转化直接合成乙酸的催化性能,采用XRD,XPS,NH3-TPD和BET对催化剂进行了表征.结果表明,催化剂具有适宜的表面酸性、高比表面积和孔结构,有利于提高催化剂的活性.在m(CoCl2)∶m[Co(NO3)2]=2∶5,m(Co)∶m(Pd)=2∶1,常压,150℃条件下,乙酸的生成速率达到6.13 mg·g-1Cat·h-1,选择性达到81.6%,分别比以单一Co源制备的催化剂提高了134%和16%. 展开更多
关键词 混合钴源 Co-Pd/TiO2催化剂 ch4-CO2两步梯阶转化法 乙酸
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铁基载氧体化学链CH4/CO2转化研究进展 被引量：3
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作者 汪根宝 胡骏 +3 位作者 陈时熠 张磊 李蒙 向文国 《中南大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期70-85,共16页
从工艺优化、载氧体选择与优化以及反应器设计角度对化学链CH4/CO2转化研究进展进行综述与探讨。目前提出的多种化学链CH4/CO2转化工艺可以归结为CH4和CO2在同一反应器以及CH4和CO2在不同反应器2类。热力学计算结果表明铁基载氧体适合... 从工艺优化、载氧体选择与优化以及反应器设计角度对化学链CH4/CO2转化研究进展进行综述与探讨。目前提出的多种化学链CH4/CO2转化工艺可以归结为CH4和CO2在同一反应器以及CH4和CO2在不同反应器2类。热力学计算结果表明铁基载氧体适合于化学链CH4/CO2转化,多种载体和助剂有利于提高铁基载氧体性能甲烷反应性、还原深度、产物选择性、循环稳定性,以后研究重点是活性高、稳定性好、适合大规模制备的铁基载氧体,CH4/CO2在铁基载氧体表面的反应机理需要深入研究。流化床反应器广泛用于化学链过程,燃料反应器的设计是实现大规模工业化的关键。已有研究结果表明,铁基载氧体化学链CH4/CO2转化技术具有良好的前景。 展开更多
关键词 化学链 ch4/CO2转化 铁基载氧体
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载体水热处理时间对Co-Pd/TNTs催化CH4-CO2两步梯阶转化合成乙醇和乙酸的影响
6
作者 陶诗琪 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期7-12,62,共7页
采用水热法制备了锐钛矿型TiO2纳米管,并将不同水热处理时间制备的TiO2纳米管作为载体,采用浸渍法制备了系列Co-Pd/TNTs催化剂;考察了所制备催化剂对CH4-CO2两步法梯阶转化直接合成乙醇和乙酸的催化性能,并通过XRD、NH3-TPD-MS、BET、和... 采用水热法制备了锐钛矿型TiO2纳米管,并将不同水热处理时间制备的TiO2纳米管作为载体,采用浸渍法制备了系列Co-Pd/TNTs催化剂;考察了所制备催化剂对CH4-CO2两步法梯阶转化直接合成乙醇和乙酸的催化性能,并通过XRD、NH3-TPD-MS、BET、和TEM等表征技术对催化剂的结构、组成、比表面积和孔径分布等进行了表征。结果表明,用水热处理时间为48 h的TiO2纳米管作为载体制备的Co-Pd/TNTs催化剂在CH4-CO2两步梯阶转化过程中对乙醇具有高的选择性,在常压、150℃的反应条件下,总时空收率最高为8.78 mg/(gca·t h),催化剂对乙醇的选择性高达98.9%。 展开更多
关键词 二氧化钛纳米管 Co-Pd/TNTs催化剂 水热时间 ch4-CO2两步梯阶转化法 乙醇 乙酸
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硫酸化氧化锆负载的Ru单原子催化甲烷直接转化制甲醇 被引量：2
7
作者 刘华 康磊磊 +3 位作者 王华 蒋齐可 刘晓艳 王爱琴 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期64-71,共8页
