Cu-Ce催化剂上CO催化燃烧反应机理研究进展 被引量：6

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作者 康润宁 魏小林 +1 位作者 宾峰 王子兵 《洁净煤技术》 CAS 2020年第5期111-118,共8页

CO作为大气主要污染物之一,来源较为广泛。工业炉窑、冶金工业以及机动车尾气排放等均会造成CO大量排放,污染环境。催化燃烧技术是公认的有效限制并消除CO的主流技术,可通过引入催化剂的方式实现CO低温高效转化,已在汽车尾气排放、CO优... CO作为大气主要污染物之一,来源较为广泛。工业炉窑、冶金工业以及机动车尾气排放等均会造成CO大量排放,污染环境。催化燃烧技术是公认的有效限制并消除CO的主流技术,可通过引入催化剂的方式实现CO低温高效转化,已在汽车尾气排放、CO优先氧化等低温催化氧化领域形成了产业化应用,且效果显著。Cu-Ce复合氧化物催化剂具有低温高效、寿命长且廉价等优点,成为应用于CO催化燃烧的首选催化剂。综述近年来Cu-Ce体系催化剂上CO催化燃烧反应的研究进展,列举了不同的催化剂制备方法,概括了Cu-Ce催化剂的结构形貌-性能关系与载体-活性组分的强相互作用规律(尺寸效应、界面效应),分析了基于表征技术、原位试验与反应动力学等方法得到的不同反应路径之间的差异,总结出CO催化燃烧微观反应机理。同时根据不同工业废气中CO浓度变化特点,介绍了中国科学院力学研究所高效洁净燃烧课题组近年的相关工作进展,最后对CO催化燃烧反应研究未来发展方向进行了展望。以转炉炼钢过程中产生的转炉放散煤气(CO≤35%)为例,设计制备出低温高效CuCe 0.75 Zr 0.25 O y催化剂,并进一步合成工业级蜂窝陶瓷催化剂,提出了CO自持催化燃烧技术,探究得到宽CO浓度范围(1%~20%)条件下的CO催化燃烧反应规律(诱导阶段、热飞温及热自持阶段),确定了较详细的CO催化燃烧反应路径(M-K和L-H机理)与稳燃机制(贫燃极限、稳燃温度场、换热特性),为转炉放散煤气从所需燃气引燃到自身能量回收利用的双向节能提供切实可行的技术方案。未来CO催化燃烧反应机理研究可从新型高效纳米Cu-Ce催化剂出发,寻找精细的形貌可控催化剂制备方法与规模化生产技术,制得活性位原子利用率高、持久高效的催化剂,采用先进的原位表征试验技术与理论模拟计算方法,深入研究催化剂载体-活性组分相互作用演化规律,开展CO催化燃烧吸附-反应-脱附过程的定性定量研究,以丰富CO催化燃烧安全控制理论,考察长时间复杂烟气环境下催化剂的各项性能,促进工业节能减排的发展。 展开更多

关键词 cu-ce催化剂 CO 催化燃烧 构效关系 反应机理

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原位合成有序介孔氧化铝负载Cu-Ce催化剂及其维埃斯吸附消毒性能

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作者 汤海荣 严会娟 +4 位作者 周柱磊 叶伟 尤丽娟 王新明 杨凤华 《工业催化》 CAS 2022年第11期49-55,共7页

以三嵌段共聚物F127(EO_(106)PO_(70)EO_(106))为模板剂,Al[OCH(CH_(3))_(2)]_(3)为铝源,活性组分前体Cu(NO_(3))_(2)·2.5H_(2) O和Ce(NO_(3))2·6H_(2) O,采取原位合成法制备有序介孔氧化铝负载的Cu-Ce催化剂,研究合成的有序... 以三嵌段共聚物F127(EO_(106)PO_(70)EO_(106))为模板剂,Al[OCH(CH_(3))_(2)]_(3)为铝源,活性组分前体Cu(NO_(3))_(2)·2.5H_(2) O和Ce(NO_(3))2·6H_(2) O,采取原位合成法制备有序介孔氧化铝负载的Cu-Ce催化剂,研究合成的有序介孔氧化铝及催化剂对维埃斯(VS)的消毒效果。结果表明,VS在Al-0.05Cu-0.05Ce双金属催化剂表面的消毒降解效果最佳,产物中氧化物相对较多,主要发生S—C键和P—S键的断裂,断裂的碎片进一步氧化,反应4天,VS消毒降解率98.01%。这可能是由于CeO_(2)中的铈元素能受环境影响在Ce^(3+)→Ce^(4+)间发生可逆转变,催化VS发生氧化消毒反应。 展开更多

关键词 催化化学 有序介孔氧化铝 吸附 消毒 cu-ce催化剂

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Cr掺杂对Cu-Ce复合催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的影响 被引量：7

