锇嵌入石墨烯催化CO还原N_(2)O反应机理的密度泛函理论研究

1

作者 周健 钟欣欣 张干兵 《化学研究》 CAS 2023年第6期521-526,共6页

N_(2)O和CO都是大气污染物,过渡金属催化CO还原N_(2)O是同时消除它们的有效方法。金属分散于或嵌入石墨烯、氮化碳等二维材料是提高催化性能的有效手段之一。结合相对论赝势,运用UPBE0方法优化了锇单原子嵌入石墨烯催化CO还原N_(2)O循... N_(2)O和CO都是大气污染物,过渡金属催化CO还原N_(2)O是同时消除它们的有效方法。金属分散于或嵌入石墨烯、氮化碳等二维材料是提高催化性能的有效手段之一。结合相对论赝势,运用UPBE0方法优化了锇单原子嵌入石墨烯催化CO还原N_(2)O循环反应路径上各驻点的几何结构、并计算了热力学函数,进而推测了该催化反应的机理。结果表明该反应存在N_(2)O先吸附(路径a)和CO先吸附(路径b)两种反应历程。路径(a)和路径(b)的表观自由能垒ΔE分别为108.28和135.92 kJ/mol。其中(a)为优势路径,反应可以沿该路径在比较温和的条件下进行。 展开更多

关键词 密度泛函理论 co还原N_(2)O 锇嵌入石墨烯 催化转换频率

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CO还原气的发生、配制及净化

2

作者 许满兴 《烧结球团》 北大核心 1991年第3期56-60,共5页

铁矿石三项冶金性能检测中CO-N₂还原气体的制备主要有三种方案:1)高纯瓶装CO+N₂方案;2)焦炭在高温下通过瓶装CO₂发生CO,使用贮气罐配气方案;3)焦炭在高温下通过... 铁矿石三项冶金性能检测中CO-N₂还原气体的制备主要有三种方案:1)高纯瓶装CO+N₂方案;2)焦炭在高温下通过瓶装CO₂发生CO,使用贮气罐配气方案;3)焦炭在高温下通过瓶装CO₂发生CO,一边发生CO,一边配制CO-N₂ 展开更多

关键词 co还原气 制备 配制 净化

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纺锤型CuO/CeO_2催化剂CO还原NO催化性能的研究 被引量：2

3

作者 黄庆庆 李斌 +2 位作者 董丽辉 张飞跃 范闽光 《广西大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2016年第6期2009-2016,共8页

水热法合成纺锤型CeO_2载体,再通过浸渍法制备纺锤型CuO/CeO_2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、N2吸附—脱附、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(O2-TPD)对样品进行表征。以CO+NO为反应模型并研... 水热法合成纺锤型CeO_2载体,再通过浸渍法制备纺锤型CuO/CeO_2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、N2吸附—脱附、扫描电镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(O2-TPD)对样品进行表征。以CO+NO为反应模型并研究其催化性能。考察不同CuO负载量在纺锤型CeO_2载体上的分散性及其CuO/CeO_2催化剂的催化活性。结果表明:CuO负载量小于9%时,CuO均匀分散在载体表面,且样品比表面积,Ce3+和氧空位的量都随着CuO的量增大而增大。当CuO的负载量为9%时,高度分散在载体表面的CuO活性组分最多,比表面积、Ce3+和氧空位的量最大,还原性最强,因此催化CO+NO的催化性能最好。在290℃时,其NO的转化率、N2选择性、N2收率都能达到100%。但当负载量大于9%时,由于过量的CuO聚集成大颗粒的CuO分子簇覆盖在载体表面,导致分散在载体表面的CuO活性组分减少,比表面积减小,还原性能降低,CO还原NO的催化性能降低。 展开更多

关键词 纺锤型CeO2 CuO/CeO2 高度分散 co还原NO 水热法

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类水滑石负载铜基催化剂的CO还原NO催化性能的研究 被引量：1

4

作者 钱俊宁 李斌 +1 位作者 董丽辉 范闽光 《广西大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2017年第5期1843-1850,共8页

