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2D/2D超薄La_(2)Ti_(2)O_(7)/Ti_(3)C_(2)Mxene肖特基异质结用于高效光催化CO_(2)还原 被引量:1
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作者 王可 程淼 +7 位作者 王楠 张千一 刘懿 梁俊威 管杰 刘茂昌 周建成 李乃旭 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第1期146-159,共14页
CO_(2)的过量排放造成了全球生态系统的失衡,如温室效应、海洋酸化和极端天气频发等.CO_(2)作为一种储量丰富且可循环利用的碳一资源,利用光催化技术将其催化转化为包括一氧化碳和甲烷在内的碳氢燃料,为上述问题提供了一个很有前景的解... CO_(2)的过量排放造成了全球生态系统的失衡,如温室效应、海洋酸化和极端天气频发等.CO_(2)作为一种储量丰富且可循环利用的碳一资源,利用光催化技术将其催化转化为包括一氧化碳和甲烷在内的碳氢燃料,为上述问题提供了一个很有前景的解决方案.纳米片作为典型的二维材料,其厚度一般低至100 nm.此外,二维材料具有较大的比表面积、可调谐的端基官能团、出色的光学性能以及较好的导电性和柔韧性,在光催化领域受到了广泛关注.在半导体材料中,钛酸镧(La_(2)Ti_(2)O_(7))具有优良的氧化还原能力和良好的稳定性和耐久性,但与其他半导体类似,La_(2)Ti_(2)O_(7)的宽带隙性质决定了其只能利用波长较短的光,这极大地限制了其对太阳光的利用.为了增强光吸收能力,降低光生载流子的复合,本文通过溶剂热法在La_(2)Ti_(2)O_(7)纳米片上负载薄层Ti_(3)C_(2)MXene纳米片,设计制备了二维/二维(2D/2D)La_(2)Ti_(2)O_(7)/Ti_(3)C_(2)Mxene肖特基异质结复合材料,并用于增强光催化CO_(2)还原性能.研究发现,当Ti_(3)C_(2)MXene的负载量为3 wt%时,CO和CH4的产率是物理混合的La_(2)Ti_(2)O_(7)和Ti_(3)C_(2)MXene的4.6倍和11.4倍.飞秒瞬态吸收光谱和X射线光电子能谱结果表明,La_(2)Ti_(2)O_(7)/Ti_(3)C_(2)Mxene较好的光催化CO_(2)还原反应性能归因于高效电荷载流子迁移率和两组分接触界面之间形成了肖特基异质结的协同作用.原位红外漫反射光谱观察到的反应中间产物、紫外光电子能谱计算得到的功函数和原子层级的密度泛函理论计算得到的吉布斯自由能和差分电荷密度揭示了该体系光催化CO_(2)还原的机理、光催化反应的路径和产物选择性的由来.相比于单独的La_(2)Ti_(2)O_(7)和物理混合的La_(2)Ti_(2)O_(7)和Ti_(3)C_(2)MXene,2D/2D La_(2)Ti_(2)O_(7)/Ti_(3)C_(2)Mxene肖特基异质结复合材料表现出增强的光催化CO_(2)还原性能.引入Ti_(3)C_(2)MXene形成平面间2D/2D的异质结结构可作为电荷转移通道并促进电荷的快速分离,形成的肖特基结能够有效地抑制光生电子的回流,同时降低了光催化CO_(2)还原的反应势垒,最终促进了光催化CO_(2)还原过程.综上,本文详细阐述了肖特基异质结构中光催化性能增强的机理机制,并为设计和制造用于转化和利用二氧化碳的光催化剂及其探究光催化转化机理提供借鉴. 展开更多
关键词 钛酸镧 Ti_(3)C_(2)MXene 光催化co_(2)还原 二维/二维 肖特基异质结
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MgO/La_(2)O_(3)CO_(3)复合材料对磷酸盐的吸附特征 被引量:1
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作者 赵嫦欣 聂凡贵 +3 位作者 程福龙 吴小群 刘芳 潘杰 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期206-210,共5页
采用水热法制备了MgO/La_(2)O_(2)CO_(3)复合材料(ML)。采用X射线衍射仪和扫描电子显微镜对其结构及表面形貌进行了表征,利用Zeta电位仪测定了其零点电位点,并探究了接触时间、初始磷酸盐浓度和初始pH对磷酸盐吸附效果的影响。结果表明... 采用水热法制备了MgO/La_(2)O_(2)CO_(3)复合材料(ML)。采用X射线衍射仪和扫描电子显微镜对其结构及表面形貌进行了表征,利用Zeta电位仪测定了其零点电位点,并探究了接触时间、初始磷酸盐浓度和初始pH对磷酸盐吸附效果的影响。结果表明,ML呈现板块状堆叠而成的层状结构,零点电位点为4.52。准二级动力学模型和Freundlich模型更适合描述ML对磷酸盐的吸附过程。由Langmuir模型拟合得到最大吸附量可达110.24mg/g。其对磷酸盐的吸附量随pH的升高逐渐下降。 展开更多
关键词 氧化镁 碳酸氧化镧 复合材料 吸附 磷酸盐
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载体改性对Ni/La_(2)O_(2)CO_(3)催化乙醇水蒸气重整制氢的影响 被引量:5