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作者 王东哲 王丽宝 +5 位作者 张磊 庆绍军 韩蛟 张财顺 高志贤 冯旭浩 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期619-625,I0007,共8页

采用浸渍法制备了不同Cr含量的Cr/Cu-Ce催化剂,通过N2O滴定、H2-TPR和XPS等表征,对其结构、性质和催化性能进行了探究。结果表明,Cr助剂会改变Cu-Ce催化剂的铜比表面积、CuO还原温度以及氧空穴含量。其中,添加3%Cr的催化剂的Cu比表面积... 采用浸渍法制备了不同Cr含量的Cr/Cu-Ce催化剂,通过N2O滴定、H2-TPR和XPS等表征,对其结构、性质和催化性能进行了探究。结果表明,Cr助剂会改变Cu-Ce催化剂的铜比表面积、CuO还原温度以及氧空穴含量。其中,添加3%Cr的催化剂的Cu比表面积较大,CuO还原温度较低,氧空穴较多,进而表现出优良的催化性能。当反应温度为533 K,n(水)∶n(甲醇)=1.2∶1,甲醇和水的进料量为0.072 mL/min时,其催化效率达100%,重整气体组分中的CO体积分数为0.15%。与未掺杂Cr助剂的催化剂相比,其催化效率提高了10%,重整气体组分中的CO体积分数降低了0.34%。 展开更多

关键词 CR掺杂 氧空穴 cu-ce催化剂 还原温度

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燃料电池用Cu-Ce(La)O_x变换催化剂 被引量：1

4

作者 张利峰 刘全生 +3 位作者 何润霞 寇丽杰 牟占军 张前程 《工业催化》 CAS 2004年第8期19-23,共5页

对采用共沉淀法制备的Cu Ce(La)Ox高温变换催化剂进行了研究,包括中和pH值、中和温度、焙烧温度和方式以及CuO、CeO2和LaOx含量对催化剂性能的影响。5%CuO CeO2 La(10%)Ox高温变换催化剂的最佳制备工艺条件为:pH=11,中和温度54℃,400℃... 对采用共沉淀法制备的Cu Ce(La)Ox高温变换催化剂进行了研究,包括中和pH值、中和温度、焙烧温度和方式以及CuO、CeO2和LaOx含量对催化剂性能的影响。5%CuO CeO2 La(10%)Ox高温变换催化剂的最佳制备工艺条件为:pH=11,中和温度54℃,400℃焙烧4h。催化剂的最佳质量分数配比是:CuO为20%,CeO2为70%,LaOx为10%。XRD晶相分析表明,5%Cu Ce La(10%)Ox催化剂中除了主相CeO2以外,还出现了Cu与La形成的钙钛矿型复合氧化物Cu LaO2,且CuLaO2高度均匀地分散在主相CeOx中;还原态中除了CeO2、CuLaO2外,还出现了Cu单质。因此,这类催化剂的活性中心不可能是简单的CuLaO2或Cu,这使得催化剂无论氧化态还是还原态都具有基本相同的活性。催化剂的活性位形态结构尚需做进一步研究。 展开更多

关键词 燃料电池 变换反应 cu-ce(La)Ox催化剂

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Ce-Cu复合催化剂用于对硝基苯酚废水处理研究 被引量：6

5

作者 周桂林 魏梦颖 +4 位作者 费丽莎 吴茂 曹媛媛 周新星 谢红梅 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2012年第2期52-55,共4页

通过络合法制得Ce-Cu复合催化剂,采用X射线衍射、扫描电子显微镜和程序升温还原对催化剂性能进行了研究,考察了该催化剂用于废水中对硝基苯酚去除性能。结果表明,催化剂中Cu氧化物能很好地溶入CeO2晶格形成表面具有多孔结构的Ce0.86Cu0.... 通过络合法制得Ce-Cu复合催化剂,采用X射线衍射、扫描电子显微镜和程序升温还原对催化剂性能进行了研究,考察了该催化剂用于废水中对硝基苯酚去除性能。结果表明,催化剂中Cu氧化物能很好地溶入CeO2晶格形成表面具有多孔结构的Ce0.86Cu0.14O2固溶体催化剂,催化剂中Cu-O键得到一定程度的削弱,使其可还原性能得到提高而提高了催化剂中氧化物的活性。Ce0.86Cu0.14O2催化剂可将废水中对硝基苯酚的质量浓度由150 mg.L-1降到1.8 mg.L-1左右,对硝基苯酚去除率可达98.8%。 展开更多

关键词 固溶体 cu-ce催化剂 对硝基苯酚 污水 催化氧化

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基于Cu-Ce复合氧化物的低浓度CH_(4)催化燃烧性能及微观机理 被引量：5

