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Catalytic activity of Cu/ZnO catalysts mediated by MgO promoter in hydrogenation of methyl acetate to ethanol 被引量:3
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作者 Fang Zhang Zhiyang Chen +3 位作者 Xudong Fang Hongchao Liu Yong Liu Wenliang Zhu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第10期203-209,I0006,共8页
Hydrogenation of methyl acetate is a key step in ethanol synthesis from dimethyl ether carbonylation and Cu-based catalysts are widely studied.We report here that the hydrogenation activity of Cu/ZnO catalysts can be ... Hydrogenation of methyl acetate is a key step in ethanol synthesis from dimethyl ether carbonylation and Cu-based catalysts are widely studied.We report here that the hydrogenation activity of Cu/ZnO catalysts can be enhanced by the addition of MgO promoter.The evolution of crystal phases during coprecipitation and the physicochemical properties of calcined and reduced catalysts by X-ray diffraction(XRD),thermogravimetric(TG)-mass spectrometry(MS),Brunauer-Emmett-Teller(BET),transmission electron microscopy(TEM),N_(2)O titration,in situ CO-Fourier transform infrared spectroscopy(FTIR)and H_(2)-temperature programmed reduction(H_(2)-TPR)reveal that the promoter effect likely lies in the presence of Mg^(2+).A proper amount of Mg^(2+)mediates the precipitation process of Cu and Zn,leading to preferable formation of aurichalcite(Cu_(x)Zn_(1-x))5(CO_(3))_(2)(OH)_(6) crystal phase and a small amount of basic carbonates such as hydrozincite Zn_(5)(CO_(3))_(2)(OH)_(6) and malachite Cu_(2) CO_(3)(OH)_(2).The presence of aurichalcite strengthens the interaction between Cu and Zn species,and thus enhances the dispersity of CuO species and helps generation of Cu^(+)species on reduced catalysts.Furthermore,the performance of Cu/ZnO catalysts exhibits an optimal dependence on the Mg loading,i.e.,17.5%.However,too much Mg^(2+)in the precipitation liquid prohibits formation of aurichalcite but enhances formation of basic nitrates,leading to a dramatically reduced hydrogenation activity.These findings may find applications for optimization of other Cu-based catalysts in a wider range of hydrogenation reactions. 展开更多
关键词 Methyl acetate HYDROGENATION cu/zno catalyst MgO promoter Precursor effect Aurichalcite
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Bifunctionality of Cu/ZnO catalysts for alcohol-assisted low-temperature methanol synthesis from syngas:Effect of copper content 被引量:1
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作者 Ilho Kim Gihoon Lee +2 位作者 Heondo Jeong Jong Ho Park Ji Chul Jung 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2017年第3期373-379,共7页