采用共沉淀法制备Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT型类水滑石,再负载不同比例的Cu O,得到一系列Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT催化剂。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析(LRS)、N2吸附脱附分析(BET)、程序升温还原(H2-TPR)、原位红外漫反射(in situ DRIF... 采用共沉淀法制备Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT型类水滑石,再负载不同比例的Cu O,得到一系列Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT催化剂。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱分析(LRS)、N2吸附脱附分析(BET)、程序升温还原(H2-TPR)、原位红外漫反射(in situ DRIFTS)对样品表征,并且通过CO还原NO研究不同Cu O负载量的催化剂的催化性能。结果表明:8%Cu O/Cu3Ce0.2Al0.8-O-HT中的活性组分Cu O有较好的分散性,催化剂的还原能力最强,催化活性最好。NO转化率在200℃下就能达到100%,同时也具有较高的选择性,230℃下N2选择性达到100%。当负载量为5%时,负载的Cu O占据了载体表面一些活性位点,使得催化活性和选择性均比未负载的效果更差。当负载量>8%的时候,随着负载的Cu O量的增加,Cu3Ce0.2Al0.8-O的前驱体表面的活性位点被Cu O慢慢地覆盖,比表面积减小,使得催化活性下降,还原能力降低,最终达到负载阀值时,尽管Cu O的负载量仍然在增加,但是催化剂的活性和选择性均保持不变。 展开更多

关键词 类水滑石 负载量 活性位点 co还原NO

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CO还原CuO实验的思考和改进 被引量：1

5

作者 赵杨周 《化学教学》 CAS 北大核心 2015年第11期73-75,共3页

针对初中化学CO还原CuO实验在实际操作中存在的问题,通过思考和分析,结合该实验的特点,从CO的制取、尾气燃烧防爆处理等方面进行了改进,可确保该实验能安全、简单、快速完成,并使学生动手做该实验成为可能.

关键词 co还原CuO 实验改进 实验探究

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球团矿CO还原过程中微观结构的变化

6

作者 唐敬坤 郭磊 郭占成 《河南冶金》 2013年第6期9-13,共5页

根据高喷煤比的高炉多相流模拟研究数据,对球团矿进行CO还原反应实验,运用扫描电镜等手段对不同还原度的球团矿做微观结构分析,以探究不同还原阶段引起球团矿强度下降原因。微观结构分析表明,还原过程中从高价铁氧化物到低价铁氧化物变... 根据高喷煤比的高炉多相流模拟研究数据,对球团矿进行CO还原反应实验,运用扫描电镜等手段对不同还原度的球团矿做微观结构分析,以探究不同还原阶段引起球团矿强度下降原因。微观结构分析表明,还原过程中从高价铁氧化物到低价铁氧化物变化过程中晶格的增大,新生铁相基体孔隙的增加、裂纹的产生以及渣铁分离等是导致强度下降的主要原因。 展开更多

关键词 球团矿 co还原 微观结构

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对“微型快速明显的CO还原CuO实验”一文的看法

7

作者 葛献峰 《化学教学》 CAS 北大核心 1999年第7期46-46,共1页

在阅读了贵刊《化学教学》９８年第５期《微型快速明显的一氧化碳还原氧化铜实验》一文后，我觉得有必要对该实验再发表一些看法，以与作者及广大读者商讨．１．该文提出的实验装置，在实验过程中快速而实验现象明显，减少了ＣＯ的用量... 在阅读了贵刊《化学教学》９８年第５期《微型快速明显的一氧化碳还原氧化铜实验》一文后，我觉得有必要对该实验再发表一些看法，以与作者及广大读者商讨．１．该文提出的实验装置，在实验过程中快速而实验现象明显，减少了ＣＯ的用量及尾气的排出量，便于课堂演示．但该... 展开更多

