稀土改性CuO-ZnO-ZrO_2催化剂甲醇水蒸汽重整制氢反应 被引量：2

1

作者 王菊枝 罗来涛 汤敏擘 《南昌大学学报（理科版）》 CAS 北大核心 2006年第2期146-149,共4页

考察了La2O3和Y2O3对CuO-ZnO-ZrO2催化剂甲醇水蒸汽重整反应性能的影响,并运用BET、XRD、TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,La2O3和Y2O3的改性加入均能提高催化剂的活性,其中以Y2O3改性效果较为显著。催化剂中Y2O3含量不同,甲醇... 考察了La2O3和Y2O3对CuO-ZnO-ZrO2催化剂甲醇水蒸汽重整反应性能的影响,并运用BET、XRD、TPR等手段对催化剂进行了表征。结果表明,La2O3和Y2O3的改性加入均能提高催化剂的活性,其中以Y2O3改性效果较为显著。催化剂中Y2O3含量不同,甲醇的转化率和H2产率也不相同,Y2O3含量为5 mol%时,CuO-ZnO-ZrO2-Y2O3催化剂甲醇转化率和H2产率最佳。Y2O3的加入使铜物种的分散度提高、CuO易还原。由于Y3+离子半径与Zr4+离子半径接近,Y3+可能部分替代Zr4+,增强了Y3+与其它金属之间的相互作用。 展开更多

关键词 甲醇水蒸汽重整 cuo—zno—zro2催化剂 稀土

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CuO-ZnO-ZrO_2催化剂的还原性能及其低温CO催化氧化性能 被引量：8

2

作者 叶丽萍 詹俊荣 +4 位作者 张荣 孙蕴婕 李建龙 吴向阳 罗勇 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期1066-1071,共6页

采用共沉淀法制备得到CuO-ZnO-ZrO2催化剂及对比样品CuO-ZnO,通过XRD、BET、XPS、H2-TIR、H2-TPR等表征,考察了ZrO2的添加对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的还原性能及其CO催化氧化性能的影响。与CuO-ZnO相比较,CuO-ZnO-ZrO2催化剂的比表面积增大... 采用共沉淀法制备得到CuO-ZnO-ZrO2催化剂及对比样品CuO-ZnO,通过XRD、BET、XPS、H2-TIR、H2-TPR等表征,考察了ZrO2的添加对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的还原性能及其CO催化氧化性能的影响。与CuO-ZnO相比较,CuO-ZnO-ZrO2催化剂的比表面积增大、CuO和ZnO粒子的平均粒径减小、表面Cu粒子含量增多、还原性能得到显著提高,表明ZrO2的添加有利于提高CuO分散度,存在更多与ZnO相互作用的CuO微粒。TPR的还原动力学研究进一步证实了ZrO2对CuO还原性能的促进作用。在CO催化氧化反应中,CuO-ZnO-ZrO2样品的催化活性最高,并且还原温度对该催化剂的CO催化氧化性能影响显著,在160℃还原活化的催化剂具有77.3%的还原度,表现出较优的CO催化氧化性能。在50℃、3 MPa的反应条件下,CuO-ZnO-ZrO2催化剂可将液相丙烯中体积分数1.0×10-5的CO脱除低至2×10-8,连续反应1 500 min,稳定性能良好。 展开更多

关键词 低温CO氧化 cuo—zno—zro2 cuo—zno 还原性能 液相丙烯 催化技术

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ZnO对CO_2加氢制甲醇用CuO-ZrO_2催化剂性能的影响 被引量：1

3

作者 郭晓明 毛东森 +1 位作者 卢冠忠 王嵩 《上海应用技术学院学报（自然科学版）》 2013年第4期259-262,277,共5页

在CuO-ZrO2催化剂中引入ZnO,考察了ZnO对CuO-ZrO2物化性能及催化CO2加氢合成甲醇性能的影响,优化了CuO-ZnO-ZrO2催化剂的Zn/Zr比。结果表明,适量ZnO的添加增加了催化剂中铜的比表面积,显著提高了催化剂表面的碱性位数目,从而有利于H2的... 在CuO-ZrO2催化剂中引入ZnO,考察了ZnO对CuO-ZrO2物化性能及催化CO2加氢合成甲醇性能的影响,优化了CuO-ZnO-ZrO2催化剂的Zn/Zr比。结果表明,适量ZnO的添加增加了催化剂中铜的比表面积,显著提高了催化剂表面的碱性位数目,从而有利于H2的吸附解离和CO2的吸附。ZnO的加入提高了催化剂的催化活性和甲醇选择性,当Zn/Zr比为2∶3时,催化活性最高。 展开更多

