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放电等离子烧结参数对U_(3)Si_(2)芯块力学和热学性能影响的研究 被引量：1
1
作者 邹金钊 徐士专 +7 位作者 王鹏 曹长青 严超 朱智勇 林俊 尤䶮 卢俊强 朱丽兵 《核技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期142-150,共9页
U_(3)Si_(2)是轻水堆中最具前景的事故容错核燃料之一,有望在未来取代UO2核燃料而被广泛使用。目前,采用放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering,SPS)技术制备U_(3)Si_(2)芯块的研究已被广泛报道,但SPS参数对芯块性能的影响还尚不明确... U_(3)Si_(2)是轻水堆中最具前景的事故容错核燃料之一,有望在未来取代UO2核燃料而被广泛使用。目前,采用放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering,SPS)技术制备U_(3)Si_(2)芯块的研究已被广泛报道,但SPS参数对芯块性能的影响还尚不明确。本文采用SPS技术制备了U_(3)Si_(2)芯块,并研究了不同烧结温度(1000~1300℃)和压力(30~90 MPa)对芯块的力学和热学性能的影响。利用激光导热仪测量了芯块的热扩散率,并计算出芯块的热导率。通过纳米压痕仪测量芯块的力学性能,包括硬度、杨氏模量和断裂韧性。研究结果表明:所制得的U_(3)Si_(2)芯块热导率在27~700℃范围内均呈现线性增加的趋势,并随着烧结温度和压力的升高而增大;芯块的硬度和杨氏模量随烧结温度升高而增大,且随着压力的升高呈现先增加后平缓的趋势,并在60 MPa趋于平缓;芯块的断裂韧性随烧结温度升高而降低,并随着烧结压力的升高而增大。基于上述结果,提出了优化的SPS参数。本研究将为高性能U_(3)Si_(2)燃料的制备提供参考。 展开更多
关键词 U_(3)si_(2) 事故容错燃料 放电等离子烧结 热学性能 力学性能
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LD脉冲泵浦Er^(3+)/Yb^(3+):Lu_(2)Si_(2)O_(7)晶体百kHz激光器
2
作者 彭嘉宁 韩雪 +4 位作者 聂霄璐 高翔 朱占达 雷訇 李强 《红外与激光工程》 EI CSCD 北大核心 2024年第8期49-55,共7页
目前1.5μm激光二极管(Laser Diode,LD)泵浦的铒镱共掺玻璃/晶体被动调Q微型激光器广泛应用于激光测距、激光雷达等领域。随着激光器输出重频的增加,玻璃面临突出的热效应问题,晶体的热导率是玻璃的10倍以上,有望能够实现比玻璃基质更... 目前1.5μm激光二极管(Laser Diode,LD)泵浦的铒镱共掺玻璃/晶体被动调Q微型激光器广泛应用于激光测距、激光雷达等领域。随着激光器输出重频的增加,玻璃面临突出的热效应问题,晶体的热导率是玻璃的10倍以上,有望能够实现比玻璃基质更高重频的激光输出。报道了一种通过LD脉冲端面泵浦Er^(3+)/Yb^(3+):Lu_(2)Si_(2)O_(7)晶体的百kHz人眼安全激光器。通过实验优化增益介质掺杂浓度和长度、泵浦光斑尺寸和调Q晶体初始透过率等实验参数,同时适当缩短脉宽,优化泵浦占空比,提高了输出重频的稳定性。最终获得了重频为100 kHz、单脉冲能量0.7μJ、脉冲宽度240 ns、光束质量M^(2)=1.61的1537 nm脉冲激光输出。实现了输出脉冲频率与泵浦的一致,保证了输出重频的稳定性,有效解决了输出重频具有随机性、不稳定、不可控等问题。 展开更多
关键词 固体激光器 百kHz 脉冲泵浦 被动调Q Er^(3+)/Yb^(3+):Lu_(2)si_(2)O_(7)晶体
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Y_(3)Si_(2)C_(2)掺量对Si_(3)N_(4)陶瓷微观结构与力/热学性能的影响
3
作者 龙国钦 聂光临 +5 位作者 陈炫志 黎业华 彭小晋 黄瑶 邓欣 伍尚华 《陶瓷学报》 CAS 北大核心 2024年第3期539-548,共10页
Si_(3)N_(4)陶瓷具有优异的力学、化学、热学性能,在电子元器件散热与封装领域具有良好的应用前景。为制备高强度、高导热的Si_(3)N_(4)陶瓷,采用Y_(3)Si_(2)C_(2)-MgO二元复合烧结助剂,系统研究了Y_(3)Si_(2)C_(2)掺量与保温时间对Si_(... Si_(3)N_(4)陶瓷具有优异的力学、化学、热学性能,在电子元器件散热与封装领域具有良好的应用前景。为制备高强度、高导热的Si_(3)N_(4)陶瓷,采用Y_(3)Si_(2)C_(2)-MgO二元复合烧结助剂,系统研究了Y_(3)Si_(2)C_(2)掺量与保温时间对Si_(3)N_(4)陶瓷致密度、力学性能及热导率的影响规律,并基于微观结构和物相组成分析阐释了Si_(3)N_(4)陶瓷力/热学性能的优化机制。研究结果表明:随着Y_(3)Si_(2)C_(2)掺量的增加,Si_(3)N_(4)陶瓷试样(保温时间分别为4 h和12 h)的热导率和弯曲强度均呈现先增大后降低的变化规律;保温4 h所制Si_(3)N_(4)陶瓷的弯曲强度主要受致密度的影响,保温12 h所制Si_(3)N_(4)陶瓷的弯曲强度主要受微观结构的均匀度及晶粒尺寸的影响;保温时间的延长有利于气体排出和晶粒生长,从而促进Si_(3)N_(4)陶瓷的致密化及热导率的提升。利用气压烧结(1900℃保温12 h),掺加1.5 mol%的Y_(3)Si_(2)C_(2)可制得致密度为99.0%、热导率为(106.80±2.64)W·m^(−1)·K^(−1)、弯曲强度为(590.21±25.69)MPa的Si_(3)N_(4)陶瓷,其具有优良的力/热学综合性能,有利于提升Si_(3)N_(4)陶瓷封装电子元器件的服役安全性与可靠性。 展开更多