关键词 co还原 还原氧化铜 实验装置 微型 输液管 止水夹 化学教学 酒精灯 调节开关 塑料瓶

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CO_2-冶金焦发生CO还原气体的试验研究

8

作者 冯宛琴 《烧结球团》 北大核心 1991年第3期65-70,共6页

在铁矿石冶金性能测定标准中,为模拟高炉内的还原气氛,要使用CO/N_2=30/70和CO/CO_2/N_2=20/20/60的还原气体,其杂质含量H_2、CO_2、H_2O要求小于或等于0.2%(V/V),O_2小于或等于0.1%(V/V)。目前国内已有瓶装高纯CO。

关键词 co还原气 CO2 冶金焦 试验

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CO还原CuO实验改进

9

作者 侯宏业 《平顶山学院学报》 1999年第S1期94-94,共1页

关键词 co还原 氧化铜 还原性 演示实验 实验改进 稀酸回收 教学效果 检验方法 实验装置图 九年义务教育

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CO还原CuO实验的改进

10

作者 徐道莲 《中小学实验与装备》 1996年第4期35-35,共1页

ＣＯ还原ＣｕＯ实验的改进华中农业大学附中徐道莲（４３００７４）一、仪器与试剂平底烧瓶、带螺旋状粗铜丝的橡皮塞、酒精灯、澄清的石灰水、ＣＯ气体。二、实验步骤１．在集满ＣＯ的平底烧瓶中加入少量的石灰水、塞紧备用。２．将螺... ＣＯ还原ＣｕＯ实验的改进华中农业大学附中徐道莲（４３００７４）一、仪器与试剂平底烧瓶、带螺旋状粗铜丝的橡皮塞、酒精灯、澄清的石灰水、ＣＯ气体。二、实验步骤１．在集满ＣＯ的平底烧瓶中加入少量的石灰水、塞紧备用。２．将螺旋状粗铜丝在酒精灯上灼烧，致表面氧... 展开更多

关键词 co还原 澄清石灰水 平底烧瓶 华中农业大学 表面氧化 螺旋状 启发思维 酒精灯 实验装置图 轻振荡

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用CO还原BRC3热轧带钢表面氧化铁皮的研究 被引量：14

11

作者 石杰 王德仁 +1 位作者 何业东 齐慧滨 《钢铁》 CAS CSCD 北大核心 2008年第5期89-92,共4页

采用SEM和XRD等方法对BRC3热轧带钢表面氧化铁皮进行了研究,结果表明:BRC3热轧带钢表面氧化铁皮由Fe2O3外层、Fe3O4中间层及FeO内层组成,在邻近基体的FeO层内有少量的Fe3O4析出。在CO高温还原过程中,BRC3热轧带钢表面氧化铁皮中的氧化... 采用SEM和XRD等方法对BRC3热轧带钢表面氧化铁皮进行了研究,结果表明:BRC3热轧带钢表面氧化铁皮由Fe2O3外层、Fe3O4中间层及FeO内层组成,在邻近基体的FeO层内有少量的Fe3O4析出。在CO高温还原过程中,BRC3热轧带钢表面氧化铁皮中的氧化物首先全部转变为FeO,然后再被还原,最终形成大部分亮白色的多孔状金属铁及小部分未被还原的灰黑色铁的氧化物。实验表明:在750℃,CO流量为3 L/min,反应时间为180 s的条件下,CO还原氧化铁皮的效果最好;而在相同的温度及反应时间的条件下,CO的流量越大,还原氧化铁皮的效果越好。 展开更多