Alcohol-assisted low-temperature methanol synthesis was conducted over Cu/ZnO;catalysts while varying the copper content(X). Unlike conventional methanol synthesis, ethanol acted as both solvent and reaction interme... Alcohol-assisted low-temperature methanol synthesis was conducted over Cu/ZnO;catalysts while varying the copper content(X). Unlike conventional methanol synthesis, ethanol acted as both solvent and reaction intermediate in this reaction, creating a different reaction pathway. The formation of crystalline phases and characteristic morphology of the co-precipitated precursors during the co-precipitation step were important factors in obtaining an efficient Cu/ZnO catalyst with a high dispersion of metallic copper,which is one of the main active sites for methanol synthesis. The acidic properties of the Cu/ZnO catalyst were also revealed as important factors, since alcohol esterification is considered the rate-limiting step in alcohol-assisted low-temperature methanol synthesis. As a consequence, bifunctionality of the Cu/ZnO catalyst such as metallic copper and acidic properties was required for this reaction. In this respect, the copper content(X) strongly affected the catalytic activity of the Cu/ZnO;catalysts, and accordingly, the Cu/ZnO;.5 catalyst with a high copper dispersion and sufficient acid sites exhibited the best catalytic performance in this reaction. 展开更多
关键词 Low-temperature methanol synthesis Alcohol-assisted Bifunctionality cu/zno catalysts Copper content
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Promoting effect of polyoxyethylene octylphenol ether on Cu/ZnO catalysts for low-temperature methanol synthesis 被引量:3
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作者 Ling Liu Tiansheng Zhao Qingxiang Ma Yufang Shen 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2009年第3期375-378,共4页
Cu/ZnO catalysts were prepared by the co-precipitation method with the addition of OP-10 (polyoxyethylene octylphenol ether) and were chemically and structurally characterized by means of XRD, BET, H2-TPR, CO-TPD an... Cu/ZnO catalysts were prepared by the co-precipitation method with the addition of OP-10 (polyoxyethylene octylphenol ether) and were chemically and structurally characterized by means of XRD, BET, H2-TPR, CO-TPD and N20-titration. The effect of OP-10 addition on the activity of Cu/ZnO for the slurry phase methanol synthesis at 150℃ was evaluated. The results showed that Cu/ZnO prepared with addition of 8% OP-10 (denoted as C8) exhibited the promoted activity for the methanol synthesis. The conversion of