关键词 si_(3)N_(4)陶瓷 二元复合烧结助剂 Y_(3)si_(2)C_(2) 热导率 力学性能 微观结构
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大气等离子喷涂Si/Mullite+BSAS/Yb_(2)Si_(2)O_(7)环境障涂层的制备与水氧腐蚀行为
4
作者 崔永静 郭孟秋 +4 位作者 马玉洁 周邦阳 范尚武 焦健 成来飞 《航空材料学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期37-45,共9页
以固相烧结法制备的Yb_(2)Si_(2)O_(7)粉体作为原材料,采用大气等离子喷涂工艺在SiC基体表面制备Si/Mullite+BSAS/Yb_(2)Si_(2)O_(7)三层结构环境障涂层。利用扫描电子显微镜、能谱仪、X射线衍射分析仪、纳米压痕试验机等设备研究涂层... 以固相烧结法制备的Yb_(2)Si_(2)O_(7)粉体作为原材料,采用大气等离子喷涂工艺在SiC基体表面制备Si/Mullite+BSAS/Yb_(2)Si_(2)O_(7)三层结构环境障涂层。利用扫描电子显微镜、能谱仪、X射线衍射分析仪、纳米压痕试验机等设备研究涂层的显微组织、相结构和力学性能。结果表明:粉体材料由83%Yb_(2)Si_(2)O_(7)相和17%Yb_(2)SiO_(5)相(质量分数)组成,等离子喷涂获得的Yb_(2)Si_(2)O_(7)层孔隙率为(6.61±0.65)%,涂层结合强度达(22.82±3.55)MPa,涂层断裂韧度达(1.98±0.12)MPa·m1/2。此外,涂层1350℃条件下水氧耦合腐蚀测试结果显示Yb_(2)Si_(2)O_(7)单斜相含量先降低后提高,硅黏结层高温氧化形成的热生长氧化物SiO_(2)与Mullite+BSAS界面相容,未发现Mullite+BSAS与Yb_(2)Si_(2)O_(7)层互扩散现象,硅层的损耗是涂层使用寿命的主要限制环节。 展开更多
关键词 环境障涂层 等离子喷涂 碳化硅陶瓷基复合材料 Yb_(2)si_(2)O_(7)
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高分散Ru/Si_(3)N_(4)催化剂的制备及其在CO_(2)加氢中的应用
5
作者 颜琳琳 魏宇学 +2 位作者 张成华 相宏伟 李永旺 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第3期9-17,共9页
氮化硅是一种良好的载体,具有较高的水热稳定性和机械稳定性,其表面的氨基基团能够较好地锚定金属,显著提高金属分散度。但是,商品氮化硅比表面积较低,对金属分散作用仍然有限。因此,以自制的高比表面积氮化硅(Si_(3)N_(4))为载体,通过... 氮化硅是一种良好的载体,具有较高的水热稳定性和机械稳定性,其表面的氨基基团能够较好地锚定金属,显著提高金属分散度。但是,商品氮化硅比表面积较低,对金属分散作用仍然有限。因此,以自制的高比表面积氮化硅(Si_(3)N_(4))为载体,通过浸渍法制备了不同Ru负载量(质量分数分别为0.5%、1.0%和2.0%)的催化剂(分别为0.5%Ru/Si_(3)N_(4)、1.0%Ru/Si_(3)N_(4)和2.0%Ru/Si_(3)N_(4)),并以商品氮化硅(Si_(3)N_(4)-C)为载体制备了2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C催化剂作为对照组。表征了催化剂的理化性质,测试了其在300℃、0.1 MPa下的CO_(2)加氢反应活性。结果显示,与Si_(3)N_(4)-C相比,Si_(3)N_(4)的比表面积较高(502 m^(2)/g),Si_(3)N_(4)作为载体显著提高了金属分散度,降低了金属粒径,催化剂暴露出更多的活性位点。0.5%Ru/Si_(3)N_(4)的金属粒径较小,展现出强的H_(2)吸附能力,H难以解吸,抑制了中间物种CO加氢生成CH_(4)。随着Ru负载量增加,金属粒径增大,催化剂的CH_(4)选择性更好。Ru/Si_(3)N_(4)系列催化剂中,2.0%Ru/Si_(3)N_(4)的CH_(4)选择性较高(98.8%)。空速为10000 m L/(g·h)时,0.5%Ru/Si_(3)N_(4)的CO选择性为88.2%。与2.0%Ru/Si_(3)N_(4)相比,2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C的金属粒径更大,活性位点较少,活性更低。2.0%Ru/Si_(3)N_(4)和2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C的CO_(2)转化率分别为53.1%和9.2%。Si_(3)N_(4)有效提高了金属分散度,提高了催化剂的CO_(2)加氢反应活性;通过调控Ru负载量控制催化剂金属粒径,可实现对产物CO或CH_(4)选择性的调控。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 Ru/si_(3)N_(4)催化剂 CH_(4)选择性 CO选择性
