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活性金属Ni d电荷密度对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂菲加氢性能的影响 被引量:1
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作者 荆洁颖 李泽 +1 位作者 赵泽敏 张雨 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期102-113,共12页
高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢... 高温煤焦油中菲含量高,将菲深度加氢饱和得到全氢菲,可提升菲利用率,且全氢菲密度大,热值高,可作为喷气燃料理想组分。然而,在菲加氢反应过程中菲与中间加氢产物的竞争吸附不利于菲在催化剂上吸附活化,且对称八氢菲进一步加氢是菲加氢饱和过程的速控步骤,其吸附活化困难不易解决,催化剂活性难以满足加氢需求。根据稠环芳烃与过渡金属间π络合吸附机理,在反应物吸附活化过程中,稠环芳烃分子和活性金属分别充当电子供体和电子受体,故Ni基催化剂中活性金属Ni处于缺电子状态时利于生成全氢菲,但关于Ni缺电子量及其电子结构如何影响催化剂菲、对称八氢菲加氢性能的原因需进一步探究。此外,基于负载型Ni_(2)P催化剂稳定性高、耐硫、耐氮性强等优势,采用次磷酸盐歧化法通过调变P/Ni物质的量比制备具有不同Ni d电荷密度的Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂,考察Ni d电荷密度对菲、对称八氢菲吸附和反应性能的影响规律。结果表明,在320℃、5 MPa、空速1 309 h-1反应条件下,Ni-2.5P/Al_(2)O_(3)催化剂转换频率fTO最高(44.64×10^(-3)s^(-1))。通过吸附活化熵描述菲、对称八氢菲与催化剂表面间相互作用强度,发现菲、对称八氢菲在不同Ni-xP/Al_(2)O_(3)催化剂表面吸附强度不同。通过定量计算Ni d电荷密度,明确了Ni2P/Al_(2)O_(3)催化剂用于菲加氢反应时适宜Ni d电荷密度约-0.24 e,对称八氢菲加氢反应适宜的Ni d电荷密度约-0.05 e。 展开更多
关键词 加氢饱和 ni_(2)p/Al_(2)O_(3)催化剂 d电荷密度 全氢菲
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Ce掺杂Ni_(2)P纳米片的电子调控促进高效析氧 被引量:2
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作者 马雪莹 李明 《西南大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期188-195,共8页
设计高效非贵金属析氧反应(OER)电催化剂对电化学能量转换具有非常重要的意义.本文通过水热法和煅烧法,成功制备了铈(Ce)掺杂磷化镍(Ni_(2)P)纳米片催化剂Ce-Ni_(2)P.微量Ce掺杂使催化剂表面产生丰富的磷空位,并显著调控了催化剂表面的... 设计高效非贵金属析氧反应(OER)电催化剂对电化学能量转换具有非常重要的意义.本文通过水热法和煅烧法,成功制备了铈(Ce)掺杂磷化镍(Ni_(2)P)纳米片催化剂Ce-Ni_(2)P.微量Ce掺杂使催化剂表面产生丰富的磷空位,并显著调控了催化剂表面的电子结构,优化了催化活性位的化学价态.得益于Ce掺杂对催化剂表面的电子结构调控,Ce-Ni_(2)P催化剂在碱性电解液中表现出优异的OER性能和长期的稳定性.在50和100 mA/cm^(2)电流密度下,Ce-Ni_(2)P的OER过电位分别为241和281 mV,显著优于Ni_(2)P和商用RuO _(2)的过电位. 展开更多
关键词 CE掺杂 Ce-ni_(2)p 电子调控 电催化 析氧反应
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构筑富含阳离子缺陷的贫P-Ni_(2)P和富P-CoP_(3)异质结用于增强尿素/肼电催化氧化反应
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作者 谭雯娟 叶勇 +7 位作者 孙秀娟 刘备 周佳佳 廖海龙 吴秀琳 丁锐 刘恩辉 高平 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第6期63-66,共4页
废水中存在的肼和尿素会对环境造成严重污染。利用电化学氧化技术处理含肼和尿素的废水,既可以有效处理废水,实现氮循环,又能将肼和尿素作为新型燃料,有助于新能源的发展。然而,目前实现肼氧化(HzOR)和尿素氧化(UOR)的电化学技术仍存在... 废水中存在的肼和尿素会对环境造成严重污染。利用电化学氧化技术处理含肼和尿素的废水,既可以有效处理废水,实现氮循环,又能将肼和尿素作为新型燃料,有助于新能源的发展。然而,目前实现肼氧化(HzOR)和尿素氧化(UOR)的电化学技术仍存在挑战。因此,开发低成本、高效且稳定性好的电催化剂是实现这一技术的先决条件。在本文中,我们采用水热-碱刻蚀-磷化的三步方法,制备了一种富含阳离子缺陷的双金属磷化物Ni_(2)P/CoP_(3)催化剂(简称Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)),并将其应用于肼氧化和尿素氧化。该催化剂由贫磷的Ni_(2)P和富磷的CoP_(3)两种不同性质的磷化物组成。CoP_(3)中富集的磷含有大量的负电荷,有利于吸附带正电荷的中间物种;而Ni_(2)P中磷含量较少,金属含量高,具有良好的导电性,可以确保快速的反应动力学。通过物理表征和电化学测试,证实了Ni_(2)P/CoP_(3)的成功合成和其独特的电子结构。电子顺磁测试(EPR)证明了阳离子空位的存在,大量的阳离子空位缺陷有助于增加活性位点的数量,从而提升催化性能。因此,该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面表现出色。仅需-47 mV(HzOR)和1.311 V(UOR)的电位即可产生10 mA·cm^(-2)的电流密度。Tafel斜率分别为54.3 mV·dec^(-1)(HzOR)和37.24 mV·dec^(-1)(UOR)。Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)在HzOR和UOR方面的性能远优于单独的Ni_(2)P和CoP_(3),也优于未经碱刻蚀的镍钴磷化物。基于以上的测试结果,我们将Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)催化剂应用于直接肼燃料电池(DHzFC)和直接尿素-双氧水燃料电池(DUHPFC)的阳极,测试表明DHzFC和DUHPFC的最大功率密度分别为229.01和16.22mW·cm^(-2)。更为重要的是,DHzFC和DUHPFC能够稳定工作24 h,性能几乎不衰退。此外,Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)材料还可应用于自制的锌-肼燃料电池,并展示出良好的实际应用潜力。综上所述,本研究通过一系列方法制备了Ni_(2)P/CoP_(3)-Zn^(vac)催化剂,该催化剂在肼氧化和尿素氧化方面具有优异性能。这项工作为设计高效且稳定性好的肼氧化和尿素氧化电催化剂提供了新的思路。 展开更多