CO and the STY (space time yield) of methanol were 42.5% and 74.6% higher than those of Cu/ZnO prepared without addition of OP-10 (denoted as CO), respectively. The precursor of C8 contained more aurichalcite and rosasite, and the concerted effect of Cu-Zn in C8 was found to be stronger than that in CO. Compared with CO, C8 showed smaller particle size, lower reduction temperature and larger BET and Cu surface areas. 展开更多
关键词 SURFACTANT cu/zno low-temperature methanol synthesis
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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂
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作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页
以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多
关键词 cu/zno/Al_(2)O_(3)催化剂 ZnAl_(2)O_(4)尖晶石 ZnAl-LDH 气相醛加氢
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络合剂对固相法Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂的CO_(2)加氢制甲醇反应性能的影响
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作者 赵福真 郭孟 +2 位作者 白瑞洁 张煜华 李金林 《中南民族大学学报(自然科学版)》 CAS 2024年第4期433-438,共6页
为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1... 为了促进催化剂中Cu物种的分散,在金属硝酸盐中分别加入草酸、甲酸和柠檬酸,采用固态研磨合成Cu/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂.结果表明:草酸的加入对Cu的分散效果最好,在280℃,2 MPa,3.6 L·gcat^(-1)·h^(-1),V(H2)∶V(CO_(2))=3∶1时,甲醇收率最高,达到2.1 mmol·gcat^(-1)·h^(-1).但甲酸在高温下会分解为CO_(2)和H_(2),导致制备的CuO/ZnO/In_(2)O_(3)催化剂部分还原,随后此催化剂在H_(2)预处理后被过度还原,形成Cu_(3)In_(7)合金相,导致甲醇产率降低. 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 cu基催化剂 氧化铟
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Al_(2)O_(3)前驱体对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化甲醇重整制氢性能的影响
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作者 黄敏 薄其飞 +5 位作者 李娟 乔靖萱 袁善良 张彪 陈洪林 蒋毅 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1443-1452,共10页
采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn... 采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn^(2+)同时共沉淀时,Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu^(2+)-Zn^(2+)部分取代生成类水滑石结构,增强了Zn-Al之间的相互作用。相反,在Cu^(2+)、Zn^(2+)完成共沉淀后,引入Al_(2)O_(3)前驱体对消除Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu-Zn取代的不良影响具有积极作用,有利于促进Cu-ZnO间的相互作用、CuO物种的分散和催化剂的还原,进一步促进表面Cu的分散,有利于其活性的提升。其中,以拟薄水铝石为铝源制备的催化剂呈现出优异的活性。在水醇物质的量比为1.2,反应温度为493 K的条件下,甲醇转化率可达94.8%,H_(2)时空收率可达97.5 mol/(kg·h),并且连续运行25 h其活性仍保持相对稳定。在反应条件下,经过723 K的10 h热处理后,该催化剂的活性损失率仅为5.37%。 展开更多
关键词 Al_(2)O_(3)前驱体 cu/zno/Al_(2)O_(3)催化剂 甲醇水蒸气重整 热稳定性
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Cu/ZnO催化剂的金属载体相互作用及其对糠醛加氢制糠醇反应性能的影响
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作者 于欣瑞 张金玉 +4 位作者 杨海兴 种思颖 刘蝈蝈 张雅静 王康军 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1045-1056,共12页