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熔体旋甩工艺对Mg_(2)(Si_(0.4)Sn_(0.6))Sb_(0.015)固溶体微结构和热电性能的影响研究
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作者 刘洪亮 郭志迎 +3 位作者 袁晓峰 朱尊伟 高倩倩 张忻 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期27-31,共5页
Mg_(2)(Si,Sn)基材料是环境友好的热电材料,具有较好的应用前景。本工作采用熔体旋甩(MS)结合放电等离子烧结(SPS)技术(MS+SPS)制备了单相的Mg_(2)(Si_(0.4)Sn_(0.6))Sb0.015固溶体,通过将机械合金化(MA)与放电等离子烧结(SPS)技术(MA+S... Mg_(2)(Si,Sn)基材料是环境友好的热电材料,具有较好的应用前景。本工作采用熔体旋甩(MS)结合放电等离子烧结(SPS)技术(MS+SPS)制备了单相的Mg_(2)(Si_(0.4)Sn_(0.6))Sb0.015固溶体,通过将机械合金化(MA)与放电等离子烧结(SPS)技术(MA+SPS)结合制备的相同样品进行对比,研究MS工艺对样品微结构以及热电性能的影响。结果表明,MS得到的固溶体薄带主要由200~500 nm的小颗粒组成,将薄带研磨制粉经SPS烧结后得到的致密块体具有明显细化的晶粒和分布均匀的共格纳米析出相。与MA+SPS工艺制备的样品相比,MS+SPS制备的固溶体的迁移率明显降低,在一定温度范围内,电阻率略有升高,Seebeck系数显著增加,热导率和晶格热导率显著降低。MS+SPS制备的Mg_(2)(Si_(0.4)Sn_(0.6))Sb0.015固溶体热电性能明显提高,在643 K时其最大ZT值达到1.30。 展开更多
关键词 Mg_(2)si_(0.4)Sn_(0.6)固溶体 熔体旋甩(MS) 纳米析出相 热电性能
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NASICON型Na_(1+x)Zr_(2)Si_(x)P_(3-x)O_(12)固态电解质及其钠金属电池研究进展
7
作者 许希军 林见烽 +2 位作者 罗雄伟 赵经纬 霍延平 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1-14,38,共15页
锂离子电池由于具有较高的工作电压和能量密度实现了商业化。然而,有限的锂资源限制了其广泛应用。钠离子电池展现出与锂离子电池相似的电化学特性,并且钠盐资源更加丰富,因此受到了广泛关注。目前,钠离子电池使用的是有机电解液,这存... 锂离子电池由于具有较高的工作电压和能量密度实现了商业化。然而,有限的锂资源限制了其广泛应用。钠离子电池展现出与锂离子电池相似的电化学特性,并且钠盐资源更加丰富,因此受到了广泛关注。目前,钠离子电池使用的是有机电解液,这存在一系列安全隐患,如漏液和燃烧等,采用固态电解质可以有效解决这些问题。然而,电解质的离子电导率仍有待提升,且材料制备的一致性及与电极间的界面阻抗问题限制了其广泛应用。针对离子电导率的问题,总结分析了不同价态离子取代的影响。针对存在的界面问题,从正极、负极两侧分析了现有Na_(1+x)Zr_(2)Si_(x)P_(3-x)O_(12)电解质的界面改性方法。最后,对Na_(1+x)Zr_(2)Si_(x)P_(3-x)O_(12)电解质的发展方向进行了展望,有望推动固态钠离子电池的发展。 展开更多
关键词 钠离子电池 固态电解质 Na_(1+x)Zr_(2)si_(x)P_(3-x)O_(12) 离子电导率 界面修饰
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碳热还原氮化硅藻土制备Si_(2)N_(2)O/SiC复合粉体
8
作者 万赣 匡猛 +3 位作者 黄思源 张琎珺 王平 张声洲 《硅酸盐通报》 CAS 北大核心 2024年第7期2680-2684,共5页
