多级孔NiMo负载TS-1分子筛催化剂的制备及其加氢脱硫性能 被引量：2

1

作者 周文武 韩峙宇 +5 位作者 陈治平 段瑛锋 康洁 樊飞 田昌 张新梦 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第5期891-905,共15页

钛硅(TS-1)分子筛的微孔孔道严重限制了其在复杂分子催化转化中的应用,为了克服这一问题,通过酸洗脱、碱刻蚀及二者相结合的方法制备了多级孔TS-1分子筛,并采用等体积共浸渍法制备了相应的NiMo负载型催化剂;使用X射线衍射(XRD)、N2吸附... 钛硅(TS-1)分子筛的微孔孔道严重限制了其在复杂分子催化转化中的应用,为了克服这一问题,通过酸洗脱、碱刻蚀及二者相结合的方法制备了多级孔TS-1分子筛,并采用等体积共浸渍法制备了相应的NiMo负载型催化剂;使用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)等方法对多级孔TS-1分子筛的理化性质进行了表征;以二苯并噻吩(DBT)为探针对催化剂的加氢脱硫(HDS)性能进行了评价。结果表明,和常规TS-1分子筛相比,多级孔TS-1分子筛保持了MFI拓扑结构,比表面积增大且具有介孔结构,分子筛表面形成了适量的Br?nsted酸中心;相应催化剂上活性金属与载体间相互作用得以改善,MoS_(2)片晶长度和堆垛层数适宜,形成了更多的NiMoS活性相;催化剂活性和选择性均有所提升,尤其是酸洗脱获得的NiMo/AT-TS-1催化剂的活性相较未经处理的NiMo/TS-1催化剂提升了1.2倍,直接脱硫(DDS)路径选择性提升了22%。 展开更多

关键词 多级孔ts-1分子筛 nimo负载ts-1催化剂 活性相 二苯并噻吩 加氢脱硫

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多级孔TS-1分子筛的制备及催化1-辛烯环氧化性能研究

2

作者 马豪杰 李其乐 《淮阴师范学院学报（自然科学版）》 CAS 2024年第3期230-238,共9页

以P123为辅助试剂,制备了一系列分级孔TS-1分子筛.利用红外、紫外、XRD、BET、ICP等对所得样品进行了表征.对样品在过氧化氢环氧化1-辛烯反应中的催化性能进行了评价.结果表明,所得分级孔TS-1沸石均具有典型的MFI结构,其形貌和结构随P12... 以P123为辅助试剂,制备了一系列分级孔TS-1分子筛.利用红外、紫外、XRD、BET、ICP等对所得样品进行了表征.对样品在过氧化氢环氧化1-辛烯反应中的催化性能进行了评价.结果表明,所得分级孔TS-1沸石均具有典型的MFI结构,其形貌和结构随P123分子量不同有一定的变化.在优化的反应条件下,用P123(MW=5800)合成的样品可以有效地将1-辛烯转化为相应的环氧化物,相应产率可达56.05%,环氧化物选择性可达59.2%. 展开更多

关键词 分级孔ts-1分子筛 合成 催化 1-辛烯环氧化

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Rh(OH)_x/TS-1@KCC-1双功能催化剂上一锅反应合成伯酰胺(英文) 被引量：2

3

作者 彭洪根 王达锐 +1 位作者 徐乐 吴鹏 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第11期2057-2065,共9页

在微乳液体系中成功地将花瓣状介孔氧化硅微球(KCC-1)包覆在钛硅分子筛TS-1表面,得到了一种新型微孔/介孔复合核壳结构材料TS-1@KCC-1.详细考察了TS-1@KCC-1的合成条件及可能的形成机理.适宜的合成温度及时间分别为373–393 K和4h.壳层... 在微乳液体系中成功地将花瓣状介孔氧化硅微球(KCC-1)包覆在钛硅分子筛TS-1表面,得到了一种新型微孔/介孔复合核壳结构材料TS-1@KCC-1.详细考察了TS-1@KCC-1的合成条件及可能的形成机理.适宜的合成温度及时间分别为373–393 K和4h.壳层厚度可方便地通过改变硅源正硅酸乙酯和TS-1的比例在25–80 nm间进行调控.以TS-1@KCC-1为载体负载Rh(OH)x后即得到双功能催化材料Rh(OH)x/TS-1@KCC-1,该材料同时具有Ti和Rh(OH)x活性中心,可以高效催化醛、氨水和过氧化氢经一锅串联反应直接制备得到伯酰胺. 展开更多