关键词 zno cuo—zro2 二氧化碳加氢 甲醇

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加料方式对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前驱体性质的影响 被引量：21

4

作者 房德仁 刘中民 +2 位作者 黎晓琼 张慧敏 许磊 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第6期734-739,共6页

用XRD、TG DTG、TPR技术研究了不同加料方式对CuO ZnO Al2O3系催化剂前驱体物相组成及其结晶情况的影响,用加压微反装置考察了催化剂合成甲醇反应活性。结果表明,加料方式对Cu2+形成的中间化合物的物相组成及结晶度影响显著,对Zn2+及Al3... 用XRD、TG DTG、TPR技术研究了不同加料方式对CuO ZnO Al2O3系催化剂前驱体物相组成及其结晶情况的影响,用加压微反装置考察了催化剂合成甲醇反应活性。结果表明,加料方式对Cu2+形成的中间化合物的物相组成及结晶度影响显著,对Zn2+及Al3+的沉淀物相的影响很小。不同加料方式对催化剂前驱体物相组成及催化剂性能的影响主要是形成的初始前驱体中Cu的物相及结晶度不同。正加法主要形成Cu2(OH)3NO3,并流法主要形成无定形Cu2CO3(OH)2,后者与Zn5(CO3)2(OH)6相互作用转化为(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6,由它们分解形成的CuO ZnO固溶体是合成甲醇反应的活性相。并流法能最大程度的形成CuO ZnO固溶体,有利于CuO粒子的细化,其催化活性较好。 展开更多

关键词 cuo/zno/A2O3催化剂 前驱体 合成甲醇 活性

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沉淀pH对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前体性质的影响 被引量：17

5

作者 房德仁 刘中民 +3 位作者 黎晓琼 张慧敏 许磊 徐秀峰 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第7期622-626,共5页

用并流共沉淀方法制备了一系列CuO／ZnO／Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响... 用并流共沉淀方法制备了一系列CuO／ZnO／Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响,在不同的沉淀pH下,前体中的物相组成不同。在pH为7的情况下,前体中存在碱式硝酸铜Cu2(NO3)(OH)3、碱式碳酸铜Cu2CO3(OH)2、类碱式碳酸锌(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6及类孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2等多种物相;在pH为8-9时,前体中主要存在(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相,且其结晶度较低,在此范围内催化剂的活性最好,TPR实验表明,此时催化剂中形成了较多的CuO-ZnO固溶体。实验结果表明,(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相对提高催化剂的活性至关重要。 展开更多

关键词 cuo/zno/Al2O3系催化剂 前体 相变 PH 活性

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Zr对CuO/ZnO/Al_2O_3前驱体物相、催化剂结构及其合成甲醇性能的影响 被引量：15

6

作者 李忠 刘岩 +1 位作者 范辉 郑华艳 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第7期1245-1251,共7页

采用并流共沉淀法,在CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂中加入第四组分Zr,考察了沉淀温度对四元催化剂的前驱体物相组成及浆态床合成甲醇催化活性的影响。通过XRD、DTG、TPR、FTIR、CO-TPD、XPS、HR-TEM等对所制备催化剂及其前驱体的微观结构进... 采用并流共沉淀法,在CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂中加入第四组分Zr,考察了沉淀温度对四元催化剂的前驱体物相组成及浆态床合成甲醇催化活性的影响。通过XRD、DTG、TPR、FTIR、CO-TPD、XPS、HR-TEM等对所制备催化剂及其前驱体的微观结构进行了表征。研究表明:Zr促进了绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相的生成,使催化剂前驱体中绿铜锌矿含量增加,焙烧后的催化剂铜锌协同作用增强,CuO分散度提高,CuO晶粒平均直径只有4.18nm,同时还原温度显著降低为150℃,CO吸附能力增强,结果显著提高了浆态床合成甲醇催化活性和稳定性。与CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂相比,80℃沉淀制备的含4%Zr的CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2四元催化剂的甲醇时空收率提高了8.67%,失活率降低了65.12%。 展开更多