氧氮化硅(Si_(2)N_(2)O)是性能优良的耐火材料和高温结构材料,具有优异的抗蠕变性、耐腐蚀性和抗氧化性等优点。本工作利用硅藻土作为硅源,乙炔炭黑作为还原剂,通过碳热还原氮化法在硅藻土表面原位合成Si_(2)N_(2)O/SiC复合粉体。采用X... 氧氮化硅(Si_(2)N_(2)O)是性能优良的耐火材料和高温结构材料,具有优异的抗蠕变性、耐腐蚀性和抗氧化性等优点。本工作利用硅藻土作为硅源,乙炔炭黑作为还原剂,通过碳热还原氮化法在硅藻土表面原位合成Si_(2)N_(2)O/SiC复合粉体。采用X射线衍射(XRD)分析、扫描电子显微镜(SEM)和N_(2)吸附/脱附等温线对样品进行表征。结果表明,在原料配比m(硅藻土)∶m(乙炔炭黑)=1∶1条件下,1 450℃煅烧4 h后,SiO_(2)完全转变成Si_(2)N_(2)O和β-SiC物相,样品整体呈球状形貌,大颗粒周围分布大量片层状小颗粒,并存在介孔结构。Si_(2)N_(2)O/SiC复合粉体作为性能优良的高温结构材料,有望在结构复合材料中得到广泛的应用。 展开更多
关键词 si_(2)N_(2)O/siC 硅藻土 碳热还原氮化法 多孔结构 高温结构材料 复合粉体
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SiC_(f)/SiC复合材料表面Si/Yb_(2)Si_(2)O_(7)涂层1350℃抗热冲击和抗热冲刷性能研究
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作者 陈易诚 邓杨芳 +3 位作者 张乐 韦林 李其连 周国栋 《材料保护》 CAS CSCD 2024年第8期58-64,104,共8页
为了研究Si/Yb_(2)Si_(2)O_(7)涂层在1350℃条件下的抗热冲击和抗热冲刷性能,首先在SiC_(f)/SiC复合材料上采用真空等离子喷涂技术制备了Si/Yb_(2)Si_(2)O_(7)涂层,并采用金相、物相、SEM、EDS、燃气热冲击设备和燃气热冲刷设备对试样... 为了研究Si/Yb_(2)Si_(2)O_(7)涂层在1350℃条件下的抗热冲击和抗热冲刷性能,首先在SiC_(f)/SiC复合材料上采用真空等离子喷涂技术制备了Si/Yb_(2)Si_(2)O_(7)涂层,并采用金相、物相、SEM、EDS、燃气热冲击设备和燃气热冲刷设备对试样进行了结构及性能表征。结果表明:涂层与SiC_(f)/SiC复合材料的结合强度为25.01 MPa。经过1350℃燃气热冲击1000次,1350℃、550 m/s燃气热冲刷1 h后,Yb_(2)Si_(2)O_(7)涂层的表面物相均主要为Yb_(2)Si_(2)O_(7)、Yb_(2)SiO_(5)、Yb_(2)O_(3)和SiO_(2),抗热冲击和抗热冲刷2项性能测试结果均达设计要求。涂层结合强度很高,复合材料、Si层和Yb_(2)Si_(2)O_(7)层耐高温且热匹配性能较好,且面层的抗燃气腐蚀能力很强,是涂层热冲击、热冲刷性能良好的主要原因。燃气热冲刷的燃气燃烧时间比燃气热冲击的总时间短,且热冲刷为恒温连续冲刷,无冷热的剧烈交替变化,故燃气冲刷后涂层边缘处靠近工装装卡的地方未见明显开裂,且连续冲刷后的黑色烧蚀区域较燃气热冲击的面积小。 展开更多
关键词 siCf/siC复合材料 si/Yb_(2)si_(2)O_(7)涂层 真空等离子喷涂 抗热冲击 抗热冲刷
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聚甲基丙烯酸对STI CMP中SiO_(2)和Si_(3)N_(4)去除速率选择比的影响
10
作者 李相辉 张祥龙 +3 位作者 孟妮 聂申奥 邱宇轩 何彦刚 《半导体技术》 北大核心 2024年第2期131-137,共7页
在浅沟槽隔离(STI)化学机械抛光(CMP)中,需要保证极低的Si_(3)N_(4)去除速率,以及相对较高的SiO_(2)去除速率,并且要达到SiO_(2)与Si_(3)N_(4)的去除速率选择比大于30的要求。在CeO_(2)磨料质量分数为0.25%,抛光液pH=4的前提下,研究了... 在浅沟槽隔离(STI)化学机械抛光(CMP)中,需要保证极低的Si_(3)N_(4)去除速率,以及相对较高的SiO_(2)去除速率,并且要达到SiO_(2)与Si_(3)N_(4)的去除速率选择比大于30的要求。在CeO_(2)磨料质量分数为0.25%,抛光液pH=4的前提下,研究了聚甲基丙烯酸(PMAA)对SiO_(2)与Si_(3)N_(4)去除速率以及二者去除速率选择比的影响,分析了PMAA在影响SiO_(2)与Si_(3)N_(4)去除速率过程中的作用机理。结果表明,PMAA的加入可以降低SiO_(2)与Si_(3)N_(4)的去除速率,当PMAA的质量分数为120×10^(-6)时,SiO_(2)和Si_(3)N_(4)的去除速率分别为185.4 nm/min和3.0 nm/min,去除速率选择比为61。抛光后SiO_(2)与Si_(3)N_(4)晶圆表面有较好的表面粗糙度,分别为0.290 nm和0.233 nm。 展开更多
关键词 浅沟槽隔离(STI) 化学机械抛光(CMP) 二氧化硅(siO_(2)) 氮化硅(si_(3)N_(4)) 聚甲基丙烯酸(PMAA) 去除速率选择比
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B4C对Si3N4/Si_(2)N_(2)O结合SiC材料抗热震性能的影响
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作者 曹会彦 吴吉光 +2 位作者 程竹 李杰 黄志刚 《耐火材料》 CAS 北大核心 2023年第1期70-73,共4页