6

作者 张晨航 豆宝娟 +3 位作者 滕子豪 吴亮锴 郝庆兰 宾峰 《洁净煤技术》 CAS 北大核心 2022年第1期198-204,共7页

我国每年通过乏风瓦斯排放大量CH_(4),造成严重的大气环境污染。催化燃烧法因其工作温度低、效率高,被认为是去除甲烷的有效途径之一。采用溶胶凝胶法制备了CuO-CeO_(2)、CuO和CeO_(2)三种催化剂,考察CH_(4)在(1%CH_(4),78%N_(2)和21%O_... 我国每年通过乏风瓦斯排放大量CH_(4),造成严重的大气环境污染。催化燃烧法因其工作温度低、效率高,被认为是去除甲烷的有效途径之一。采用溶胶凝胶法制备了CuO-CeO_(2)、CuO和CeO_(2)三种催化剂,考察CH_(4)在(1%CH_(4),78%N_(2)和21%O_(2))气氛下的催化燃烧活性,并利用XRD、XPS、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD等技术对催化剂的物理结构和表面性质进行表征。结果表明,Ce离子不但促进Cu物种在催化剂表面高度分散,并且其三价(Ce^(3+))和四价(Ce^(4+))之间转换提高了催化剂储放氧能力,有利于CuO-CeO_(2)提高催化剂活性。通过催化剂活性评价,得出3种催化剂的活性顺序为CuO-CeO_(2)>CuO>CeO_(2),再对活性最高的CuO-CeO_(2)催化剂开展分压反应动力学研究,确定甲烷在不同氧气/甲烷分压比下的反应速率,表明吸附的CH_(4)与吸附的O_(2)发生反应,CH_(4)在催化剂表面的氧化反应遵循L-H机理。基于原位红外光谱分析,提出了甲烷在CuO-CeO_(2)催化剂上的微观反应机理:CH_(4)吸附在CuO-CeO_(2)表面,再与CuO-CeO_(2)反应生成中间产物甲氧基物质(Cu-OCH_(3))和甲酸盐物质(Cu-OOCH),最后中间产物分解生成CO_(2)和H_(2)O,以达到完全氧化反应的目的。 展开更多

关键词 CH_(4)催化燃烧 cu-ce催化剂 反应物分压 反应动力学 微观机理

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焙烧温度对Cu-Ce/MgO催化合成气制低碳醇性能的影响 被引量：2

7

作者 韩立朋 郑长征 +3 位作者 牛灿 李春阳 石显璘 段玉梅 《当代化工》 CAS 2016年第1期1-3,共3页

采用并流共沉淀法在不同焙烧温度下制备Cu-Ce/Mg O催化剂,考察焙烧温度对其催化CO加氢合成低碳混合醇反应性能的影响,并借助X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(N2-adsorption)等手段对催化剂的结构进行表征。结果表明,随着焙烧温度的升高,催... 采用并流共沉淀法在不同焙烧温度下制备Cu-Ce/Mg O催化剂,考察焙烧温度对其催化CO加氢合成低碳混合醇反应性能的影响,并借助X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(N2-adsorption)等手段对催化剂的结构进行表征。结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂中Ce O2晶粒增大,催化剂比表面积减小;在CO加氢反应中,焙烧温度的适当升高明显增加了催化剂活性组元之间的相互作用,使催化剂活性及低碳醇选择性明显升高;450℃的焙烧温度下,CO的转化率为54.51%,醇的选择性达到38.40%。 展开更多

关键词 cu-ce/MgO催化剂 焙烧温度 合成气 低碳醇

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Ce添加量对Cu-Ce/MgO催化合成气制低碳醇性能的影响

8

作者 段玉梅 郑长征 +2 位作者 牛灿 韩立朋 丁涛 《纺织高校基础科学学报》 CAS 2016年第4期-,共5页

采用共浸渍法制备不同Ce含量(相对于MgO的摩尔分数为0~15%)的Cu-Ce/MgO催化剂,采用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附(N_2-adsorption)等手段对催化剂的结构进行表征,并在连续流动微型固定床反应器中考察其催化CO加氢合成低碳混合醇的反应性... 采用共浸渍法制备不同Ce含量(相对于MgO的摩尔分数为0~15%)的Cu-Ce/MgO催化剂,采用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附(N_2-adsorption)等手段对催化剂的结构进行表征,并在连续流动微型固定床反应器中考察其催化CO加氢合成低碳混合醇的反应性能.结果表明,不同含量的Ce助剂的添加对催化剂的物理结构、表面物相以及醇的选择性和产物分布都产生一定的影响.当Ce的负载量为10%时,催化剂样品的比表面积达到最大(64.23m2·g^(-1)),CO的转化率较高(42.3%),醇的选择性最高(43.7%),CHx的选择性最低,催化剂的活性最高. 展开更多