关键词 ts-1分子筛 核壳材料 KCC-1 伯酰胺 串联催化剂

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TS-1分子筛催化剂的制备和表征 被引量：1

4

作者 邵秀丽 《工业催化》 CAS 2016年第12期31-35,共5页

以四丙基氢氧化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,钛酸四丁酯为钛源,异丙醇为络合剂,碳酸铵为晶化调节剂,对经典水热法进行改进,制备出形貌规则且粒径约为200 nm的TS-1分子筛,考察晶化时间、正硅酸乙酯水解时间及络合剂种类对骨架Ti含量的影... 以四丙基氢氧化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,钛酸四丁酯为钛源,异丙醇为络合剂,碳酸铵为晶化调节剂,对经典水热法进行改进,制备出形貌规则且粒径约为200 nm的TS-1分子筛,考察晶化时间、正硅酸乙酯水解时间及络合剂种类对骨架Ti含量的影响,并采用XRD、SEM、FTIR和UV-Vis等对合成的样品进行表征。结果表明,当正硅酸乙酯水解2 h和晶化时间3天时,异丙醇的加入可有效阻止TiO_2沉淀的产生,同时加入(NH_4)_2CO_3能够促进钛物种进入TS-1分子筛骨架,提高骨架中的Ti含量。 展开更多

关键词 催化剂工程 ts-1分子筛 水热合成 骨架Ti 晶化调节剂

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硅胶微球负载钛硅分子筛TS-1催化剂的制备及对苯氧化合成苯酚的催化性能 被引量：4

5

作者 刘雅哲 肖剑白 +1 位作者 盖鸿玮 肖如亭 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第6期667-672,共6页

将硅胶微球浸渍于钛硅分子筛(TS-1)合成液中,经晶化、焙烧制得负载TS-1分子筛硅胶微球催化剂。用XRD、IR和SEM测试技术对其进行表征,将其用于过氧化氢氧化苯合成苯酚的反应中。结果显示,TS-1分子筛能够很好地负载于硅胶表面,晶化温度160... 将硅胶微球浸渍于钛硅分子筛(TS-1)合成液中,经晶化、焙烧制得负载TS-1分子筛硅胶微球催化剂。用XRD、IR和SEM测试技术对其进行表征,将其用于过氧化氢氧化苯合成苯酚的反应中。结果显示,TS-1分子筛能够很好地负载于硅胶表面,晶化温度160℃,晶化时间72 h,焙烧温度550℃,焙烧时间6 h时,获得的催化剂显示良好的催化性能。在苯和H2O2初始原料量分别为0.5和0.1 mo、l催化剂加入量为8 g、反应温度为60℃条件下,经过3 h的反应,苯的转化率达到10.32%,苯酚选择性达到97.12%。9次重复使用后的苯转化率为9.42%,苯酚选择性为93.14%。 展开更多

关键词 微球硅胶 负载催化剂 钛硅分子筛(ts-1) 苯 苯酚

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无机方法制TS-1催化剂上的环己酮氨氧化反应 被引量：5