关键词 ni_(2)p/Cop_(3)异质结 阳离子空位缺陷 碱刻蚀 肼氧化 尿素氧化
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小尺寸纳米颗粒的SEM高分辨成像模式探究——以Ni_(2)P为例
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作者 邢宏娜 高文莉 +3 位作者 常帅 冯伟 李兴华 彭勇 《真空科学与技术学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期695-703,共9页
相比透射电子显微镜(TEM),扫描电子显微镜(SEM)具有批量进样、成本低、三维成像的优势,但小尺寸纳米颗粒在进行SEM成像时存在容易积碳、分辨率不足、形貌结构信息弱等技术难题。文章以超小空心(34.4 nm)、实心(13.3 nm)Ni_(2)P纳米颗粒... 相比透射电子显微镜(TEM),扫描电子显微镜(SEM)具有批量进样、成本低、三维成像的优势,但小尺寸纳米颗粒在进行SEM成像时存在容易积碳、分辨率不足、形貌结构信息弱等技术难题。文章以超小空心(34.4 nm)、实心(13.3 nm)Ni_(2)P纳米颗粒为例,重点探究了如何通过调控工作模式、工作距离、加速电压、束流等参数获得分辨率高、形貌结构清晰的SEM图像。研究表明,高分辨模式下T2和超高分辨模式下T3探头所成二次电子(SE)像的分辨率明显优于标准模式下ETD探头的,且SE像表面形貌信息多、立体感较好。其中由于T3探头位置最高且仅收集高位二次电子信号,这部分二次电子信号进入透镜的角度准直且能量较低。因此超高分辨模式-T3探头所成SE像分辨率和信噪比最高、形貌衬度良好,但几乎观察不到颗粒内部结构。而高分辨和超高分辨模式下T1(背散射信号)探头所成BSE像成分衬度好,虽景深较小但最有利于观察空心结构。同时探究发现工作距离太小,所得SE像分辨率好但景深差,工作距离太大,SE像分辨率稍弱但景深较好。结合图像质量测量结果,对于文中的Ni_(2)P纳米颗粒,选择适中的工作距离(~8 mm)可获得质量较高的SE像。提升加速电压可有效提高图像分辨率(空心Ni_(2)P在30 kV下可达2.3 nm)。信噪比会随束流的增大而增强,其过大会导致颗粒边缘模糊,选择适中的束流(~0.2 nA)成像效果较好。以上研究结果对小尺寸及中空结构纳米颗粒的SEM成像选择具有一定的借鉴作用。 展开更多
关键词 ni_(2)p 纳米颗粒 空心结构 扫描电子显微镜 成像参数
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Co掺杂诱导Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸协同作用实现高效加氢脱氧
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作者 司明浩 王帅 +1 位作者 苟晓梅 宋华 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1327-1335,共9页
高效加氢脱氧催化剂的开发是生物油提质升级的关键。以介孔SiO_(2)为载体,在Ni_(2)P活性相基础上,通过Co掺杂制备了Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸性位点并存的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂(y为初始P/(Ni+Co)物质的量比),采用XRD、... 高效加氢脱氧催化剂的开发是生物油提质升级的关键。以介孔SiO_(2)为载体,在Ni_(2)P活性相基础上,通过Co掺杂制备了Co_(x)P-Ni_(2)P双金属位点与酸性位点并存的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂(y为初始P/(Ni+Co)物质的量比),采用XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR、NH3-TPD、Py-FTIR和TEM技术表征了催化剂的结构和化学性质,并以间甲酚为模型化合物,考察了Co掺杂以及P/M物质的量比对Ni2P/SiO_(2)催化剂加氢脱氧性能的影响。结果表明,Co的掺杂不仅新增了活性位点Co_(x)P,还优化了Ni_(2)P的电子结构,进而提高了催化剂的加氢脱氧(HDO)活性。在Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂中,P/M物质的量比为0.5的Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-0.5催化性能最好,在275℃,2 MPa,1 h的反应条件下,间甲酚转化率达到98.7%,对脱氧产物甲基环己烷(MCH)的选择性达到95.6%,且Co_(x)P-Ni_(2)P/SiO_(2)-y催化剂上的HDO反应过程以先加氢后脱氧(HYD)路径为主。 展开更多
关键词 生物油 加氢脱氧 磷化镍 CO掺杂 间甲酚
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Ni_(2)P/COF异质结在可见光驱动下高效光催化析氢的研究
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作者 李佳欣 高梦遥 张凤鸣 《黑龙江大学工程学报(中英俄文)》 2024年第2期1-9,F0003,共10页
实现有效光催化太阳能转换的关键是高效的载流子分离。尽管某些共价有机框架(COFs)具有可见光吸收,但载流子复合速率过快,严重限制了光催化效率。采用简单的水热和磷化法构建了负载Ni_(2)P的共价有机框架(COFs)光催化体系,Ni_(2)P/TpPa-... 实现有效光催化太阳能转换的关键是高效的载流子分离。尽管某些共价有机框架(COFs)具有可见光吸收,但载流子复合速率过快,严重限制了光催化效率。采用简单的水热和磷化法构建了负载Ni_(2)P的共价有机框架(COFs)光催化体系,Ni_(2)P/TpPa-2-COF复合材料显著提高了光催化性能,产氢速率达到2.91 mmol·g^(-1)·h^(-1),是单独COF的11倍。该结构是新型的Ni_(2)P异质结,用于高效的人工太阳能转换。 展开更多
关键词 共价有机框架 ni_(2)p 助催化剂 光催化产氢
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Functionalized selenium nanoparticles ameliorated acetaminophen-induced hepatotoxicity through synergistically triggering PKCδ/Nrf2 signaling pathway and inhibiting CYP 2E1