关键词 甲醇 cuo/zno/Al2O3/zro2 浆态床 共沉淀

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沉淀温度对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前驱体性质的影响 被引量：17

7

作者 房德仁 刘中民 +3 位作者 张慧敏 许磊 徐秀峰 索掌怀 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期28-32,共5页

用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速... 用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速率及Cu2+、Zn2+的同晶取代速率。前驱体中(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相是生成高活性CuO-ZnO催化剂的主要物相,而(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6对提高催化剂的活性更为重要。 展开更多

关键词 cuo/zno/Al2O3系催化剂 前驱体 相变 温度 活性

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浆态床中Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2+γ-Al_2O_3双功能催化剂一步法合成二甲醚 被引量：14

8

作者 左宜赞 张强 +4 位作者 安欣 韩明汉 王铁锋 王金福 金涌 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期102-107,共6页

采用共沉淀法,制备了纤维状CD501甲醇合成催化剂,采用SEM、TEM、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征;并将其进一步和γ-Al2O3进行混合,获得了Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2+γ-Al2O3双功能催化剂,考察了其在浆态床中一步法合成二甲醚过程的催化特性... 采用共沉淀法,制备了纤维状CD501甲醇合成催化剂,采用SEM、TEM、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征;并将其进一步和γ-Al2O3进行混合,获得了Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2+γ-Al2O3双功能催化剂,考察了其在浆态床中一步法合成二甲醚过程的催化特性。结果表明,相比商业催化剂(COM)和LP201催化剂,新型的CD501催化剂具有更大的比表面积和Cu/Zn分散性。对于浆态床中一步法合成二甲醚过程,采用CD501与γ-Al2O3双功能催化剂,相比采用COM或LP201与γ-Al2O3双功能催化剂,CO转化率提高了一倍,且经过270 h测试,CO转化率从61%降至57%,二甲醚时空产率从0.54 g/(g.h)降至0.48 g/(g.h),稳定性显著优于COM催化剂。当反应温度为250℃,压力为4.0 MPa,空速为3 000 mL/(g.h),氢碳比为1.0时,该催化剂应用在浆态床一步法合成二甲醚时,CO转化率为61%,DME时空产率达到0.54 g/(g.h)。 展开更多

关键词 Cu/zno/Al2O3/zro2催化剂 -γAl2O3 浆态床 二甲醚 甲醇

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CuO-ZnO/γ-Al2O3催化剂分解N2O的性能研究 被引量：6

9

作者 马帅 陆强 +3 位作者 蔺卓玮 刘宇 李文艳 董长青 《动力工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第9期732-737,750,共7页

以CuO为活性组分、ZnO为助剂、γ-Al_2O_3为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列CuOZnO/γ-Al_2O_3型直接分解N_2O催化剂,考察了活性组分和助剂含量、烟气工况对催化剂分解N_2O活性的影响,开展了催化剂的稳定性测试,并对催化剂进行了表征... 以CuO为活性组分、ZnO为助剂、γ-Al_2O_3为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列CuOZnO/γ-Al_2O_3型直接分解N_2O催化剂,考察了活性组分和助剂含量、烟气工况对催化剂分解N_2O活性的影响,开展了催化剂的稳定性测试,并对催化剂进行了表征.结果表明:CuO质量分数为15%时催化剂的分解活性最高,ZnO助剂的掺入可以明显提高催化剂对N_2O的转化率,烟气中O2和H_2O的存在则会抑制催化剂的活性.15Cu-30Zn/γ-Al_2O_3催化剂在650℃、空速为21 000h^(-1)、含O_2和H_2O的烟气条件下,在100h的连续测试中,N_2O转化率稳定维持在90%以上,具有良好的高温抗氧和抗水蒸气抑制性能以及稳定性. 展开更多

关键词 N2O分解 催化剂 cuo zno

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微波辐射对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前驱体晶相转变的影响 被引量：6

10

作者 范辉 李忠 +2 位作者 郑华艳 刘岩 闫少伟 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第3期509-518,共10页