首先以Si粉、SiO_(2)微粉为原料,先在700℃空气气氛处理,然后在1400℃氮气气氛下合成Si_(2)N_(2)O,研究了B_(4)C添加量(外加质量分数分别为0、1.0%、2.0%、3.0%、4.0%)对Si_(2)N_(2)O合成效果的影响。然后根据B_(4)C最优加入量,先在700... 首先以Si粉、SiO_(2)微粉为原料,先在700℃空气气氛处理,然后在1400℃氮气气氛下合成Si_(2)N_(2)O,研究了B_(4)C添加量(外加质量分数分别为0、1.0%、2.0%、3.0%、4.0%)对Si_(2)N_(2)O合成效果的影响。然后根据B_(4)C最优加入量,先在700℃空气气氛保温5 h,然后在1400℃氮气气氛保温5 h制备了Si_(3)N_(4)/Si_(2)N_(2)O结合SiC试样。采用1300℃风冷5次后试样的抗折强度保持率评价其抗热震性,分析了热震前后试样的物相组成和显微结构。结果表明:1)合成Si_(2)N_(2)O的B_(4)C最优添加量为3%(w);在700℃空气处理时,B_(4)C优先和气氛中O_(2)反应生成液相B2O3,为1400℃氮气气氛生成板片状Si_(2)N_(2)O提供充足液相。2)风冷热震后,添加B_(4)C的试样中Si_(2)N_(2)O结合相保持完整,强度保持率由未添加时的67.5%提高至88.5%;同时,生成的B2O3发生碳热还原氮化反应,生成导热性好、具有自润滑特性的BN,改善其抗热震性,并在使用过程中继续为Si_(3)N_(4)/Si_(2)N_(2)O结合SiC材料提供保护。 展开更多
关键词 B_(4)C si_(3)N_(4)/si_(2)N_(2)O结合siC 抗热震性 干熄炉 斜道区
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Na_(2)O对锂铝硅微晶玻璃析晶及性能的影响
12
作者 郑伟宏 王启东 +3 位作者 高子鹏 张浩 袁坚 田培静 《硅酸盐通报》 CAS 北大核心 2024年第4期1301-1307,共7页
采用熔融法制备了不同Na_(2)O含量的透明锂铝硅微晶玻璃,通过DSC、XRD、FESEM等测试方法研究了不同Na_(2)O含量对玻璃析晶及性能的影响。结果表明:Na_(2)O的引入能显著降低玻璃的转变温度和析晶温度,抑制LiAlSi_(4)O_(10)晶相的析出。但... 采用熔融法制备了不同Na_(2)O含量的透明锂铝硅微晶玻璃,通过DSC、XRD、FESEM等测试方法研究了不同Na_(2)O含量对玻璃析晶及性能的影响。结果表明:Na_(2)O的引入能显著降低玻璃的转变温度和析晶温度,抑制LiAlSi_(4)O_(10)晶相的析出。但Na_(2)O的引入促使微晶玻璃中析出Li_(2)Si_(2)O_(5)新相,并且随着Na_(2)O引入量的增加,Li_(2)Si_(2)O_(5)转变为主晶相。由于晶体尺寸均为纳米级,主晶相的转变对透过率影响较小,微晶玻璃的可见光透过率均高于85%。主晶相的转变有效增强了微晶玻璃的机械性能,其弯曲强度由300 MPa提升至331 MPa。Na_(2)O的引入有效增强了Na-K交换,Na_(2)O含量为4%(质量分数)的Li 2O-Al_(2)O_(3)-SiO_(2)微晶玻璃在410℃的KNO_(3)熔盐中交换6 h后,维氏硬度由7.108 GPa提升至7.403 GPa,弯曲强度由331 MPa提升至470 MPa。 展开更多
关键词 Na_(2)O LiAlsi_(4)O_(10) Li_(2)si_(2)O_(5) Li_(2)O-Al_(2)O_(3)-siO_(2)微晶玻璃 主晶相转变 Na-K交换
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有富电子镍位点的耐酸金属间化合物CaNi_(2)Si_(2)催化剂用于不饱和有机酸酐/酸的水相加氢 被引量：1
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作者 刘诗瑶 巩玉同 +4 位作者 杨晓 张楠楠 刘会斌 梁长海 陈霄 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第7期260-272,共13页
顺酐水相加氢制备下游产物丁二酸,是一种合成生物可降解塑料聚丁二酸丁二醇酯的重要单体.在水相体系中,顺酐迅速水解生成顺丁烯二酸,表现出较强的酸性,对催化剂耐酸稳定性要求较高.贵金属催化剂通常表现出较高的顺酐加氢活性,但由于其... 顺酐水相加氢制备下游产物丁二酸,是一种合成生物可降解塑料聚丁二酸丁二醇酯的重要单体.在水相体系中,顺酐迅速水解生成顺丁烯二酸,表现出较强的酸性,对催化剂耐酸稳定性要求较高.贵金属催化剂通常表现出较高的顺酐加氢活性,但由于其与底物分子结合能力较强,容易生成深度加氢或氢解产物,并且贵金属高昂的价格也限制了其进一步应用.此外,工业上常用的负载型Ni基催化剂的活性和稳定性也有待进一步提高.因此,在顺酐水相直接加氢生成丁二酸的过程中开发高活性和高稳定性的非贵金属基催化剂具有重要意义.金属硅化物作为一种新型的金属间化合物催化材料,常作为非均相催化剂应用,尤其对涉氢反应表现出较高的活性和选择性,并且由于硅原子的掺入,调变了活性位点的几何和电子结构,使其展现出较好的催化活性、耐酸碱腐蚀性和热稳定性,有望用于顺酐直接水相加氢反应制备丁二酸.