6

作者 蔡芳菲 王树林 周继承 《工业催化》 CAS 2006年第2期38-40,共3页

用无机方法合成了钛硅分子筛催化剂TS-1,并优化了TS-1催化环己酮氨氧化反应的条件。结果表明,无机催化剂可以取代有机催化剂。同时,物料比、溶剂以及温度都对氨氧化反应有很大影响。适当调整反应条件,可得到较好的结果。其最优的反应条... 用无机方法合成了钛硅分子筛催化剂TS-1,并优化了TS-1催化环己酮氨氧化反应的条件。结果表明,无机催化剂可以取代有机催化剂。同时,物料比、溶剂以及温度都对氨氧化反应有很大影响。适当调整反应条件,可得到较好的结果。其最优的反应条件为:n(氨)∶n(酮)=2,n(H2O2)∶n(酮)=1.5,溶剂用蒸馏水,n(水)∶n(酮)=7.5,反应温度为74℃。 展开更多

关键词 ts-1分子筛催化剂 环己酮 氨氧化反应

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纳米TS-1分子筛的合成及环己酮肟化反应性能 被引量：4

7

作者 曹鹏 吴志杰 窦涛 《工业催化》 CAS 2018年第5期83-88,共6页

采用预晶化后补充硅源的合成方法,在模硅物质的量比0.15条件下,合成晶粒尺寸300 nm的TS-1分子筛。考察模板剂用量和预晶化时间对分子筛合成的影响,并采用XRD、SEM、TEM、UV-vis和N2吸附-脱附对分子筛进行表征,通过环己酮肟化反应考察分... 采用预晶化后补充硅源的合成方法,在模硅物质的量比0.15条件下,合成晶粒尺寸300 nm的TS-1分子筛。考察模板剂用量和预晶化时间对分子筛合成的影响,并采用XRD、SEM、TEM、UV-vis和N2吸附-脱附对分子筛进行表征,通过环己酮肟化反应考察分子筛催化性能。结果表明,相对于传统法合成的TS-1分子筛,采用预晶化补硅法合成的TS-1分子筛具有较大的比表面积和介孔体积,而且其非骨架钛含量减少,能够有效地提高环己酮肟化反应的转化率、选择性和催化剂寿命。 展开更多

关键词 催化剂工程 ts-1分子筛 水热合成 环己酮肟化

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TS-1分子筛在环己酮氨肟化反应中的应用 被引量：1

8

作者 郑根土 付文英 +1 位作者 郑燕春 余考明 《化工生产与技术》 CAS 2012年第1期35-38,69,共4页

叙述了TS-1分子筛在环己酮氨肟化反应中的应用研究进展,阐述了国内外对环己酮氨肟化催化剂的研究概况及在工业化应用中所存在的问题,指出了TS-1分子筛在环己酮氨肟化反应中的应用研究主要集中在催化剂合成技术、分离和回收以及降低生产... 叙述了TS-1分子筛在环己酮氨肟化反应中的应用研究进展,阐述了国内外对环己酮氨肟化催化剂的研究概况及在工业化应用中所存在的问题,指出了TS-1分子筛在环己酮氨肟化反应中的应用研究主要集中在催化剂合成技术、分离和回收以及降低生产成本等方面。 展开更多

