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醇胺基镧(Ⅲ)配合物制备La_(2)O_(3)/TiO_(2)催化剂及光学性能研究
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作者 张晓凡 丁玉强 《安徽化工》 CAS 2022年第6期85-89,共5页
以LaCl3为原料合成醇胺基镧(Ⅲ)配合物1,将其作为前驱体通过原子层沉积法(ALD)制备La_(2)O_(3)/TiO_(2)催化剂。利用红外光谱、核磁氢谱以及热重分析探究了醇胺基镧配合物1的结构与热化学性质。热重分析结果表明,配合物1具有良好的热稳... 以LaCl3为原料合成醇胺基镧(Ⅲ)配合物1,将其作为前驱体通过原子层沉积法(ALD)制备La_(2)O_(3)/TiO_(2)催化剂。利用红外光谱、核磁氢谱以及热重分析探究了醇胺基镧配合物1的结构与热化学性质。热重分析结果表明,配合物1具有良好的热稳定性和合适的挥发性,满足原子层沉积(ALD)的要求。通过XRD、SEM和UV-Vis吸收光谱表征了La_(2)O_(3)/TiO_(2)催化剂的晶型、形貌及光学性能。结果表明,当循环数为90,沉积温度为200℃时,La_(2)O_(3)/TiO_(2)催化剂对紫外光的吸收最强。与纯的二氧化钛及浸渍法制备的La_(2)O_(3)/TiO_(2)相比,ALD法制备的La_(2)O_(3)/TiO_(2)催化剂对亚甲基蓝的降解速率显著提高至100%。 展开更多
关键词 醇胺镧(Ⅲ)配合物 前驱体 热化学性质 la_(2)o_(3)/Tio_(2)催化剂 光学性能
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不同价态金属掺杂对La_(2)O_(3)(001)表面上甲烷活化影响的研究
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作者 张家宇 孙娜 +4 位作者 凌丽霞 章日光 贾丽涛 李德宝 王宝俊 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期673-683,共11页
La_(2)O_(3)因具有优异的稳定性和较高的C_(2)烃选择性,因此,常被用于催化甲烷氧化偶联反应,而较差的甲烷解离活性却限制了其广泛应用。为了提高镧基催化剂活化甲烷的性能,将不同价态的金属掺杂在La_(2)O_(3)(001)表面,并采用密度泛函... La_(2)O_(3)因具有优异的稳定性和较高的C_(2)烃选择性,因此,常被用于催化甲烷氧化偶联反应,而较差的甲烷解离活性却限制了其广泛应用。为了提高镧基催化剂活化甲烷的性能,将不同价态的金属掺杂在La_(2)O_(3)(001)表面,并采用密度泛函理论方法对CH_(4)在催化剂表面的活化行为进行了研究。结果表明,低价态金属(Li、Na、K、Mg、Ca、Sr和Ba)和等价态金属(Al、Ga、In)的掺杂可以显著提高La_(2)O_(3)(001)表面的CH4解离活性。其中,CH4在Li-La_(2)O_(3)(001)表面解离的活化能最低,仅为13.0 kJ/mol。而高价态金属(Zr、Nb、Re和W)掺杂不能提高La_(2)O_(3)(001)表面的CH4解离活性。此外,通过研究催化剂表面氧空位形成能、酸碱性与CH4解离活化能之间的关系发现,随着掺杂金属价态的增加,氧空位形成能也逐渐增大,而CH4的解离活性呈现出降低趋势;碱金属和碱土金属的掺杂增大了催化剂表面的碱性,且碱金属掺杂的碱性强于碱土金属,同时,较强的碱性也表现出较高的CH4转化活性。本研究对提高La_(2)O_(3)催化剂的甲烷转化活性具有指导意义。 展开更多
关键词 甲烷 la_(2)o_(3)催化剂 金属掺杂 活性 密度泛函理论
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