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CeO2对FT合成Co/SiO2催化剂的修饰作用
1
作者 代小平 余长春 +1 位作者 王清芬 沈师孔 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期733-735,共3页
利用H2-TPR、H2-TPSR、XRD、XPS等手段对催化剂进行表征,并利用H2-D2、闪脱实验等考察了CeO2助剂对Co/SiO2的修饰作用.结果表明,助剂CeO2的加入,使钴的电子云密度略有下降,提高了钴在催化剂表面的分散能力,降低了钴晶粒的大小,提高了催... 利用H2-TPR、H2-TPSR、XRD、XPS等手段对催化剂进行表征,并利用H2-D2、闪脱实验等考察了CeO2助剂对Co/SiO2的修饰作用.结果表明,助剂CeO2的加入,使钴的电子云密度略有下降,提高了钴在催化剂表面的分散能力,降低了钴晶粒的大小,提高了催化剂对H2/CO的吸附比例和H2、CO的吸附量,从而使H2的解离能力提高,达到了提高催化剂FT反应活性及链增长几率的能力. 展开更多
关键词 CEO2 作用 co/sio2催化剂 FT合成
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Co/SiO2催化剂的制备及结构与费托性能研究
2
作者 林强 方雪瑾 刘小浩 《广东化工》 CAS 2019年第10期15-17,共3页
本研究采用等体积浸渍法制备了Co/SiO2,通过费托合成反应评价其催化性能。在一定反应条件下,探究反应温度对Co2C物相演变的影响。结果表明:在反应温度为230~260℃时,钴物相为金属Co;280℃时,少量金属Co演变为Co2C;300℃时,钴物相基本以C... 本研究采用等体积浸渍法制备了Co/SiO2,通过费托合成反应评价其催化性能。在一定反应条件下,探究反应温度对Co2C物相演变的影响。结果表明:在反应温度为230~260℃时,钴物相为金属Co;280℃时,少量金属Co演变为Co2C;300℃时,钴物相基本以Co2C存在。并且由于Co2C的生成,CH4选择性和CO2选择性分别达到19.9%和40.3%,远高于230℃时的2.1%和1.2%。 展开更多
关键词 co/sio2 费托合成 反应温度 Co2C
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助剂对球形Cu/SiO_(2)催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响 被引量：1
3
作者 靳钰婷 郭宇伟 +2 位作者 权燕红 赵金仙 任军 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期17-25,共9页
甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助... 甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO_(2)(M=Ce或Al)催化剂,借助N2吸/脱附、扫描电子显微镜(SEM)、H_(2)-N_(2)O滴定和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征,并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能。结果表明,助剂可改变催化剂中活性Cu^(0)物种的含量和表面酸碱性。与Cu/SiO_(2)催化剂相比,CuCe/SiO_(2)催化剂表面Cu颗粒的分散度提高,这促进了活性物种Cu^(0)的形成,同时表面碱性位点减少,抑制了副反应发生,因而CuCe/SiO_(2)催化剂表现出最高的活性。在300℃、0.2 MPa的反应条件下,CuCe/SiO_(2)催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2%、86.3%,甲酸甲酯收率为25.2%,均明显优于文献报道的Cu基催化剂。 展开更多
关键词 甲醇脱氢 Cu基催化剂 球形sio2 甲酸甲酯 助剂
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Na-W-Mn/SiO_(2)催化剂上不同含量WO_(4)活性位点在甲烷氧化偶联中的催化行为
4
作者 宋佳欣 范晓强 +1 位作者 刘百军 赵震 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期90-100,共11页
甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文... 甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文利用硅钨酸作为前驱体,制备了一系列不同W载量的Na-nW-Mn/SiO_(2)催化剂,并进行了X射线粉末衍射、透射电子显微镜、氢气程序升温还原、氧气程序升温脱附和X射线光电子能谱表征以及甲烷氧化偶联活性的评价.研究发现,所有催化剂上的Na_(2)WO_(4)、Mn_(2)O_(3)和α-方英石晶相之间均存在较强的相互作用,并通过协同催化作用来提高催化剂的OCM性能.随着W载量的持续增加,以硅钨酸作为前驱体制备的催化剂表面的W物种一直保持以四面体WO_(4)的形式存在,而构效关系分析揭示了四面体WO_(4)是此系列催化剂上OCM反应的活性中心.具有高含量四面体WO_(4)的Na-10.0%W-Mn/SiO_(2)催化剂有较低的W^(6+)→W^(4+)还原温度和较高的表面晶格氧占比,这可能是其获得最佳甲烷转化率和C_(2)产率的主要原因.当温度为775℃时,Na-10.0%WMn/SiO_(2)催化剂上CH_(4)的转化率为44.2%,C_(2)的产率为24.1%,其中乙烯的产率为18.7%. 展开更多
关键词 Na-W-Mn/sio_(2)催化剂 甲烷氧化偶联 不同W含量 乙烯收率 C_(2)
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Al、Ti或Zr改性对包埋式Ni@SiO_(2)催化剂甲烷部分氧化制合成气性能的影响
5
作者 邵景玲 李杰 +1 位作者 费兆阳 李雷 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期66-73,共8页
包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结,实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO_(2)催化剂,并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)... 包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结,实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO_(2)催化剂,并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和N_(2)吸/脱附等对催化剂的晶相结构、形貌和织构性质等进行了表征,并研究了改性对催化剂在POM反应制合成气(原料气组成:V(CH4):V(O_(2)):V(N_(2))为2:1:3、流量为60mL/min、压力为0.1MPa、空速为7.2L/(g·h)和反应时间为22h)中催化性能的影响。结果表明,与Ni@SiO_(2)相比,Ni@Al-SiO_(2)可促进甲烷的活化,其催化性能明显提升,Ni@Ti-SiO_(2)和Ni@Zr-SiO_(2)因活性位点的阻碍而催化性能降低。在700℃下,反应稳定后,Ni@SiO_(2)和Ni@Al-SiO_(2)的CH4转化率分别为86%和80%,CO选择性均为90%左右,H_(2)选择性分别为93%和88%。经8 h稳定性测试后,与Ni@SiO_(2)相比,Ni@Ti-SiO_(2)和Ni@Zr-SiO_(2)的CH4转化率、CO选择性和H_(2)选择性均明显降低。活性位点的减少和积炭是导致催化剂失活的主要原因,积炭未造成活性位点的完全覆盖,催化剂仍能保持稳定的POM催化性能。 展开更多
关键词 Ni@sio_(2)催化剂 包埋式结构 催化剂改性 甲烷部分氧化 积炭
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SiO_(2)@TiO_(2)催化剂载体在甲醇重整制氢中的应用研究
6
作者 段建斌 尹梦 +3 位作者 康明 孙蓉 许云波 严会成 《西南科技大学学报》 CAS 2024年第3期36-41,共6页
氢能是重要的可再生清洁能源,催化剂载体是影响甲醇重整制氢效率的关键因素。以SiO_(2)@TiO_(2)粉体为原料制备了新型催化剂载体,通过浸渍法吸附锌、镍、铈等金属离子合成催化剂,研究了载体的物理性能、吸附性能及其对催化剂催化性能的... 氢能是重要的可再生清洁能源,催化剂载体是影响甲醇重整制氢效率的关键因素。以SiO_(2)@TiO_(2)粉体为原料制备了新型催化剂载体,通过浸渍法吸附锌、镍、铈等金属离子合成催化剂,研究了载体的物理性能、吸附性能及其对催化剂催化性能的影响。结果表明:SiO_(2)@TiO_(2)载体具有较高的热稳定性和抗压强度,且孔径主要分布在5 nm附近,比表面积为138.930 m^(2)·g^(-1);该载体对锌、镍、铈等活性金属具有良好的吸附性能,浸渍温度为80℃、浸渍时间为50 min时吸附效果最好;通过对比Al_(2)O_(3)载体和SiO_(2)@TiO_(2)载体对催化剂催化性能的影响,发现新型SiO_(2)@TiO_(2)载体在高温条件下具有更高氢气选择性。该研究可为开发新型甲醇重整制氢催化剂提供参考。 展开更多
关键词 sio_(2)@TiO_(2)催化剂载体 甲醇重整制氢 吸附性能 催化活性
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Ni@SiO_(2)合成方法对催化剂结构及其双环戊二烯加氢性能的影响