采用共沉淀法制备了系列Cu/Zn比不同的Cu/ZnO催化剂,研究了Cu/Zn比与金属载体强相互作用(SMSI)的关系及其对糠醛气相加氢制糠醇催化反应性能的影响。XRD、H2-TPR、SEM、HRTEM和XPS等表征结果显示,Cu/ZnO催化剂中的金属载体强相互作用改... 采用共沉淀法制备了系列Cu/Zn比不同的Cu/ZnO催化剂,研究了Cu/Zn比与金属载体强相互作用(SMSI)的关系及其对糠醛气相加氢制糠醇催化反应性能的影响。XRD、H2-TPR、SEM、HRTEM和XPS等表征结果显示,Cu/ZnO催化剂中的金属载体强相互作用改变了催化剂的微观结构。ZnO载体对活性金属Cu颗粒具有不同程度的几何修饰,影响了Cu表面的电子状态。不同Cu/Zn比的Cu/ZnO催化剂的SMSI作用顺序为:20Cu/ZnO>40Cu/ZnO>60Cu/ZnO>80Cu/ZnO。在同一反应条件下,20Cu/ZnO催化剂的糠醛转化率高于80%的时间仅为5 h,而60Cu/ZnO催化剂的糠醛转化率高于80%的时间可以达到28 h,表明适当的SMSI作用有利于提升Cu/ZnO催化剂在糠醛加氢反应中的稳定性,而过强的SMSI作用会抑制其催化活性。 展开更多
关键词 cu/zno催化剂 金属载体强相互作用 几何修饰作用 糠醛加氢 糠醇
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负载型ZnO/CuS光催化剂的制备及光催化性能研究
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作者 方华扬 李泉 +3 位作者 官继伦 李雯静 唐宁岳 程芳超 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期140-145,共6页
采用连续离子层吸附反应法制备ZnO/CuS异质结光催化剂,通过与木质纤维素网络(CN)偶联成功制得负载型ZnO/CuS@CN催化剂。利用X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)和电化学阻抗谱(EIS)对催... 采用连续离子层吸附反应法制备ZnO/CuS异质结光催化剂,通过与木质纤维素网络(CN)偶联成功制得负载型ZnO/CuS@CN催化剂。利用X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)和电化学阻抗谱(EIS)对催化剂的元素组成、微观形貌和电学性能进行表征。通过罗丹明B(RhB)评估催化剂降解有机污染物的性能。结果表明,在模拟太阳光照射60 min后,ZnO/CuS@CN对50 mg/L RhB的降解率达到84.1%。自由基捕获实验表明,·O_(2)^(-)是主要活性物质。ZnO/CuS@CN对多种有机污染物均有良好的降解效果。 展开更多
关键词 氧化锌 硫化铜 异质结 负载型催化剂 光催化
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La修饰提高CO_(2)制甲醇催化剂Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)的稳定性
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作者 牛萌萌 姜雅楠 +2 位作者 张弦 张翠娟 刘源 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期1095-1102,共8页
CO_(2)加氢制甲醇反应中Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂的失活是限制其应用的主要原因之一,实验通过向Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂中添加不同含量的La,合成了一系列La改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,以提高其对CO_(2)加氢制甲醇反应的催化稳... CO_(2)加氢制甲醇反应中Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂的失活是限制其应用的主要原因之一,实验通过向Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂中添加不同含量的La,合成了一系列La改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,以提高其对CO_(2)加氢制甲醇反应的催化稳定性。在温度200℃,压力3 MPa,空速12000 mL/(g·h)条件下进行的100 h短期稳定性测试,未改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂在100 h内活性衰减明显,添加La后催化剂稳定性逐渐得到提高,当La添加量为5%时活性最佳(CO_(2)转化率4%,甲醇选择性85%),并且该催化剂在1000 h长期稳定性测试中表现出较高的稳定性(在190−220 h失活17%后保持稳定)。通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)表征发现,加入5%La提高了Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂中Cu、ZnO的分散度,抑制了催化剂中Cu的烧结;同时稳定了Cu^(0/+),延缓了催化剂中Cu的氧化,从而提高了催化剂的稳定性。 展开更多
关键词 cu/zno/Al_(2)O_(3) La助剂 稳定性
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Cu single-atom electrocatalyst on nitrogen-containing graphdiyne for CO_(2) electroreduction to CH_(4)