天然气作为一种低碳清洁能源,其储量大、价格低、热值高,被认为是最有前途的石油替代资源之一.甲烷是天然气的主要成分,直接转化为甲醇是有效利用甲烷的一种途径,也是一个极具挑战性的课题.一方面,甲烷的C-H键(439.3 kJ^·mol^(-1)... 天然气作为一种低碳清洁能源,其储量大、价格低、热值高,被认为是最有前途的石油替代资源之一.甲烷是天然气的主要成分,直接转化为甲醇是有效利用甲烷的一种途径,也是一个极具挑战性的课题.一方面,甲烷的C-H键(439.3 kJ^·mol^(-1))强度非常高,活化十分困难;另一方面,在反应条件下,甲醇等产物比甲烷更容易被氧化,从而导致目标产物的选择性不高.因此,设计高效催化剂是解决该难题的有效途径之一.研究(J. Catal., 1993, 144.238-253和Catal. Today, 2021, 365,71-79)发现,硫酸化的氧化锆(SZ)负载的贵金属(例如Pt等)等超强酸催化剂能够促进甲烷在脱氢芳构化反应中的活化.受该工作启发,本文通过模拟均相催化设计了固体超强酸负载的Ru单原子催化剂(SAC),并在温和条件(70 ℃)下将其用于甲烷直接转化制甲醇反应.结果发现,在Ru/SZSAC上的含氧化合物(CH_(3)OH, CH_(3)OOH和HCOOH)收率(18.32 μmol,≥80 h^(-1))显著超过SZ(0.67 μmol)和Ru/ZrO_(2)(0.29 μmol),这表明在Ru/SZSAC上形成了新的活性中心.结合^(13)CH_(4)同位素标记实验、吡啶吸附红外光谱(PY-IR)、电子顺磁共振(EPR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征结果,提出了Ru单原子和超强酸位点协同催化甲烷转化制甲醇的反应机理.首先,通过AC-HADDF-STEM证明了Ru/SZSAC的成功制备;PY-IR谱和氨气程序升温脱附结果证明了在该体系中硫酸化处理有效增加了催化剂表面的强酸位点(包括B-酸和L-酸).EPR结果表明,与ZrO_(2)和0.1Ru/ZrO_(2)相比,在SZ和0.1Ru/SZ上产生更多^(·)OH.进一步结合催化剂表面酸性变化情况和文献报道说明,催化剂表面的强酸位点(包括B-酸和L-酸)可以促进H_(2)O_(2)有效分解成^(·)OH和^(·)OOH,而^(·)OH在甲烷活化的过程中起着至关重要的作用,这合理解释了0.1Ru/SZ比0.1Ru/ZrO_(2)催化性能更好的原因.结合XPS结果推测,硫酸根的强吸电子作用使与其相邻的Ru^(δ+)和Zr^(γ+)的价态都高于+4 (δ> 4, γ> 4).综上提出了Ru^(δ+)和Zr^(γ+)协同催化甲烷C-H键断裂的反应机理:CH_(4)和H_(2)O_(2)分别在Ru^(δ+)和Zr^(γ+)上形成Ru^(δ+)-CH_(4)和Zr^(γ+)-^(·)OH;然后, Zr^(γ+)-^(·)OH提取相邻Ru^(δ+)-CH_(4)的氢原子并生成CH_(3)OH.Ru单原子与SZ的协同作用有效地促进了CH_(4)向C1含氧化合物的转化,这为设计高效的多功能协同催化甲烷直接转化制甲醇反应的SACs开辟了新途径. 展开更多
关键词 单原子钌 硫酸化氧化锆 强酸位点 直接ch4转化 协同催化
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剩余焦炉气和尿素膜分离尾气的综合利用
8
作者 倪宝良 《化肥工业》 CAS 2008年第3期59-60,共2页
针对剩余焦炉气和尿素膜分离回收尾气中CH4含量高的特点,对焦炉气精脱硫后汇同尿素膜分离回收尾气进行CH4部分氧化转化,处理后用于化工生产。部分氧化法是转化CH4的成熟技术,对处理这两种气体应该是可靠的选择。
关键词 焦炉气 膜分离回收尾气 ch4转化 成本 效益
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