本文采用新型低温熔盐技术成功制备了一种单相的、元素分散均匀以及高比表的CaNi_(2)Si_(2)金属间化合物纳米催化剂,并将其应用于顺酐连续水相加氢制备丁二酸的反应体系中,可以有效解决该体系存在的瓶颈问题.采用X射线衍射Rietveld精修技术、X射线光电子能谱深度剖析、紫外光电子能谱和态密度分析等手段对CaNi_(2)Si_(2)催化剂的几何和电子结构进行剖析.并采用模型化合物丙烯酸原位漫反射傅里叶变换红外光谱、原位程序升温脱附/表面反应及密度泛函理论计算等研究了CaNi_(2)Si_(2)催化顺酐加氢反应机理,并剖析构效关系.结果表明CaNi_(2)Si_(2)催化剂中电子由Ca向Ni和Si发生转移,并证明了这种富电子Ni活性位点的协同作用有利于其对底物分子中C=C键选择性吸附和H_(2)的活化,从而使其展现出较好的目标产物丁二酸的选择性.在3 MPa,120℃,接触时间5.4 gcat/(mmolreactant·min^(‒1))条件下,丁二酸产率可达到100%.此外,相比于负载型Ni/SBA-15催化剂(51.90 kJ/mol),CaNi_(2)Si_(2)展现出更低的表观活化能(46.39 kJ/mol),从本征活性证明了其作为顺酐水相加氢催化剂的优势.稳定性测试结果表明,与Ni/SBA-15相比,由于CaNi_(2)Si_(2)中Ni特殊的配位环境和电子结构抑制了羧酸盐的形成,有效减少了活性金属Ni位点的流失,从而有效的提高了其在顺酐水溶液(2 wt%,pH=1.51)中的耐酸腐蚀性能,使其表现出高活性的同时具有较好稳定性,在一定程度上可替代贵金属催化剂.同时,底物扩展实验也证明了CaNi_(2)Si_(2)作为一种催化新材料在不饱和链状或环状有机酸/酸酐的加氢性能反应中均能展现出较好的活性,说明了CaNi_(2)Si_(2)作为非贵金属催化剂在酸酐加氢领域具有巨大潜力.总之,金属硅化物的精细设计和结构调控将为顺酐加氢催化剂的可控优化提供重要参考,并为设计高效稳定的苛刻反应中选择性加氢催化剂提供新的思路. 展开更多
关键词 CaNi_(2)si_(2) 金属间化合物 富电子镍活性位点 选择性加氢 丁二酸
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粉末尺寸对等离子喷涂Na_(3)Zr_(2)Si_(2)PO_(12)电解质成分和组织结构的影响 被引量：2
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作者 陈楠 卜晓晨 +2 位作者 熊思琪 雒晓涛 李长久 《热喷涂技术》 2023年第1期1-12,共12页
全固态钠离子电池由于安全性和元素丰度等天然优势,在大规模储能领域具有巨大的应用潜力。全固态电池的核心是固态电解质,NASICON型的Na_(3)Zr_(2)Si_(2)PO_(12)(NZSP)电解质因为离子电导率高、热稳定性与力学性能优异等优点而受到广泛... 全固态钠离子电池由于安全性和元素丰度等天然优势,在大规模储能领域具有巨大的应用潜力。全固态电池的核心是固态电解质,NASICON型的Na_(3)Zr_(2)Si_(2)PO_(12)(NZSP)电解质因为离子电导率高、热稳定性与力学性能优异等优点而受到广泛关注。本研究采用大气等离子喷涂沉积单个NZSP扁平粒子和沉积体,系统研究了粉末粒度分布和喷涂参数对NZSP粒子元素蒸发和沉积体组织结构的影响。通过沉积单个粒子,揭示了等离子喷涂参数对NZSP粉末粒子的熔化程度和Na、P元素优先蒸发的影响规律。结果表明,等离子电弧功率与氢气流量对其蒸发影响显著,元素蒸发损失量存在明显的粒子尺寸效应,粒径小于约35μm时,随粒径的减小,Na与P的蒸发损失量显著增加,当粒径增加至35μm以上时,Na与P的蒸发损失量受粒径的影响显著减小且整体损失量也有限;通过对粒径范围的控制能够将等离子喷涂过程中Na元素的损失量控制在10%以下,P元素损失量控制在20%以下。采用粒径范围30~50μm的NZSP粉末,结合大气等离子喷涂参数控制可以得到无明显层状结构的良好层间结合的组织结构致密电解质,表明大气等离子喷涂在全固态钠离子电池固态电解质的制备中具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 等离子喷涂 NAsiCON电解质 Na_(3)Zr_(2)si_(2)PO_(12) 元素优先蒸发 尺寸效应
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Al^(3+)掺杂对Ca_(3)(Zr,Ti)Si_(2)O_(9):Bi^(3+)蓝色荧光粉发光性能的影响 被引量：1
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作者 高静 热罕古丽·阿力木 艾尔肯·斯地克 《新疆师范大学学报（自然科学版）》 2023年第2期69-76,共8页