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作者 Hao Dai Tao Song +8 位作者 Xian Yue Shuting Wei Fuzhi Li Yanchao Xu Siyan Shu Ziang Cui Cheng Wang Jun Gu Lele Duan 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第9期123-132,共10页
Developing Cu single-atom catalysts(SACs)with well-defined active sites is highly desirable for producing CH4 in the electrochemical CO_(2) reduction reaction and understanding the structure-property relationship.Here... Developing Cu single-atom catalysts(SACs)with well-defined active sites is highly desirable for producing CH4 in the electrochemical CO_(2) reduction reaction and understanding the structure-property relationship.Herein,a new graphdiyne analogue with uniformly distributed N_(2)-bidentate(note that N_(2)-bidentate site=N^N-bidentate site;N_(2)≠dinitrogen gas in this work)sites are synthesized.Due to the strong interaction between Cu and the N_(2)-bidentate site,a Cu SAC with isolated undercoordinated Cu-N_(2) sites(Cu1.0/N_(2)-GDY)is obtained,with the Cu loading of 1.0 wt%.Cu1.0/N_(2)-GDY exhibits the highest Faradaic efficiency(FE)of 80.6% for CH_(4) in electrocatalytic reduction of CO_(2) at-0.96 V vs.RHE,and the partial current density of CH_(4) is 160 mA cm^(-2).The selectivity for CH_(4) is maintained above 70% when the total current density is 100 to 300 mA cm^(-2).More remarkably,the Cu1.0/N_(2)-GDY achieves a mass activity of 53.2 A/mgCu toward CH4 under-1.18 V vs.RHE.In situ electrochemical spectroscopic studies reveal that undercoordinated Cu-N_(2) sites are more favorable in generating key ^(*)COOH and ^(*)CHO intermediate than Cu nanoparticle counterparts.This work provides an effective pathway to produce SACs with undercoordinated Metal-N_(2) sites toward efficient electrocatalysis. 展开更多
关键词 Carbon dioxide reduction ELECTROCATALYSIS cu single-atom catalyst N-containing graphdiyne Methane
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铜盐种类及含量对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂结构及性能的影响
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作者 高德宏 谢忠 +3 位作者 胡锦婷 周文 田朋 张文艺 《广州化工》 CAS 2024年第1期64-67,共4页
采用共沉淀法制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,固定Zn^(2+)含量为0.0062 mol和Zn/Al摩尔比为1.5,以碳酸氢钠为沉淀剂,控制Na^(+)与金属离子总量比为2.5(Na/M=2.5),通过条件试验研究了铜盐种类(硝酸铜、乙酸铜)和含量(Cu/Zn分别为2.50、2.0... 采用共沉淀法制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,固定Zn^(2+)含量为0.0062 mol和Zn/Al摩尔比为1.5,以碳酸氢钠为沉淀剂,控制Na^(+)与金属离子总量比为2.5(Na/M=2.5),通过条件试验研究了铜盐种类(硝酸铜、乙酸铜)和含量(Cu/Zn分别为2.50、2.00、1.67、1.33和1.00)对催化剂的影响。利用X射线衍射仪及固定床催化剂评价装置对催化剂结构及性能进行表征及评价。数据表明,CuO晶粒随着铜量的增加而变大,催化剂结晶度变佳,铜盐种类对催化剂活性没有产生明显的影响。 展开更多