关键词 热轧带钢 氧化铁皮 用co还原

原文传递

机械活化铁氧化物气基还原热力学再探 被引量：3

12

作者 布林朝克 张邦文 +2 位作者 赵瑞超 张胤 许嘉 《金属矿山》 CAS 北大核心 2013年第8期42-46,60,共6页

鉴于以往研究中引用了不准确的铁氧化物气基还原反应标准摩尔吉布斯自由能变化表达式,在自行导出的新的表达式基础上,重新探讨了机械力储能对铁氧化物气基还原热力学的影响规律。除纠正了以往研究中4个方面的错误结果外,还发现:FeO本身... 鉴于以往研究中引用了不准确的铁氧化物气基还原反应标准摩尔吉布斯自由能变化表达式,在自行导出的新的表达式基础上,重新探讨了机械力储能对铁氧化物气基还原热力学的影响规律。除纠正了以往研究中4个方面的错误结果外,还发现:FeO本身的气基还原并不受起始温度的限制,但在Fe3 O4气基还原体系中,FeO的还原具有与Fe3O4还原方式转折温度一致的起始温度;由于Fe3O4还原方式的转折温度随Fe3O4储能的增加而线性下降,故当Fe3O4储能时,Fe3O4和FeO的还原将在低于570℃的温度下发生,同时,与该温度对应的平衡CO压力分数或平衡H2压力分数前者下降而后者提高,即CO还原叉形曲线向低温、低CO压力分数方向移动而H2还原叉形曲线向低温、高H2压力分数方向移动。 展开更多

关键词 机械活化铁氧化物 储能 co还原 H2还原 热力学 叉形曲线

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Pr_(2-x)Sr_xCoO_(4±λ)催化剂的合成及对CO还原NO的活性 被引量：2

13

作者 钟华 曾锡瑞 罗来涛 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第5期356-360,共5页

采用聚乙二醇凝胶法合成了Co系稀土复合氧化物Pr2-xSrxCoO4±λ(0.2≤x≤1.0),以CO还原NO为探针反应及XRD、IR、TPR、XPS和化学分析等方法对催化剂的组成、结构进行了表征.结果表明:所有样品都具有K2NiF4型结构,x=0.2和x=1.0时,样... 采用聚乙二醇凝胶法合成了Co系稀土复合氧化物Pr2-xSrxCoO4±λ(0.2≤x≤1.0),以CO还原NO为探针反应及XRD、IR、TPR、XPS和化学分析等方法对催化剂的组成、结构进行了表征.结果表明:所有样品都具有K2NiF4型结构,x=0.2和x=1.0时,样品中有少量杂相,0.6≤x≤1.0时,形成的复合氧化物除T相外尚有少量T*相生成;Pr2-xSrxCoO4±λ复合氧化物中Co3+的含量及非化学计量氧(λ)随x增大而增加;CO还原NO的催化活性与Co3+含量以及氧空位浓度有关. 展开更多

关键词 稀土 钴系复合氧化物 K2NiF4结构 co还原NO

原文传递

CO气氛下MgO对Fe_2O_3还原时金属铁析出微观行为的影响 被引量：1

14

作者 赵志龙 唐惠庆 郭占成 《有色金属（冶炼部分）》 CAS 北大核心 2012年第5期43-47,共5页

利用高温光学体视显微镜和高温热台研究MgO对CO还原Fe2O3中铁晶须成核、生长的影响,并结合SEM、EDS、TG、红外光谱等,从微观角度揭示MgO对还原过程气固界面上金属铁的析出形态的影响机理。结果表明,掺入MgO能有效改变氧化铁还原后析出... 利用高温光学体视显微镜和高温热台研究MgO对CO还原Fe2O3中铁晶须成核、生长的影响,并结合SEM、EDS、TG、红外光谱等,从微观角度揭示MgO对还原过程气固界面上金属铁的析出形态的影响机理。结果表明,掺入MgO能有效改变氧化铁还原后析出铁的形态,抑制了铁晶须成核和生长;当掺入质量分数超过2%时,还原后金属铁全部以层状晶析出,无铁晶须形成。 展开更多

关键词 高温光学体视显微镜 高温热台 原位观察 co还原 铁晶须 MGO

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关于“CO_2-木炭”制备还原气的研究

15

作者 章庆和 李思导 刘斌莲 《烧结球团》 北大核心 1991年第3期70-75,共6页

本试验采用“CO_2-木炭”法制备CO,通过配制、净化以获得所需成分的还原气,为铁矿石冶金性能检测提供必需的高炉模拟气氛。文章主要介绍气体的制备、净化及检测。1 还原气的制备“CO_2-木炭”法制取CO。