在微波辐射条件下,对CuO/ZnO/Al2O3催化剂的沉淀母液进行老化,通过XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用。结果表明,微波辐射有利于Cu2... 在微波辐射条件下,对CuO/ZnO/Al2O3催化剂的沉淀母液进行老化,通过XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用。结果表明,微波辐射有利于Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+的同晶取代反应。微波辐射的老化过程中,首先发生Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+生成(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6的同晶取代反应,并于1.0 h内基本完成;随着老化时间继续延长,主要进行Zn2+取代Cu2(CO3)(OH)2中Cu2+生成(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2的同晶取代反应,同时(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6进一步结晶。与常规老化1 h制备的前驱体相比,微波辐射老化1.0 h制备的前驱体含有较多的(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂中CuO-ZnO协同作用,提高表面铜含量,进而提高CuO/ZnO/Al2O3催化剂在浆态床合成甲醇的催化活性和稳定性,在400 h浆态床合成甲醇评价期间,甲醇时空收率最大达318.9 g.kg-1.h-1,失活率仅为0.11%.d-1。 展开更多

关键词 微波辐射 甲醇 浆态床 cuo/zno/Al2O3催化剂

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Y修饰CuO/ZrO_2催化剂高效催化水煤气变换反应制氢 被引量：5

11

作者 张燕杰 陈崇启 +4 位作者 詹瑛瑛 林棋 娄本勇 郑国才 郑起 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第9期1137-1145,共9页

采用水热法制备了具有不同Y掺杂量的单分散ZrO_2纳米粒子(n(Y)/n(Y+Zr)=0-5%),并以其为载体采用沉积-沉淀法制得CuO/ZrO_2催化剂;考察了富氢气氛下上述催化剂的水煤气变换反应(WGS)催化性能。结果表明,掺杂Y后催化剂的活性明显提高,其中... 采用水热法制备了具有不同Y掺杂量的单分散ZrO_2纳米粒子(n(Y)/n(Y+Zr)=0-5%),并以其为载体采用沉积-沉淀法制得CuO/ZrO_2催化剂;考察了富氢气氛下上述催化剂的水煤气变换反应(WGS)催化性能。结果表明,掺杂Y后催化剂的活性明显提高,其中,载体掺杂2%Y的催化剂具有最佳的催化活性,在270℃时的CO转化率高达91.4%,明显高于研究较多的CuO/ZnO和CuO/CeO_2催化剂。X射线粉末衍射、N_2物理吸附-脱附、N_2O滴定、扫描电镜和CO程序升温还原等表征结果表明,Y^(3+)掺入了ZrO_2的晶格并对催化剂的结构和还原性能产生直接影响。Y助剂的引入一方面促进了CuO在ZrO_2表面的分散,提高了催化剂表面活性Cu-[O]-Zr物种的含量;另一方面,改善了催化剂的颗粒单分散性和织构性能。载体掺杂2%Y助剂的样品具有较高的Cu-[O]-Zr物种含量、较佳的颗粒单分散性和织构性能,且其表面的Cu-[O]-Zr物种和活性羟基具有较佳的还原性能。 展开更多

关键词 cuo/zro2催化剂 水煤气变换反应 Y助剂 氧空位 表面羟基

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沉淀方式对微波辐射老化制备CuO／ZnO／Al2O3催化剂性能的影响 被引量：3

12

作者 郑华艳 李博昱 +2 位作者 刘岩 陈雄 李忠 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期743-749,共7页

采用微波辐射老化沉淀母液的方法,着重考察了沉淀方式对制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂及其前驱体的结构和催化性能的影响。实验结果表明,沉淀方式对催化剂的活性和稳定性影响较大,其活性顺序为分步沉淀法二>并流共沉淀法>分步沉淀法... 采用微波辐射老化沉淀母液的方法,着重考察了沉淀方式对制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂及其前驱体的结构和催化性能的影响。实验结果表明,沉淀方式对催化剂的活性和稳定性影响较大,其活性顺序为分步沉淀法二>并流共沉淀法>分步沉淀法一>反加法>正加法。通过XRD、DTG、H2-TPR等表征分析表明,先并流沉淀Al(NO3)3溶液和Na2CO3溶液,再并流沉淀Cu(NO3)2-Zn(NO3)2混合溶液与剩下的Na2CO3溶液,然后微波辐射老化所制备前驱体中含有更多的绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,焙烧后形成的CuO-ZnO协同作用强,且CuO分散性好,H2还原温度较低,催化活性和稳定性也较高。 展开更多