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作者 Si Zou Yetao Gong +4 位作者 Xiujie Li Yanbin Wu Jinzhong Wu Jianguo Wu Ka-Hing Wong 《Food Science and Human Wellness》 SCIE CSCD 2024年第2期932-945,共14页
Selenium nanoparticles(SeNPs)have been demonstrated potential for use in diseases associated with oxidative stress.Functionalized SeNPs with lower toxicity and higher biocompatibility could bring better therapeutic ac... Selenium nanoparticles(SeNPs)have been demonstrated potential for use in diseases associated with oxidative stress.Functionalized SeNPs with lower toxicity and higher biocompatibility could bring better therapeutic activity and clinical application value.Herein,this work was conducted to investigate the protective effect of Pleurotus tuber-regium polysaccharide-protein complex funtionnalized SeNPs(PTR-SeNPs)against acetaminophen(APAP)-induced oxidative injure in HepG2 cells and C57BL/6J mouse liver.Further elucidation of the underlying molecular mechanism,in particular their modulation of Nrf2 signaling pathway was also performed.The results showed that PTR-SeNPs could significantly ameliorate APAP-induced oxidative injury as evidenced by a range of biochemical analysis,histopathological examination and immunoblotting study.PTR-SeNPs could hosphorylate and activate PKCδ,depress Keap1,and increase nuclear accumulation of Nrf2,resulting in upregulation of GCLC,GCLM,HO-1 and NQO-1 expression.Besides,PTR-SeNPs suppressed the biotransformation of APAP to generate intracellular ROS through CYP 2E1 inhibition,restoring the mitochondrial morphology.Furthermore,the protective effect of PTR-SeNPs against APAP induced hepatotoxicity was weakened as Nrf2 was depleted in vivo,indicating the pivotal role of Nrf2 signaling pathway in PTR-SeNPs mediated hepatoprotective efficacy.Being a potential hepatic protectant,PTR-SeNPs could serve as a new source of selenium supplement for health-promoting and biomedical applications. 展开更多
关键词 pTR-SeNps(polysaccharide-proteincomplex functionalized selenium nanoparticles) Acetaminophen-induced hepatotoxicity Nuclear factor erythroid 2-related factor 2 Cytochrome p450 enzyme 2E1 Mitochondria
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磷化调控构筑分层结构的Ni2P催化剂用于高效电氧化尿素
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作者 李清 张光勋 +2 位作者 徐玉霞 孙洋洋 庞欢 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第9期69-72,共4页
尿素电解对于发展可持续、清洁的能源转化技术,以应对全球能源短缺和环境问题的挑战具有重要意义。因此,设计有效的尿素氧化电催化剂,深入了解中心金属离子的电子环境,对实现高性能的尿素基能量转换技术具有重要意义。在本文中,我们成... 尿素电解对于发展可持续、清洁的能源转化技术,以应对全球能源短缺和环境问题的挑战具有重要意义。因此,设计有效的尿素氧化电催化剂,深入了解中心金属离子的电子环境,对实现高性能的尿素基能量转换技术具有重要意义。在本文中,我们成功合成了分层结构的Ni_(2)P纳米片@纳米棒,简称P-Ni_(2)P HNNs,作为能够提高尿素氧化反应效率的高效电催化剂。这一催化剂的设计采用了水解共沉淀-氧化工艺和磷取代法。X射线吸收精细结构谱分析表明,P-Ni_(2)P HNNs具有较高的尿素氧化电化学活性,其中Ni^(n+)金属的电子结构能够增强Ni—O—O键的耦合,从而提高了尿素氧化反应的动力学性能。由于Ni^(n+)金属活性中心以及结构的巧妙设计,P-Ni_(2)P HNNs表现出卓越的尿素氧化反应活性和稳定性。在10 mA·cm^(-2)时,其过电位低至132 mV,Tafel斜率为33.7 mV·dec^(-1),同时在10 mA·cm^(-2)时的稳定性可达6 h。此外,采用P-Ni_(2)P HNNs-2/NF作为阳极组装成尿素电解电池。该装置在10 mA·cm^(-2)时获得1.411 V的低电位,在1.595 V时可达100 mA·cm^(-2)的高电流密度。本研究提供了一种有效可行的方法,用于设计高效的镍基磷化催化剂,有望推动磷化物在各种能源相关应用方面的进一步研究。 展开更多