7
作者 方宇童 闫瑞 +2 位作者 贾丹丹 赵杰 陶志平 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期44-51,共8页
JP-10燃料主要成分挂式四氢双环戊二烯(exo-THDCPD)一般通过双环戊二烯(DCPD)加氢及异构化合成,DCPD的饱和加氢是关键步骤,因此DCPD加氢催化剂的合成尤为重要。基于此,以六水合硝酸镍和硅溶胶为原料,分别通过蒸氨法、沉积法、凝胶法、... JP-10燃料主要成分挂式四氢双环戊二烯(exo-THDCPD)一般通过双环戊二烯(DCPD)加氢及异构化合成,DCPD的饱和加氢是关键步骤,因此DCPD加氢催化剂的合成尤为重要。基于此,以六水合硝酸镍和硅溶胶为原料,分别通过蒸氨法、沉积法、凝胶法、浸渍法制备出镍质量分数为30%的Ni@SiO_(2)催化剂,应用于DCPD加氢制备四氢双环戊二烯(endo-THDCPD)的反应中。经表征分析发现,通过蒸氨法制备层状硅酸镍结构的前躯体,再经焙烧还原得到的Ni@SiO_(2)催化剂,具有L酸酸量高、Ni纳米级分散、介孔丰富的特点,这使其在DCPD加氢反应中展现出优异的催化活性。当反应温度为25℃时,DCPD加氢转化率为99.9%,endo-THDCPD收率高达99.9%。 展开更多
关键词 双环戊二烯 Ni@sio_(2)催化剂 低温加氢 层状硅酸镍
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用于苯乙酮催化加氢制α-苯乙醇高稳定Cu/SiO_(2)催化剂的研究
8
作者 柳凡玲 王嗣鑫 +1 位作者 刘蝈蝈 王康军 《当代化工》 CAS 2024年第4期802-808,共7页
Cu/SiO_(2)催化剂存在热稳定性差、易失活等方面的问题。为进一步改善其热稳定性差这一缺陷,通常以添加助剂的方式对催化剂电子结构进行调节,提高其稳定性。通过引进Ca、In、Al 3种金属材料对Cu/SiO_(2)修饰改性。结果表明:Ca-Cu/SiO_(2... Cu/SiO_(2)催化剂存在热稳定性差、易失活等方面的问题。为进一步改善其热稳定性差这一缺陷,通常以添加助剂的方式对催化剂电子结构进行调节,提高其稳定性。通过引进Ca、In、Al 3种金属材料对Cu/SiO_(2)修饰改性。结果表明:Ca-Cu/SiO_(2)催化剂在反应10 h后活性仍然维持稳定,苯乙酮转化率维持在100%,未出现失活现象。In-Cu/SiO_(2)和Al-Cu/SiO_(2)催化剂在反应10 h后苯乙酮转化率只维持在20%和25%左右,改性未达到预期目标。通过N_(2)吸附、XRD、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD和TG等技术表征,进一步证明Ca的添加能够提高催化剂稳定性及活性组分与载体间相互作用力,获得Ca-Cu/SiO_(2)催化剂在苯乙酮加氢制备α-苯乙醇反应过程中的高转化率、高选择性以及高稳定性。 展开更多
关键词 苯乙酮 苯乙醇 氢化 Ca-Cu/sio_(2)催化剂 助剂改性
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废烟气脱硝催化剂中TiO_(2)资源化回收实验研究 被引量：1
9
作者 吴卫红 宋浩 +4 位作者 孙红娟 王立 宋思慧 柳江涛 高翔 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期842-849,共8页
采用高温碱浸和酸洗的方法对废选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂进行处理,研究碱浸和酸洗对催化剂各组分的浸出效果,考察温度对催化剂浸出行为的影响规律。结果表明,碱浸温度的提高促进V和W的浸出,210℃时V和W的浸出率分别为82.38%和74.92... 采用高温碱浸和酸洗的方法对废选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂进行处理,研究碱浸和酸洗对催化剂各组分的浸出效果,考察温度对催化剂浸出行为的影响规律。结果表明,碱浸温度的提高促进V和W的浸出,210℃时V和W的浸出率分别为82.38%和74.92%。经高温碱浸和酸洗处理后,Al、Ca、Na等杂质的最高浸出率均可达98%以上,回收TiO_(2)的纯度较高,可用于生产新催化剂。高温碱浸会破坏催化剂的结构,有利于后续HCl处理对杂质的去除,除杂效果优于直接酸洗处理。高温碱浸过程中会生成Na_(2)TiO_(3),经HCl反应并水解后会形成新的TiO_(2)颗粒,形成更多的小孔,比表面积增大。 展开更多
关键词 废选择性催化还原脱硝催化剂 TiO_(2) 高温碱浸 酸洗 资源化回收
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CuZn/CeO_(2)催化剂在CO_(2)加氢制甲醇中的应用研究 被引量：1
10