关键词 co还原气 CO2 木炭 制备

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新型CeO_(2)-Fe_(2)O_(3)联合催化剂用于催化CO还原NO 被引量：12

16

作者 杨利超 罗慧娟 +2 位作者 李保卫 张凯 武文斐 《稀有金属》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期187-193,共7页

采用3种不同的方法合成新型的以Fe_(2)O_(3)颗粒为载体的Ce-Fe复合氧化物催化剂,探究不同制备方式的复合氧化物催化剂的催化CO还原NO性能,并通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)表... 采用3种不同的方法合成新型的以Fe_(2)O_(3)颗粒为载体的Ce-Fe复合氧化物催化剂,探究不同制备方式的复合氧化物催化剂的催化CO还原NO性能,并通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)表征来对催化剂进行探究。结果证明Ce-Fe复合氧化物具有较高的催化活性,硝酸水热法Ce-Fe复合氧化物在900℃时脱硝率可达到99%以上。XRD中显示硝酸水热样品中CeO_(2)峰向高角度偏移,并且晶格常数变小。Raman结果说明硝酸水热样品CeO_(2)的振动峰向左大幅度偏移,结合XRD说明硝酸水热法可以形成Ce-O-Fe固溶体。H2-TPR说明氧化还原性:硝酸水热法>硝酸浸渍法>普通浸渍法。XPS结果说明硝酸水热法形成的Ce-O-Fe固溶体可以促进Fe^(3+)向Fe^(2+)、晶格氧向吸附氧的转换,这体现出复合催化剂Ce、Fe之间的联合作用。在整个反应过程中Fe_(2)O_(3)作为载体可以提供大量晶格氧,Ce-O-Fe固溶体的存在决定了复合催化剂的高催化活性。 展开更多

关键词 Ce-Fe复合氧化物 制备 固溶体 co还原脱硝

原文传递

选铁尾矿催化煤粉脱硝的性能研究 被引量：1

17

作者 张钊 戚瑞 +2 位作者 徐亚欣 龚志军 武文斐 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期92-98,共7页

利用一维热态实验炉模拟煤粉燃烧的快速升温条件,考察烟煤添加选铁尾矿后在不同温度(750℃,800℃,850℃,900℃,950℃)、不同过量空气系数(0.8,0.9,1.0,1.1,1.2)以及不同选铁尾矿添加量(质量分数为1%,3%,5%)的条件下燃烧产生的NO_(x)的... 利用一维热态实验炉模拟煤粉燃烧的快速升温条件,考察烟煤添加选铁尾矿后在不同温度(750℃,800℃,850℃,900℃,950℃)、不同过量空气系数(0.8,0.9,1.0,1.1,1.2)以及不同选铁尾矿添加量(质量分数为1%,3%,5%)的条件下燃烧产生的NO_(x)的排放特性。结果表明:在750℃~950℃范围内,选铁尾矿存在一个合适的脱硝窗口即800℃~900℃;且选铁尾矿的脱硝活性随着过量空气系数的增加而增加,当过量空气系数为1.2时表现出最好的脱硝活性;选铁尾矿添加量对于NO_(x)脱除率的影响因温度不同表现出不同的结果,在750℃下选铁尾矿的NO_(x)脱除率随着其添加量的增加而增加,在800℃~950℃下3%为最佳添加量。通过对选铁尾矿的XRD分析以及Fe_(2)O_(3)的TG-MS分析得出,选铁尾矿具有催化脱硝活性的一个原因是选铁尾矿内的铁白云石受热分解后生成Fe_(2)O_(3),CO还原NO的催化还原过程主要是通过Fe_(2)O_(3)与FeO的氧化还原循环完成的。 展开更多

关键词 选铁尾矿 煤粉燃烧 催化脱硝 co还原NO 氧化还原循环

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过渡金属离子复合掺杂的六铝酸盐催化剂的脱硝性能 被引量：2

18

作者 任晓光 任超 李晓燕 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2011年第9期4-7,共4页