关键词 多孔分层结构 磷化策略 电催化 ni_(2)p 尿素氧化
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离子掺杂Na_(0.67)Ni_(0.18)M_(0.15)Mn_(0.67)O_(2)(M=Cu、Fe、Ti)的合成及作为钠电正极材料研究
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作者 刘杭艳 张秀华 +2 位作者 陈贤森 李伟锋 赵陈浩 《龙岩学院学报》 2024年第5期48-55,共8页
具有P2结构的Na_(0.67)Ni_(0.33)Mn_(0.67)O_(2)是一种理想的钠离子电池正极材料,但存在放电容量低、所用Ni价格较高等问题。利用固相法在Ni位掺杂了Fe、Ti和Cu元素,经掺杂后制备的材料具有良好的结晶性和相纯度,颗粒尺寸在1~3μm,并具... 具有P2结构的Na_(0.67)Ni_(0.33)Mn_(0.67)O_(2)是一种理想的钠离子电池正极材料,但存在放电容量低、所用Ni价格较高等问题。利用固相法在Ni位掺杂了Fe、Ti和Cu元素,经掺杂后制备的材料具有良好的结晶性和相纯度,颗粒尺寸在1~3μm,并具有单晶特性。Fe和Ti掺杂提高了材料放电容量但降低了循环稳定性和放电电压;Cu掺杂能够在不牺牲容量和电压的基础上,适度提高循环稳定性。制备的Na_(0.67)Ni_(0.18)Cu_(0.15)Mn_(0.67)O_(2),从第25次到第100次循环,容量仅衰减2.6%,在400 mA/g的电流密度下,放电容量达63.0 mAh/g,为50 mA/g电流下的78.5%。 展开更多
关键词 钠离子电池 正极材料 p2-Na_(0.67)ni_(0.33)Mn_(0.67)O_(2) ni位掺杂
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Ni_(2)P@2D磷烯双功能电催化剂在光伏辅助全分解水制氢中的应用研究
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作者 王娟 梁俊辉 +5 位作者 范浩阳 柳鸿铭 陈达 陈华予 黄岳祥 秦来顺 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2023年第4期645-653,共9页
近年来,二维磷烯(2D BP)因其较短的电荷传输距离、高载流子迁移率和充分暴露的表面活性位点,成为电催化剂的理想材料。然而,不适合的含氧中间体吸附能使其反应动力学迟缓,进而限制了其实际应用。本文通过引入颗粒状的非晶Ni_(2)P化合物... 近年来,二维磷烯(2D BP)因其较短的电荷传输距离、高载流子迁移率和充分暴露的表面活性位点,成为电催化剂的理想材料。然而,不适合的含氧中间体吸附能使其反应动力学迟缓,进而限制了其实际应用。本文通过引入颗粒状的非晶Ni_(2)P化合物,构建Ni_(2)P@BP异质结,在改善反应活性的基础上,提高其电化学稳定性。研究结果表明:相较于纯BP和Ni_(2)P电催化剂,Ni_(2)P@BP催化剂展现出优异的析氢(HER)和析氧(OER)催化活性,在10 mA/cm^(2)电流密度下的过电势分别为167和186 mV。Ni_(2)P@BP作为双功能电催化剂,仅需1.54 V的外加偏压(Vapp)就可以实现10 mA/cm^(2)的电流密度。将其与a-Si∶H/a-SiGe∶H/a-SiGe∶H三结叠层太阳电池连接,实现了超过7%的太阳能制氢(STH)转换效率,相较于作为双功能电催化剂的纯BP提高了95%。 展开更多
关键词 电催化剂 二维磷烯 ni_(2)p 太阳能制氢 太阳能电池 全分解水
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Rationally designed hollow carbon nanospheres decorated with S,P co-doped NiSe_(2) nanoparticles for high-performance potassium-ion and lithium-ion batteries 被引量:3
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作者 Jiajia Ye Zizhong Chen +4 位作者 Zhiqiang Zheng Zhanghua Fu Guanghao Gong Guang Xia Cheng Hu 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期401-411,I0011,共12页
Hollow nanostructures with external shells and inner voids have been proved to greatly shorten the transport distance of ions/electrons and buffer volume change,especially for the large-sized potassium-ions in seconda... Hollow nanostructures with external shells and inner voids have been proved to greatly shorten the transport distance of ions/electrons and buffer volume change,especially for the large-sized potassium-ions in secondary batteries.In this work,hollow carbon(HC) nanospheres embedded with S,P co-doped NiSe_(2)nanoparticles are fabricated by "drop and dry" and "dissolving and precipitation" processes to form Ni(OH)2nanocrystals followed by annealing with S and P dopants to form nanoparticles.The resultant S,P-NiSe_(2)/HC composite exhibits excellent cyclic performance with 131.6 mA h g^(-1)at1000 mA g^(-1)after 3000 cycles for K^(+)storage and a capacity of 417.1 mA h g^(-1)at 1000 mA g^(-1)after1000 cycles for Li^(+)storage.K-ion full cells are assembled and deliver superior cycling stability with a ca pacity of 72.5 mA h g^(-1)at 200 mA g^(-1)after 500 cycles.The hollow carbon shell with excellent electrical conductivity effectively promotes the transporta tion and tolerates large volume variation for both K^(+)and Li^(+).Density functional theory calculations confirm that the S and P co-doping NiSe_(2) enables stronger adsorption of K^(+)ions and higher electrical conductivity that contributes to the improved electrochemical performance. 展开更多