作者 张兰 陈标华 王宁 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期100-106,共7页
CO_(2)加氢制甲醇反应过程中产生的大量副产物水会加速催化剂中CuZn物种的聚集和烧结,导致催化剂严重失活。而CeO_(2)亲水性较弱,具有较高的水热稳定性,可以增强CuZn物种的分散。因此,通过水热合成法制备了一系列CeO_(2)载体晶面可调控... CO_(2)加氢制甲醇反应过程中产生的大量副产物水会加速催化剂中CuZn物种的聚集和烧结,导致催化剂严重失活。而CeO_(2)亲水性较弱,具有较高的水热稳定性,可以增强CuZn物种的分散。因此,通过水热合成法制备了一系列CeO_(2)载体晶面可调控的CuZn基催化剂,并在其中引入了适当浓度的氧空位。采用TEM、XRD和H_(2)-TPR等表征手段研究了合成的CeO_(2)载体及CuZn/CeO_(2)-y催化剂(y为rod、cube或otca)的形貌、结构和还原性能等物理化学性质,并考察了CuZn/CeO_(2)-y催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中的催化性能。结果表明,暴露(110)晶面的纳米棒结构的CeO_(2)载体(CeO_(2)-rod)更有利于CuZn基物种的分散,并且CeO_(2)-rod与Cu物种形成了Cu—O—Ce界面,增强了催化剂同时吸附和活化CO_(2)和H_(2)的性能。因此,CuZn/CeO_(2)-rod表现出较高的CO_(2)转化率和甲醇选择性,在260℃、3MPa的条件下,甲醇时空收率为433.4g/(kg·h),甲醇选择性高达68.5%。同时,利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱对CO_(2)加氢制甲醇的反应路径和重要中间物种的演变进行了详细研究,发现在CuZn/CeO_(2)催化剂的作用下,反应主要遵循甲酸盐路径,载体的晶面效应没有改变反应路径,但是提高了重要中间物种达到平衡的速率。 展开更多
关键词 CuZn/CeO_(2)催化剂 CO_(2)加氢 甲醇选择性 氧空位
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活性金属Ni d电荷密度对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂菲加氢性能的影响 被引量：1
11
作者 荆洁颖 李泽 +1 位作者 赵泽敏 张雨 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期102-113,共12页
高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢... 高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢饱和过程的速控步骤,其吸附活化困难不易解决,催化剂活性难以满足加氢需求。根据稠环芳烃与过渡金属间π络合吸附机理,在反应物吸附活化过程中,稠环芳烃分子和活性金属分别充当电子供体和电子受体,故Ni基催化剂中活性金属Ni处于缺电子状态时利于生成全氢菲,但关于Ni缺电子量及其电子结构如何影响催化剂菲、对称八氢菲加氢性能的原因需进一步探究。此外,基于负载型Ni_(2)P催化剂稳定性高、耐硫、耐氮性强等优势,采用次磷酸盐歧化法通过调变P/Ni物质的量比制备具有不同Ni d电荷密度的Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂,考察Ni d电荷密度对菲、对称八氢菲吸附和反应性能的影响规律。结果表明,在320℃、5 MPa、空速1 309 h-1反应条件下,Ni-2.5P/Al_(2)O_(3)催化剂转换频率fTO最高(44.64×10^(-3)s^(-1))。通过吸附活化熵描述菲、对称八氢菲与催化剂表面间相互作用强度,发现菲、对称八氢菲在不同Ni-xP/Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附强度不同。通过定量计算Ni d电荷密度,明确了Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂用于菲加氢反应时适宜Ni d电荷密度约-0.24 e,对称八氢菲加氢反应适宜的Ni d电荷密度约-0.05 e。 展开更多
关键词 菲 加氢饱和 Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂 d电荷密度 全氢菲
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水热反应温度对ZnIn_(2)S_(4)/Bi_(2)WO_(6)复合催化剂的影响研究
12
作者 王震 刘婷婷 +1 位作者 张强 王磊 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期7191-7199,共9页