关键词 cu/zno/Al_(2)O_(3)催化剂 CO_(2)加氢 CO_(2)制甲醇
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助剂对于Cu/ZnO催化剂结构特征及催化草酸二甲酯加氢合成乙二醇反应性能的影响 被引量:2
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作者 孔祥鹏 游新明 +3 位作者 元培红 吴跃焕 王瑞虹 陈建刚 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期794-803,共10页
采用共沉淀法合成了掺杂不同助剂的Cu-M/ZnO(Cu:ZnO物质的量比=5∶4,M=Zr^(4+)、Al3+、Mg2+,助剂含量为4.0%)用于催化草酸二甲酯(Dimethyl oxalate,DMO)选择加氢反应催化剂。结果表明,微量掺杂Al3+、Mg2+助剂嵌入于ZnO晶相,Zr^(4+)助剂... 采用共沉淀法合成了掺杂不同助剂的Cu-M/ZnO(Cu:ZnO物质的量比=5∶4,M=Zr^(4+)、Al3+、Mg2+,助剂含量为4.0%)用于催化草酸二甲酯(Dimethyl oxalate,DMO)选择加氢反应催化剂。结果表明,微量掺杂Al3+、Mg2+助剂嵌入于ZnO晶相,Zr^(4+)助剂嵌入Cu晶相均能显著促进Cu/ZnO催化剂中铜分散;其中,Mg^(2+)助剂能够有效增强Cu、ZnO物相间相互作用,Zr^(4+)助剂能够有效增强Cu、ZrO_(2)物相间相互作用。催化DMO加氢选择加氢反应,Cu/ZnO催化剂乙二醇(Ethylene glycol,EG)收率仅为75.0%,Cu-Al/ZnO、Cu-Zr/ZnO和Cu-Mg/ZnO催化剂的EG收率分别为90.0%、85.0%、95.0%。相比Cu/ZnO和Cu-Al/ZnO催化剂催化DMO选择加氢反应易于失活,Cu-Zr/ZnO和Cu-Mg/ZnO催化剂显现出优异稳定性,稳定反应时长超过100 h。催化剂构-效关系表明,Cu/ZnO和Cu-Mg/ZnO催化剂表面较高Cu+活性位以及充足Cu0活性位协同效应是其显现优异催化活性的主要因素。此外,Cu-Zr/ZnO和Cu-Mg/ZnO中较强的金属/氧化物相互作用能够有效抑制催化剂中铜纳米粒子于强放热反应中发生迁移、烧结,赋予催化剂优异的稳定性。 展开更多
关键词 助剂 cu/zno催化剂 草酸二甲酯 加氢 乙二醇
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Fe_(3)O_(4)@CuMOF催化文冠果油制备生物柴油的研究
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作者 郝一男 王任飞 +5 位作者 张国 王晶文 任志远 沈洪霞 王德刚 姚利宏 《林产工业》 北大核心 2024年第7期28-34,共7页
金属有机框架(MOFs)材料的高表面积、结构稳定性和可调功能使其成为制备生物柴油的理想催化剂。本文通过溶剂热法制备磁性Fe_(3)O_(4)@Cu MOF催化剂,利用傅里叶红外变换光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、能谱分析(EDS)、X射线衍射(XRD)、N2... 金属有机框架(MOFs)材料的高表面积、结构稳定性和可调功能使其成为制备生物柴油的理想催化剂。本文通过溶剂热法制备磁性Fe_(3)O_(4)@Cu MOF催化剂,利用傅里叶红外变换光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、能谱分析(EDS)、X射线衍射(XRD)、N2吸脱附(BET)、热重分析(TG)等手段对催化剂的微观结构和热稳定性进行表征,并应用于文冠果油制备生物柴油的反应中。结果表明:Fe_(3)O_(4)@Cu MOF催化剂表面粗糙多孔,比表面积为206.239 m^(2)/g,平均孔径为6.64 nm,属于介孔材料。Fe_(3)O_(4)@Cu MOF的饱和磁化强度为12.6 emu/g,易分离回收。当催化剂用量为3 wt%、醇油摩尔比为20∶1、反应温度为60℃、反应时间为2 h时,生物柴油产率最高,为75.0%。Fe_(3)O_(4)@Cu MOF循环使用5次后,其催化生物柴油的产率仍能达到69.25%。 展开更多
关键词 Fe_(3)O_(4)@cu MOF催化剂 生物柴油 文冠果油 稳定性 产率
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甲酸辅助Cu-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂制备及其CO_(2)加氢制甲醇性能研究 被引量:4
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作者 姜秀云 杨文兵 +4 位作者 宋昊 马清祥 高新华 李鹏 赵天生 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期120-128,共9页
采用共沉淀法制备Cu/Zn/Al前驱体,经甲酸处理后N2气氛焙烧得到Cu-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂(CZA)用于CO_(2)加氢制甲醇反应。使用XRD、BET、TG-DSC、SEM、H_(2)-TPR、N_(2)O滴定、XPS-AES、CO_(2)-TPD表征技术对催化剂的物相组成、结构性... 采用共沉淀法制备Cu/Zn/Al前驱体,经甲酸处理后N2气氛焙烧得到Cu-ZnO-Al_(2)O_(3)催化剂(CZA)用于CO_(2)加氢制甲醇反应。使用XRD、BET、TG-DSC、SEM、H_(2)-TPR、N_(2)O滴定、XPS-AES、CO_(2)-TPD表征技术对催化剂的物相组成、结构性质以及Cu物种的比表面积、分散度以及价态分布进行分析和讨论。结果表明,甲酸处理调节了催化剂中Cu^(+)与Cu^(0)的比例,同时增加催化剂的中强碱性,并提高甲醇选择性。在W/F(H_(2)/CO_(2)=70/23)=10 g∙h/mol、t=200℃、p=3 MPa反应条件下,使用HCOOH/Cu(物质的量比)=0.8甲酸处理获得的催化剂,CO_(2)转化率6.7%,甲醇选择性达76.3%。 展开更多