文章通过高温固相法成功制备出了Ca_(3)(Zr,Ti)Si_(2)O_(9):Bi^(3+),Al^(3+)系列荧光粉,其发射峰位于420 nm,对应Bi^(3+)离子的6s→6p跃迁。采用Al3+离子替代的实验策略,优化了荧光粉的发光性能。发现Al3+离子的掺入使晶体颗粒分布均匀... 文章通过高温固相法成功制备出了Ca_(3)(Zr,Ti)Si_(2)O_(9):Bi^(3+),Al^(3+)系列荧光粉,其发射峰位于420 nm,对应Bi^(3+)离子的6s→6p跃迁。采用Al3+离子替代的实验策略,优化了荧光粉的发光性能。发现Al3+离子的掺入使晶体颗粒分布均匀,荧光粉的发射强度增强,量子效率有效提高、荧光寿命减小。通过高斯拟合分析Bi^(3+)离子在该荧光粉中的格位占据情况发现Bi^(3+)离子占据两种不同Ca^(2+)的格位,而Al^(3+)离子的掺入,减小Bi3+离子发光中心之间的临界距离,以及促进Bi^(3+)离子格位-格位之间的能量转移,导致荧光粉的临界浓度减小。通过色坐标计算表明荧光粉的色纯度也有效提高。研究表明,阳离子替代的实验策略能够成功优化荧光粉的发光性能,在促进植物光合作用的LED照明器件中具有潜在应用价值。 展开更多
关键词 Ca_(3)(Zr Ti)si_(2)O_(9):Bi^(3+) Al^(3+)荧光粉 蓝光发射 阳离子替代 植物照明
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LD泵浦Er^(3+)/Yb^(3+):Lu_(2)Si_(2)O_(7)晶体kHz微型激光器
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作者 韩雪 吕游 +5 位作者 彭嘉宁 郭嘉祥 惠勇凌 朱占达 雷訇 李强 《红外与激光工程》 EI CSCD 北大核心 2023年第7期159-165,共7页
目前1.5μm LD泵浦的铒镱共掺玻璃/晶体被动调Q微型激光器广泛应用于激光测距、激光雷达等领域。随着激光器输出能量和重频的增加,玻璃面临突出的热效应问题,晶体的热导率是玻璃的10倍以上,有望能够实现比玻璃基质更大脉冲能量和更高重... 目前1.5μm LD泵浦的铒镱共掺玻璃/晶体被动调Q微型激光器广泛应用于激光测距、激光雷达等领域。随着激光器输出能量和重频的增加,玻璃面临突出的热效应问题,晶体的热导率是玻璃的10倍以上,有望能够实现比玻璃基质更大脉冲能量和更高重频的激光输出。文中报道了一种采用LD脉冲端面泵浦、铒镱共掺焦硅酸镥晶体为增益介质的1537 nm被动调Q微型激光器。通过优化泵浦光斑大小、输出镜透过率与调Q晶体初始透过率相匹配,实现激光输出重频与泵浦重频一致。最终实现了输出重频为1 kHz、单脉冲能量35μJ、脉冲宽度7 ns、峰值功率为5 kW、光束质量因子M^(2)=1.33的激光输出。以及输出重频为10 kHz、单脉冲能量10μJ、脉冲宽度10 ns、峰值功率为1 kW、光束质量因子M^(2)=1.51的激光输出。结果表明,Er^(3+)/Yb^(3+):Lu_(2)Si_(2)O_(7)晶体是实现高重频1.5μm激光输出的优良介质。文中研究结果对LD脉冲端面泵浦的kHz铒镱共掺晶体被动调Q人眼安全微片激光器具有重要的参考意义。 展开更多
关键词 微片激光器 被动调Q 高重频 Er^(3+)/Yb^(3+):Lu_(2)si_(2)O_(7)晶体 脉冲泵浦
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U_(3)Si_(2)核燃料孔隙演化的三维相场模拟
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作者 马聪 张静 +6 位作者 信天缘 潘荣剑 王青青 赵民 覃检涛 毛建军 吴璐 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第S01期166-173,共8页
U_(3)Si_(2)较UO_(2)具有更高的热导率和铀密度,故被考虑用作UO_(2)的耐事故替代燃料。然而U_(3)Si_(2)燃料在辐照过程中产生大量的点缺陷易簇聚成孔隙或气泡导致肿胀,影响燃料的服役性能和寿命。本文采用三维相场方法研究了裂变密度对U... U_(3)Si_(2)较UO_(2)具有更高的热导率和铀密度,故被考虑用作UO_(2)的耐事故替代燃料。然而U_(3)Si_(2)燃料在辐照过程中产生大量的点缺陷易簇聚成孔隙或气泡导致肿胀,影响燃料的服役性能和寿命。本文采用三维相场方法研究了裂变密度对U_(3)Si_(2)燃料孔隙演化的影响。结果表明:孔隙平均半径〈R〉与裂变密度F_(D)幂律相关,满足关系式〈R〉∝F^(z)_(D),幂指数z为0.45;孔隙尺寸分布呈对数正态分布,与裂变密度无关。孔隙平均尺寸随裂变密度的增加而变大,大致在2~20 nm范围内。空位数量、孔隙率、肿胀率和裂变密度呈正相关,孔隙浓度随裂变密度迅速增加后缓慢减少至稳定值。当裂变密度为14×10^(20)cm^(-3)时,孔隙浓度约为1.6×10^(16)cm^(-3),孔隙率约为0.1,燃料体积的肿胀率不超过3%。模拟结果与实验值吻合较好。 展开更多
关键词 相场模拟 U_(3)si_(2)燃料 孔隙 肿胀 裂变密度
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La^(3+)掺杂BaAl_(2)Si_(2)O_(8)陶瓷的结构及微波介电性能
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作者 肖竣文 丁士华 +1 位作者 张云 宋天秀 《西华大学学报（自然科学版）》 CAS 2023年第5期62-68,共7页