关键词 cu-ce/MgO催化剂 Ce助剂 合成气 低碳醇

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Cu-Ce/γ-Al_2O_3对硬脂酸催化水热脱氧产生烷烃的效果 被引量：1

9

作者 于琪 张祖浩 +4 位作者 尹昭森 孔圣艳 杨滋恒 陈佳毅 张景来 《色谱》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期454-461,共8页

利用等体积浸渍法制备Cu-Ce/γ-Al_2O_3催化剂,并在无H_2存在的条件下对硬脂酸进行催化水热液化。对催化剂进行BET比表面积分析和X射线衍射(XRD)分析可知,Cu-Ce/γ-Al_2O_3催化剂中存在CuO和CeO_2两种晶型,在300℃条件下水热反应12 h后... 利用等体积浸渍法制备Cu-Ce/γ-Al_2O_3催化剂,并在无H_2存在的条件下对硬脂酸进行催化水热液化。对催化剂进行BET比表面积分析和X射线衍射(XRD)分析可知,Cu-Ce/γ-Al_2O_3催化剂中存在CuO和CeO_2两种晶型,在300℃条件下水热反应12 h后具有更好的热稳定性。通过对硬脂酸进行水热液化实验和对生物油进行气相色谱-质谱(GC-MS)分析发现,加入Cu-Ce/γ-Al_2O_3催化剂能够获得最高的硬脂酸转化率(94.71%)和总烃产率(81.41%),水热液化脱氧效果最好。分析正烷烃的产率,结果发现硬脂酸在高温水热条件下主要发生脱羧反应。Cu-Ce/γ-Al_2O_3催化剂的加入能够同时促进反应过程中脱羧反应、加氢脱氧反应和裂化反应。此外,Cu-Ce/γ-Al_2O_3还能够促进羰基基团的脱除,有效减少产物中的醛和酮类物质。 展开更多

关键词 硬脂酸 水热液化 cu-ce/γ-Al2O3催化剂 气相色谱-质谱 生物油 脱氧

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水热时间对CuO/CeO_(2)催化甲醇水蒸气重整制氢的影响 被引量：4

10

作者 杨昕毓 孙舒 +5 位作者 石岩 冯旭 韩蛟 张财顺 张磊 高志贤 《石油化工高等学校学报》 CAS 2023年第2期63-69,共7页

以六水合硝酸铈和尿素为原料,通过改变水热时间制备了CeO_(2)-X(X为水热时间,X=3、6、12、24 h)载体,对其进行等体积浸渍法负载活性组分Cu获得CuO/CeO_(2)-X催化剂,将其应用于甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中。通过XRD、BET、H2-TPR等表... 以六水合硝酸铈和尿素为原料,通过改变水热时间制备了CeO_(2)-X(X为水热时间,X=3、6、12、24 h)载体,对其进行等体积浸渍法负载活性组分Cu获得CuO/CeO_(2)-X催化剂,将其应用于甲醇水蒸气重整制氢(MSR)反应中。通过XRD、BET、H2-TPR等表征手段,探索水热时间对CeO_(2)-X载体、CuO/CeO_(2)-X催化剂的结构和物化性质的影响,并考察了CuO/CeO_(2)-X催化剂在MSR反应中的催化性能。结果表明,CuO/CeO_(2)-6催化剂在MSR反应中展现出较好的催化活性;在反应温度为280℃、水醇物质的量比为1.2、甲醇气体体积空速(GHSV)为800 h-1的条件下,甲醇转化率可达92.8%。 展开更多

关键词 水热法 cu-ce催化剂 甲醇水蒸气重整 氧化铈 氢气

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微波强化催化湿式H_2O_2氧化降解喹啉的研究 被引量：4

11

作者 杨中喆 尤宏 +1 位作者 章波 王飞 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2016年第12期26-30,共5页

采用微波强化催化湿式H_2O_2氧化法降解喹啉,以负载型Cu-Ce/γ-Al2O3/TiO_2为催化剂,考察了微波功率、反应温度、H_2O_2投加量和溶液初始p H对降解效果的影响。实验结果表明,在喹啉初始质量浓度为100 mg/L、微波功率为500 W、反应温度... 采用微波强化催化湿式H_2O_2氧化法降解喹啉,以负载型Cu-Ce/γ-Al2O3/TiO_2为催化剂,考察了微波功率、反应温度、H_2O_2投加量和溶液初始p H对降解效果的影响。实验结果表明,在喹啉初始质量浓度为100 mg/L、微波功率为500 W、反应温度为60℃、pH=6、H_2O_2投加量为0.094 mol/L的条件下,反应18 min后,喹啉和TOC去除率分别可达100%、82.18%。微波可明显提高反应速率,反应体系中喹啉降解和H_2O_2分解均符合一级动力学。 展开更多

关键词 微波 催化湿式H2O2氧化 喹啉 负载型cu-ce催化剂

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