关键词 微波辐射 cuo/zno/Al2O3 催化剂 合成甲醇 沉淀方式

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Ce掺杂的蛋壳型CuO/ZnO/SiO_2颗粒催化剂的制备和表征 被引量：4

13

作者 夏增敏 文利雄 +1 位作者 宋继瑞 陈建峰 《过程工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第4期812-816,共5页

用添加表面活性剂的两步沉淀法制备了以蛋壳型纳米空心SiO2为载体的CuO/ZnO催化剂和掺杂Ce的CuO/ZnO催化剂,初步考察了两组催化剂用于一氧化碳加氢合成甲醇的催化性能,并采用TEM,BET,XRD,XPS等方法对催化剂的结构进行了表征.结果表明,... 用添加表面活性剂的两步沉淀法制备了以蛋壳型纳米空心SiO2为载体的CuO/ZnO催化剂和掺杂Ce的CuO/ZnO催化剂,初步考察了两组催化剂用于一氧化碳加氢合成甲醇的催化性能,并采用TEM,BET,XRD,XPS等方法对催化剂的结构进行了表征.结果表明,以纳米空心SiO2为载体的CuO/ZnO催化剂具有较大的比表面积,活性成分在载体表面分散均匀,粒径在13nm左右.加入掺杂剂Ce能有效提高催化剂的活性和选择性:一方面,Ce可以降低Cu2p3/2和Zn2p3/2的表面结合能,使氧化铜更容易被氢气还原成铜;另一方面,Ce也能增强铜锌之间的相互作用,抑制铜粒子的烧结,改善活性成分的分散. 展开更多

关键词 蛋壳型 cuo/zno/SiO2颗粒催化剂 甲醇合成 纳米SIO2 CE

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沉淀及老化温度对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂活性及稳定性的影响 被引量：4

14

作者 李忠 张小兵 +2 位作者 郭启海 刘岩 郑华艳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期569-575,共7页

利用浆态床反应器,考察了沉淀及老化温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响,并用XRD、BET、FT-IR以及XPS等技术对前驱体及催化剂进行了表征。结果表明,前驱体物相主要以孔雀石(Cu2(CO3)(OH)2)和类孔雀石((Cu,Zn)2(... 利用浆态床反应器,考察了沉淀及老化温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响,并用XRD、BET、FT-IR以及XPS等技术对前驱体及催化剂进行了表征。结果表明,前驱体物相主要以孔雀石(Cu2(CO3)(OH)2)和类孔雀石((Cu,Zn)2(CO3)(OH)2)为主,其中,70℃沉淀和80℃老化条件下制备的前驱体具有适当的结晶度,焙烧后的催化剂中CuO分布均匀,Cu元素的电子结合能位移最大,CuO与ZnO之间作用较强,催化剂的性能最佳,时空收率和失活率分别达到了153.3 g/(kgcat.h)和1.44%/d。 展开更多

关键词 浆态床反应器 cuo/zno/Al2O3催化剂 稳定性 沉淀温度 老化温度

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溶剂极性对微波辐射老化制备前驱体及CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂结构的影响 被引量：6

15

作者 崔晓曦 范辉 +1 位作者 郑华艳 李忠 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第3期495-502,共8页

在制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂的老化过程中,采用微波辐射老化技术,着重研究了溶剂极性对前躯体物相组成,烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂结构及其在浆态床合成甲醇工艺中催化性能的影响。通过XRD、DTG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化... 在制备CuO/ZnO/Al2O3催化剂的老化过程中,采用微波辐射老化技术,着重研究了溶剂极性对前躯体物相组成,烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂结构及其在浆态床合成甲醇工艺中催化性能的影响。通过XRD、DTG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂表征表明,沉淀母液在微波辐射条件下进行老化,溶剂的极性对前躯体物相组成及催化剂结构影响显著。随着溶剂极性的增大,Zn2+/Cu2+取代Cu2(CO3)(OH)2/Zn5(CO3)2(OH)6中Cu2+/Zn2+的取代反应增强,使得前躯体中(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6和(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2物相的含量增多,结晶度提高,导致烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂中CuO-ZnO协同作用增强,且CuO晶粒减小,表面Cu含量增加,催化剂活性和稳定性提高。水溶剂的极性最大,制备的催化剂活性和稳定性最好,甲醇的时空收率(STY)和平均失活率分别为320 mg.g-1.h-1和0.11%.d-1。 展开更多