为解决传统半导体光催化剂可见光响应能力弱、光生电子空穴复合快、能带结构导致载流子氧化还原能力弱等问题,采用水热法制备ZnIn_(2)S_(4)/Bi_(2)WO_(6)(ZlS@BW)复合催化剂并系统研究水热反应温度对其结构性能的影响。当水热温度从80... 为解决传统半导体光催化剂可见光响应能力弱、光生电子空穴复合快、能带结构导致载流子氧化还原能力弱等问题,采用水热法制备ZnIn_(2)S_(4)/Bi_(2)WO_(6)(ZlS@BW)复合催化剂并系统研究水热反应温度对其结构性能的影响。当水热温度从80℃升高到160℃,ZlS@BW复合光催化剂结晶度提高,形貌转变为致密核壳结构,比表面积和光电性能先降低再升高,氟伐他汀去除率逐步上升。而当温度升高到200℃时,核壳结构遭到了破坏,比表面积和光电性能变差,氟伐他汀的降解效果降低,光催化性能下降。结果表明,水热温度为160℃时,制备的ZlS@BW复合光催化剂晶型结晶程度较高,且形貌致密,比表面积最大,产生的瞬态光电流最大,阻抗半径最小,具有最优光催化性能。对污染物氟伐他汀降的降解效率最高,可达到75.47%。 展开更多
关键词 水热法 水热反应温度 ZnIn_(2)S_(4)/Bi_(2)WO_(6)复合催化剂 光催化
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铜锌双金属催化剂在电化学还原CO_(2)领域的研究进展
13
作者 苑丹丹 尹国庆 +1 位作者 毛国梁 张云龙 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1300-1312,共13页
电化学还原CO_(2)(CO_(2)ER)不仅能够实现CO_(2)的资源化利用,生产出高附加值化学品,同时也有助于推动绿色低碳发展,实现可持续发展。在CO_(2)ER领域,相较于单金属催化剂,双金属催化剂特别是Cu-Zn双金属催化剂,因其经济环保、活性位点... 电化学还原CO_(2)(CO_(2)ER)不仅能够实现CO_(2)的资源化利用,生产出高附加值化学品,同时也有助于推动绿色低碳发展,实现可持续发展。在CO_(2)ER领域,相较于单金属催化剂,双金属催化剂特别是Cu-Zn双金属催化剂,因其经济环保、活性位点丰富及电子结构可调等特性备受关注,这些优点使其在C—C偶联形成多碳(C2+)产物的过程中具有显著优势。综述了Cu-Zn双金属催化剂在CO_(2)ER领域的研究进展,归纳了界面协同效应、表面吸脱附和界面缺陷等因素影响CO_(2)ER过程中的电子转移或电子-质子耦合机制,进而揭示其催化生成不同还原产物的反应机理。此外,针对Cu-Zn双金属催化剂在CO_(2)ER生成特定产物过程中的性能进行分类讨论,重点探讨催化剂的制备方法以及电解池的类型对催化剂性能的影响。最后,就CO_(2)ER领域催化剂在活性、稳定性及产物选择性等方面所面临的挑战进行展望。 展开更多
关键词 双金属催化剂 铜-锌双金属 CO_(2) 电催化剂 电化学还原
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络合剂对固相法Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂的CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响
14
作者 赵福真 郭孟 +2 位作者 白瑞洁 张煜华 李金林 《中南民族大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第4期433-438,共6页
为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1... 为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1时,甲醇收率最高,达到2.1 mmol·gcat^(-1)·h^(-1).但甲酸在高温下会分解为CO_(2)和H_(2),导致制备的CuO/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂部分还原,随后此催化剂在H_(2)预处理后被过度还原,形成Cu_(3)In_(7)合金相,导致甲醇产率降低. 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 Cu基催化剂 氧化铟
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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂
15
作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页
以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多
关键词 Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 ZnAl_(2)O_(4)尖晶石 ZnAl-LDH 气相醛加氢