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作者 李亮荣 孙戊辰 +1 位作者 陈祖杰 齐海霞 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2021年第4期50-54,共5页
分别用Zn和Ca改性复合La_(2)O_(2)CO_(3)载体并负载Ni,制备Ni/La_(2)O_(2)CO_(3)(NL)、Ni/La_(2)O_(2)CO_(3)-ZnO(NLZ)和Ni/La_(2)O_(2)CO_(3)-CaO(NLC)催化剂,催化乙醇水蒸气重整制氢,并通过XRD、BET和程序升温还原(TPR)等技术对催化... 分别用Zn和Ca改性复合La_(2)O_(2)CO_(3)载体并负载Ni,制备Ni/La_(2)O_(2)CO_(3)(NL)、Ni/La_(2)O_(2)CO_(3)-ZnO(NLZ)和Ni/La_(2)O_(2)CO_(3)-CaO(NLC)催化剂,催化乙醇水蒸气重整制氢,并通过XRD、BET和程序升温还原(TPR)等技术对催化剂晶相、比表面积和综合性能进行分析。结果表明,在300℃下NLC、NLZ的乙醇转化率较NL分别提高了24.3%和20.8%,其中NLC的低温催化活性最好。NLC、NLZ的H_(2)选择性均高于NL,在600℃下分别提高15.23%和14.04%;在400~700℃区间内,NLC的H2选择性高于NLZ,而CO_(2)、CO和CH_(4)的选择性低于NLZ。NLC能较好地抑制Ni高温聚结失活,从而提高Ni催化制氢的效果。 展开更多
关键词 NI催化剂 la_(2)o_(2)co_(3)载体 改性复合 乙醇水蒸气 制氢 Zno Cao
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颗粒状碳酸氧镧去除水体中氟的性能
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作者 张涛 李思莹 +5 位作者 李俊乐 邵思羽 吴传栋 凌梅 吕东伟 王威 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期297-307,共11页
针对传统吸附剂对氟吸附能力不高的问题,采用氧化镧(La_(2)O_(3))活化制备颗粒状碳酸氧镧(La_(2)O_(2)CO_(3))材料。La_(2)O_(2)CO_(3)对氟离子具有很强的吸附性能,在一个较宽的pH值区间(3.0~10.0)内,具有较好的除氟性能,氟离子去除率在... 针对传统吸附剂对氟吸附能力不高的问题,采用氧化镧(La_(2)O_(3))活化制备颗粒状碳酸氧镧(La_(2)O_(2)CO_(3))材料。La_(2)O_(2)CO_(3)对氟离子具有很强的吸附性能,在一个较宽的pH值区间(3.0~10.0)内,具有较好的除氟性能,氟离子去除率在94.5%~98.0%。吸附结果表明,La_(2)O_(2)CO_(3)对氟离子的吸附行为遵循Langmuir模型,是吸热过程。25℃时,其饱和吸附容量达到了22.47 mg/g,相较于传统La_(2)O_(3)材料吸附容量提升约5倍。吸附动力学遵循准二级动力学模型,主要为化学吸附。通过NaOH水溶液对La_(2)O_(2)CO_(3)实现了再生,当NaOH浓度为1.0 mol/L时,脱附率可以达到90.3%,实现了吸附剂的重复利用。 展开更多
关键词 la_(2)o_(2)co_(3) 吸附剂 水中除氟 热力学 动力学 再生
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MgO复合载体负载Ni催化乙醇水蒸气重整制氢 被引量:1
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作者 李亮荣 陈祖杰 +2 位作者 付兵 孙戊辰 齐海霞 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2021年第7期12-15,36,共5页
将稀土化合物CeO_(2)和La_(2)O_(2)CO_(3)分别与MgO载体复合负载Ni,制备Ni/MgO-La_(2)O_(2)CO_(3)(NML)和Ni/MgO-CeO_(2)(NMC)催化剂,用于催化乙醇水蒸气重整制氢。通过XRD研究负载催化的晶相,程序升温还原(TPR)对催化剂的综合性能进行... 将稀土化合物CeO_(2)和La_(2)O_(2)CO_(3)分别与MgO载体复合负载Ni,制备Ni/MgO-La_(2)O_(2)CO_(3)(NML)和Ni/MgO-CeO_(2)(NMC)催化剂,用于催化乙醇水蒸气重整制氢。通过XRD研究负载催化的晶相,程序升温还原(TPR)对催化剂的综合性能进行分析。结果表明:稀土化合物复合的NMC,NML能明显提高Ni/MgO(NM)的低温乙醇转化率,350℃时,NM的乙醇转化率为78.3%,而此时NML,NMC的乙醇转化率却已接近100%,400—500℃范围内,NMC和NML明显提高了NM的H 2选择性,CO 2选择性也有所提高,同时降低了NM的CO,CH_(4)选择性,其中NMC的H 2选择性高于NML,而CO 2,CO,CH_(4)选择性却均低于NML,综合考虑乙醇转化率,NMC和NML能明显提高NM的综合催化性能,其中MgO-CeO_(2)复合载体负载Ni(NMC)对乙醇重整制氢的催化效果最好。 展开更多
关键词 乙醇水蒸气 制氢 NI催化剂 la_(2)o_(2)co_(3)
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