关键词 钛硅分子筛 环己酮 氨肟化 催化剂

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HPPO体系中的溶剂甲醇制丙烯反应的研究

9

作者 丁超俊 刘月明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1400-1408,共9页

过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷(HPPO)过程中的循环溶剂甲醇因含有多种杂质,精制过程能耗高,将其回用于制丙烯过程,不仅可降低HPPO过程的能耗,还可为HPPO过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系溶剂甲醇制丙烯(MTP)反应的合适工艺条件,以及溶... 过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷(HPPO)过程中的循环溶剂甲醇因含有多种杂质,精制过程能耗高,将其回用于制丙烯过程,不仅可降低HPPO过程的能耗,还可为HPPO过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系溶剂甲醇制丙烯(MTP)反应的合适工艺条件,以及溶剂甲醇中的主要杂质(乙醇、1,2-丙二醇(PG)和丙二醇甲醚(MME))对MTP反应的影响。实验结果表明,磷改性失活TS-1分子筛在MTP反应中显示出良好的催化性能,在反应温度为450℃、m(甲醇)∶m(H_(2)O)=1∶1、质量空速为3.00 h^(-1)时,丙烯选择性可达30.52%;当乙醇含量(基于甲醇和乙醇的质量)从0增加到5%(w)时,丙烯选择性变化不大,乙烯选择性上升0.80百分点,甲烷选择性下降3.40百分点;当PG含量(基于甲醇和PG的质量)从0增加到3%(w)时,丙烯选择性和乙烯选择性分别下降3.98百分点和0.75百分点;当MME含量(基于甲醇和MME的质量)从0增加到1%(w)时,丙烯选择性下降3.05百分点,乙烯选择性上升3.16百分点;溶剂甲醇中杂质的总含量(基于有机化合物的总质量)低于9%(w)时,甲醇转化率仍保持100%,丙烯选择性下降2.76百分点,C_(2)^(=)~C_(5)^(=)的总选择性仍保持在70%左右。HPPO体系溶剂甲醇用于MTP反应是可行的,这为溶剂甲醇的再利用提供了新途径。 展开更多

关键词 甲醇制丙烯 环氧丙烷 溶剂甲醇 催化剂 失活ts-1分子筛

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钛硅分子筛成型的研究进展 被引量：6

10

作者 郑路凡 张永强 +1 位作者 刘易 杜泽学 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第7期818-823,共6页

综述了钛硅分子筛TS-1的成型方法,包括喷雾干燥成型法、挤条成型法与原位负载成型法,分析了成型TS-1催化剂的机械强度及催化性能。需根据不同的原料,成型催化剂物化参数、催化性能和机械性能的要求,工业反应器类型等选择适合的TS-1成型... 综述了钛硅分子筛TS-1的成型方法,包括喷雾干燥成型法、挤条成型法与原位负载成型法,分析了成型TS-1催化剂的机械强度及催化性能。需根据不同的原料,成型催化剂物化参数、催化性能和机械性能的要求,工业反应器类型等选择适合的TS-1成型方法。由于成型钛硅分子筛催化剂存在活性偏低、机械强度不高、失活速率快和寿命短等问题,其工业应用受到一定限制。 展开更多

关键词 钛硅分子筛ts-1 成型 喷雾干燥 挤条 原位负载 分子筛催化剂

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一种新型分子筛/堇青石整体式稀燃催化器的开发应用 被引量：4

11

作者 王天友 李兰冬 +3 位作者 刘书亮 关乃佳 李建文 王海 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期294-297,共4页

应用原位合成技术制成了TS 1分子筛/堇青石整体式稀燃催化剂,用来转化稀燃汽油机NOx排放.采用X射线衍射(XRD)、电子显微镜(SEM)和感应耦合等离子体(ICP)等表征手段验证了分子筛薄层成功地生长在堇青石载体上,且催化剂具有好的热稳定性.... 应用原位合成技术制成了TS 1分子筛/堇青石整体式稀燃催化剂,用来转化稀燃汽油机NOx排放.采用X射线衍射(XRD)、电子显微镜(SEM)和感应耦合等离子体(ICP)等表征手段验证了分子筛薄层成功地生长在堇青石载体上,且催化剂具有好的热稳定性.在台架试验上,该稀燃催化器对NOx的转化效率可达4000,对HC和CO的转化效率也分别达到79. 400和27. 400. 展开更多

关键词 原位合成 ts-1分子筛催化器 稀薄燃烧 NOX排放

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陶瓷膜反应器中环己酮氨肟化的催化剂失活机制与再生

12

作者 晋东洋 张峰 +2 位作者 陈日志 仲兆祥 邢卫红 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期1874-1881,共8页