关键词 甲酸处理 cu-zno-Al_(2)O_(3) CO_(2)加氢 甲醇
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g-C_(3)N_(4)锚定Cu(Ⅰ)高选择性催化CCl_(4)合成2,4,4,4-四氯丁腈
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作者 肖自胜 李金玲 +2 位作者 陈伊睿 兰支利 尹笃林 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期3293-3300,共8页
以尿素和Cu(NO_(3))_(2)·3H_(2)O为前体,采用热缩合法制备了不同Cu负载量的氮化碳(g-C_(3)N_(4))基催化剂Cu/CNn(n=1、2、3),采用X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、比表面积测试、扫描电子显微镜及透射电子显微... 以尿素和Cu(NO_(3))_(2)·3H_(2)O为前体,采用热缩合法制备了不同Cu负载量的氮化碳(g-C_(3)N_(4))基催化剂Cu/CNn(n=1、2、3),采用X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、比表面积测试、扫描电子显微镜及透射电子显微镜对其结构和形貌进行了表征,比较了不同Cu负载量的Cu/CNn催化CCl_(4)与丙烯腈(AN)的原子转移自由基加成(ATRA)反应合成2,4,4,4-四氯丁腈(TBN)的催化性能。结果表明,Cu/CN1呈现优异的催化性能,以乙腈(MeCN)为溶剂,n(Cu/CN1)∶n(AN)=1∶1000,120℃反应12h,TBN的选择性可达96.5%,产率可达83.3%,Cu/CN作为多相催化剂,经过滤处理便可重复利用,使用7次其催化活性仍能稳定保持。基于相关的实验结果,提出了Cu/CN催化CCl_(4)和AN的ATRA反应的氧化-还原循环机理。实验结果揭示了Cu与g-C_(3)N_(4)载体的协同作用机制,为CCl_(4)深加工开发高效的催化体系提供了新的思路。 展开更多
关键词 2 4 4 4-四氯丁腈 氮化碳 cu/CN催化剂 原子转移自由基加成
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碱种类及含量对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂结构及性能的影响 被引量:1
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作者 谢忠 李川 +2 位作者 程磊 吴凤义 王新运 《广州化工》 CAS 2023年第2期57-61,共5页
采用共沉淀法制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,考察以Na_(2)CO_(3)、NaHCO_(3)、NaOH和KOH为沉淀剂对催化剂结构及性能的影响,并采用XRD和固定床反应器对催化剂结构及性能进行表征。结果发现,催化剂前驱体受沉淀剂种类、反应液pH值、碱量... 采用共沉淀法制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,考察以Na_(2)CO_(3)、NaHCO_(3)、NaOH和KOH为沉淀剂对催化剂结构及性能的影响,并采用XRD和固定床反应器对催化剂结构及性能进行表征。结果发现,催化剂前驱体受沉淀剂种类、反应液pH值、碱量的影响较大,产物的产量、失重率及结构具有明显的变化。随着一元碱强度的增加,反应产物低温发生分解生成CuO,催化剂产量及焙烧失重率受低温分解的影响较大,但催化剂结晶度提高,性能没有明显的变化,CO_(2)转化率在17%~18%之间,甲醇选择性为35%;而采用二元碱Na_(2)CO_(3),随着碱量的增加,焙烧失重率先减小后增大,催化剂性能明显低于一元碱制备的催化剂,CO_(2)转化率和甲醇选择性分别降至7.5%和13%。提高一元碱的含量,催化剂前驱体中的两性化合物将部分溶解,虽然催化剂活性变化不大,但甲醇选择性从35%降至31%。 展开更多
关键词 二氧化碳 多相反应 共沉淀法 催化剂 cu/zno/Al_(2)O_(3)催化剂 CO_(2)制甲醇
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Cu离子分子筛催化材料在去除NO_(x)方面应用的研究进展 被引量:1
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作者 孟令钦 崔素萍 +2 位作者 甘延玲 王亚丽 马晓宇 《材料导报》 EI CSCD 北大核心 2024年第2期42-50,共9页
控制大气中氮氧化物的排放对环境和人体健康有着至关重要的作用,应用于NO_(x)去除的技术有很多,其中选择性催化还原(NH3-SCR)技术是去除NO_(x)极有效的技术之一,利用CO去除NO_(x)为烟气脱硝(CO-SCR)提供了一种简单且低成本的技术,直接... 控制大气中氮氧化物的排放对环境和人体健康有着至关重要的作用,应用于NO_(x)去除的技术有很多,其中选择性催化还原(NH3-SCR)技术是去除NO_(x)极有效的技术之一,利用CO去除NO_(x)为烟气脱硝(CO-SCR)提供了一种简单且低成本的技术,直接催化分解NO_(x)被认为是去除NO_(x)最理想、最环保的技术。Cu离子分子筛作为去除NO_(x)的高效催化剂,具有宽温度窗口和良好的水热稳定性。本文综述了Cu交换分子筛在去除NO领域的研究进展,讨论了Cu离子分子筛在NH3-SCR、CO-SCR以及直接催化分解NO中的应用,着重总结了Cu离子参与去除NO的反应机理,归纳了分子筛中Cu活性位点对脱硝性能的影响,还讨论了铜离子分子筛的抗H_(2)O和SO_(2)中毒性能,展望了Cu离子分子筛未来可能的发展方向。 展开更多