采用CO为还原气催化还原NO,考察了Mn与Fe复合掺杂六铝酸盐对催化剂结构和NO+CO反应活性的影响,采用X射线衍射(XRD)、比表面积、H2-程序升温还原(H2-TPR)等对形成的SrMnFexAl11-xO19-δ系列催化剂(x为铁的掺杂量,x为1、2、4、6、8;δ为... 采用CO为还原气催化还原NO,考察了Mn与Fe复合掺杂六铝酸盐对催化剂结构和NO+CO反应活性的影响,采用X射线衍射(XRD)、比表面积、H2-程序升温还原(H2-TPR)等对形成的SrMnFexAl11-xO19-δ系列催化剂(x为铁的掺杂量,x为1、2、4、6、8;δ为校正系数,在多数情况下小于0.5)进行表征。结果表明:(1)Fe的掺杂量较少时,样品形成了较为完整的六铝酸盐结构,Fe掺杂量继续增加反而不利于六铝酸盐晶胞的形成;(2)随着Fe掺杂量的增加,产生单体Fe2O3,六铝酸盐的还原性变差,不利于提高催化活性;(3)SrMnFexAl11-xO19-δ系列催化剂具有较好的热稳定性,当反应温度达到800℃时,仍具有极高的催化活性,可适用在高温环境下进行脱硝反应;(4)SrMnFexAl11-xO19-δ系列催化剂可用于化工厂中烟气的脱硝过程,并可以利用重整过程中的气体再生。 展开更多

关键词 NO 六铝酸盐催化剂 co还原 催化活性

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CO-NO_x-SO_2体系化学平衡分析 被引量：2

19

作者 张丽 秦毅红 陈白珍 《中南大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期27-33,共7页

对CO-NOx-SO2体系进行化学平衡分析。研究结果表明:CO,NOx和SO2之间可以很好地相互作用从而使得3种污染物同时脱除;烟气中NOx比SO2易于被CO还原,增加CO的体积分数φ(CO)或降低温度有利于SO2的还原,燃煤烟气自身的CO足以在1 000 K以下还... 对CO-NOx-SO2体系进行化学平衡分析。研究结果表明:CO,NOx和SO2之间可以很好地相互作用从而使得3种污染物同时脱除;烟气中NOx比SO2易于被CO还原,增加CO的体积分数φ(CO)或降低温度有利于SO2的还原,燃煤烟气自身的CO足以在1 000 K以下还原其中的SO2和NOx;脱硝产物仅为N2,脱硫产物主要为单质硫和COS,提高反应温度可以抑制副产物COS的生成;随着烟气中NOx或SO2体积分数增大,脱硝率维持在100%,脱硫率有所降低,但脱硫产物均主要为单质硫。 展开更多

关键词 co还原 脱硫脱硝 气相组成 脱硫脱硝效率

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Pt/PrSrCoO4催化剂的物化性质及对NO＋CO催化性能

20

作者 钟华 曾锡瑞 《稀土》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第5期44-49,共6页

分别采用聚乙二醇凝胶法、球磨法及浸渍法合成了类钙钛矿型复合氧化物和负载型催化剂,利用XRD、BET、TPD、TPR和XPS等手段对催化剂的物化性能进行表征,考察了它们对CO还原NO反应的催化性能。结果表明,样品都具有K2NiF4结构,CO还原NO反... 分别采用聚乙二醇凝胶法、球磨法及浸渍法合成了类钙钛矿型复合氧化物和负载型催化剂,利用XRD、BET、TPD、TPR和XPS等手段对催化剂的物化性能进行表征,考察了它们对CO还原NO反应的催化性能。结果表明,样品都具有K2NiF4结构,CO还原NO反应的催化活性不仅与催化剂的比表面积、物相及氧空穴有关,还与催化剂表面的Co含量有关;PrSrCoO4(650℃)催化剂显示出较高的催化活性;负载适量的贵金属Pt,不仅不会改变催化剂的K2NiF4结构,而且还能促进CO还原NO的催化活性提高,且负载量为0.5%时最适宜。 展开更多

关键词 类钙钛矿型A2BO4 Pt/PrSrCoO4 XPS co还原NO

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