关键词 S p co-doping niSe_(2)nanoparticles Hollow carbon nanospheres potassium-ion batteries Lithium-ion batteries
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Hybrid Ni_(2)P/CoP Nanosheets as Efficient and Robust Electrocatalysts for Domestic Wastewater Splitting 被引量:1
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作者 Yeshu Tan Jianrui Feng +7 位作者 Liqun Kang Longxiang Liu Fangjia Zhao Siyu Zhao Dan J.L.Brett Paul R.Shearing Guanjie He Ivan P.Parkin 《Energy & Environmental Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期330-339,共10页
The development of low-cost,robust and efficient non-noble metal electrocatalysts is still a pursuit for the hydrogen evolution reaction(HER).Herein,a self-standing electrocatalyst,Ni_(2)P/CoP nanosheet,was fabricated... The development of low-cost,robust and efficient non-noble metal electrocatalysts is still a pursuit for the hydrogen evolution reaction(HER).Herein,a self-standing electrocatalyst,Ni_(2)P/CoP nanosheet,was fabricated directly on three-dimensional Ni foams by two facile steps,which illustrated both high activity and stability for HER in different electrolytes.Benefiting from the porous structures of nanosheets with large specific surface area and the hybrid Ni_(2)P/CoP,the as-prepared electrocatalyst presented remarkable HER with overpotentials of 65.2 and 87.8 mV to reach a current density of-10 mA cm^(-2)in neutral and alkaline media,respectively.Density function theory calculations revealed a lower activation energy of water dissociation and efficient HER steps of hybrid Ni_(2)P/CoP nanosheets compared with mono CoP.The self-standing electrocatalyst maintained excellent chemical stability.Additionally,the HER process in domestic wastewater was realized with more impressive performance by using Ni_(2)P/CoP nanosheets compared with commercial Pt/C.Hydrogen was continuously generated for 20 h in mildly alkaline dishwashing wastewater.This work provides a feasible way to fabricate non-noble metal and self-standing hybrid bimetallic phosphides for HER in neutral and alkaline media,showing great potential for efficient hydrogen production by re-utilizing wastewater resources. 展开更多
关键词 HYBRID hydrogen evolution reaction ni_(2)p/Cop nanosheet self-standing wastewater splitting
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Chelators to assist the high dispersion of Ni_(2)P particles over mesoporous silica nanospheres for hydrogenating reaction
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作者 Di Hu En-Hua Wang +1 位作者 Ao-Cheng Wang Ai-Jun Duan 《Petroleum Science》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期1895-1902,共8页