关键词 cu离子分子筛 NO_(x)去除 NH3-SCR NO直接分解 CO-SCR
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3-羟基丙酸甲酯加氢合成1,3-丙二醇反应中La对Cu/SiO_(2)催化剂的修饰作用 被引量:1
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作者 林丽娜 康金灿 +4 位作者 张传明 李伟杰 李昌鑫 赖恩义 朱红平 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期63-72,共10页
[目的] 3-羟基丙酸酯加氢制备1,3-丙二醇(1,3-PDO)过程中存在β-羟基脱除等副反应,导致1,3-PDO的选择性和收率不高,其中高效催化剂的开发是解决该问题的关键.[方法]采用蒸氨法制备了不同添加量La修饰的20Cu/SiO_(2)催化剂,对其进行催化... [目的] 3-羟基丙酸酯加氢制备1,3-丙二醇(1,3-PDO)过程中存在β-羟基脱除等副反应,导致1,3-PDO的选择性和收率不高,其中高效催化剂的开发是解决该问题的关键.[方法]采用蒸氨法制备了不同添加量La修饰的20Cu/SiO_(2)催化剂,对其进行催化性能评价,并通过H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和N_(2)物理吸附-脱附对其进行表征.[结果] 20Cu-0.50La/SiO_(2)的催化性能最佳,它显著地提高了3-羟基丙酸甲酯(3-HMP)加氢制1,3-PDO的催化活性和稳定性,其中3-HMP转化率为91.8%,1,3-PDO的选择性和收率分别为85.2%和78.2%.这是在高液时空速(LHSV=0.10 h^(-1))的条件下取得的最佳结果.[结论] La的加入与Cu产生了强相互作用,增强了催化剂中Cu的分散性,同时提高了Cu^(+)物种表面浓度,使活性Cu的比表面积增加,从而提高了加氢反应的活性和稳定性. 展开更多
关键词 3-羟基丙酸甲酯 加氢 1 3-丙二醇 蒸氨法 cu催化剂 La助剂
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Characterization and performance of Cu/ZnO/Al_2O_3 catalysts prepared via decomposition of M(Cu,Zn)-ammonia complexes under sub-atmospheric pressure for methanol synthesis from H_2 and CO_2 被引量:7
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作者 Danjun Wang Jun Zhao +1 位作者 Huanling Song Lingjun Chou 《Journal of Natural Gas Chemistry》 EI CAS CSCD 2011年第6期629-634,共6页
Methanol synthesis from hydrogenation of CO2 is investigated over Cu/ZnO/Al2O3 catalysts prepared by decomposition of M(Cu,Zn)-ammonia complexes (DMAC) at various temperatures.The catalysts were characterized in d... Methanol synthesis from hydrogenation of CO2 is investigated over Cu/ZnO/Al2O3 catalysts prepared by decomposition of M(Cu,Zn)-ammonia complexes (DMAC) at various temperatures.The catalysts were characterized in detail,including X-ray diffraction,N2 adsorption-desorption,N2O chemisorption,temperature-programmed reduction and evolved gas analyses.The influences of DMAC temperature,reaction temperature and specific Cu surface area on catalytic performance are investigated.It is considered that the aurichalcite phase in the precursor plays a key role in improving the physiochemical properties and activities of the final catalysts.The catalyst from rich-aurichalcite precursor exhibits large specific Cu surface area and high space time yield of methanol (212 g/(Lcat·h);T=513 K,p=3MPa,SV=12000 h-1). 展开更多
关键词 decomposition of M(cu Zn)-ammonia complexes cu/zno/Al2O3 catalyst CO2 hydrogenation methanol synthesis
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