关键词 微波辐射 溶剂极性 甲醇合成 浆态床 cuo/zno/Al2O3催化剂

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喷雾干燥成型温度对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂活性及稳定性的影响 被引量：5

16

作者 李忠 张小兵 +1 位作者 郭启海 刘岩 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第6期1554-1562,共9页

通过浆态床反应器的评价,考察了喷雾干燥成型温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响。结果表明,低于225℃进行喷雾干燥时,前驱体中的水分蒸发不完全,高于225℃则前驱体物相组成的结晶程度进一步提高,均不利于催化... 通过浆态床反应器的评价,考察了喷雾干燥成型温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响。结果表明,低于225℃进行喷雾干燥时,前驱体中的水分蒸发不完全,高于225℃则前驱体物相组成的结晶程度进一步提高,均不利于催化剂的活性和稳定性。225℃喷雾干燥所制备的催化剂活性和稳定性均较佳,时空收率与失活率分别达到了166.7 g.(kg cat)-1.h-1和0.16%.d-1,与常规干燥制备催化剂[时空收率为172.2 g.(kg cat)-1.h-1,失活率为0.43%.d-1]的活性基本相当,但稳定性得到大幅提高。催化剂结构表征分析表明,经喷雾干燥成型制备的催化剂与常规干燥制备的催化剂相比,两者在CuO微晶的平均粒径、比表面积以及孔径分布上基本保持了一致,不同的是前者为粒径约70μm细小均匀的球形颗粒状,而后者则呈现为粒径约120μm的无规则颗粒状。 展开更多

关键词 浆态床反应器 cuo/zno/Al2O3催化剂 稳定性 喷雾干燥成型

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焙烧温度对CuO/Fe_2O_3/ZrO_2甲醇水蒸气重整制氢催化剂性能的影响 被引量：4

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作者 李永红 任杰 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第6期555-558,共4页

采用XRD、TPR和EXAFS等手段 ,考察了焙烧温度对CuO/Fe2 O3 /ZrO2 物化性能和甲醇水蒸气重整制氢活性及其选择性的影响。结果表明 ,催化剂中氧化铜的晶粒随着焙烧温度的提高而增大 ,铜的配位环境发生变化。在焙烧温度 6 2 3K～ 72 3K范围... 采用XRD、TPR和EXAFS等手段 ,考察了焙烧温度对CuO/Fe2 O3 /ZrO2 物化性能和甲醇水蒸气重整制氢活性及其选择性的影响。结果表明 ,催化剂中氧化铜的晶粒随着焙烧温度的提高而增大 ,铜的配位环境发生变化。在焙烧温度 6 2 3K～ 72 3K范围内 ,对甲醇水蒸气重整反应的甲醇转化率和氢选择性影响较小 ,其结构参数变化值较小。当焙烧温度提高至 92 3K时 ,催化剂的活性因ZrO2 晶化和铜组分的聚集而显著降低。结果铁的加入使ZrO2 的相变温度向后推移 ,并且有效地阻止了CuO颗粒的聚集。 展开更多

关键词 甲醇 水蒸气 焙烧温度 cuo/Fe2O3/zro3催化剂 催化重整 氢气 制备 氧化铁 氧化铜 二氧化锆 催化性能

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CO_2对CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前体老化及催化性能的影响 被引量：3

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作者 陈雄 郑华艳 +1 位作者 杨浩 李忠 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第11期2644-2649,2660,共7页