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Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂对半焦基DC-SOFC性能的影响
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作者 刘国阳 周安宁 +1 位作者 刘倩 王俊哲 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1647-1656,共10页
半焦与CO_(2)的气化反应速率是影响半焦燃料基DC-SOFC电池性能的关键。为提高半焦的CO_(2)气化反应性,采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了具有钙钛矿结构的Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂,用SEM、XRD、XPS、低温氮气吸脱附等分析手段研究了Ca_(2)Fe_... 半焦与CO_(2)的气化反应速率是影响半焦燃料基DC-SOFC电池性能的关键。为提高半焦的CO_(2)气化反应性,采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了具有钙钛矿结构的Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂,用SEM、XRD、XPS、低温氮气吸脱附等分析手段研究了Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂的形貌和结构,采用热重分析实验研究Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂对半焦燃料的CO_(2)气化反应催化活性;在Ag-GDC|YSZ|GDC-Ag电解质支撑电池系统上,研究了添加Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂对半焦燃料基DC-SOFC输出性能的影响。结果表明,随着催化剂焙烧温度的提高,Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂晶粒尺寸逐渐增大、比表面积降低,750℃焙烧的催化剂具有良好的分散性、颗粒尺寸约为0.1μm,在半焦的CO_(2)气化反应中催化作用最好;相较于CaO和Fe2O3,Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂结构中吸附氧浓度更高,在半焦的CO_(2)气化反应中表现出更为优异的催化活性;Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂的循环稳定性取决于催化剂结构的热稳定性,其循环使用时活性降低主要归因于半焦燃料中无机灰分的包裹。催化剂对DC-SOFC输出性能影响表明,当半焦中添加10%的Ca_(2)Fe_(2)O_(5)催化剂时,电池的峰值功率密度从15.3 mW/cm^(2)增大到23.7 mW/cm^(2);EIS分析表明阳极传质阻力是影响DC-SOFC输出性能和燃料利用率的主要因素,降低灰分、催化剂累积带来的传质阻力可有效提高电池寿命和燃料利用率。 展开更多
关键词 直接碳固体氧化物燃料电池 钙钛矿 催化剂 C-CO_(2)气化反应
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NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能研究
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作者 焦坤灵 焦晓云 +3 位作者 刘佳杰 汪思瀛 李娜 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期32-37,75,共7页
采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性... 采用球磨、微波焙烧方法制备了不同质量分数NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝催化剂。通过BET、SEM-EDS、XRD、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR分析了催化剂脱硝活性及SO_(2)/H_(2)O耐受性能。结果表明:NH_(3)SO_(3)改性使催化剂脱硝活性得到了显著提高,10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂在300~350℃脱硝活性可达90%左右。SO_(2)/H_(2)O共同作用可将10%NH_(3)SO_(3)改性催化剂脱硝活性提高至97%,其促进作用保持了良好的稳定性,且具有可逆性。NH_(3)SO_(3)改性稀土尾矿后,催化剂比表面积、酸性位点及强度增加,表面活性物质分散度更高,弱化了尾矿矿物晶型,提高了催化剂吸附能力和氧化还原能力,从而提高催化脱硝活性,同时具备优良的SO_(2)/H_(2)O耐受性。 展开更多