NizP supported catalysts exhibit high catalytic activities in hydrogenation reaction,of which the particle sizes of Ni_(2)P active phases are the key influential factor.This research focus on the effect of chelators o... NizP supported catalysts exhibit high catalytic activities in hydrogenation reaction,of which the particle sizes of Ni_(2)P active phases are the key influential factor.This research focus on the effect of chelators on the size of Ni_(2)P particles over wrinkle silica nanoparticles(WSNs)by introducing chelating agents EDTA and NTA during impregnation process.The characterization results show that chelators modified cata-lysts possess smaller size of Ni_(2)P particles than the unmodified Ni_(2)P catalysts.Among all the synthesized catalysts,the EDTA modified Ni_(2)PE(1.5)/WSNs catalyst possesses smallest average particle size of Ni_(2)P,only 2.6 nm.Moreover,the Ni_(2)P catalysts with the assistance of EDTA exhibits better catalytic activity than that of NTA under high reaction temperature,which can be ascribed to the strong bonding between EDTA and Ni.And the EDTA modified Ni_(2)PE(1.5)/WSNs catalyst shows highest hydrogenation ability,almost reaching 100%decalin selectivity. 展开更多
关键词 Wrinkle silica nanoparticles CHELATORS ni_(2)p supported catalysts Naphthalene hydrogenation
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P2-Na_(2/3)Ni_(2/3)Te_(1/3)O_(2)Cathode for Na-ion Batteries with High Voltage and Excellent Stability
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作者 Wenhui Wang Jiaolong Zhang +3 位作者 Chaolin Li Xiaohang Kou Baohua Li Denis Y.W.Yu 《Energy & Environmental Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第2期54-61,共8页
Air-stable layered structured cathodes with high voltage and good cycling stability are highly desired for the practical application of Na-ion batteries.Herein,we report a P2-Na_(2/3)Ni_(2/3)Te_(1/3)O_(2) cathode that... Air-stable layered structured cathodes with high voltage and good cycling stability are highly desired for the practical application of Na-ion batteries.Herein,we report a P2-Na_(2/3)Ni_(2/3)Te_(1/3)O_(2) cathode that is stable in ambient air with an average operating voltage of~3.8 V,demonstrating excellent cycling stability with a capacity retention of more than 92.7%after 500 cycles at 20 mA g^(-1) and good rate capability with 91.9%capacity utilization at 500 mA g^(-1) with respect to capacity at 5 mA g^(-1) between 2.0 and 4.0 V.When the upper cutoff voltage is increased to 4.4 V,P2-Na_(2/3)Ni_(2/3)Te_(1/3)O_(2) delivers a reversible capacity of 71.9 mAh g^(-1) and retains 91.8%of the capacity after 100 cycles at 20 mA g^(-1).The charge compensation during charge/discharge is mainly due to the redox couple of Ni^(2+)/Ni^(3+)in the host with a small amount of contribution from oxygen.The stable structure of the material without phase transformation and with small volume change during charge-discharge allows it to give excellent cycle performance especially when the upper cutoff voltage is not higher than 4.2 V. 展开更多
关键词 air stability CATHODE Na_(2)ni_(2)TeO_(6) Na-ion battery oxygen redox reaction p2 structure
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Dielectric polarization in MgFe_(2)O_(4) coating and bulk doping to enhance high-voltage cycling stability of Na_(2/3)Ni_(1/3)Mn_(2/3)O_(2) cathode material