基于陶瓷膜反应器开发出无有机溶剂的环己酮氨肟化新工艺,探讨TS-1催化剂失活机制。采用XRD及Rietveld全谱拟合、FT-IR、N_2吸附-脱附、TGA/DSC、GC-MS等手段对TS-1分子筛的骨架结构、晶胞参数、比表面积和有机物种类进行了表征分析。... 基于陶瓷膜反应器开发出无有机溶剂的环己酮氨肟化新工艺,探讨TS-1催化剂失活机制。采用XRD及Rietveld全谱拟合、FT-IR、N_2吸附-脱附、TGA/DSC、GC-MS等手段对TS-1分子筛的骨架结构、晶胞参数、比表面积和有机物种类进行了表征分析。结果表明,无有机溶剂的环己酮氨肟化反应过程中,存在硅流失的现象,但TS-1骨架完整,晶胞参数未明显变化;环己酮、环己酮肟及反应副产物等吸附在TS-1催化剂的表面及孔道内,使比表面积下降52.6%、孔体积减少了41.6%,是造成TS-1失活的主要原因,空气氛围中于600℃煅烧3 h,可以恢复催化剂的活性。 展开更多

关键词 环己酮肟 ts-1分子筛 氨肟化 膜反应器 失活 再生 催化剂

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CuAgLa多组分钛硅分子筛／堇青石整体式催化剂降低稀燃发动机NOx排放的试验研究

13

作者 张群 王天友 +1 位作者 刘书亮 赵华 《燃烧科学与技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期265-268,共4页

采用原位合成技术制作了多组分CuAgLa-TS-1/堇青石整体式催化剂,通过选择还原法降低稀燃汽油机NOx的排放.试验结果表明,不需额外添加还原物质,而采用稀燃发动机自己排放的HC和CO等作为还原物质可以对NOx排放进行选择还原.在排气温度为45... 采用原位合成技术制作了多组分CuAgLa-TS-1/堇青石整体式催化剂,通过选择还原法降低稀燃汽油机NOx的排放.试验结果表明,不需额外添加还原物质,而采用稀燃发动机自己排放的HC和CO等作为还原物质可以对NOx排放进行选择还原.在排气温度为450℃左右、空速为28 500 h-1时,多组分分子筛催化剂的最大NOx转化效率为33.3%,较Cu-TS-1分子筛催化剂有所降低,但其维持较高的NOx转化率排温窗口较为宽广,区间可达80℃.经H2预还原后,多组分CuAgLa-TS-1稀燃催化剂对NOx的转化效率较未还原的催化剂的活性稍有提高,但耐久性变差. 展开更多

关键词 钛硅分子筛/堇青石催化剂 稀燃发动机 NOx 排放

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Ti─Si沸石的催化氧化性能　Ⅰ．烯烃的氧化及骨架钛的作用 被引量：11

14

作者 夏清华 王公慰 +2 位作者 曹国英 郑禄彬 应慕良 《分子催化》 EI CAS CSCD 1994年第4期313-319,共7页

详细研究了Ｔｉ─Ｓｉ沸石在Ｈ_２Ｏ_２存在下对氯丙烯的环氧化、苯乙烯的氧化和环己烯的氧化等反应的催化作用．发现上述三种结构的烯烃其主要定向产物并不一致：氯丙烯氧化产物主要为环氧氯丙烷，苯乙烯氧化主要产物为苯乙醛、环己烯... 详细研究了Ｔｉ─Ｓｉ沸石在Ｈ_２Ｏ_２存在下对氯丙烯的环氧化、苯乙烯的氧化和环己烯的氧化等反应的催化作用．发现上述三种结构的烯烃其主要定向产物并不一致：氯丙烯氧化产物主要为环氧氯丙烷，苯乙烯氧化主要产物为苯乙醛、环己烯氧化主要产物为环己二酮．说明烯烃氧化的主要定向产物的结构依赖于有机底物的结构，并不全都给出环氧产物．在三个反应中，Ｔｉ─Ｓｉ沸石均表现出显著的催化活性，这可能与沸石骨架中钛的存在有关．发现在氯丙烯环氧化反应中，只有ＴＳ－１及ＴＳ－２表现出环氧化活性．推测沸石骨架位中存在的钛在氧化反应中起重要作用． 展开更多

关键词 烯烃 氧化 氧化剂 钛硅沸石 催化剂

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