采用并流共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂前体,在通入CO2条件下老化,采用XRD、FT-IR、DTG、H2-TPR、XPS等表征手段对制备的前体及焙烧后的催化剂进行表征,研究不同CO2通入量对前体晶相转变、微观结构及其焙烧后催化性能的影响... 采用并流共沉淀法制备CuO/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂前体,在通入CO2条件下老化,采用XRD、FT-IR、DTG、H2-TPR、XPS等表征手段对制备的前体及焙烧后的催化剂进行表征,研究不同CO2通入量对前体晶相转变、微观结构及其焙烧后催化性能的影响。研究结果表明,老化阶段通入CO2后,沉淀母液的pH值趋于7,产生CO32离子,进而影响Zn2+的沉淀,促进Cu2+进入Zn5(CO3)2(OH)6晶格中取代Zn2+形成绿铜锌矿(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后催化剂的Cu-Zn之间协同作用,增加活性组分Cu分散度。CO2通入量为40 mL/min时,制备的催化剂在浆态床合成甲醇过程中表现出良好的催化活性和稳定性,甲醇时空收率(STY)达到301.78 g/(kg h),失活率仅为0.15%/d,与未通入CO2辅助老化制备的催化剂相比,时空收率提高了9.72%,平均失活率降低了33.33%。 展开更多

关键词 CO2辅助老化 浆态床 cuo zno AL2O3催化剂 甲醇合成

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CuO/ZnO/Al2O3和ZSM-5双功能复合催化剂在苯与合成气烷基化制甲苯中的研究 被引量：3

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作者 高碧泽 丁传敏 +8 位作者 丁光月 王俊文 张永康 于波 薛亚楠 马立超 李宇峰 张侃 刘平 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期22-25,44,共5页

制备了由共沉淀法制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂与ZSM-5混合形成的用于合成气与苯在液相中直接合成甲苯的烷基化反应的双功能复合催化剂,并采用H2-TPR、XRD对催化剂进行了表征。在浆态床反应器中考察反应温度、反应压力、催化剂投加量、ZS... 制备了由共沉淀法制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂与ZSM-5混合形成的用于合成气与苯在液相中直接合成甲苯的烷基化反应的双功能复合催化剂,并采用H2-TPR、XRD对催化剂进行了表征。在浆态床反应器中考察反应温度、反应压力、催化剂投加量、ZSM-5硅铝比、ZSM-5与CuO/ZnO/Al2O3的比例对催化剂性能的影响。结果表明:当反应温度为250℃、反应压力为1MPa、苯和催化剂投加量分别20mL和2g、ZSM-5硅铝比为130、ZSM-5与CuO/ZnO/Al2O3的催化剂质量比为1:1时,可达到最佳的反应效果,在8h的反应中,CO的转化率为85.79%,甲苯的选择性为44.91%,甲苯的产量为1.77g。 展开更多

关键词 双功能复合催化剂 浆态床反应器 cuo/zno/Al2O3催化剂 合成气 甲苯 苯

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用于二乙醇胺脱氢的Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2催化剂的制备与表征 被引量：1

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作者 伍君 段正康 +1 位作者 李文娟 金世良 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第9期1036-1040,1051,共6页

以氢氧化钠为沉淀剂,硝酸铜、硝酸锌、硝酸铝和硝酸氧锆为原料,采用共沉淀法制备出了用于二乙醇胺脱氢制亚氨基二乙酸的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂,并用物理吸附(BET)和X射线衍射(XRD)对不同种类的铜基催化剂进行了表征,探讨了ZnO和Al2O3... 以氢氧化钠为沉淀剂,硝酸铜、硝酸锌、硝酸铝和硝酸氧锆为原料,采用共沉淀法制备出了用于二乙醇胺脱氢制亚氨基二乙酸的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂,并用物理吸附(BET)和X射线衍射(XRD)对不同种类的铜基催化剂进行了表征,探讨了ZnO和Al2O3的不同比例对催化剂性能的影响。结果表明,同时加入ZnO和Al2O3的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂具有大的比表面积,Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂具有非晶态结构。该催化剂适宜的反应条件为:w(NaOH)=30%、反应温度160℃、压力1.0 MPa,二乙醇胺转化率可达100%,亚氨基二乙酸收率可达95.61%。 展开更多

关键词 二乙醇胺 亚氨基二乙酸 催化脱氢 Cu zno AL2O3 zro2催化剂 表征

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