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作者 Xiaoqian Xu Yizhen Huang +7 位作者 Dan Li Qichang Pan Sijiang Hu Yahao Li Hongqiang Wang Youguo Huang Fenghua Zheng Qingyu Li 《Journal of Energy Chemistry》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期200-211,I0007,共13页
Charging P2-Na_(2/3)Ni_(1/3)Mn_(2/3)O_(2)to 4.5 V for higher capacity is enticing.However,it leads to severe capacity fading,ascribing to the lattice oxygen evolution and the P2-O2 phase transformation.Here,the Mg Fe_... Charging P2-Na_(2/3)Ni_(1/3)Mn_(2/3)O_(2)to 4.5 V for higher capacity is enticing.However,it leads to severe capacity fading,ascribing to the lattice oxygen evolution and the P2-O2 phase transformation.Here,the Mg Fe_(2)O_(4) coating and Mg,Fe co-doping were constructed simultaneously by Mg,Fe surface treatment to suppress lattice oxygen evolution and P2-O2 phase transformation of P2-Na_(2/3)Ni_(1/3)Mn_(2/3)O_(2)at deep charging.Through ex-situ X-ray diffraction(XRD)tests,we found that the Mg,Fe bulk co-doping could reduce the repulsion between transition metals and Na+/vacancies ordering,thus inhibiting the P2-O2 phase transition and significantly reducing the irreversible volume change of the material.Meanwhile,the internal electric field formed by the dielectric polarization of Mg Fe_(2)O_(4) effectively inhibits the outward migration of oxidized O^(a-)(a<2),thereby suppressing the lattice oxygen evolution at deep charging,confirmed by in situ Raman and ex situ XPS techniques.P2-Na NM@MF-3 shows enhanced high-voltage cycling performance with capacity retentions of 84.8% and 81.3%at 0.1 and 1 C after cycles.This work sheds light on regulating the surface chemistry for Na-layered oxide materials to enhance the high-voltage performance of Na-ion batteries. 展开更多
关键词 p2-Na_(2/3)ni_(1/3)Mn_(2/3)O_(2) MgFe_(2)O_(4) Bulk doping Lattice oxygen evolution p2-O2 phase transformation
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多孔Ni@Ni_(2)P纳米棒的制备及其电氧化尿素性能
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作者 宋海茹 茅思慧 +2 位作者 梁天颖 周世明 李清 《广州化学》 CAS 2023年第3期7-11,52,共6页
以棒状二水合草酸镍(NiC_(2)O_(4)·2H_(2)O)为前驱体,通过简单易控的磷化操作制备多孔Ni@Ni_(2)P纳米棒电催化剂,利用TEM、XRD、XPS等表征手段对其微观形貌和结构进行探究,并在含有尿素的碱性电解液中进行电化学(UOR)测试,评估其... 以棒状二水合草酸镍(NiC_(2)O_(4)·2H_(2)O)为前驱体,通过简单易控的磷化操作制备多孔Ni@Ni_(2)P纳米棒电催化剂,利用TEM、XRD、XPS等表征手段对其微观形貌和结构进行探究,并在含有尿素的碱性电解液中进行电化学(UOR)测试,评估其电氧化尿素的活性和稳定性。结果表明:利用磷化调控可制备出由纳米颗粒组装形成的多孔棒状Ni@Ni_(2)P;多孔Ni@Ni_(2)P纳米棒电催化剂在三电极体系中,在10 mA/cm^(2)的电流密度下过电位仅为55 mV,具有较低的塔菲尔斜率86.3 mV/dec,在9小时的稳定性测试中,电流密度几乎无衰减;且在两电极体系测试中具有优异的电催化UOR活性(1.417 V,10 mA/cm^(2))和稳定性(8小时测试中,可保持初始值的86.7%)。 展开更多
关键词 纳米棒 可控磷化 多孔 ni@niO ni@ni_(2)p 电氧化尿素
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Ni_(2)P催化剂电子结构对4,6-DMDBT加氢脱硫活性和选择性的影响 被引量:5
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作者 韩伟 赵加民 +4 位作者 张乐 刘清河 刘诗哲 戴立顺 袁迎 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期745-759,共15页