关键词 NH_(3)SO_(3)改性 稀土尾矿 催化剂 NH_(3)-SCR脱硝 SO_(2)/H_(2)O耐受性能 脱硝活性
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共沉淀法和浸渍法制备的HoCeMn/TiO_(2)催化剂的脱硝性能
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作者 黄利华 华坚 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第3期629-645,共17页
采用浸渍法和共沉淀法制备了HoCeMn/TiO_(2)脱硝催化剂并对其结构和性能进行了表征。结果表明共沉淀法增强了活性组分和载体的相互作用,从而增加了HoCeMnTi-C催化剂表面Ce^(3+)、Mn^(4+)以及吸附氧的含量,使其表现出优异的低温氧化还原... 采用浸渍法和共沉淀法制备了HoCeMn/TiO_(2)脱硝催化剂并对其结构和性能进行了表征。结果表明共沉淀法增强了活性组分和载体的相互作用,从而增加了HoCeMnTi-C催化剂表面Ce^(3+)、Mn^(4+)以及吸附氧的含量,使其表现出优异的低温氧化还原性能。此外,共沉淀法制备的HoCeMnTi-C具有更多的表面酸性位点及更强的表面酸性。催化剂表面酸性和氧化还原性能的提高有助于氨的吸附和活化,从而显著提高其活性。表面酸性位点的增多还抑制了H_(2)O和SO_(2)在催化剂表面的吸附,提升了催化剂的抗水抗硫性能。催化剂上的选择性催化还原(SCR)反应遵循Eley-Rideal(E-R)机制,催化剂硫中毒是源于形成的硫酸盐覆盖或破坏了催化剂活性位。 展开更多
关键词 HoCeMn/TiO_(2)催化剂 活性 抗水抗硫性能
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锰铈钛纳米管复合催化剂低温SCR活性和抗SO2性能研究
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作者 刘峰 王秋麟 +2 位作者 黄升俞 刘占鑫 项锐 《物理化学进展》 2024年第2期200-209,共10页
本文采用溶胶凝胶法水热法相结合的方法制备TiO2纳米管(TiNTs)为载体MnOx-CeO2为活性组分的MnOx-CeO2/TiNTs催化剂(记作MnCe/TiNTs)用于NH3-SCR反应。结果表明,水热温度为150℃、水热时间为24 h是MnCe/TiNTs催化剂水热阶段的最佳工况。M... 本文采用溶胶凝胶法水热法相结合的方法制备TiO2纳米管(TiNTs)为载体MnOx-CeO2为活性组分的MnOx-CeO2/TiNTs催化剂(记作MnCe/TiNTs)用于NH3-SCR反应。结果表明,水热温度为150℃、水热时间为24 h是MnCe/TiNTs催化剂水热阶段的最佳工况。MnCe/TiNTs催化剂具有优异的低温活性和较宽的温度窗口,在150~350℃范围内NO脱除效率达95%以上。一方面,归因于TiNTs的大比表面积能促进催化剂活性组分在其内外壁面高度分散,提高催化剂氧化还原能力;另一方面,TiNTs的量子尺寸效应能使催化剂活性组分中更多原子由晶相内部暴露于表面,增加催化剂表面活性位点;此外,TiNTs的毛细作用能使反应物分子进入其管道内部,增强催化剂对反应物的捕获能力,促进NH3-SCR反应。 展开更多
关键词 TiO2纳米管 锰铈复合催化剂 低温脱硝 抗硫中毒
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La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响
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作者 宋崇林 郑庆贺 +3 位作者 吕誉 崔立峰 李云强 吕刚 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1053-1061,共9页
为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技... 为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能. 展开更多
关键词 La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂 H_(2)选择性催化还原NO NH_(3)产物选择性 NO转化率 晶相结构 还原特性 NO_(x)吸附-脱附
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