采用传统固相反应合成Ba_(1-x)La_(x)Al_(2)Si_(2)O_(8)(x=0,0.005,0.01,0.015,0.02),探讨不同La^(3+)取代量对Ba_(1-x)La_(x)Al_(2)Si_(2)O_(8)(BAS)陶瓷晶体结构和微波介电性能的影响,根据第一性原理计算讨论离子的取代位置,比较不同... 采用传统固相反应合成Ba_(1-x)La_(x)Al_(2)Si_(2)O_(8)(x=0,0.005,0.01,0.015,0.02),探讨不同La^(3+)取代量对Ba_(1-x)La_(x)Al_(2)Si_(2)O_(8)(BAS)陶瓷晶体结构和微波介电性能的影响,根据第一性原理计算讨论离子的取代位置,比较不同位置的形成能。结果表明:La^(3+)最有可能取代Ba^(2+);La^(3+)能有效地促进六方相向单斜相的转变,当x=0.02时,转化率达到98.71%,提高了品质因数(Q×f值)和谐振频率温度系数(τ_(f));烧结温度1400℃、x=0.01时Ba_(0.99)La_(0.01)Al_(2)Si_(2)O_(8)陶瓷表现出最佳介电性能,Q×f为25674 GHz,密度ρ为3.30 g/cm^(3),介电常数ε_(r)为6.938,谐振频率温度系数τ_(f)为−42.79×10^(-6)/℃。 展开更多
关键词 钡长石 单斜相 介电常数 离子取代
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SiO_(2)中间层反应连接LaCrO_(3)陶瓷的机理及界面应力模拟研究
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作者 赵敏 郭洪飞 +1 位作者 侯小虎 邬佳芳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第17期96-103,共8页
合适的连接技术是提高LaCrO_(3)陶瓷加工性能的有效方法。本工作提出以低成本SiO_(2)粉末为中间层、利用放电等离子技术连接LaCrO_(3)的工艺,研究了LaCrO_(3)连接件的连接机理、显微形貌、力学性能等,并利用有限元模拟分析连接件界面应... 合适的连接技术是提高LaCrO_(3)陶瓷加工性能的有效方法。本工作提出以低成本SiO_(2)粉末为中间层、利用放电等离子技术连接LaCrO_(3)的工艺,研究了LaCrO_(3)连接件的连接机理、显微形貌、力学性能等,并利用有限元模拟分析连接件界面应力分布状态。结果表明:LaCrO_(3)/SiO_(2)混合粉末(物质的量比(0.95~1.55)∶1)在1250~1450℃下复合反应生成Cr掺杂的La_(2)Si_(2)O_(7),SiO_(2)中间层连接LaCrO_(3)陶瓷为反应、扩散连接。在1450℃时,连接件获得最高连接强度(29.3 MPa),SiO_(2)中间层及其母材附近区域产生应力集中。SiO_(2)可以作为辅助制造和修复复杂形状LaCrO_(3)陶瓷的一种有潜力的连接中间层。 展开更多
关键词 LaCrO_(3) La_(2)si_(2)O_(7) 连接 应力模拟
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Sm^(3+)掺杂BaAl_(2)Si_(2)O_(8)陶瓷的结构及微波介电性能
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作者 肖竣文 丁士华 +1 位作者 张云 宋天秀 《化工技术与开发》 CAS 2023年第10期1-8,15,共9页
本文采用传统的固相反应,合成了Ba_(1-x)Sm_(x)Al_(2)Si_(2)O_(8)(x=0、0.005、0.010、0.015、0.020)微波介质陶瓷,探讨了不同的Sm^(3+)取代量对Ba_(1-x)Sm_(x)Al_(2)Si_(2)O_(8)(BAS)陶瓷的晶体结构和微波介电性能的影响。根据第一性... 本文采用传统的固相反应,合成了Ba_(1-x)Sm_(x)Al_(2)Si_(2)O_(8)(x=0、0.005、0.010、0.015、0.020)微波介质陶瓷,探讨了不同的Sm^(3+)取代量对Ba_(1-x)Sm_(x)Al_(2)Si_(2)O_(8)(BAS)陶瓷的晶体结构和微波介电性能的影响。根据第一性原理计算结果,讨论了离子取代位置,比较了不同位置的形成能,结果表明Sm^(3+)取代了Ba^(2+)。实验结果表明,Sm^(3+)能有效促进BAS由六方相到单斜相的转变,x=0.02时,转化率达到97.68%,烧结温度从1475~1550℃降至1350~1400℃,提高了品质因数(Q×f值),改善了谐振频率温度系数(τ_(f))。1400℃下烧结5h的Ba_(0.985)Sm_(0.015)Al_(2)Si_(2)O_(8)陶瓷,Q×f值为33144GHz,ρ=3.334g·cm^(-3),ε_(r)=6.993,τ_(f)=-34.92×10^(-6)℃^(-1)。 展开更多
关键词 钡长石 单斜相 介电性能 离子取代
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