采用XRD、TEM、XPS以及CO红外吸附等手段,系统研究了Fe、Co和Mo对Ni_(2)P电子结构的影响及其对4,6-DMDBT加氢脱硫(HDS)性能的影响。表征结果表明,3种掺杂金属可较好地调整Ni_(2)P位点的电子状态,影响含硫有机化合物在Ni_(2)P位点上的吸... 采用XRD、TEM、XPS以及CO红外吸附等手段,系统研究了Fe、Co和Mo对Ni_(2)P电子结构的影响及其对4,6-DMDBT加氢脱硫(HDS)性能的影响。表征结果表明,3种掺杂金属可较好地调整Ni_(2)P位点的电子状态,影响含硫有机化合物在Ni_(2)P位点上的吸附能。HDS性能评价结果发现,HDS本征活性与Ni_(2)P位点的电子结构之间存在火山型关系,使得具有中等电子密度的Co-Ni_(2)P/SiO_(2)因适中的吸附能呈现出最佳的HDS活性。此外,Ni_(2)P的电子缺陷显著促进直接脱硫(DDS)选择性。与Ni_(2)P/SiO_(2)相比,Mo-Ni_(2)P/SiO_(2)中Ni_(2)P具有更多的电子缺陷,展现出更高的DDS选择性,而Fe-Ni_(2)P/SiO_(2)和Co-Ni_(2)P/SiO_(2)中Ni_(2)P因具有更高的电子密度,其DDS选择性更低。 展开更多
关键词 加氢脱硫催化剂 ni_(2)p 双金属磷化物 电子效应 直接脱硫
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高分散Ni_(2)P/γ-Al_(2)O_(3)催化剂的制备及其加氢脱硫性能研究 被引量:1
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作者 王广建 石林 +3 位作者 王芳 邴连成 季生福 郭庆杰 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第4期157-161,共5页
分别以商品化和水热法合成的多级孔结构的γ-Al_(2)O_(3)为载体,采用磷源热解法制得负载型Ni_(2)P催化剂。通过XRD、SEM、N2物理吸脱附和CO化学吸附等手段对所制备的载体及催化剂进行表征,考察了不同载体对催化剂常压下噻吩加氢脱硫性... 分别以商品化和水热法合成的多级孔结构的γ-Al_(2)O_(3)为载体,采用磷源热解法制得负载型Ni_(2)P催化剂。通过XRD、SEM、N2物理吸脱附和CO化学吸附等手段对所制备的载体及催化剂进行表征,考察了不同载体对催化剂常压下噻吩加氢脱硫性能的影响。结果表明,自制的γ-Al_(2)O_(3)具有更高的比表面及发达的微观结构,以其为载体制备的Ni_(2)P催化剂具有更高的分散度及催化脱硫性能。在反应温度为370℃、反应压力为1.01×10^(5) Pa、氢/油体积比为500、空速为3.2 h^(-1)的条件下,HDS转化率达到95.5%。 展开更多
关键词 γ-Al_(2)O_(3) 加氢脱硫 ni_(2)p 高分散度
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氢等离子体法还原Ni(H_2PO_2)_2制备高活性Ni_2P加氢脱硫催化剂 被引量:1
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作者 王伟 王安杰 +2 位作者 李翔 崔艳宏 亓伟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期80-82,共3页
以次磷酸钠和氯化镍为原料,采用氢等离子体还原法(PR)制备了高活性加氢脱硫(HDS)Ni_2P-PR催化剂,以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)/十氢萘溶液为模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫反应性能,并用X射线衍射(XRD)对催化剂晶相进行表征... 以次磷酸钠和氯化镍为原料,采用氢等离子体还原法(PR)制备了高活性加氢脱硫(HDS)Ni_2P-PR催化剂,以质量分数为0.8%的二苯并噻吩(DBT)/十氢萘溶液为模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫反应性能,并用X射线衍射(XRD)对催化剂晶相进行表征。新制备的催化剂在移入固定床反应器之前用10%H2S/Ar钝化,以保护其结构不被破坏。实验证明,PR还原法制备的Ni_2P-PR催化剂的加氢脱硫活性高于程序升温还原(TPR)法制备的Ni_2P-TPR催化剂。XRD表征结果表明,Ni_2P-PR的粒度较小,活性中心较多,导致其高活性增加。在Ni_2P-PR催化剂上,DBT主要通过直接脱硫(DDS)路径脱硫。 展开更多
关键词 氢等离子体 ni(H_2pO_2)_2 ni_2p 二苯并噻吩 加氢脱硫
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SiO_(2)包覆对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂结构和萘加氢性能的影响 被引量:3
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作者 荆洁颖 李泽 +3 位作者 杨志奋 王九占 刘道诚 李文英 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期1088-1098,共11页
煤焦油中萘系烃类化合物通过加氢转化为氢化芳烃或环烷烃可显著增强喷气燃料的热安定性,该加氢过程实现的关键在于如何有效研制高选择性芳烃加氢催化剂。针对商业用金属硫化物催化剂尚不足以控制芳烃加氢选择性的问题,Ni_(2)P催化剂因... 煤焦油中萘系烃类化合物通过加氢转化为氢化芳烃或环烷烃可显著增强喷气燃料的热安定性,该加氢过程实现的关键在于如何有效研制高选择性芳烃加氢催化剂。针对商业用金属硫化物催化剂尚不足以控制芳烃加氢选择性的问题,Ni_(2)P催化剂因其具有特殊的晶体形貌和电子结构表现出很高的本征加氢活性,有望成为新一代高效芳烃加氢催化剂。但由于非负载型Ni_(2)P催化剂存在比表面积小、活性相分散度、机械强度及散热性不佳的问题,研究者大多借助载体的高比表面积分散活性组分,而不同载体对Ni_(2)P的生成、分散度和催化剂的活性都有着重要影响。因此,采用次磷酸盐歧化法制备了不同SiO_(2)包覆量的Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂(Cat-xSi)以期调变前驱体中镍物种、催化剂中Ni_(2)P与载体之间的相互作用,使得在适宜的载体与金属相互作用下生成更多Ni_(2)P物种并实现更高的分散,同时系统考察了SiO_(2)包覆对Ni_(2)P/Al_(2)O_(3)催化剂结构和萘加氢性能的影响。结果表明:当反应温度为340℃,氢气压力为4 MPa,氢油比(反应原料中氢气与3%(质量分数)萘/四氢萘的正癸烷溶液的体积比)为600,重时空速为20.8 h-1时,所有SiO_(2)包覆的Cat-xSi催化剂萘转化率(>65%)均高于未包覆SiO_(2)的催化剂(萘转化率56%),其中,Cat-16.0Si催化剂的萘转化率为72%,这是因为Cat-16.0Si催化剂中更小的Ni_(2)P颗粒(4.0 nm)和更多的Ni_(2)P数量使得催化剂中暴露出更多活性位点(CO吸附量为26.8μmol/g),而稳定存在的缺电子程度更高的Niδ+及催化剂表面更多的B酸位点进一步促进了芳烃的吸附。 展开更多
关键词 ni_(2)p 萘加氢 SiO_(2)包覆 次磷酸盐歧化法
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